馬占云,李海玲,2,岳波*,高慶先,董路

1.中國環(huán)境科學(xué)研究院，北京 100012 2.蘭州大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院，甘肅 蘭州 730000

生活垃圾填埋場覆蓋層溫室氣體CH4和CO2釋放規(guī)律及其相關(guān)性研究

馬占云1,李海玲1,2,岳波1*,高慶先1,董路1

1.中國環(huán)境科學(xué)研究院，北京 100012 2.蘭州大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院，甘肅 蘭州 730000

針對北京某生活垃圾填埋場封場區(qū)覆蓋層開展了為期1 a的CH4和CO2釋放通量監(jiān)測，分析了填埋場封場區(qū)CH4和CO2釋放通量年變化規(guī)律和不同季節(jié)的日變化規(guī)律，并對CH4和CO2釋放通量之間的相關(guān)關(guān)系及其影響機制進行了探討。結(jié)果表明，10個監(jiān)測點間、相同監(jiān)測點不同監(jiān)測時段間CH4釋放通量差異較大。不同監(jiān)測點覆蓋層表面CH4和CO2釋放通量年變化規(guī)律表現(xiàn)為，CH4釋放通量隨CO2釋放通量年變化規(guī)律波動，二者表現(xiàn)為顯著正相關(guān)；在春、夏、秋季CH4釋放通量變化較為平穩(wěn)，冬季CH4釋放通量隨CO2釋放通量變化規(guī)律波動；24 h內(nèi)CH4釋放通量變化規(guī)律存在隨機性；周圍大氣中CH4的濃度直接影響覆蓋層對大氣中CH4的氧化。

生活垃圾填埋場覆蓋層；CH4釋放通量；年變化；日變化；甲烷氧化作用

CO2作為一種重要的溫室氣體，早已被眾人所熟知，而CH4同樣作為一種重要的溫室氣體，其100年的全球增溫潛勢值(global warming potential，GWP)是CO2的25倍[1]，對溫室效應(yīng)的貢獻率約為22%。生活垃圾填埋場作為主要的CH4排放源之一，填埋氣中CH4的體積濃度可達55%～60%，其全球每年的CH4排放量約為40 Tg，約占全球CH4總排放量的8%[2]。在各種人為CH4排放源中，生活垃圾填埋場排放的CH4總量已列第3位[3]。CO2作為除CH4之外填埋氣的主要組成部分，其在填埋氣中的體積濃度可達40%～45%，CO2隨填埋氣和CH4一起排放到大氣中，垃圾填埋場的CO2因為是生物成因的，所以不計入溫室氣體的排放總量中，但因為是填埋氣的重要組成部分，與CH4的排放有重要的相關(guān)作用，所以一起作為重點研究。

生活垃圾填埋場覆蓋層填埋氣(CH4和CO2)釋放通量是垃圾填埋層氣體分壓、覆蓋層氣體滲透系數(shù)、覆蓋層CH4氧化和大氣分壓共同作用的結(jié)果。在填埋層和大氣中CH4和CO2氣體分壓不變的情況下，CH4和CO2釋放通量主要受覆蓋層溫度和含水率的影響[4-6]。已有研究表明，不同填埋場、同一填埋場的不同填埋區(qū)域CH4釋放通量相差較大，且同一填埋區(qū)的監(jiān)測時間不同CH4釋放通量也相差較大[7-12]。因此，對不同類型生活垃圾填埋場CH4和CO2釋放通量進行長期監(jiān)測，對于合理估算我國生活垃圾填埋處理的溫室氣體排放具有重要意義。

對北京市最大的生活垃圾填埋場邊坡封場區(qū)(覆蓋層)設(shè)置的10個監(jiān)測點的CH4和CO2釋放通量開展了為期1 a的監(jiān)測，分析了填埋場封場區(qū)CH4和CO2釋放通量年變化規(guī)律和不同季節(jié)的日變化規(guī)律，并對CH4和CO2釋放通量之間的相關(guān)關(guān)系及其影響機制進行了探討，以期為我國生活垃圾填埋場溫室氣體清單編制提供相應(yīng)的數(shù)據(jù)支持和理論基礎(chǔ)。

1 材料與方法

1.1 研究場地概況

研究場地為北京昌平區(qū)某生活垃圾填埋場，該填埋場于1994年建成運行，采用厭氧填埋工藝。填埋場監(jiān)測點布置如圖1所示。其中，1#、2#、3#、9#、10#監(jiān)測點位于垃圾填埋場一層作業(yè)平臺南區(qū)，垃圾填埋時間為2000年之前，并于2003年完成封場；4#、5#、6#、7#、8#監(jiān)測點位于一層作業(yè)平臺北區(qū)，垃圾填埋時間為2008年之前，于2009年完成封場。填埋場監(jiān)測區(qū)域的邊坡封場系統(tǒng)自下而上分別為導(dǎo)氣層、渣土層(500 mm)、GCL防滲層、黏土層(500 mm)、營養(yǎng)土層(300 mm)、植被層。

圖1 監(jiān)測點布置Fig.1 Sketch of monitoring sites layout

1.2 樣品采集

生活垃圾填埋場填埋氣采用靜態(tài)通量箱法采集，靜態(tài)通量箱為圓柱體設(shè)計，箱體遮光，底座直徑50 cm，高20 cm，箱蓋高30 cm，箱底和箱蓋結(jié)合處為5 cm，為確保箱體密閉性，采樣時結(jié)合處用水封，箱頂設(shè)取樣口、氣壓平衡塞和溫度測量接口。安裝好通量箱后開始計時，在0 min時進行采樣，作為通量箱中CH4和CO2濃度的初始值，每5 min抽氣1次，持續(xù)時間為20 min。年變化研究采樣頻率為1次月，采樣時間分別為每月采樣日上午10：00—12：00；日變化研究采樣時間為2012年11月1日12:00—2012年11月2日06:00，2013年7月16日12:00—2013年7月17日06:00，每6 h采樣1次。

1.3 樣品測試

樣品采用Agilent 7890A型氣相色譜儀分析，配FID檢測器，工作溫度分別為柱溫55 ℃，檢測器溫度250 ℃，載氣為高純N2，樣品進樣量為5 mL次。

1.4 釋放通量的計算

覆蓋層填埋氣CH4或CO2氣體的釋放通量計算公式如下：

(1)

式中，f為CH4或者CO2氣體的釋放通量，mg(m2·h)(以C計，全文同)；V為箱蓋和固定部分形成的空間體積，m3；A為固定部分的覆蓋面積，m2；△C△t為單位時間內(nèi)箱內(nèi)CH4或者CO2濃度的變化，mg(m3·h)；T為靜態(tài)箱內(nèi)溫度，℃。

2 結(jié)果與討論

2.1 CH4和CO2釋放通量年變化規(guī)律分析

2.1.1 CH4和CO2釋放通量年變化規(guī)律分析

生活垃圾填埋場覆蓋層CH4和CO2釋放通量監(jiān)測結(jié)果如表1所示。由表1可知，CH4和CO2釋放通量均表現(xiàn)為10個監(jiān)測點之間差異較大，相同監(jiān)測點不同監(jiān)測時期的差異也較大。10個監(jiān)測點中CH4釋放通量最大值為17 404.06 mg(m2·h)，出現(xiàn)在4#監(jiān)測點，最小值為-10.34 mg(m2·h)，出現(xiàn)在3#監(jiān)測點，二者相差6個數(shù)量級；8#監(jiān)測點的CH4釋放通量年變化范圍最大，最大值和最小值之間相差5個數(shù)量級；4#、6#監(jiān)測點的CH4釋放通量年變化范圍最小，其最大值和最小值之間相差1個數(shù)量級；10個監(jiān)測點中全年監(jiān)測數(shù)據(jù)平均值最小為34.68 mg(m2·h)，出現(xiàn)在7#監(jiān)測點，最大為7 233.45 mg(m2·h)，出現(xiàn)在4#監(jiān)測點，二者相差2個數(shù)量級。10個監(jiān)測點中CO2釋放通量最大值為9 058.78 mg(m2·h)，出現(xiàn)在4#監(jiān)測點，最小值為21.13 mg(m2·h)，出現(xiàn)在7#監(jiān)測點，二者相差2個數(shù)量級；10個監(jiān)測點中CO2釋放通量全年監(jiān)測數(shù)據(jù)平均值最小為272.23 mg(m2·h)，出現(xiàn)在7#監(jiān)測點，最大為4 007.99 mg(m2·h)，出現(xiàn)在4#監(jiān)測點，二者相差1個數(shù)量級。CO2釋放通量變化范圍較CH4釋放通量變化范圍小，且CO2釋放通量均為正值。

表1 生活垃圾填埋場覆蓋層CH4和CO2釋放通量變化范圍Table 1 Variation ranges of CH4 and CO2 emission flux in MSW landfill cover layers mg(m2·h)

表1 生活垃圾填埋場覆蓋層CH4和CO2釋放通量變化范圍Table 1 Variation ranges of CH4 and CO2 emission flux in MSW landfill cover layers mg(m2·h)

監(jiān)測點CH4釋放通量變化范圍平均值標準偏差CO2釋放通量變化范圍平均值標準偏差1#-1.76～226.7161.1693.7158.14～1295.19400.19339.512#16.72～7400.721719.582196.6131.10～5332.721850.531534.963#-10.34～421.0353.24120.58112.00～1184.26410.22352.204#1666.09～17404.067233.454189.29981.65～9058.784007.992009.705#-4.07～594.1786.93172.8049.59～574.21274.93156.046#342.29～3713.121721.981076.05710.65～5545.411892.251198.347#-5.83～109.0934.6839.2621.13～1153.41272.23310.348#-3.93～1407.34326.11405.86107.48～636.78670.60745.459#53.22～7119.352588.042358.60636.78～3678.081883.43920.2010#32.95～5926.211699.151866.8495.35～8035.042287.192156.93

2.1.2 CH4和CO2釋放通量年變化規(guī)律相關(guān)性分析

對CH4和CO2釋放通量年變化規(guī)律相關(guān)性進行了分析，結(jié)果如圖2所示。由圖2可知，CH4釋放通量隨CO2釋放通量年變化規(guī)律波動，二者表現(xiàn)為顯著正相關(guān)(如2#監(jiān)測點相關(guān)系數(shù)(R)為0.587，顯著水平(P)為0.013；4#監(jiān)測點R為0.920，P為0.000；6#監(jiān)測點R為0.816，P為0.000；9#監(jiān)測點R為0.718，P為0.001)；在春、夏、秋季CH4釋放通量變化較為平穩(wěn)，冬季CH4釋放通量隨CO2釋放通量變化規(guī)律波動(1#、3#、5#、7#、8#監(jiān)測點)。

作為填埋氣的2種主要成分，CH4和CO2的體積濃度在較長時間內(nèi)保持穩(wěn)定[13-15]。覆蓋層CH4氧化菌對CH4的氧化反應(yīng)為[16]：CH4→CHOH→HCHO→HCOOH→CO2，CH4最終氧化產(chǎn)物為CO2。在內(nèi)外氣體分壓不變的情況下，覆蓋層表面CH4和CO2釋放通量主要受到覆蓋層氣體通透性和甲烷氧化作用2種因素的影響。這2種因素在不同監(jiān)測點、不同監(jiān)測時間的影響力不同，導(dǎo)致不同監(jiān)測點之間CH4和CO2釋放通量的相關(guān)性不同。當(dāng)覆蓋層氣體通透性較差時，在較低的CH4和CO2釋放通量條件下，覆蓋層甲烷氧化作用的大小變?yōu)楦采w層表面CH4和CO2釋放通量相關(guān)性的主要影響因素。在適宜的溫度下，覆蓋層甲烷氧化菌活性較強，CH4大部分甚至全部被氧化，生成一定比例的CO2(CH4在土壤中被氧化，部分產(chǎn)物為CO2，其余的C轉(zhuǎn)化為生物質(zhì)[17-18])，導(dǎo)致春、夏、秋季CH4釋放通量較低，

注：CH4和CO2釋放通量均以C計。圖2 生活垃圾填埋場覆蓋層CH4和CO2釋放通量的年變化特征Fig.2 Inter-annual variations of CH4 and CO2 emission flux in MSW landfill cover layers

甚至為負值(大氣中的甲烷被部分氧化，文獻[19]也發(fā)現(xiàn)了該現(xiàn)象)，CO2釋放通量相對較高；冬季較低的溫度環(huán)境下，覆蓋層CH4氧化作用幾乎為零甚至停止[20]，覆蓋層表面CH4和CO2釋放通量變化主要受覆蓋層氣體通透性影響，二者表現(xiàn)出較好的相關(guān)性，如1#、3#、5#、7#、 8#監(jiān)測點CH4和CO2釋放通量變化規(guī)律；當(dāng)覆蓋層氣體通透性較好時，CH4和CO2釋放通量較大，覆蓋層甲烷氧化作用對CH4的削弱作用和對CO2的增加作用，對覆蓋層表面CH4和CO2釋放通量的相關(guān)性影響不大， 從而使得覆蓋層表面CH4

和CO2釋放通量變化規(guī)律表現(xiàn)出較好的相關(guān)性，如2#、4#、6#、9#監(jiān)測點CH4和CO2釋放通量變化規(guī)律。

2.2 CH4和CO2釋放通量日變化規(guī)律分析

2.2.1 日變化規(guī)律

對2012年11月和2013年7月的CH4和CO2釋放通量日變化規(guī)律進行了分析，結(jié)果如表2和表3所示。由表2和表3可知，相同監(jiān)測點不同監(jiān)測日期CH4和CO2釋放通量日變化規(guī)律不相同，相同監(jiān)測日期不同監(jiān)測點之間CH4和CO2釋放通量日變化規(guī)律也不相同。

表2 生活垃圾填埋場CH4釋放通量的日變化規(guī)律Table 2 Diurnal variation of CH4 flux in MSW landfill cover layers mg (m2·h)

表2 生活垃圾填埋場CH4釋放通量的日變化規(guī)律Table 2 Diurnal variation of CH4 flux in MSW landfill cover layers mg (m2·h)

監(jiān)測點2012年11月1—2日中午(12:00)下午(18:00)夜間(00:00)清晨(06:00)2013年7月16—17日中午(12:00)下午(18:00)夜間(00:00)清晨(06:00)1#-0.1-2.1-35.0-19.13.34.4-4.4-6.02#1521.650.4165.1207.4104.9128.19460.3379.53#-0.4-59.9-41.6-54.79.9-1.4-25.012.14#17404.111724.410679.07356.03007.96895.6269.37958.45#0.0-7.0-7.3-11.8110.1-7.6-11.950.96#2048.32498.43108.02128.83502.1401.01470.72599.47#42.23.336.6-5.46.2-0.2-32.832.48#1407.33235.82596.11951.2152.6644.3294.7278.19#3573.82364.72430.42852.853.2324.5962.9697.810#5926.25042.03480.15141.3103.3302.3-264.5866.7

表3 生活垃圾填埋場CO2釋放通量的日變化規(guī)律Table 3 Diurnal variation of CO2 flux in MSW landfill cover layers mg (m2·h)

表3 生活垃圾填埋場CO2釋放通量的日變化規(guī)律Table 3 Diurnal variation of CO2 flux in MSW landfill cover layers mg (m2·h)

監(jiān)測點2012年11月1—2日中午(12:00)下午(18:00)夜間(00:00)清晨(06:00)2013年7月16—17日中午(12:00)下午(18:00)夜間(00:00)清晨(06:00)1#12647.85428.4325.1226.6209.92562#580.1133.7100.1144.4281.8462.65006.05483#188.531.1127.1134.4397.9322.9346.6464.44#9058.85975.65169.52798.42151.13428.0488.73962.25#97.546.222.325.91680.8221.7414.1598.86#1137.62067.41808.73567.73734.11360.7562.31996.77#14391.168.162.2223.8551.5369.6650.38#546.31107.2966.9707.5172.9546.51113.3491.69#1998.41194.51332.81633.51626.3839.5924.4685.510#2339.42273.61503.02180.01524.9848.81988.01142.3

11月除6#和8#監(jiān)測點外其余監(jiān)測點的CH4和CO2釋放通量最高值均出現(xiàn)在中午，最低值出現(xiàn)時段不具備統(tǒng)計學(xué)規(guī)律。7月10個監(jiān)測點的最高值和最低值出現(xiàn)時間均不具備統(tǒng)計學(xué)規(guī)律?？梢娨蝗罩畠?nèi)覆蓋層表面CH4和CO2釋放通量變化規(guī)律具有隨機性。

2.2.2 日變化規(guī)律相關(guān)性分析

對CH4釋放通量日變化規(guī)律、CO2釋放通量日變化和溫度進行相關(guān)性分析，11月2#、4#、8#、9#監(jiān)測點CH4和CO2釋放通量呈極顯著正相關(guān)(P<0.01)，10#監(jiān)測點CH4和CO2釋放通量呈顯著正相關(guān)(P<0.05)。7月只有2#和4#監(jiān)測點CH4和CO2釋放通量呈極顯著相關(guān)(P<0.01)，其他監(jiān)測點CH4和CO2釋放通量之間不具有相關(guān)性?？梢?月覆蓋層甲烷氧化作用較強，對CH4和CO2的相對濃度擾動較大。11月覆蓋層甲烷氧化作用相對較弱，對CH4和CO2的相對濃度擾動情況比7月平穩(wěn)。

2.3 大氣中CH4濃度日變化對覆蓋層CH4氧化作用的影響分析

11月的監(jiān)測結(jié)果中1#、3#、5#監(jiān)測點CH4釋放通量日監(jiān)測值均為負值，表明覆蓋層對周圍大氣中的CH4進行了氧化。1#、3#、5#監(jiān)測點通量箱中CH4初始濃度見表4。

表4 11月1#、3#、5#監(jiān)測點不同監(jiān)測時段通量 箱中CH4初始濃度Table 4 The initial methane density in the the static chamber of 1# , 3#, 5# in November 10-6

對1#、3#、5#監(jiān)測點CH4釋放通量和通量箱中CH4初始濃度進行分析，可知，1#、3#、5#監(jiān)測點覆蓋層表面CH4釋放通量和通量箱中CH4初始濃度呈負相關(guān)(1#監(jiān)測點R為 -0.937，P為0.063；3#監(jiān)測點R為-0.978，P為0.022；5#監(jiān)測點R為-0.996，P為0.004)。即覆蓋層對大氣中的CH4氧化速度和周圍大氣中CH4濃度呈正相關(guān)?？梢娫诟采w層水熱環(huán)境較穩(wěn)定的情況下，大氣中CH4的濃度的日變化成為影響覆蓋層對大氣CH4氧化量日變化規(guī)律的直接因素。以通量箱中CH4的初始濃度為自變量(x)，以覆蓋層對大氣中CH4的氧化速率為因變量(y)，進行線性擬合。

1#監(jiān)測點：y=0.016x+3.864，R2=0.878

3#監(jiān)測點：y=0.081 2x+4.088 9，R2=0.956 3

5#監(jiān)測點：y=0.025x+0.268，R2=0.992

不同監(jiān)測點之間擬合曲線的斜率不同，即在大氣中CH4濃度相同的情況下，不同監(jiān)測點之間覆蓋層對周圍大氣中CH4的氧化量不一樣。覆蓋層對大氣中CH4的氧化受覆蓋層基質(zhì)的影響。

3 結(jié)論

(1)不同監(jiān)測點、相同監(jiān)測點在不同監(jiān)測時期覆蓋層表面CH4和CO2釋放通量間差異較大。

(2)由于覆蓋層氣體通透性和甲烷氧化作用的影響，10個監(jiān)測點CH4和CO2釋放通量年變化規(guī)律相關(guān)性表現(xiàn)為，CH4釋放通量隨CO2釋放通量年變化規(guī)律波動，二者表現(xiàn)為顯著正相關(guān)；在春、夏、秋季CH4釋放通量變化較為平穩(wěn)，冬季CH4釋放通量隨CO2釋放通量變化規(guī)律波動。

(3)CH4和CO2釋放通量日變化規(guī)律表現(xiàn)為同一監(jiān)測點一日內(nèi)變化范圍較大，覆蓋層表面CH4和CO2釋放通量日變化具有隨機性。

(4)7月覆蓋層甲烷氧化作用較強，對CH4和CO2的相對濃度擾動較大。11月覆蓋層甲烷氧化作用相對較弱，對CH4和CO2的相對濃度擾動情況比7月平穩(wěn)。

(5)氧化覆蓋層對大氣中CH4的氧化速度與周圍大氣中的CH4濃度呈正相關(guān)。在覆蓋層水熱環(huán)境較穩(wěn)定的情況下，大氣中CH4濃度的日變化成為影響覆蓋層對大氣中CH4氧化速率日變化規(guī)律的直接原因。覆蓋層對大氣中CH4的氧化主要受覆蓋層基質(zhì)的影響。

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Study on Emission Characteristics and Correlation of GHGs CH4and CO2in MSW Landfill Cover Layer

MA Zhan-yun1, LI Hai-ling1,2, YUE Bo1, GAO Qing-xian1, DONG Lu1

1.Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China 2.College of Atmospheric Sciences, Lanzhou University, Lanzhou 730000, China

The emission fluxes of methane and carbon dioxide were tested at cover layer of one MSW landfill in Beijing for one year. The seasonal and diurnal variation of methane and carbon dioxide emission fluxes at MSW landfill sites was analyzed, and the correlation of methane and carbon dioxide emission fluxes as well as the influencing mechanisms explored. The result shows that there exists big imparity among methane emission fluxes at 10 monitoring sites or at the same point for different time. The seasonal variation of methane emission at different sites may fluctuate with the carbon dioxide emission fluxes, showing a significant correlation, or the methane emission fluxes may have a small fluctuation in spring, summer and autumn, but fluctuate with the carbon dioxide emission fluxes in winter. The diurnal variation of methane emission fluxes shows no regularity. The methane content in atmosphere has a significant influence on the methane oxidation in the landfill cover.

MSW landfills cover layer; methane emission fluxes; inter-annual variation; daily variation; methane oxidation

1674-991X(2014)05-0399-07

2014-03-14

中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(XDA05020601)；國家科技支撐計劃項目(2014BAL02B01)；環(huán)境保護部2014年應(yīng)對氣候變化工作項目(CC(2014)-9-3)；國家自然科學(xué)基金項目(41175137)

馬占云(1980—)，女，博士，主要從事氣候變化和溫室氣體排放研究，mazy@craes.org.cn

* 通訊作者: 岳波(1980—)，男，副研究員，博士，主要研究農(nóng)村生活垃圾污染防治、溫室氣體減排、固體廢物填埋污染控制等，yuebo@craes.org.cn

X799.3

A

10.3969j.issn.1674-991X.2014.05.064