王園園，周連，吳俊，張秀珍，丁震，陳曉東

(1.東南大學(xué)公共衛(wèi)生學(xué)院，江蘇南京 210009;2.江蘇省疾病預(yù)防控制中心，江蘇 南京 210009)

近年來，隨著我國經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展、機(jī)動車保有量的迅猛增加以及城市化進(jìn)程的加快，我國的空氣污染狀況十分堪憂［1－2］。2013 年 1 月，《中華人民共和國國家環(huán)境分析》報(bào)告指出，全世界污染最嚴(yán)重的10個(gè)城市有7個(gè)位于中國，中國的500個(gè)大型城市中達(dá)到WHO空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的城市不到1%。南京市作為長江三角洲的中心城市之一，近年來灰霾天氣頻發(fā)，PM2.5污染越來越嚴(yán)重，其環(huán)境質(zhì)量不僅對經(jīng)濟(jì)發(fā)展、城市建設(shè)有影響，而且對居民身體健康狀況也有很大的影響。人們生活的空間逐漸向高處發(fā)展，因此，調(diào)查研究生活居住區(qū)的顆粒物的垂直分布情況是很有必要的。本研究在南京某居民區(qū)內(nèi)設(shè)立兩個(gè)監(jiān)測點(diǎn)，分別距離地面1.5 m和15 m，采集生活區(qū)春、夏、秋、冬季PM2.5及春夏季PM10質(zhì)量濃度并分析研究其分布特征。

1 樣品采集與分析

1.1 儀器和材料

所用采樣器為智能中流量總懸浮微粒采樣器(TH－150)，使用前進(jìn)行校準(zhǔn)，以保證采樣結(jié)果的準(zhǔn)確性。使用的濾膜為Waterman玻璃纖維濾膜和石英濾膜。采樣前，濾膜先放置馬弗爐內(nèi)高溫灰化，然后放入干燥器中平衡，最后稱質(zhì)量并記錄。

1.2 樣品采集

在某居民區(qū)垂直高度設(shè)2個(gè)監(jiān)測點(diǎn)(1.5 m、15 m)，于春季(2012年5月10～16日)、夏季(2012年7月19～25日)、秋季(2012年11月13～19日)和冬季(2013年1月10～16日)采集 PM2.5，PM2.5用玻璃纖維濾膜和石英濾膜兩種濾膜同時(shí)采集，為后期PM2.5成分分析做準(zhǔn)備;PM10于春夏季監(jiān)測，且用玻璃纖維濾膜。采樣前后濾膜經(jīng)過統(tǒng)一處理后，用萬分之一天平準(zhǔn)確稱質(zhì)量，分別記錄采樣前后濾膜的質(zhì)量，根據(jù)采樣前后濾膜的質(zhì)量差及采樣體積，用質(zhì)量法計(jì)算出可吸入顆粒物濃度。

1.3 數(shù)據(jù)處理與分析

采用Excel 2007進(jìn)行數(shù)據(jù)錄入與整理，用SPSS 17.0統(tǒng)計(jì)軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)分析，不同季節(jié)的差異采用Kruskal－Wallis H 檢驗(yàn)，PM2.5和 PM10質(zhì)量濃度不同高度的差異均用Wilcoxon秩和檢驗(yàn)，用Pearson積差相關(guān)分析PM2.5與PM10之間的關(guān)系及不同氣象因素對兩種顆粒物濃度的影響，P＜0.05為差異有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義。

2 結(jié) 果

2.1 PM2.5、PM10質(zhì)量濃度監(jiān)測結(jié)果

PM2.5由玻璃纖維濾膜和石英濾膜同時(shí)采集，并于春、夏、秋、冬季在不同高度進(jìn)行監(jiān)測，共采集16組，每組7張膜，共得樣品膜112張。見表1。

PM10只于春、夏季在不同高度用玻璃纖維濾膜采集，共采集4組，每組7張膜，共得樣品膜28張。見表2。

參考我國環(huán)境空氣質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)(GB 3095－2012)日平均值(PM2.5日均值 0.075 mg·m－3，PM10日均值 0.150 mg·m－3)，南京市 PM2.5超標(biāo)率為 41%，春、夏、秋、冬季的 PM2.5超標(biāo)率分別為 28.6%、10.7% 、28.6% 、100% ，冬季 PM2.5污染嚴(yán)重，超標(biāo)近 2倍。春、夏季PM10濃度均未超過國家標(biāo)準(zhǔn)。

2.2 PM2.5和PM10質(zhì)量濃度變化趨勢

2.2.1 不同季節(jié) PM2.5、PM10質(zhì)量濃度的比較 結(jié)合表1，兩種濾膜采集的PM2.5質(zhì)量濃度冬季最高，其次是春季、秋季，夏季最低。利用多個(gè)獨(dú)立樣本Kruskal－Wallis H檢驗(yàn)分析PM2.5質(zhì)量濃度季節(jié)差異，結(jié)果顯示:由兩種濾膜采集的不同季節(jié)的PM2.5質(zhì)量濃度差異均存在統(tǒng)計(jì)學(xué)意義(均 P＜0.001)，不同高度采集的 PM2.5質(zhì)量濃度也有顯著的季節(jié)差異(均P＜0.001)(表3)。

表1 不同高度各個(gè)季節(jié)PM2.5質(zhì)量濃度(± s，n=28)Tab 1 The concentrations of PM2.5of different height in four seasons(± s，n=28)

表1 不同高度各個(gè)季節(jié)PM2.5質(zhì)量濃度(± s，n=28)Tab 1 The concentrations of PM2.5of different height in four seasons(± s，n=28)

a指玻璃纖維濾膜;b指石英濾膜

指 標(biāo) 高度/m 春季 夏季 秋季 冬季ρ(PM2.5)a/(mg·m －3)1.5 0.070 ±0.018 0.045 ±0.023 0.093 ±0.011 0.135 ±0.036 15 0.068 ±0.015 0.051 ±0.025 0.070 ±0.015 0.132 ±0.040 ρ(PM2.5)b/(mg·m －3)1.5 0.051 ±0.013 0.030 ±0.022 0.086 ±0.012 0.148 ±0.042 15 0.071 ±0.017 0.037 ±0.025 0.058 ±0.017 0.129 ±0.039

表2 不同高度春、夏季PM10質(zhì)量濃度± s，n=14)Tab 2 The concentrations of PM10of different height in spring and summer± s，n=14)

表2 不同高度春、夏季PM10質(zhì)量濃度± s，n=14)Tab 2 The concentrations of PM10of different height in spring and summer± s，n=14)

指 標(biāo) 高度/m 春季 夏季ρ(PM10)/(mg·m －3)1.5 0.112 ±0.025 0.088 ±0.026 15 0.121 ±0.027 0.095 ±0.029

結(jié)合表2，春季PM10質(zhì)量濃度高于夏季，通過兩個(gè)獨(dú)立樣本非參數(shù)檢驗(yàn)得出，春、夏季不同高度，PM10質(zhì)量濃度均無顯著性差異(表3)。

2.2.2 PM2.5和 PM10質(zhì)量濃度連續(xù) 7 d 的變化 本次實(shí)驗(yàn)在春、夏、冬季進(jìn)行為期7 d的現(xiàn)場監(jiān)測，秋季兩個(gè)監(jiān)測點(diǎn)同步監(jiān)測從15號(周四)開始，周四為一周的開始，采樣時(shí)間包含休息日和工作日，如圖1所示。由連續(xù)7 d的采樣結(jié)果得出:對于PM2.5來說，夏季工作日和休息日質(zhì)量濃度最低，春季、秋季次之，冬季最高，工作日PM2.5質(zhì)量濃度均低于休息日(夏季則相反);對于PM10，春夏季工作日質(zhì)量濃度均高于休息日。

表3 不同季節(jié)不同濾膜PM2.5和PM10質(zhì)量濃度差異Tab 3 Differences in the concentration of PM2.5and PM10membranes in different seasons

圖1 不同季節(jié)PM2.5、PM10質(zhì)量濃度的周期性變化趨勢Fig 1 Periodic change of PM2.5and PM10concentrations in different seasons

2.3 PM2.5和PM10質(zhì)量濃度的垂直變化

圖2為春、冬兩季PM2.5質(zhì)量濃度的垂直變化趨勢，隨著高度的增加，春季PM2.5質(zhì)量濃度逐漸升高，而冬季PM2.5質(zhì)量濃度則呈現(xiàn)下降的趨勢。經(jīng)Wilcoxon秩和檢驗(yàn)分析，春、冬季節(jié)不同高度處，PM2.5質(zhì)量濃度差異有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義(P ＜0.05)，而且冬季 PM2.5質(zhì)量濃度遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于春季。另外PM2.5和PM10兩種顆粒物質(zhì)量濃度變化趨勢相似(圖3)，1.5 m和15 m兩個(gè)高度處春夏兩季的 PM2.5與 PM10的比值分別為 0.63、0.51 和0.56、0.43，PM2.5在 PM10中占有很高的比例，隨著高度的增加比值有減小的趨勢。經(jīng)Pearson積差相關(guān)分析，PM2.5與 PM10呈顯著性相關(guān)關(guān)系(圖 4)。

2.4 氣象因素對PM2.5和PM10質(zhì)量濃度的影響

PM10、PM2.5的質(zhì)量濃度變化除受污染源的影響外，主要與氣象條件密切相關(guān)。對PM10和PM2.5質(zhì)量濃度與風(fēng)速、本站氣壓、溫度和水平能見度進(jìn)行線性相關(guān)性統(tǒng)計(jì)分析顯示，PM10和PM2.5質(zhì)量濃度與能見度、本站氣壓和風(fēng)速相關(guān)性較好，與氣溫相關(guān)性較差。PM2.5質(zhì)量濃度與氣壓和能見度呈負(fù)相關(guān)，其中秋、冬季相關(guān)系數(shù)較大，春、夏季相對較小。春季PM10、PM2.5質(zhì)量濃度與風(fēng)速呈顯著正相關(guān)關(guān)系(圖5)。

圖2 春、冬季節(jié)PM2.5質(zhì)量濃度隨采樣日期的垂直變化Fig 2 The vertical changes of PM2.5concentration in spring and winter with sampling dates

圖3 夏季PM10、PM2.5質(zhì)量濃度隨采樣時(shí)間的變化趨勢Fig 3 The changes of PM10and PM2.5concentrations with sampling dates in summer

圖4 春、夏季PM10質(zhì)量濃度與PM2.5質(zhì)量濃度的散點(diǎn)圖Fig 4 The scatter of PM10and PM2.5concentration in spring and summer

3 討 論

顆粒物污染的健康危害包括急性危害和慢性危害，其涵蓋呼吸系統(tǒng)、心血管系統(tǒng)、免疫系統(tǒng)、交通傷害等各個(gè)環(huán)節(jié)［3－6］。不同粒徑的顆粒物均為心血管疾病的危險(xiǎn)因素，且心血管疾病入院率和死亡率與粒徑有關(guān)，PM2.5的危害高于 PM10［7］。與發(fā)達(dá)國家相比，我國的一些經(jīng)濟(jì)比較發(fā)達(dá)的城市PM2.5濃度水平很高。在上海等地的研究［3］發(fā)現(xiàn)，PM2.5與每日死亡率有顯著的關(guān)聯(lián)性。Samet等［4］對美國20個(gè)城市發(fā)現(xiàn)，PM10與心血管疾病、呼吸系統(tǒng)疾病及其他原因引起的死亡有關(guān)。本次研究發(fā)現(xiàn)，南京市某居民區(qū)PM10質(zhì)量濃度未超過國家環(huán)境空氣質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)，PM2.5超標(biāo)率為41%，均低于 2002 年南京市(PM10為 72% ，PM2.5為 92%)［8］、2005 年哈爾濱市(PM10為 50%)［9］、2012 年貴陽市(PM10為 15% ，PM2.5為 50%)［10］。

圖5 春季PM2.5和PM10質(zhì)量濃度與風(fēng)速的散點(diǎn)圖Fig 5 The scatter of PM2.5and PM10concentration and wind speed in spring

從季節(jié)性變化來看，林海鵬等［11］發(fā)現(xiàn)蘭州市某城區(qū)PM10和PM2.5濃度值呈現(xiàn)冬季高于夏季的整體特點(diǎn)。本研究結(jié)果顯示，所監(jiān)測小區(qū)冬季PM2.5質(zhì)量濃度最高，其次是春季、秋季，夏季最低，冬季PM2.5質(zhì)量濃度遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過夏季。這是由于冬季溫度降低，燃料用量多，燃燒產(chǎn)生的顆粒物對大氣顆粒物貢獻(xiàn)值相對較大，同時(shí)輻射與光化學(xué)反應(yīng)減弱，大氣穩(wěn)定度高，污染物擴(kuò)散能力低的緣故。說明南京市某居民區(qū)細(xì)顆粒物污染嚴(yán)重，需要進(jìn)一步治理。

從連續(xù)7 d的變化來看，春、秋、冬季工作日PM2.5質(zhì)量濃度均低于休息日，同時(shí)冬季PM2.5濃度在工作日周二最高，休息日周日最低，這與魏玉香等［12］得出的污染物質(zhì)量濃度變化周二最高、周六最低的結(jié)果不完全相同。這可能與監(jiān)測點(diǎn)的選取及采樣期間的氣象條件有關(guān)，同時(shí)這與居民活動密切相關(guān)，造成這種現(xiàn)象的原因有待進(jìn)一步研究。

有關(guān)南京市顆粒物濃度垂直變化的研究少見報(bào)道。孔春霞等［13］研究發(fā)現(xiàn)，隨高度增加夏季和秋季的PM10和PM2.5平均質(zhì)量濃度均呈現(xiàn)逐漸減小的趨勢;而且不同高度顆粒物濃度的相對含量也發(fā)生了明顯變化。本研究顯示，隨著高度的增加，春季PM2.5質(zhì)量濃度逐漸升高，而冬季PM2.5質(zhì)量濃度逐漸下降，這可能是由采樣地點(diǎn)及監(jiān)測點(diǎn)高度不同造成的。從夏季PM2.5和PM10質(zhì)量濃度變化趨勢圖來看，兩者變化趨勢相似。丁國安等［14］證明城市冠層中存在空氣污染物的同位相時(shí)空分布特征，本結(jié)果與此結(jié)論一致。說明夏季大氣顆粒物粗細(xì)粒子的相對含量比例分布較穩(wěn)定。也有研究證明，降水能減少空氣中可吸入顆粒物的濃度，并能使降水后一段時(shí)間內(nèi)空氣中可吸入顆粒物濃度保持在較低水平［15］。本次在春季監(jiān)測期間，5月13日和5月14日有降雨出現(xiàn)，不同高度PM10和PM2.5質(zhì)量濃度明顯降低，說明雨水對粗細(xì)顆粒物有很好的沖刷作用。本次研究時(shí)間較短，顆粒物質(zhì)量濃度日變化規(guī)律不明顯，要準(zhǔn)確地評估南京市空氣質(zhì)量，還需要長期逐日連續(xù)的多點(diǎn)監(jiān)測、PM2.5成分分析以及對氣態(tài)污染物(如NO2、O3等)的進(jìn)一步研究。

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