劉旭東，畢孝國，唐 堅，董穎男

(沈陽工程學院能源與動力學院，遼寧沈陽110136)

焰熔法是使熔體中生長單晶體的方法。原料的粉末在經過氫氧火焰高溫加熱后被熔化，熔滴在下落過程中冷卻并在籽晶上固結，然后通過擴肩生長和擴肩后的等徑生長，最后形成一個大的單晶體。這種工藝方法不需要盛裝氧化物熔體的坩堝，避免了高溫熔體和坩堝之間的相互反應，也避免了由此對熔體造成的污染，擺脫了坩堝材料對制備高熔點氧化物晶體的限制。因此，該工藝特別適合于制備各種高溫氧化物晶體。采用焰熔法不僅可以制備工藝寶石晶體，如紅寶石、藍寶石、尖晶石和鈦酸鍶等，還可以制備激光晶體和光學晶體，如磁鉛石型鋁酸鹽和金紅石等［1－4］。

實踐表明，在晶體生長過程中，燃燒器在爐膛內所形成的縱向和橫向溫度梯度都很大。因為縱向溫度梯度大，導致晶體的冷卻速度大，晶體完整性差，脆性大;而橫向溫度梯度大，使晶體直徑受到限制［5］。另外，焰熔法制備的晶體不同，其熔點不同，所需要的氧化還原氣氛也不一樣，而且不同的氣體燃燒后所能達到的溫度也不同［6－7］。因此，在焰熔法生長氧化物單晶體過程中，燃燒室內氣體的燃燒過程、溫度分布(尤其是生長界面處縱向和橫向氣氛場)和溫度場的控制對單晶體的生長過程起到了關鍵的影響，而且燃燒過程和溫度分布很難通過實驗進行測試分析。因此，以氫氣和氧氣的燃燒為基礎，從理論上用數值分析的方法對燃燒室內氣體的燃燒過程和溫度分布進行分析，是非常重要且必要的。

1 計算模型的建立

1.1 爐體與噴嘴的結構模型

爐體和噴嘴的結構如圖1所示。a為爐體結構剖視圖，爐體高為350 mm，外徑為250 mm，爐膛內腔為圓錐臺型，上部直徑為40 mm，下部直徑為60 mm。爐體內的耐火層由剛玉粉和粘土混合而成，保溫層用石棉填充，外壁是用2 mm厚的鋼板圍制成的圓筒型結構。b為噴嘴結構俯視圖，中心孔直徑為3 mm，通入氧氣和氧化物粉末，離中心10 mm的圓周上均勻分布18個直徑為1 mm的氫氣孔，離中心20 mm的圓周上均勻分布18個直徑為1 mm的氧氣孔。針對其結構特征，考慮模型的對稱性，選取如圖2所示的計算模型。

1.2 基本方程及邊界條件

ANSYS-CFX軟件采用了基于有限元法的有限體積法，是解決對流傳熱和燃燒問題的常用CFD計算軟件。根據圖2所示的計算區(qū)域，爐膛內氫氣和氧氣的燃燒和對流傳熱現象具有三維周期分布，其傳熱微分方程組包括:

質量守恒方程:

動量守恒方程:

圖1 爐體和噴嘴結構模型

圖2 爐膛內燃燒區(qū)域計算模型

能量守恒方程:

求解邊界條件可確定為:

1)中心內 O2、外O2和H2的流量分別為qm1、qm2和qm3;

2)爐膛的上部和內壁向外傳遞的熱流量分別為q1、q2;

3)爐膛出口的相對壓力為0。

2 計算結果與分析

根據實驗條件，確定中心O2的質量流量為5.6×10－5kg/s，外側 O2的質量流量為 2.0 ×10－5kg/s，H2的質量流量為6.0×10－6kg/s，爐膛上部和內壁向外的熱流量分別為 －10 000 W/m2、－16 000 W/m2，并且設定爐壁的黑度為0.75。根據上述的方程和設定的邊界條件，采用ANSYS-CFX軟件計算爐膛內溫度、速度與氣體成分的分布結果。爐膛燃燒室內縱截面上的溫度分布如圖3所示。

圖3 爐膛內縱截面上的溫度分布

在爐膛內共產生兩股火焰:一股是位于中心的大火焰，另一股是位于外側O2周圍的小火焰。由于中心區(qū)域內O2的流量較大，而且中心孔截面積較小，因而在中心對稱軸上形成較大的O2流，與周圍的氫氣混合，進行燃燒，在爐膛中心線上形成一個高溫火焰區(qū)域，其最高溫度可達到3 007 K。

圖4為爐膛中心溫度分布曲線圖，通過分析可知中心線上距噴嘴86 mm處達到金紅石晶體的熔點溫度為2 120 K。因此，根據計算結果能夠準確地調整晶體生長位置，或者根據觀察孔的位置來調整H2與O2的流量，從而獲得晶體生長所需要的最佳流量。

圖5為爐膛內壁沿高度方向的溫度分布。從圖5中可以看出:

圖4 爐膛中心溫度分布

圖5 爐壁溫度分布

1)在爐膛內壁的高度方向上存在兩個溫度最大值。一個是在噴嘴附近，這是由于噴嘴外的氧氣與氫氣混合燃燒，產生的對爐膛內壁的熱輻射和對流換熱導致爐壁溫度很高;另一個是在中心火焰最高溫度的斜下方附近，這是因為爐膛內壁的溫度主要取決于高溫火焰的熱輻射，而法線方向的熱輻射強度是最大的。分析爐膛內壁的溫度是因為爐壁在接受高溫火焰熱輻射的同時，其在向爐膛內部進行熱輻射和熱反射，這將影響爐膛內晶體的生長過程。

2)從爐膛入口到其下方120 mm的高度范圍內，爐膛內壁的溫度處于最高溫度區(qū)域。在此范圍的爐膛耐火層中，剛玉粉與粘土的質量百分比應該分別為85%和15%，而其余部分的耐火層中剛玉粉與粘土的質量百分比可分別為70%和30%。因此，根據爐壁溫度隨高度的變化規(guī)律可以確定爐體不同部位的耐火材料，降低爐體的制造成本。

為了分析不同高度位置上爐膛內徑向方向的溫度梯度對爐內晶體生長的影響規(guī)律，圖6給出了距離噴嘴不同位置在徑向上的溫度分布。

圖6 不同高度上爐膛徑向溫度分布

從圖6中可以看出:

1)溫度在不同高度上的變化規(guī)律是由中心逐漸向爐壁方向降低，離噴嘴越近的溫度梯度越大，最后均趨于一個較為穩(wěn)定的溫度值。

2)結合中心溫度分布和晶體生長所需的最佳徑向溫度梯度分布，可進一步選取較好的晶體生長位置以及在理論上所能達到的最大尺寸。如果觀測孔的位置距離噴嘴80 mm，則金紅石晶體保持熔點溫度(2 120 K)的最大范圍約為10 mm的圓周，也就是說氫氣和氧氣在這種流量條件下，晶體所能生長的最大直徑為10 mm，如要得到更大直徑的晶體，就必須同時增加氫氣和氧氣的流量。

3 結論

1)在中心O2和外側O2的質量流量分別為5.6×10－5kg/s和2.0×10－5kg/s，H2的質量流量為 6.0 ×10－6kg/s的條件下，爐膛中心最高溫度為3 007 K，距噴嘴86 mm處的中心溫度可達到金紅石晶體的熔點溫度2 120 K，由此可確定晶體生長位置，或者根據觀察孔的位置確定晶體生長所需要的流量。

2)根據爐壁溫度隨高度的變化規(guī)律，只需在從爐膛入口到其下方120 mm高度范圍內的耐火層中，提高Al2O3粉的質量百分比以提高耐火度，降低爐體的制造成本。

3)在中心O2和外側O2的質量流量分別為5.6×10－5kg/s和2.0×10－5kg/s，H2的質量流量為6.0 ×10－6kg/s的條件下，在距噴嘴80 mm處的觀察孔方位的晶體所能生長的最大直徑為10 mm。

［1］畢孝國，修稚萌，孫旭東，等.大尺寸金紅石(TiO2)單晶體生長條件的實驗研究［J］.人工晶體學報，2004，33(2):244－249.

［2］畢孝國，修稚萌，馬偉民，等.金紅石(TiO2)單晶體的生長研究［J］.東北大學學報，2004，25(10):977 －979.

［3］畢孝國，修稚萌，馬偉民，等.生長氣氛和速度在金紅石(TiO2)單晶體生長中的作用研究［J］.人工晶體學報，2004，33(4):657 －661.

［4］ Bednorz J G，Scheel H J.Flame-Fusion Growth of SrTiO3［J］.Journal of Crystal Growth，1977，41:5 －12.

［5］ Scheel H J.Historical aspects of crystal growth technology［J］.Journal of Crystal Growth，2000，211:1 －12.

［6］ Khambatta F B，Gielisse P J，Wilson M P.Initial thermal model of the flame fusion crystal growth process［J］.Journal of Crystal Growth，1972，13 －14:710 －717.

［7］ Adamski J A.New Oxy-Hydrogen Burner for Flame Fusion［J］.Journal of Applied Physics，1965，36(5):1784 －1786.