王 爽,李榮華,張增強,2*,馮 靜,沈 鋒(.西北農(nóng)林科技大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院,陜西 楊凌 7200；2.農(nóng)業(yè)部西北植物營養(yǎng)與農(nóng)業(yè)環(huán)境重點實驗室,陜西 楊凌 7200)

陜西潼關(guān)農(nóng)田土壤及農(nóng)作物重金屬污染及潛在風(fēng)險

王 爽1,李榮華1,張增強1,2*,馮 靜1,沈 鋒1(1.西北農(nóng)林科技大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院,陜西 楊凌 712100；2.農(nóng)業(yè)部西北植物營養(yǎng)與農(nóng)業(yè)環(huán)境重點實驗室,陜西 楊凌 712100)

對礦業(yè)活動頻繁的陜西潼關(guān)農(nóng)田土壤和主要農(nóng)作物小麥和玉米中的Hg、Cd、Pb、Cu、Zn和As元素的污染現(xiàn)狀進行了調(diào)查.結(jié)果表明,潼關(guān)農(nóng)田土壤主要受到Hg、Cd、Pb的污染,超標(biāo)率分別為89.8%,57.1%和12.2%,研究區(qū)83.6%的土壤已經(jīng)受到了不同程度的重金屬污染.小麥和玉米樣品的調(diào)查表明,Hg、Cd、Pb是研究區(qū)農(nóng)作物最主要的污染物,小麥和玉米中 3種重金屬的超標(biāo)率分別為 39.1%和44.4%,39.1%和33.3%,47.8%和33.3%.從潛在生態(tài)危害指數(shù)可以看出,樣品具有輕微、中等、強和很強生態(tài)危害的比例分別為44.9%、38.8%、12.2%和 4.1%,具有輕微的生態(tài)危害的農(nóng)田土壤主要分布在研究區(qū)西北部和東部;具有中等的生態(tài)危害的農(nóng)田土壤主要分布在研究區(qū)中部和南部;具有強生態(tài)危害和很強生態(tài)危害的農(nóng)田土壤分布在南部.小麥和玉米中重金屬含量與土壤中重金屬含量的相關(guān)性分析表明,小麥和玉米中Hg的含量與土壤中Hg的含量顯著相關(guān).研究表明,加緊對陜西潼關(guān)重金屬污染農(nóng)田的治理刻不容緩.

潼關(guān)；土壤；重金屬；農(nóng)作物；污染評價

礦山開采所產(chǎn)生的大量礦山酸性廢水和廢礦渣是其周邊自然環(huán)境重金屬污染源之一,且隨著礦山開采年份的增加,土壤重金屬污染日趨嚴(yán)重[1?3].據(jù)不完全統(tǒng)計,截至 2008年底,我國113108座礦山中,因采礦活動占用破壞的土地面積達 332.5萬 hm2,固體廢棄物的累積積存量為353.3億t[4].在粵北地區(qū),有10%的耕地都因當(dāng)?shù)氐V業(yè)活動導(dǎo)致不同程度的重金屬污染[5].

潼關(guān)縣位于陜西省渭南市,是我國重要的金礦產(chǎn)地,工業(yè)儲量超過了 100t.該礦區(qū)自 20世紀(jì)70年代開采以來,所產(chǎn)生的大量含重金屬污水和廢渣直接排放到農(nóng)田中,已造成生態(tài)環(huán)境的嚴(yán)重惡化[6].已有的研究側(cè)重于小秦嶺金礦區(qū)整體的土壤污染狀況,而對潼關(guān)縣范圍內(nèi)農(nóng)田土壤和農(nóng)作物重金屬污染空間分布狀況系統(tǒng)性的研究較少[7].為此,本課題組對潼關(guān)縣農(nóng)田土壤和主要農(nóng)作物污染現(xiàn)狀進行了評價,并對土壤和農(nóng)作物中重金屬污染的空間分布進行了研究,以期能為區(qū)域環(huán)境治理、農(nóng)田土壤修復(fù)、保證農(nóng)產(chǎn)品安全提供科學(xué)依據(jù).

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況與樣點布設(shè)

陜西省潼關(guān)縣地處秦、晉、豫三省交界處,面積526km2,人口15萬,其中,農(nóng)業(yè)人口11.4萬.潼關(guān)縣金礦開采區(qū)位于研究區(qū)南部的小秦嶺北坡中低山地區(qū),采用地下開采,同時伴生銀、鉛、銅、硫等礦產(chǎn).金礦選廠區(qū)位于山前平原的農(nóng)業(yè)生產(chǎn)區(qū),面積 270.8km2,耕地占 127km2.在全面收集研究區(qū)社會經(jīng)濟、土壤類型、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)、礦業(yè)開發(fā)歷史及污染源基礎(chǔ)上,確定地處東經(jīng)110°10.0′～110°23.0′,北緯 34°27.0′～34°37.0′的北部農(nóng)業(yè)生產(chǎn)區(qū)為研究區(qū)域(圖1).樣點布設(shè)于整個研究區(qū)范圍,重點放至尾礦集中、污染較嚴(yán)重的地區(qū).用GPS記錄樣點經(jīng)緯度與高程.

1.2 樣品的采集與分析處理方法

為確保土壤樣品具代表性,表層土樣在周圍50m的范圍內(nèi)使用“梅花點采樣法”采集0～20cm深度的耕層土壤,刮去地表浮土(<1cm即可),并去除雜草、磚塊等雜物,一般2～3個子樣組合為1個樣品,并采用四分法保留樣品 1kg.樣品主要采自農(nóng)田、菜地等地方,基本能夠反映潼關(guān)縣農(nóng)田土壤環(huán)境污染狀況.玉米和小麥樣品與土壤樣品同步采集.總體采集樣品數(shù)遠(yuǎn)大于所分析的樣品數(shù)目,共測試土壤樣品49個,小麥樣品25個,玉米樣品9個.采樣點分布見圖1.

圖1 土壤樣品采樣點示意[10]Fig.1 Sites distribution pattern of collected soil samples[10]

表1 土壤重金屬污染評價方法[10]Table 1 Evaluation methods of heavy metal contamination in soils[10]

土壤樣品經(jīng)風(fēng)干磨碎過篩后,采用重鉻酸鉀容量法方法分析有機質(zhì),酸度計測量 pH值[8];采用美國EPA 3050B相關(guān)方法測定土壤樣品中的Hg、Cd、Pb、Cu、Zn、As元素的含量[9].小麥和玉米籽粒經(jīng)HNO3-HClO4消解后,與土壤樣品同步測定.為了保證分析結(jié)果的準(zhǔn)確性,進行樣品測試時,隨機抽取30%的土壤和作物樣品,采用標(biāo)準(zhǔn)加入法進行質(zhì)量控制.Cd、Pb、Cu和Zn采用日立Z-3000型原子吸收分光光度計石墨爐法測定,Hg和As采用 AFS-930雙道原子熒光光度計測定.用 SPSS 19.0軟件在顯著性水平α=0.05下對數(shù)據(jù)進行檢驗處理.為直觀地描述調(diào)查區(qū)土壤重金屬空間分布與變化特征,采用ArcGIS 9.3軟件繪制研究區(qū)農(nóng)田土壤重金屬含量和農(nóng)作物重金屬含量的空間分布圖.

1.3 土壤重金屬污染評價方法

環(huán)境質(zhì)量指數(shù)是評價環(huán)境質(zhì)量的重要指標(biāo),但這些指數(shù)形式繁多,側(cè)重點各異.為了客觀科學(xué)的反映污染現(xiàn)狀,本文綜合文獻資料選取了幾種主要的評價方法(表1).

2 結(jié)果與討論

2.1 農(nóng)田土壤及農(nóng)作物中的重金屬水平

對研究區(qū)內(nèi)的49個農(nóng)田土壤樣品的分析表明,土壤平均pH值為8.34,屬于弱堿性土壤;有機質(zhì)平均含量為1.19%,該區(qū)域土壤重金屬Cu、Zn、 As的含量沒有超過土壤環(huán)境質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn),而Hg、Cd和Pb污染嚴(yán)重.

由表2可見,農(nóng)田土壤Hg、Cd、Pb的含量范圍 分 別 為 0.69～23.73mg/kg,0.04～4.40mg/kg, 54.12～1297.82mg/kg;土壤Hg、Cd、Pb含量的變異系數(shù)分別為 107.4%,87.3%和 83.8%,表明土壤Hg、Pb、Cd的分布不均勻;土壤Hg、Cd、Pb的平均含量分別是土壤環(huán)境質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)值的3.5、1.7和0.7倍,且高出鄰區(qū)對比值(0～20cm),陜西關(guān)中塿土背景值和全國土壤背景值6～53倍.研究表明土壤樣品的Hg、Cd、Pb分別有89.8%、57.1%和 12.1%超過土壤環(huán)境質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)值.徐友寧等

[7]2006年對小秦嶺金礦區(qū)農(nóng)田土壤的研究發(fā)現(xiàn),Hg、Cd、Pb的樣本超標(biāo)率分別為43.16%,2.25%和12.8%,可見近幾年來的農(nóng)業(yè)生產(chǎn)及人為活動對土壤污染影響較為顯著,Hg和 Cd的污染明顯加重,Hg仍是該區(qū)域最主要的污染元素.

表2 潼關(guān)農(nóng)田土壤重金屬含量統(tǒng)計特征值及其與我國土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)值的比較(mg/kg)Table 2 Heavy metals concentrations in soils and their main eigenvalues and comparison with standard values (mg/kg)

表3 農(nóng)作物重金屬含量特征值及超標(biāo)倍數(shù)(mg/kg)Table 3 Heavy metals contents and their main eigenvalues in crops (mg/kg)

由表3可見,小麥和玉米中Hg、Cd、Pb含量均不同程度超過了國家標(biāo)準(zhǔn),小麥樣品 Hg、Cd、Pb超標(biāo)率分別為39.1%,39.1%,47.8%,玉米樣品Hg、Cd、Pb的超標(biāo)率分別為44.4%,33.3%, 33.3%.徐友寧等[14]在2006年對小秦嶺金礦區(qū)的研究中發(fā)現(xiàn),小麥中 Hg、Cd、Pb的超標(biāo)率分別為86.67%,33.33%和60%;玉米中僅有Hg超標(biāo),超標(biāo)率 15.15%.可見,近幾年來,除了小麥 Hg和Pb的污染狀況有所減輕外,小麥Cd、玉米的Hg、Cd和Pb的污染狀況均有不同程度的加重.

雖然研究區(qū)域農(nóng)田土壤重金屬污染嚴(yán)重,對應(yīng)的主要農(nóng)作物也存在一定的重金屬超標(biāo)問題,但不同農(nóng)作物對重金屬的吸收能力也不同. Jung等[15]在研究韓國某鉛鋅礦污染農(nóng)田時發(fā)現(xiàn),雖然研究區(qū)域土壤 Cd、Cu、Pb和 Zn含量分別在0.1～38.7、10～1400、11～30520和54～25800mg/kg之間,但采集的8個玉米樣品中Cd、Cu、Pb和Zn含量分別在 0.08～1.15、1.1～8.0、0.10～1.38和21～99mg/kg之間,相比于煙草、胡蘿卜、大豆、洋蔥而言,玉米中所含的重金屬量最低.另外,徐友寧等[14]的研究發(fā)現(xiàn),主要農(nóng)作物中,小麥中的Hg、Pb、Cd累積程度顯著高于土壤對比區(qū)的對照樣,玉米中 Pb、Cd累積嚴(yán)重,且金礦區(qū)同一采樣地點小麥籽粒比玉米更容易吸累積重金屬.

2.2 農(nóng)田土壤及農(nóng)作物重金屬空間分布特征

礦業(yè)場地分布不均勻、“三廢”排放程度有差異,必然導(dǎo)致土壤的重金屬含量在空間上有變化[16].為直觀地描述調(diào)查區(qū)土壤重金屬的空間分布與變化特征,采用 ArcGIS軟件,繪制研究區(qū)農(nóng)田土壤重金屬含量和農(nóng)作物中重金屬含量的空間分布圖2、圖3和圖4.

圖2 農(nóng)田土壤重金屬的空間分布特征Fig.2 Spatial distribution of heavy metals in farmland soils of Tongguan, Shaanxi Province

由圖2可見,研究區(qū)農(nóng)田土壤Pb僅在幾個小區(qū)域內(nèi)含量較高;農(nóng)田土壤Hg和Cd的空間分布有一定相似性,二者在研究區(qū)的中東部帶狀區(qū)域含量較高,在西部和東部含量較低.從農(nóng)田土壤Hg、Cd和Pb的空間分布特征可以看出,這3種元素都是在靠近南部的金礦開采區(qū)附近含量較高,而三者的遷移性 Cd>Hg>Pb[17?18],因此 Cd和Hg都表現(xiàn)出了明顯的由南向北遷移的趨勢. 研究區(qū)土壤Hg、Cd含量較高的區(qū)域的空間分布與污染源的集中分布區(qū)域基本一致,可見Hg和Cd元素受礦業(yè)活動的影響十分明顯.

Jung等[15]在研究韓國某鉛鋅礦污染農(nóng)田時發(fā)現(xiàn),雖然土壤和作物中重金屬含量的空間分布不盡相同,但基本呈現(xiàn)出隨著離礦區(qū)距離的增加含量逐漸減小的趨勢.有學(xué)者[19?20]在分析礦業(yè)過程中礦渣排放所造成的土壤污染空間分布時指出,雖然土壤中重金屬離子的遷移過程常受控于土壤性質(zhì)、重金屬來源等諸多因素,但最主要的原因仍是污染源的類型.例如若污染來自含重金屬的廢水或煙塵排放,則重金屬分布相對較為規(guī)律;若污染來自礦渣(礦物母質(zhì)),則土壤重金屬的分布與礦物母質(zhì)的風(fēng)化過程和重金屬污染物的自身物理化學(xué)特征密切相關(guān).

研究區(qū)內(nèi)小麥 Hg的含量自南部向北部呈現(xiàn)一定的遞減趨勢,小麥 Cd的含量自東北部向西南部呈現(xiàn)一定的遞減趨勢,小麥 Pb的含量自研究區(qū)南部向北部呈現(xiàn)一定的遞減趨勢(圖 3).玉米樣品中Hg含量由研究區(qū)東南向西北遞增;玉米樣品中Cd含量分布較均勻,在研究區(qū)中部和西北角略高;研究區(qū)中東部玉米樣品的Pb含量高于周邊(圖4).小麥Hg和Pb含量較高的區(qū)域與土壤Hg和Cd含量較高區(qū)域有一定的重合,這說明小麥中Hg和Pb的含量受土壤中這兩種元素的含量影響較明顯.

圖3 小麥中的重金屬空間分布特征Fig.3 Spatial distribution of heavy metals in wheat in farmland of Tongguan, Shaanxi Province

圖4 玉米中的重金屬空間分布特征Fig.4 Spatial distribution of heavy metals in corn in farmland of Tongguan, Shaanxi Province

2.3 農(nóng)田土壤污染評價

表4 土壤單項污染指數(shù)和評價等級Table 4 Single factor index of soils and the assessment standards

表5 土壤內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)和評價等級Table 5 Nemerow multi-factor index of soils and the assessment standards

單因子污染指數(shù)法和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法的評價結(jié)果見表4和表5.從表4可見,受到Hg、Cd、Pb重污染的土壤分別為34.7%,16.3和2.0%.從表 5的內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)可見,83.6%的樣品的內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)大于 1,其中 36.6%屬于輕度污染,16.3%屬于中度污染,30.6%屬于重污染,僅有8.2%的土壤樣品污染等級屬于安全.

2.4 農(nóng)田土壤潛在生態(tài)危害評價

土壤中的重金屬可以通過食物鏈傳遞最終對人體健康造成危害,因此評價重金屬污染土壤的潛在生態(tài)危害至關(guān)重要[21?23].為了反映特定區(qū)域的差異性,選擇陜西關(guān)中塿土背景值作為比較基準(zhǔn),對研究區(qū)域Hg、Cd和Pb的潛在生態(tài)危害進行評價(表6和表7).

由表6可見,有10.2%的土壤樣品Hg具有輕微的生態(tài)危害,89.8%的土壤樣品Hg具有中等及更嚴(yán)重的生態(tài)害; 57.1%的土壤樣品Cd具有輕微的生態(tài)危害,42.8%的土壤樣品Cd具有中等及更嚴(yán)重的生態(tài)危害;土壤樣品 Pb只具有輕微的生態(tài)危害.潛在生態(tài)危害系數(shù)的空間分布(圖5)表現(xiàn)為,Hg和Cd的生態(tài)危害系數(shù)分布基本一致,具有中等及更嚴(yán)重生態(tài)危害的土壤主要分布在研究區(qū)南部和中部帶狀區(qū)域.由表 7可見,55.1%的樣品具有中等或更強的生態(tài)危害.潛在生態(tài)危害指數(shù)的空間分布(圖6)表明,具有輕微的生態(tài)危害的農(nóng)田土壤主要分布在研究區(qū)西北部和東部;具有中等生態(tài)危害的農(nóng)田土壤主要分布在研究區(qū)南部和中部帶狀區(qū)域;具有強和很強生態(tài)危害的農(nóng)田土壤主要分布在南部小區(qū)域內(nèi).土壤中 Hg和Cd含量的空間分布,Hg和Cd的潛在生態(tài)危害系數(shù)空間分布,潛在生態(tài)危害指數(shù)空間分布特征三者之間具有較好的一致性,這說明Hg和Cd對該地區(qū)的土壤污染具有較大的貢獻率,這和該地區(qū)土壤重金屬污染現(xiàn)狀調(diào)查的結(jié)果相印證.

2.5 農(nóng)作物樣品重金屬含量與土壤樣品重金屬含量相關(guān)性分析

重金屬污染農(nóng)田中生長的作物體內(nèi)的重金屬含量,直接決定作物的安全食用,關(guān)系到人體健康[24].在采集農(nóng)作物樣品時,均在植株生長地對應(yīng)采集了土壤樣品,因此對土壤中重金屬含量和農(nóng)作物樣品中重金屬含量進行相關(guān)性分析,得到的相關(guān)系數(shù)見圖7.

表6 潛在生態(tài)危害系數(shù)及評價等級Table 6 Ecological risk factor and the assessment standards

表7 潛在生態(tài)危害指數(shù)及評價等級Table 7 Potential ecological risk index and the assessment standards

圖5 潛在生態(tài)危害系數(shù)(Ei)的空間分布特征r

Fig.5 Spatial distribution of Eri

由圖7可見,作物中 Hg的含量與土壤中的Hg含量有顯著的相關(guān)性,而小麥和玉米中的Cd、Pb、Cu、Zn、As元素含量均未與土壤中這些元素的含量表現(xiàn)出顯著相關(guān)性.徐友寧等[14]在研究中發(fā)現(xiàn)小麥中重金屬的累積程度與立地土壤污染程度存在較好的相關(guān)性,而玉米種這一規(guī)律不明顯.王定勇等[25]研究發(fā)現(xiàn),氣態(tài)Hg作用于植物時,其地上器官含Hg量高于根部;土壤Hg作用于植物時則根部含Hg量高于地上器官.植物Hg可能來源于對大氣 Hg的吸附, 也可來源于土壤Hg向上的輸送.這說明小麥和玉米種的Hg可能主要來源于土壤中,而土壤中的其他重金屬元素可能不是小麥和玉米中的這些重金屬的主要或唯一來源,植物還可能從大氣等途徑吸收重金屬,這也可能與土壤中重金屬形態(tài)有關(guān)[26?27],后期仍需進一步探討土壤類型、作物種類及環(huán)境因素與作物重金屬累積之間的深層關(guān)系.

圖6 潛在生態(tài)危害指數(shù)的空間分布特征Fig.6 Spatial distribution of RI

圖7 農(nóng)作物重金屬含量與土壤重金屬含量相關(guān)性分析Fig.7 Correlation analysis of heavy metal concentrations in soils and crops

3 結(jié)論

3.1 在研究區(qū)農(nóng)田土壤中Cu、Zn和As基本不構(gòu)成污染,而Hg、Cd和Pb的污染嚴(yán)重.綜合污染指數(shù)分析表明,研究區(qū)受污農(nóng)田土壤面積達83.6%,重污染面積達30.6%.

3.2 農(nóng)田土壤Hg的生態(tài)危害最大,農(nóng)田土壤Cd的生態(tài)危害次之,農(nóng)田土壤Pb只具有輕微的生態(tài)危害.從潛在生態(tài)危害指數(shù)來看,有 55.1%的土壤樣品具有中等及更強的生態(tài)危害,有 44.9%的土壤樣品具有輕微的生態(tài)危害.生態(tài)危害較強的農(nóng)田土壤主要分布在南部.

3.3 小麥和玉米均受到了Hg、Cd、Pb的污染,并且小麥的污染較玉米嚴(yán)重.經(jīng)相關(guān)性分析得到,小麥、玉米籽粒中重金屬含量與土壤中重金屬含量之間僅在Hg元素表現(xiàn)出顯著的相關(guān)性.

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Assessment of the heavy metal pollution and potential ecological hazardous in agricultural soils and crops of Tongguan, Shaanxi Province

WANG Shuang1, LI Rong-hua1, ZHANG Zeng-qiang1,2*, FENG Jing1, SHEN Feng1

(1.College of Resources and Environment, Northwest A&F University, Yangling 712100, China；2.Key Laboratory of Plant Nutrition and the Agri-environment in Northwest China, Ministry of Agriculture, Yangling 712100, China). China Environmental Science, 2014,34(9)：2313～2320

Tongguan, Shaanxi Province was found to suffer the influence of mining activity. The contamination status of Hg, Cd, Pb, Cu, Zn and As in both farmland and main crops wheat and corn was investigated. 83.6% of farmland soils were polluted to different extent, mainly by Hg, Cd and Pb, which exceeded the standard by 89.8%, 57.1% and 12.2%, respectively. Crops were also mainly polluted by Hg, Cd and Pb, which exceeded the standard by 39.1%, 39.1% and 47.8% in wheat and 44.4%, 33.3% and 33.3% in corn, respectively. The soils with low, moderate, high and very high values of potential ecological risk index were 44.9%, 38.8%, 12.2% and 4.1%, respectively. The soils with low values of potential ecological risk index mainly occurred in northwest and east, the soils with moderate values of potential ecological risk index were mainly distributed in the middle and south and the soils with high and very high values of potential ecological risk index were primarily located in the south. Correlation analysis between metal concentration in farmland soils and crops showed a significant correlation between the Hg in wheat and corn and the Hg in soil. Overall, immediate action was needed to remediate the heavy metal pollution in the farmland of Tongguan.

Tongguan；soil；heavy metal；crops；pollution assessment

X131.3

A

1000-6923(2014)09-2313-08

王 爽(1989-),女,湖北十堰人,西北農(nóng)林科技大學(xué)碩士研究生,主要從事污染環(huán)境修復(fù)研究.

《中國環(huán)境科學(xué)》2011年度引證指標(biāo)

《中國環(huán)境科學(xué)》編輯部

2014-01-21

國家自然基金項目(41101288);西北農(nóng)林科技大學(xué)博士科研啟動基金(2013BSJJ120);陜西省自然科學(xué)基金項目(2013JM3011)

* 責(zé)任作者, 教授, zhangzq58@126.com

根據(jù)《2012年版中國科技期刊引證報告(核心版)》,《中國環(huán)境科學(xué)》2011年度引證指標(biāo)繼續(xù)位居環(huán)境科學(xué)技術(shù)、安全科學(xué)技術(shù)類科技期刊前列,核心影響因子1.523,學(xué)科排名第1,綜合評價總分79.2,學(xué)科排名第2;在被統(tǒng)計的1998種核心期刊中影響因子列第18位,綜合評價總分列第52位.《中國科技期刊引證報告》每年由中國科學(xué)技術(shù)信息研究所編制,統(tǒng)計結(jié)果被科技管理部門和學(xué)術(shù)界廣泛采用.