陳國(guó)長(zhǎng)，曹文田，于保生，唐國(guó)有

（1.中國(guó)原子能科學(xué)研究院 核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102413；

2.北京大學(xué) 物理學(xué)院 核物理與核技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100871）

高精度的次錒系核素的核數(shù)據(jù)是反應(yīng)堆和次錒系核素轉(zhuǎn)變成短壽命或穩(wěn)定核素技術(shù)等方面研究所必需的基礎(chǔ)信息。裂變反應(yīng)堆中產(chǎn)生的主要次錒系核素包括Np、Pu、Am和Cm等。Takano等[1]計(jì)算表明，在 UO2－PWR（50GW·d／t燃耗和冷卻7a）中Np系列核素含量占總乏燃料次錒系核素的51%，而Am占35%；相同條件下，在 MOX-PWR反應(yīng)堆中Np和Am含量占總乏燃料次錒系核素的4.4%和58%。238Np核素可通過(guò)242Am的α衰變及237Np（n，γ）、

Npdp等核反應(yīng)產(chǎn)生。在CENDL-3.1評(píng)價(jià)庫(kù)[2]中，238Np全套中子數(shù)據(jù)在2003年完成全新評(píng)價(jià)，在這10年間，國(guó)際上先后公布了一些新的全套中子評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)[3－6]，特別是2010年日本公布的 全 套 中 子 評(píng) 價(jià) 數(shù) 據(jù) 庫(kù) JENDL-4.0[3]，對(duì)238Np進(jìn)行了全新評(píng)價(jià)。因此，需對(duì)CENDL-3.1評(píng)價(jià)庫(kù)中的238Np全套中子評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)進(jìn)行認(rèn)真分析和必要更新。

1 現(xiàn)存評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)

CENDL-3.1評(píng)價(jià)庫(kù)中的238Np全套中子評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)是中國(guó)核數(shù)據(jù)中心于2003年完成的全新評(píng)價(jià)，而此前全套中子評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)CENDL-2.1中無(wú)該核素的評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)。由于缺乏實(shí)驗(yàn)測(cè)量信息，數(shù)據(jù)評(píng)價(jià)主要以Np系列核素截面的系統(tǒng)變化規(guī)律為依據(jù)，開(kāi)展理論模型分析。理論計(jì)算中，以n＋238U反應(yīng)的光學(xué)勢(shì)參數(shù)作為初值，利用APOM94程序[7]進(jìn)行單核自動(dòng)調(diào)節(jié)光學(xué)勢(shì)參數(shù)，得到了1組n＋238Np的光學(xué)模型勢(shì)參數(shù)。基于耦合道光學(xué)模型方法的ECIS-95程序[8]計(jì)算集體態(tài)能級(jí)非彈性散射貢獻(xiàn)與基于統(tǒng)一的Hauser-Feshbach理論及激子模型的FUNF程序[9]相結(jié)合開(kāi)展理論計(jì)算。在CENDL-3.1評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)中非彈性散射、裂變第1臺(tái)階及（n，2n）反應(yīng)截面等并非很合理，特別是8MeV以上能區(qū)的非彈性散射截面顯得過(guò)大，且在考慮分立能級(jí)直接作用貢獻(xiàn)情況下，非彈性散射截面的大小和物理變化趨勢(shì)也不盡合理。

國(guó)際評(píng)價(jià)庫(kù)中俄羅斯 ROSFOND-2010[4]的評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)主要取自日本JENDL-3.3評(píng)價(jià)庫(kù)[10]，而緩發(fā)裂變中子數(shù)及相應(yīng)的中子能譜取自JEFF-3.1評(píng) 價(jià) 庫(kù)[5]。JEFF-3.1 評(píng) 價(jià) 庫(kù) 取 自美國(guó)早期評(píng)價(jià)庫(kù)ENDF／B-Ⅴ中的數(shù)據(jù)，僅對(duì)裂變緩發(fā)中子數(shù)進(jìn)行了簡(jiǎn)單的更新。日本JENDL-4.0和美國(guó) ENDF／B-Ⅶ.1[6]評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)分別于2010年和2011年正式對(duì)外發(fā)布，ENDF／B-Ⅶ.1 評(píng) 價(jià) 庫(kù) 直 接 采 用JENDL-4.0庫(kù)中的數(shù)據(jù)。JENDL-4.0庫(kù)的評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)是2010年由Iwamoto[11]完成的，主要利用CCONE模型程序重新進(jìn)行理論計(jì)算，并對(duì)共振參數(shù)和裂變中子數(shù)進(jìn)行更新，以及增加協(xié)方差數(shù)據(jù)，但所推薦的不可分辨共振參數(shù)僅是為了與連續(xù)能區(qū)進(jìn)行光滑連接。

2 現(xiàn)存實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)

檢索EXFOR實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)庫(kù)，補(bǔ)充查找CINDA庫(kù)以及INIS索引數(shù)據(jù)庫(kù)等，僅Spencer等[12]、Abramovich 等[13]、Fomushkin 等[14]、Danon等[15]和 Harada等[16]開(kāi)展的裂變反應(yīng)實(shí)驗(yàn)測(cè)量。除Danon等測(cè)量了0.01～100.1eV共振能區(qū)的裂變截面外，其他的實(shí)驗(yàn)均為熱能點(diǎn)裂變截面測(cè)量，本工作將這些測(cè)量作為熱能點(diǎn)裂變截面評(píng)價(jià)的基礎(chǔ)。

3 全套中子數(shù)據(jù)更新評(píng)價(jià)

在CENDL-3.1評(píng)價(jià)后無(wú)新的實(shí)驗(yàn)測(cè)量信息出現(xiàn)，而新公布的全套中子評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)中僅JENDL-4.0庫(kù)[9]中的數(shù)據(jù)為全新評(píng)價(jià)結(jié)果。本評(píng)價(jià)工作在分析和總結(jié)各評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)特別是CENDL-3.1庫(kù)中評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)現(xiàn)狀和需改進(jìn)的內(nèi)容，以及其他評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)中Np系列核素反應(yīng)截面變化規(guī)律的基礎(chǔ)上，對(duì)光學(xué)模型勢(shì)參數(shù)、直接作用過(guò)程貢獻(xiàn)、非彈性散射截面和裂變截面等方面進(jìn)行了更新和改進(jìn)。由于共振參數(shù)及裂變中子數(shù)均無(wú)新的實(shí)驗(yàn)測(cè)量信息，共振參數(shù)，熱能點(diǎn)反應(yīng)截面，瞬發(fā)、緩發(fā)和總裂變中子數(shù)均保持CENDL-3.1的推薦值。錒系核素全套中子數(shù)據(jù)評(píng)價(jià)過(guò)程及CENDL-3.1庫(kù)中錒系核素全套中子數(shù)據(jù)評(píng)價(jià)情況在文獻(xiàn)[17-18]中有較詳細(xì)描述，特別是缺乏或沒(méi)有實(shí)驗(yàn)信息的反應(yīng)截面的評(píng)價(jià)方法和過(guò)程在文獻(xiàn)[18]中亦有較詳細(xì)描述，評(píng)價(jià)最基本的原則是：1）以相同Z中有實(shí)驗(yàn)測(cè)量信息的核素的光學(xué)勢(shì)參數(shù)為基礎(chǔ)，根據(jù)總截面等隨A變化的趨勢(shì)作適當(dāng)調(diào)整；2）根據(jù)（n，2n）、（n，f）、（n，γ）等反應(yīng)截面隨A變化的趨勢(shì)，如（n，2n）反應(yīng)截面隨A增加而增大，調(diào)整相關(guān)模型參數(shù)。下面主要將本工作的評(píng)價(jià)結(jié)果與其他評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比和分析。

3.1 光學(xué)模型勢(shì)參數(shù)

光學(xué)模型勢(shì)參數(shù)是理論模型計(jì)算的基礎(chǔ)，它的好壞將直接對(duì)全截面、彈性散射截面及其微分截面等產(chǎn)生影響。本工作主要基于近期的研究工作并參考CENDL-3.1及國(guó)際其他評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)中234～239Np等核素的全截面和彈性散射截面在快中子特別是100keV以上能區(qū)隨A的增加而增大的變化規(guī)律，以n＋237Np反應(yīng)光學(xué)模型勢(shì)參數(shù)為基礎(chǔ)，對(duì)光學(xué)勢(shì)參數(shù)進(jìn)行適當(dāng)調(diào)整，最后得到 Np的中子光學(xué)模型勢(shì)參數(shù)（表1）。表1中還列出了質(zhì)子、α粒子、氘和氚等出射粒子光學(xué)模型勢(shì)參數(shù)。

表1 n＋238 Np光學(xué)模型勢(shì)參數(shù)Table 1 Optical potential parameters of n＋238 Np

由所獲得的光學(xué)模型勢(shì)參數(shù)計(jì)算得到的全截面與其他庫(kù)中評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)的對(duì)比如圖1所示，圖中還包括 CENDL-3.1和JENDL-4.0庫(kù)中的237Np評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)。對(duì)于全截面，本工作的推薦值整體比CENDL-3.1庫(kù)的高，且比237Np的全截面也略高一點(diǎn)，這在物理上是合理的。另外，本工作的全截面與JENDL-4.0庫(kù)的存在一定差異，但JENDL-4.0評(píng)價(jià)庫(kù)中237Np和238Np全截面的變化趨勢(shì)與本工作的類似。

各評(píng)價(jià)庫(kù)中彈性散射截面對(duì)比如圖2所示。在0.04～0.4MeV和0.4～4MeV，本評(píng)價(jià)結(jié)果分別比 CENDL-3.1庫(kù)的高約0.5×10－24cm2、低約0.5×10－24～1×10－24cm2，而4MeV能區(qū)以上各評(píng)價(jià)庫(kù)間差異較小。整體而言，本工作結(jié)果與JENDL-4.0庫(kù)的差異較小，僅在1MeV附近其評(píng)價(jià)結(jié)果比本工作的高一些；且在JENDL-4.0庫(kù)中，237Np和238Np彈性散射截面間的變化趨勢(shì)與本工作類似。歐洲的JEFF-3.1的評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)全截面和彈性散射截面在變化趨勢(shì)和大小方面均不太符合物理規(guī)律。

圖1 全截面評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)對(duì)比Fig.1 Comparison of evaluated data for（n，tot）reaction

圖2 彈性散射截面評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)對(duì)比Fig.2 Comparison of evaluated data for（n，el）reaction

3.2 非彈性散射反應(yīng)截面

在非彈性散射截面模型計(jì)算中考慮了35條238Np的分立能級(jí)[19]，其中，基態(tài)與第 1、第2、第4和第7激發(fā)態(tài)構(gòu)成238Np的第1個(gè)轉(zhuǎn)動(dòng)集體態(tài)列于表2。利用ECIS-95程序計(jì)算這4條分立能級(jí)與基態(tài)的集體作用貢獻(xiàn)。在計(jì)算直接作用貢獻(xiàn)中形變參數(shù)參考了RIPL-3參數(shù)庫(kù)[20]中 FRDM 模型形 變參數(shù) 及JENDL-4.0庫(kù)中理論計(jì)算所采用的形變參數(shù)，再考慮各分立能級(jí)及總的直接作用貢獻(xiàn)在物理上的合理性，最后確定的形變參數(shù)β2和β4分別為0.190和0.020。將所獲得的非彈性散射的直接作用貢獻(xiàn)包括到FUNF程序計(jì)算中，最后得到各分立能級(jí)、連續(xù)能級(jí)和總的非彈性散射截面。

表2 ECIS-95程序計(jì)算中所考慮的耦合能級(jí)Table 2 Coupled levels in ECIS-95calculation

總非彈性散射截面各評(píng)價(jià)庫(kù)數(shù)據(jù)的對(duì)比如圖3所示。本工作推薦值與CENDL-3.1庫(kù)之間存在較大差異，目前，238Np的分立能級(jí)信息較CENDL-3.1評(píng)價(jià)時(shí)所采用的有較大更新，另外兩評(píng)價(jià)中所采用的光學(xué)勢(shì)參數(shù)已完全不同。根據(jù)目前的能級(jí)綱圖信息[19]及第1集體態(tài)由前幾條分立能級(jí)構(gòu)成，認(rèn)為在入射中子能量較低時(shí)非彈性散射截面大些是合理的，即目前的推薦值比CENDL-3.1的要合理些；另外，在8MeV以上能區(qū)，目前評(píng)價(jià)值明顯比CENDL－3.1的低些。整體上，本評(píng)價(jià)結(jié)果的曲線走勢(shì)與JENDL-4.0庫(kù)的類似，僅截面與其存在一定差異。JEFF-3.1的評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)曲線為1條折線，且在6MeV附近出現(xiàn)1個(gè)奇異的尖峰，其評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)不太合理。

圖3 非彈性散射截面評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)對(duì)比Fig.3 Comparison of evaluated data for（n，n′）reaction

3.3 裂變反應(yīng)截面

裂變反應(yīng)截面各評(píng)價(jià)庫(kù)數(shù)據(jù)之間的對(duì)比如圖4所示。從截面曲線形狀和數(shù)值大小看，本工作推薦值與Britt等[21]的經(jīng)驗(yàn)公式估算值符合較好，物理走向合理，而與CENDL-3.1間存在較大的差異。CENDL-3.1庫(kù)中裂變反應(yīng)的第1臺(tái)階即（n，f）反應(yīng)截面下降很快，而第2和第3個(gè)臺(tái)階即（n，n′f）和（n，2nf）反應(yīng)截面比目前的推薦值小很多，但這兩個(gè)臺(tái)階形狀與目前推薦值類似。圖4中的數(shù)據(jù)點(diǎn)是由Britt等通過(guò)對(duì)奇－奇核及有實(shí)驗(yàn)信息核素的裂變反應(yīng)截面系統(tǒng)分析得到的經(jīng)驗(yàn)公式值，并用于估算難以開(kāi)展實(shí)驗(yàn)測(cè)量的奇－奇核在6MeV以下能區(qū)裂變截面，因此經(jīng)驗(yàn)公式截面計(jì)算值作為推薦時(shí)的參考。目前推薦值與JENDL-4.0在小于5MeV能區(qū)的基本符合，但第2臺(tái)階部分本評(píng)價(jià)值整體與其存在一定差異，而第3臺(tái)階兩者基本一致。

圖4 裂變反應(yīng)截面評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)對(duì)比Fig.4 Comparison of evaluated data for（n，f）reaction

3.4 其他反應(yīng)截面

中子與238Np作用的其他反應(yīng)截面對(duì)比如圖5所示，其中包括（n，2n）、（n，3n）、（n，γ）、（n，p）、（n，d）、（n，t）和（n，α）反應(yīng)截面。由對(duì)比圖可知，各反應(yīng)截面大小和物理變化趨勢(shì)均較合理。

3.5 微分截面評(píng)價(jià)

本工作的彈性散射角分布與其他評(píng)價(jià)庫(kù)間的對(duì)比如圖6所示，其中入射中子能量為14MeV 各評(píng)價(jià)庫(kù)間的彈性散射角分布的形狀基本一致。在峰位大小上，本工作結(jié)果比CENDL-3.1的低些，與JENDL-4.0的推薦值基本一致。在大角度上，各評(píng)價(jià)庫(kù)推薦值間截面及其曲線形狀均存在較大差異，且JEFF-3.1的推薦數(shù)據(jù)的結(jié)構(gòu)比其他評(píng)價(jià)庫(kù)的更明顯。

圖5 其他反應(yīng)截面評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)對(duì)比Fig.5 Comparison of evaluated data for other reactions

圖6 彈性散射角度分布對(duì)比Fig.6 Comparison of elastic angular distributions

裂變中子譜由 Madland-Nix公式計(jì)算得到，0.5～20MeV能區(qū)的裂變譜理論計(jì)算結(jié)果如圖7所示。從圖7可知，本工作的裂變譜符合物理變化規(guī)律，即隨入射中子能量的增加，裂變譜高能端反應(yīng)幾率增加，低能端反應(yīng)幾率減小。由于無(wú)角分布和能譜實(shí)驗(yàn)信息，本推薦均采用FUNF程序計(jì)算結(jié)果。

4 小結(jié)

本工作獲得了一套全新的n＋238Np光學(xué)模型勢(shì)參數(shù)，并以此為基礎(chǔ)，利用ECIS-95程序和FUNF程序開(kāi)展理論分析，同時(shí)根據(jù)Np各同位素反應(yīng)截面系統(tǒng)變化規(guī)律，對(duì)模型勢(shì)參數(shù)進(jìn)行了調(diào)整，最后獲得了各反應(yīng)截面、微分截面及雙微分截面，推薦的結(jié)果物理趨勢(shì)合理。

圖7 中子出射裂變能譜Fig.7 Comparison of fission spectra

與CENDL-3.1評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)相比，全截面、彈性散射截面、非彈性散射截面和裂變反應(yīng)截面等均有較大改進(jìn)，全截面和彈性散射截面整體比CENDL-3.1的大些，非彈性散射截面更符合物理變化趨勢(shì)，裂變反應(yīng)截面特別是在第1臺(tái)階能區(qū)與Britt等的裂變截面系統(tǒng)變化的研究結(jié)果符合，且JENDL-4.0庫(kù)的評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)與本工作的基本一致。本推薦中還給出了雙微分截面和光子產(chǎn)生數(shù)據(jù)等。

中子與238Np反應(yīng)的實(shí)驗(yàn)信息很少，因此，需對(duì)238Np的實(shí)驗(yàn)、評(píng)價(jià)及核結(jié)構(gòu)信息進(jìn)行跟蹤，以對(duì)評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)進(jìn)一步更新和改進(jìn)。

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