藍先洪,蜜蓓蓓,李日輝,秦亞超,王中波,陸 凱 (1.國土資源部海洋環(huán)境與油氣地質(zhì)重點實驗室,山東 青島 266071；2.青島海洋地質(zhì)研究所,山東 青島 266071)

渤海東部和黃海北部沉積物中重金屬分布特征

藍先洪1,2*,蜜蓓蓓1,2,李日輝1,2,秦亞超1,2,王中波1,2,陸 凱1,2(1.國土資源部海洋環(huán)境與油氣地質(zhì)重點實驗室,山東 青島 266071；2.青島海洋地質(zhì)研究所,山東 青島 266071)

通過對渤海東部及黃海北部海域138個站位沉積物樣品的重金屬等含量分析,研究了該海域沉積物重金屬元素分布特征及其控制因素.渤海東部及黃海北部海域沉積物中As、Cu、Cd、Cr、Co、Hg、Ni、Pb、V、Zn的平均含量分別為:9.87,20.1,0.15,58.9,11.6,0.02,26.7,23.0,74.0,65.5μg/g;重金屬元素Cu、V、Cr、Co、Ni、Zn含量與有機碳含量、小于63μm細粒沉積物呈顯著正相關(guān),其在表層沉積物中的分布明顯受到有機質(zhì)含量和沉積物粒徑的控制,而As、Hg分布沒有明顯受到有機質(zhì)含量和沉積物粒徑的影響.富集系數(shù)顯示, Cr、Co、Ni、Pb、V和Zn為無富集;Cu為輕度富集;As、Cd和Hg為中度富集;依據(jù)Q-型聚類分析特征,將研究區(qū)域沉積物劃分為3個不同的重金屬分區(qū),Ⅰ類區(qū)沉積物Hg富集程度較高;Ⅱ類區(qū)沉積物As富集程度較高;Ⅲ類區(qū)重金屬元素含量普遍較高,尤其Cu、Zn和Cd含量明顯增高.

渤海東部；黃海北部；重金屬；分布特征；控制因素

沉積物環(huán)境地球化學(xué)作為海洋環(huán)境科學(xué)的重要組成部分,近年來一直是海洋科學(xué)研究中的熱點.海洋底質(zhì)沉積物不但是污染物的主要富集介質(zhì)和重要的生物棲息場所,而且作為比水介質(zhì)更穩(wěn)定、更概括和更強烈的區(qū)域環(huán)境質(zhì)量狀態(tài)和趨勢指示作用的監(jiān)測要素, 而日益引起關(guān)注[1-6].

近年來,國內(nèi)外學(xué)者對中國近海海域重金屬分布和污染狀況作了較為系統(tǒng)的研究[3-10],陳江麟等[6]認為渤海北部遼東灣海區(qū)表層沉積物中Hg和Cd污染最重,秦皇島近岸海區(qū)表層沉積物中 Hg污染比較突出,南部萊州灣和黃河口海區(qū)僅在萊州灣表層沉積物中發(fā)生偏中度 Hg污染,遼東半島近岸海區(qū)呈現(xiàn)偏中度的 Hg污染.李淑媛等[7]認為 20世紀 60年代以來渤海沉積物中Cu、Pb、Zn、Cd 的污染程度明顯加重.北黃海表層沉積物未受Cu、Cd、Pb、Zn、Hg的污染,個別站位的As存在中度污染[8].國內(nèi)對近海重金屬的相關(guān)研究主要集中在對重金屬分布的探討[3-4]或者局部海域簡單污染程度評價[11-12].已有結(jié)果表明[13],由于人類的生產(chǎn)活動已造成近海沉積物中重金屬含量明顯增加,其在沉積物中的沉積、分布變化主要受陸源排污及海灣和河口水動力條件的影響和控制.目前,主要是針對渤海東部或北黃海區(qū)域沉積物重金屬地球化學(xué)方面的研究,而且大部分集中于重金屬含量分布和簡單污染程度評價的研究[6-11],缺乏渤海東部與黃海之間的連片分析,對該地區(qū)沉積物重金屬控制因素研究也較少[11].因此本文依據(jù)海洋區(qū)域地質(zhì)調(diào)查項目的資料,將渤海東部和黃海北部海域進行連片分析,以期全面了解該區(qū)域沉積物中重金屬元素分布特征及其控制因素.

1 材料與方法

1.1 樣品采集

渤海東部和黃海北部海域沉積物樣品于2008年和2009年由科研調(diào)查船“勘407”完成,使用箱式采樣器采集樣品(138個樣點見圖1),用塑料勺取其中央未受干擾的表層沉積物(0～5cm),密封保存于預(yù)先清洗干凈的聚乙烯樣品袋中,0～4℃下保存.

1.2 樣品分析

1.2.1 元素與有機碳分析 Cu、Pb、Zn等測定是將試樣用混合熔劑熔融,以硝酸銨為氧化劑,加少量溴化鋰作為脫模劑,試樣與熔劑的重量比為1:12.在熔樣機上于 1050℃熔融,制成玻璃樣片,用熔片法-X射線熒光光譜儀(XRF)進行測定;采用原子熒光光譜法(AF)測定As和Hg; Cr、Ni、Co、Cd、V采用等離子質(zhì)譜法(ICP-MS)測定,將樣品溶液以氣動霧化方式引入射頻等離子體,能量傳輸過程中導(dǎo)致蒸發(fā)、原子化、電離,通過離子提取接口將產(chǎn)生的離子提取入真空系統(tǒng),然后根據(jù)其質(zhì)荷比不同用質(zhì)譜儀進行分離測定;采用容量法(VOL)測定有機碳,試樣在加熱條件下,用一定量標準重鉻酸鉀-硫酸溶液來氧化有機碳,剩余的重鉻酸鉀用硫酸亞鐵標準溶液回滴,從所消耗的重鉻酸鉀計算有機碳的含量.對樣品采用以下幾種質(zhì)量監(jiān)控方法:(1)使用國家一級標準物質(zhì)進行測試結(jié)果比對;(2)密碼樣品的雙份分析;(3)沉積物樣品全分析的百分數(shù)加和.所有分析項目均設(shè)置空白與重復(fù),用于質(zhì)量控制的標準樣結(jié)果與參考值吻合較好,相對標準偏差<5%,表明測試結(jié)果準確可靠.

圖1 渤海東部和黃海北部沉積物采集站位Fig.1 The sediment sampling stations in the eastern Bohai Sea and the northern Yellow Sea

1.2.2 粒度分析 粒度分析時,取10g干樣,分別加10%的H2O2和0.1mol/L的鹽酸浸泡,以消除有機質(zhì)和自生碳酸鹽的影響,采用 Malvern Mastersizer 2000型激光粒度儀測定,具體方法見文獻[14].對228個樣品進行了粒度分析,分析結(jié)果間隔為1/2～1/4φ.

2 結(jié)果與討論

2.1 沉積物的粒度組成特征

研究區(qū)表層沉積物粒徑組成變化范圍較大.依據(jù)伍登—溫特華斯等比制φ值粒級標準,黏土(>8φ,粒徑范圍<3.9μm)、粉砂(8～5φ,粒徑范圍 3.9～63μm)和砂(4～1φ,粒徑范圍63～1000μm)的平均體積分數(shù)分別為34.88%、51.66%和14.46%.依據(jù)Folk分類將研究區(qū)的表層沉積物分4類,分別是粉砂、砂質(zhì)粉砂、粉砂質(zhì)砂、砂,以及少量含礫沉積物(含礫粉砂質(zhì)砂和砂質(zhì)粉砂).分布較廣的為砂質(zhì)粉砂和粉砂質(zhì)砂.砂質(zhì)粉砂在研究區(qū)分布最廣,主要分布在研究區(qū)的中西部和山東半島的東南部,平均粒徑為5.38φ,主要在 4.21～6.42φ之間變化;粉砂質(zhì)砂在研究區(qū)分布次之,主要分布在渤海東部和北黃海西部,平均粒徑為 3.99φ,變化范圍較大,主要在 2.29～5.13φ之間.表層沉積物的平均粒徑為 1.98～7.41φ,大部分分布于4～6φ (圖2).研究區(qū)表層沉積物類型較為簡單,總體表現(xiàn)為南細北粗、東西分帶的特點(圖 2),形成以平行岸線的條帶狀分布格局為主體的南北不同的鑲嵌圖案.

圖2 表層沉積物的平均粒徑(φ)分布Fig.2 Distribution of mean grain-size of surface sediment (φ)

2.2 重金屬含量

2.2.1 重金屬空間分布 由表1可見,研究區(qū)域重金屬平均值V含量最高,Hg含量最低,從高到低的排序為:V＞Zn＞Cr＞Ni＞Pb＞Cu＞Co＞As＞Cd＞Hg;變異系數(shù)介于19.5～200之間,除Hg分散程度較大(變異系數(shù)大于100)外,其他元素的變異系數(shù)均小于50;Pb、Zn、Cr、Ni、Co、V變異系數(shù)較小,空間分布較均勻,離散性較小;而 Hg的空間變異系數(shù)均大于50,說明Hg元素的含量空間分布不均勻,離散程度較大.

由圖3可見Cu、Cr、Co、Ni、V、Zn等重金屬元素的含量分布類似,它們在研究區(qū)西北部、南部和北黃海中西部沉積物中含量最高.整體表現(xiàn)為中西部區(qū)域元素含量高于西部和東部,最高值區(qū)在研究區(qū)的南部海域,最低值區(qū)出現(xiàn)在北黃海東部.從整個研究區(qū)來看,Cu、V、Cr、Co、Ni、Zn等元素同小于 63μm細粒沉積物呈較強正相關(guān),即沉積物粒徑越細,則這些元素含量值也較高.這些含量高值區(qū)基本上與沉積物細粒組分分布非常一致,其平均粒徑 6～7φ(圖 2),反映出這些元素主要富集在較細的粉砂、黏土質(zhì)組分中(表 2),黏土礦物是這些元素的最重要的載體.Pb含量分布與Cu等重金屬高值區(qū)都出現(xiàn)在山東半島東南方向的黃海中部區(qū)域,說明有著相似的生物地球化學(xué)行為[5];但Cu、Zn等重金屬主要富集于細、極細粉砂及粗黏土中,而Pb富集于細砂、極細砂及粗粉砂中[5],因此他們的控制因素有所不同.As的平面分布與其他元素差異較大,在北黃海中部、山東半島北部和研究東北部、西北部海域含量較低,而在研究區(qū)渤海海峽、山東半島東部、遼東半島西南角和研究區(qū)西南角含量較高.Hg含量高值區(qū)主要分布遼東半島東南部,在西北角和西南角含量也較高,與其他元素和沉積物類型相關(guān)性較弱(表2).Cd、As、Hg 高值區(qū)出現(xiàn)在城市近岸和河口區(qū),說明這些金屬污染物的來源可能與城市污水及河流排放有關(guān)[3].由重金屬平面分布和相關(guān)分析表明(圖3和表2),大多數(shù)重金屬的分布與沉積物粒徑具有一定的相關(guān)性,反映了在該區(qū)域“元素的粒度控制律”[2],而沉積物粒徑主要反映了水動力強弱,說明水動力對該區(qū)域元素的遷移及富集起到十分重要的作用.

2.2.2 重金屬含量與周邊河口沉積物重金屬含量對比 研究區(qū)重金屬元素含量與灤河口、遼河口、黃河口、海河口和鴨綠江口等河口沉積物含量對比結(jié)果表明(表3),研究區(qū)沉積物重金屬元素含量大多數(shù)介于周邊河流重金屬含量之間,體現(xiàn)研究區(qū)沉積物的“親陸性”和物質(zhì)來源的復(fù)雜性;大部分重金屬元素的豐度與周邊河口沉積物中重金屬元素的豐度相比均無顯著的變化,僅在個別元素上有高低之分,如Ni元素高于灤河口和鴨綠江口沉積物含量,而Cu、Pb低于灤河口、海河口和鴨綠江口沉積物含量,高于其他河口沉積物含量,Zn含量低于海河口、遼河口、雙臺子河口和鴨綠江口沉積物含量,高于其他河口的含 量;Cd含量低于周邊河口沉積物Cd含量.

表1 表層沉積物重金屬含量的統(tǒng)計特征(μg/g)Table 1 Statistical characteristics of heavy metal contents in surface sediment (μg/g)

圖3 表層沉積物Cu、Pb、Zn、Cr、Ni、Co、V、Cd、As、Hg含量分布Fig.3 Concentrations of Cu, Pb, Zn, Cr, Ni, Co, V, Cd, As and Hg in surface sediments

表2 渤海東部和黃海北部表層沉積物各組分的相關(guān)關(guān)系Table 2 Correlation coefficients between the elements of surface sediment in the Eastern Bohai Sea and the NorthernYellow Sea

2.3 重金屬含量影響因素分析

2.3.1 有機質(zhì) 有機碳(TOC)與有機質(zhì)含量有很好的正比關(guān)系.研究區(qū)除 As、Hg外,其他重金屬均與有機碳(TOC)呈顯著相關(guān)關(guān)系(表 2),說明Cu、Pb、Zn、Cr、Ni、V、Co、Cd 在表層沉積物中的分布明顯受到有機質(zhì)含量的影響,而As、Hg與有機物之間的結(jié)合作用較弱[15],分布受有機質(zhì)含量變化的影響較小.

表3 研究區(qū)與灤河口、海河口、遼河口、黃河口和鴨綠江口等沉積物重金屬含量(μg/g)對比Table 3 Comparison between the studied area and concentration of heavy metals (μg/g)in the sediment of the Luanhe River estuary, Haihe River estuary, Liaohe River estuary, Yellow River estuary, and Yalu River estuary

2.3.2 沉積物粒徑 沉積物粒度分布是物質(zhì)來源、輸移能力和輸移路徑的綜合反映,也是影響重金屬含量的一個重要因素[18-20].在許多研究中,沉積物細粒級組分與重金屬含量之間均呈顯著的正相關(guān)關(guān)系[9-10].本研究重金屬含量和沉積物粒徑的相關(guān)分析顯示(表2),除Hg外,其余幾種重金屬含量均與粒徑<63μm 部分呈正相關(guān)性,Cu、Zn、Cr、Ni、V、Co呈顯著相關(guān)性(P≤0.01均呈顯著正相關(guān));Hg與沉積物粒徑?jīng)]有相關(guān)性.

2.4 重金屬的富集

富集因子(EF)是用來表征沉積物中金屬元素富集和污染狀況的參數(shù),數(shù)學(xué)表達式為 EF=(metal/Al)sample/(metal/Al)background[21].計算EF時采用 Al作為標準化元素,考慮到區(qū)域的差異,背景值盡量采用海洋沉積物背景值,本文采用工業(yè)化以前海洋沉積物中重金屬的背景值[22].Sutherland[23]根據(jù)元素富集系數(shù)的大小將沉積物富集程度劃分為5類:EF<2,表示無富集至輕度富集;EF=2～5,中等富集;EF=5～20,顯著富集; EF=20～40,高度富集;EF>40,極高度富集.富集系數(shù)的計算結(jié)果(圖4)表明,研究區(qū)表層沉積物重金屬富集狀況可分為3類:Cr、Co、Ni、Pb、V、Zn等元素的富集系數(shù)<1.5,接近海洋沉積物自然背景值,無富集,但有個別站位樣品中 Ni和 Pb的EF>1.5;Cu為輕度富集(1.5

圖4 表層沉積物金屬元素的富集系數(shù)Fig.4 Enrichment factors (EF)of metals in surface sediment

輕度和中度富集元素(Cu、As、Cd和Hg)EF的空間分布(圖5),其最顯著特征是近岸海域及其泥質(zhì)區(qū)的富集程度較高,說明沉積物中Cu、As、Cd和 Hg污染主要是由近岸物質(zhì)輸入造成和沉積物的粒度是控制重金屬含量的主要因素之一.其次,西北部沉積物的 EF由岸向海逐漸增高,說明海洋環(huán)境中海流對物質(zhì)的沉積與分布具有重要意義.海流是經(jīng)渤海海峽北上進入遼東灣,復(fù)州灣和金州灣的海水在向西擴散的過程中受到來自由北向南流經(jīng)遼東灣東岸的來自遼河口海流的阻礙(圖 6),所含的污染物在附近沉淀下來,造成研究區(qū)西北部沉積物污染物含量的上升[3].Cd在研究區(qū)北黃海西部和黃海中部泥質(zhì)沉積區(qū)出現(xiàn)了2個Cd富集區(qū),這說明沉積物中Cd與As、Hg重金屬在搬運和沉積過程中所受到的控制因素不同(表3),Cd的分布可能更易受懸浮物濃度、有機質(zhì)含量以及水體鹽度的共同影響[5].

2.5 重金屬來源分析

本文以沉積物10種重金屬元素和沉積物物理性質(zhì)作為變量進行主成分分析,使用 SPSS統(tǒng)計軟件,采用方差極大旋轉(zhuǎn)法,提取特征根>1 的因子,通過 Varimax旋轉(zhuǎn)法解釋各因子的實際意義(表4).分析得到2個因子代表了原始數(shù)據(jù)全部信息的 79.12%(表 4).第 1主成分的貢獻率為67.61%,遠高于其他因子.該因子 Cr、Ni、Co、Cu、Zn、V、Pb占有較高的正載荷,Cd占有中等正載荷.Cr、Ni、Co、Cu、Zn、V、Pb等存在于黏土礦物之中,或者易受黏土成分吸附而集聚(表 2),表明這些元素主要來自大陸風(fēng)化產(chǎn)物,通過膠體和礦物顆粒運移[24].

第2主成分的貢獻率為11.51%,As占有較高的正載荷,Hg具有較高的負載荷.第 2主成分代表自然來源與人為源的混合源,Hg除河流輸入外,大氣沉降可能也是其來源之一[3].

將研究區(qū)重金屬含量進行 Q-型聚類分析(歐式距離,華氏法,表 5),138個表層沉積物可分為3大類(圖7).

第1類區(qū)域沉積物包括66個站位,其分布區(qū)為北黃海東部和山東半島北部及與渤海東部連;該區(qū)域沉積物Hg富集程度較高,As、Cu、Zn、V和Ni等含量較低(表5).由于受到該區(qū)域遼南沿岸流的影響(圖 6),鴨綠江入海物質(zhì)主要向西部輸送,少部分向西南及向南輸送[25],該區(qū)域 Hg含量較高與鴨綠江物質(zhì)影響有關(guān)[26];渤海東部是進人渤海海水和黃海傳來潮波的主要通道,受外來水的影響大;遼東灣中部海流和沿岸流作用強、波浪和潮汐很活躍的地區(qū),重金屬含量較低.

表4 重金屬元素R-型主因子負荷矩陣Table 4 Type-R rotated factor matrix of heavy metal elements

表5 Q-型分區(qū)重金屬含量的統(tǒng)計特征(μg/g)Table 5 The statistical characteristics of heavy metal contents(μg/g)

第2類區(qū)域沉積物包括23個站位,主要位于山東半島東部、遼東半島沿岸金州灣地區(qū)和研究區(qū)西南部,處在與沿岸流和黃海水團作用邊緣(圖6),其物質(zhì)組成可能受到山東半島周邊沿岸流和遼東半島沿岸人類活動及侵蝕產(chǎn)物的影響.遼東半島沿岸海域水深較淺,水動力較強,河流入海物質(zhì)很少在此沉積,該區(qū)重金屬多來自沿岸人類活動的排放,造成輕度污染[10].此類沉積物中Hg、Cd含量較低,As和Ni含量介于效應(yīng)濃度中值與效應(yīng)濃度低值之間,其他重金屬含量均比 1類區(qū)含量高(表5).

圖6 研究海區(qū)流系示意[25,29]Fig.6 The ocean current patterns in the studied area[25,29]

圖7 重金屬分區(qū)Fig.7 Distribution and zonation of heavy metals

第3類沉積物包括49個站位,主要位于北黃海中部和研究區(qū)的西北部、東南部,此區(qū)域的沉積物細粒組分含量較高(圖2).研究區(qū)西北部在潮流為主的水動力作用下(圖6),入海的細顆粒物質(zhì)在渤海灣中南部及其向遼東灣呈條帶狀延伸區(qū)域沉積,形成了渤中泥質(zhì)沉積,因而大量的重金屬元素在細顆粒物質(zhì)的吸附作用下在此沉積,使得該區(qū)域具有較高的重金屬含量,造成中度污染[10].這些沉積物中Cu、Zn和Cd含量明顯增高,As和Ni含量介于效應(yīng)濃度中值與效應(yīng)濃度低值之間(表5),其他重金屬含量也較高,是3個區(qū)域重金屬含量最高的區(qū)域(表5),有部分站點處于生態(tài)危害的中等級別[25-26],但平均含量低于我國海洋沉積物Ⅰ類標準值[27].

4 結(jié)論

4.1 渤海東部及黃海北部海域沉積物中重金屬元素 As、Cu、Cd、Cr、Co、Hg、Ni、Pb、V和 Zn的平均含量分別為 9.87,20.1,0.15,58.9,11.6,0.02,26.7,23.0,74.0,65.5μg/g;沉積物中 Cu、Pb、Zn、Cr、Ni、Co、V、Cd 和 As空間分布較均勻,離散性較小,而Hg空間分布不均勻,離散程度較大.

4.2 富集系數(shù)顯示,渤海東部及黃海北部海域沉積物中 Cr、Co、Ni、Pb、V、Zn無富集;Cu輕度富集;As、Cd和Hg為中度富集.

4.3 渤海東部及黃海北部海域沉積物中重金屬元素Cu、V、Cr、Co、Ni、Zn含量與有機碳含量顯著正相關(guān),其在表層沉積物中的分布明顯受到有機質(zhì)含量的控制,而 As、Hg分布受有機質(zhì)含量變化的影響較弱.

4.4 依據(jù) Q-型聚類分析特征,將研究區(qū)域沉積物劃分為 3個不同的重金屬分區(qū),Ⅰ類區(qū)沉積物Hg富集程度較高,Cu、Zn、V和Ni等含量較低;Ⅱ類區(qū)沉積物中As含量較高,Hg、Cd含量較低;Ⅲ類區(qū)Cu、Zn和Cd含量明顯增高,其他重金屬元素含量也較高.

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Distribution of heavy metals in surface sediments in the eastern Bohai Sea and the northern Yellow Sea.

LAN Xian-hong1,2*, MI Bei-bei1,2, LI Ri-hui1,2, QIN Ya-chao1,2, WANG Zhong-bo1,2, LU Kai1,2(1.Key Laboratory of Marine Hydrocarbon Resource and Environmental Geology, Ministry of Land and Resources, Qingdao 266071, China；2.Qingdao Institute of Marine Geology, Qingdao 266071, China). China Environmental Science, 2014,34(10)：2660～2669

Based on the concentration of As, Cu, Cd, Cr, Co, Hg, Ni, Pb, V and Zn in sediment samples taken from 138 stations in Eastern Bohai Sea and Northern Yellow Sea, the distribution characteristics and controlling factors of heavy metals in marine sediment were studied. The average concentration of As, Cu, Cd, Cr, Co, Hg, Ni, Pb, V and Zn were 9.87,20.1, 0.15, 58.9, 11.6, 0.02, 26.7, 23.0, 74.0 and 65.5 μg/g, respectively. Contents of Cu, V, Cr, Co, Ni and Zn showed a significantly positive correlation between organic carbon contents and the amount of fine-grained sediments (<63 μm) and its distribution in surface sediments was controlled obviously by the contents of organic matters and sediment grain sizes while As and Hg distribution was not significantly affected by the contents of organic matters and particle sizes of sediment. Enrichment factors (EF) were calculated to determine whether the observed concentration was higher than background levels. Three groups of elements: (1)Cr, Co, Ni, Pb, V and Zn were at background concentrations; (2)Cu was slightly enriched; and (3)As, Cd and Hg were moderately enriched. According to the Q-type cluster analysis,characteristics of the sediment in the study area could be divided into three different zones of heavy metal distribution.Class Ⅰ featured high Hg enriched sediment; As of Class II region was higher degree of enrichment; Class III region was higher for all heavy metal elements, especially Cu, Zn and Cd.

eastern Bohai Sea；northern Yellow Sea；heavy metals；distribution；controlling factors

X142

A

1000-6923(2014)09-2660-09

2014-01-22

國家自然科學(xué)基金項目(41206053,41330964);國土資源大調(diào)查項目(GZH200800501,GZH201400205)

* 責(zé)任作者, 研究員, lanxh@qingdaonews.com

藍先洪(1958-),男(畬族),浙江遂昌人,主要從事海洋沉積地球化學(xué)研究.發(fā)表論文90余篇.