張 洋，劉春雨，尹國輝，李 安，申茂泉，徐 明，鄧培君，成智威

（1.哈爾濱工程大學(xué) 核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，黑龍江 哈爾濱 150001；2.西北核技術(shù)研究所，陜西 西安 710024）

氡（ Rn在自然界中無處不在，與其子體約占天然輻射對公眾年有效劑量的50%。氡被列為使人致癌的19種物質(zhì)之一，是引起呼吸道疾病和肺癌的重要原因[1－5]。氡的測量是評價氡輻射危害的基礎(chǔ)。目前，氡的測量方法主要有雙濾膜法、閃爍室法、氣球法、活性炭法、徑跡蝕刻法、靜電收集法和脈沖電離室法等[6]。這些方法中很多是利用氡及其子體衰變時釋放的α射線的特性進行的測量，但α射線貫穿本領(lǐng)小，在空氣或其他介質(zhì)中自吸收強，獲取的α能譜中拖尾嚴重，且222Rn的其他同位素及其子體的部分α射線能量與之相近，這些都會給222Rn的測量帶來干擾。傳統(tǒng)的活性炭盒法為靜態(tài)吸附方法，吸附效率低。

γ能譜分析法是環(huán)境輻射監(jiān)測中的重要方法。一般在采用HPGeγ譜儀對環(huán)境樣品測量時，使用標準體源進行效率刻度，這時常會遇到待測量分析的樣品量或樣品高度與刻度用標準體源不一致，需對效率進行修正[7]。主動式活性炭吸附方法中效率刻度主要受到以下幾種因素的影響：1）活性炭對氡的吸附量隨吸附時間變化，吸附量對溫度、濕度等因素較敏感；2）活性炭在吸附氡的過程中氡在活性炭盒中的幾何分布是變化的。

針對這些問題，本文使用自制雙濾膜活性炭盒在標準氡室進行取樣，HPGeγ譜儀測量分析，通過分析雙濾膜活性炭盒中吸附的222Rn子體不同能量特征γ射線的探測效率與222Rn在盒中進出口計數(shù)相對偏差之間的關(guān)系，為主動式活性炭吸附方法中效率刻度問題提供一種解決方法。

1 儀器與方法

1.1 實驗儀器

1）氡室

NR-I型氡室由南華大學(xué)研制，是一個不銹鋼箱體，長、寬、高分別為2.075m、1.123m、1.220m，體積為2.84m3。箱體頂部有蝶閥和排氣風(fēng)扇與實驗室的排氣管道相連，由NR-100A型氡室控制系統(tǒng)對氡室內(nèi)的參數(shù)進行調(diào)節(jié)。氡室箱體內(nèi)部分隔為2個部分，右側(cè)空間為氡室的濃度控制系統(tǒng)和溫濕度控制系統(tǒng)，左側(cè)大空間是待測試儀器的實驗空間，其中有活動的橫隔板便于多層放置儀器。

2）取樣裝置

（1）雙濾膜活性炭盒

利用自制雙濾膜活性炭盒實現(xiàn)對空氣中222Rn及其子體的收集。該盒為圓柱形容器，其示意圖如圖1所示。盒兩端為濾膜結(jié)構(gòu)，腔體由活性炭填充。盒體內(nèi)部尺寸φ75mm×75mm，活性炭裝量191g。取樣過程中，濾膜用于過濾收集空氣中放射性氣體222Rn的子體；活性炭用于吸附收集空氣中的放射性氣體222Rn?；钚蕴亢兄?22Rn子體對應(yīng)各能量特征γ射線的HPGeγ譜儀探測效率通過下面的研究得出；濾膜中222Rn子體對應(yīng)的各探測效率由LabSOCS無源效率刻度軟件得到。

圖1 雙濾膜活性炭盒示意圖Fig.1 Scheme of double-membrane activated charcoal radon collector

（2）取樣系統(tǒng)

取樣系統(tǒng)主要由雙濾膜活性炭盒、壓緊裝置、流量計、溫濕度計、調(diào)節(jié)閥和取樣泵組成。取樣系統(tǒng)示意圖如圖2所示。

圖2 取樣系統(tǒng)示意圖Fig.2 Scheme of sampling system

壓緊裝置將雙濾膜活性炭盒壓緊密封，防止在取樣過程中發(fā)生端口處漏氣，影響取樣數(shù)據(jù)的正確性；流量計記錄取樣過程中流速的大??；溫濕度計記錄取樣環(huán)境中溫度和濕度參數(shù)；取樣泵為取樣系統(tǒng)提供動力，取樣過程中通過調(diào)節(jié)控制閥來控制流速的大小。取樣系統(tǒng)各連接處密封嚴實，防止取樣過程中漏氣。

3）測量儀器

測量采用Canberra公司生產(chǎn)的同軸型超低本底 HPGeγ譜儀（ULB）。該系統(tǒng)由BE3830寬能型HPGe探測器、DSA1000多道分析器、Genie2000能譜采集與分析軟件、777型鉛屏蔽室及LabSOCS無源效率刻度軟件等組成。該儀器的主要參數(shù)和性能如下：晶體尺寸φ70mm×30mm；相對效率33.1%；對60Co的1 332.5keVγ射線的能量分辨率為1.84keV，峰康比為65∶1；20～1 500keV積分本底為0.95s－1。

1.2 實驗方法

1）雙濾膜活性炭盒的制備

雙濾膜活性炭盒是取樣系統(tǒng)的核心部件，也是222Rn及其子體取樣研究的重要載體。在活性炭盒性能研究實驗前，需對活性炭盒進行前處理準備工作，按如下步驟進行：（1）將活性炭放入120℃的烘爐內(nèi)加熱8h進行烘干解吸，在磨口瓶中保存待用；（2）在活性炭盒進氣口端凹槽內(nèi)放入不銹鋼絲網(wǎng)，在絲網(wǎng)外側(cè)放入濾膜，用壓環(huán)將濾膜和絲網(wǎng)壓緊，同時將密封蓋旋入壓環(huán)內(nèi)螺紋以密封活性炭盒一端；（3）將處理過的活性炭通過盒的另一端裝入盒腔體內(nèi)；（4）重復(fù)步驟2，將活性炭盒另一端密封，由于盒的另一端為出氣口，為了避免抽氣時濾膜發(fā)生意外脫落，在濾膜的外側(cè)加一同直徑的不銹鋼絲網(wǎng)用以固定濾膜。

2）氡室取樣

氡室內(nèi)環(huán)境參數(shù)為：氡濃度，1 100Bq／m3；溫度，32℃；濕度，25%；氣壓，87.7kPa。取樣系統(tǒng)取樣時流量為0.9m3／h，取樣時間分別為10、20、30和50min。取樣系統(tǒng)出氣口連接氡室，使抽出來未被活性炭盒吸附的氡氣返回氡室。取樣后將雙濾膜活性炭盒密封放置3h以上[1]。將放置一段時間后的雙濾膜活性炭盒置于HPGeγ譜儀上測量和分析。

3）實驗室γ譜儀測量

取樣后的雙濾膜活性炭盒進氣口正對HPGeγ譜儀探測器進行測量，進氣口活性炭端面距探測器16.2mm 通過Genie2000能譜獲取與分析軟件得到所關(guān)心核素相應(yīng)能量下的全能峰計數(shù)。由于取樣結(jié)束后將雙濾膜活性炭盒密封放置3h以上，測量時222Rn與其子體達到放射性衰變平衡[1]，各子體均按母體的半衰期衰減，因此測量其子體活度即可得到222Rn活度。按式（1）計算探測效率：

式中：ε為探測效率；N為γ譜儀的全能峰凈計數(shù)；A為雙濾膜活性炭盒吸附的222Rn活度；ΔC為取樣前后氡室內(nèi)的氡濃度變化；V為氡室體積；Pγ為γ射線發(fā)射幾率；t為測量時間。

為了得到不同吸附時間下，222Rn在雙濾膜活性炭盒中進氣口和出氣口計數(shù)相對偏差，分別將活性炭盒的進氣口端和出氣口端置于探測器上測量，定義222Rn的進出口計數(shù)相對偏差由式（2）計算得到：

式中：η為222Rn在活性炭盒中進出口計數(shù)相對偏差；N進為進氣口端在探測器上時得到的計數(shù)；N出為出氣口端在探測器上時得到的計數(shù)。

2 結(jié)果與分析

2.1 探測效率與吸附時間的關(guān)系

通過式（1）得到不同吸附時間HPGeγ譜儀對雙濾膜活性炭盒中222Rn子體214Pb和214Bi不同能量特征γ射線的探測效率，其值列于表1。由表1可知，在吸附時間為10min時，各能量下的探測效率相對最高，這主要是因為：由于吸附時間相對較短，吸附的222Rn主要分布在雙濾膜活性炭盒進氣口處的活性炭中，此時的活性炭盒等效為一個相對薄的體源，222Rn在活性炭盒中的活性區(qū)對HPGeγ譜儀探測器的立體角相對最大。隨吸附時間的增加，222Rn逐漸被里層的活性炭吸附，222Rn在活性炭盒中的活性區(qū)對探測器的立體角逐漸減小，探測效率隨之下降，直到雙濾膜活性炭盒吸附飽和時，探測效率不再變化。LabSOCS無源效率模擬值為相應(yīng)幾何條件下核素均勻分布時各能量對應(yīng)的探測效率值，在吸附時間為30min后，雙濾膜活性炭盒對222Rn達到基本動態(tài)吸附飽和，盒內(nèi)的222Rn分布基本均勻，此時除了242keV能量的特征γ射線由于分支比低，全能峰計數(shù)漲落大而導(dǎo)致的探測效率實測值與LabSOCS無源效率模擬值相對偏差絕對值達到14.9%外，其余能量的特征γ射線探測效率實測值與LabSOCS無源效率模擬值相對偏差絕對值均小于11%。

表1 探測效率與吸附時間的關(guān)系Table 1 Relationship between detection efficiencies and adsorption time

2.2 雙濾膜活性炭盒內(nèi)222 Rn進出口計數(shù)相對偏差與吸附時間的關(guān)系

通過式（2）得到不同吸附時間HPGeγ譜儀對雙濾膜活性炭盒吸附的222Rn進出口計數(shù)相對偏差，其值列于表2。性炭盒近似吸附飽和，進出口計數(shù)相對偏差不大于7%，相對吸附深度近似為100%。

表2 222 Rn進出口計數(shù)相對偏差、相對吸附深度與吸附時間的關(guān)系Table 2 Relationship among relative deviation，relative penetrated depth of 222 Rn and adsorption time

2.3 探測效率與222 Rn進出口計數(shù)相對偏差的關(guān)系

通過以上分析可知，吸附時間越短，222Rn進出口計數(shù)相對偏差越大，探測效率也越大；當(dāng)吸附飽和時，222Rn進出口計數(shù)相對偏差近似為0，探測效率最小。不同能量下探測效率與222Rn進出口計數(shù)相對偏差之間的關(guān)系如圖3所示。

圖3 探測效率與進出口計數(shù)相對偏差的關(guān)系Fig.3 Relationship between detection efficiencies and relative deviation of 222 Rn

分別擬合得到242、295.2、351.9、609.3和1 120.3keV能量下探測效率與222Rn進出口計數(shù)相對偏差的關(guān)系曲線：

當(dāng)222Rn在活性炭盒中的吸附分布均勻時，進出口相對偏差η為0，HPGeγ譜儀對能量為242、295.2、351.9、609.3和1 120.3keV 的探測效率分別為2.47×10－2、1.93×10－2、1.54×10－2、8.51×10－3和5.03×10－3，與 LabSOCS無源效率模擬值相對偏差分別為－2.49%、2.53%、7.78%、12.0%和9.53%。

為了驗證擬合曲線的可靠性，將雙濾膜活性炭盒在標準氡室進行取樣，根據(jù)其進出口相對偏差對應(yīng)的探測效率值，通過式（1）計算得到活性炭盒對222Rn的吸附量，將該吸附量與氡室PQ2000測氡儀給出的吸附量進行比較，數(shù)據(jù)列于表3。

表3 吸附量的曲線值與氡室實測值比較Table 3 Calculated adsorption and standerd results

3 結(jié)論

通過在標準氡室進行的主動式雙濾膜活性炭吸附取樣及實驗室HPGeγ譜儀測量，分析得到如下結(jié)論：1）在活性炭盒對222Rn吸附飽和前，隨吸附時間的增加，HPGeγ譜儀對222Rn子體不同能量特征γ射線的探測效率逐漸減??；2）在活性炭盒對222Rn吸附飽和前，隨吸附時間的增加， Rn在雙濾膜活性炭盒中進出口計數(shù)相對偏差逐漸減?。?）雙濾膜活性炭盒吸附的222Rn子體不同能量特征γ射線的探測效率與盒內(nèi)222Rn進出口計數(shù)相對偏差呈線性關(guān)系，由此關(guān)系計算得出的氡吸附量與PQ2000測氡儀給出的氡吸附量相對偏差絕對值小于5%。

下一步準備利用該方法對主動式雙濾膜活性炭盒法中222Rn的吸附效率進行研究，為分析空氣中222Rn及其同位素的活度濃度和劑量評價提供技術(shù)支持。

[1]潘自強.電離輻射環(huán)境監(jiān)測與評價[M].北京：原子能出版社，2007.

[2]聯(lián)合國原子輻射效應(yīng)科學(xué)委員會.電離輻射與效應(yīng)（UNSCEAR2000向聯(lián)合國大會提交的報告）[M].太原：山西科學(xué)技術(shù)出版社，2002.

[3]連琦，王旭輝，常印忠，等.HPGe探測器分析室內(nèi)空氣活性炭盒氡樣品的研究[J].核電子學(xué)與探測技術(shù)，2004，24（4）：338-341.

LIAN Qi，WANG Xuhui，CHANG Yinzhong，et al.Study of analyzing activated charcoal indoor air radon samples by HPGe detector[J].Nuclear Electronics ＆ Detection Technology，2004，24（4）：338-341（in Chinese）.

[4]潘自強.輻射防護的現(xiàn)狀與未來[M].北京：原子能出版社，1997.

[5]張洋，尹國輝，吳睿，等.就地γ譜儀測量某坑道內(nèi)222Rn-220Rn子體劑量比[J].核電子學(xué)與探測技術(shù)，2012，32（4）：433-437.

ZHANG Yang，YIN Guohui，WU Rui，et al.Dose ratio of222Rn to220Rn progeny in a pit using in-suit HPGeγspectrometry[J].Nuclear Electronics ＆ Detection Technology，2012，32（4）：433-437（in Chinese）.

[6]任天山，程建平.環(huán)境與輻射[M].北京：原子能出版社，2007.

[7]白立新，徐家云，吳麗萍，等.HPGeγ譜儀體源效率與源高度和密度的關(guān)系[J].四川大學(xué)學(xué)報：自然科學(xué)版，2004，41（1）：126-130.

BAI Lixin，XU Jiayun，WU Liping，et al.Relationship of the HPGeγ-spectrometer detection efficiency with sample height and density[J].Journal of Sichuan University：Natural Science Edition，2004，41（1）：126-130（in Chinese）.