柳 蓉，楊小紅，董清水，劉冬青，林 斌，徐銀波，張 超

1.吉林大學(xué)地球科學(xué)學(xué)院，長(zhǎng)春 130061

2.吉林大學(xué)東北亞生物演化與環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，長(zhǎng)春 130026

3.油頁(yè)巖與共生能源礦產(chǎn)吉林省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，長(zhǎng)春 130026

0 前言

20世紀(jì)70年代，在砂巖中發(fā)現(xiàn)大量的次生孔隙。80—90年代，由于有機(jī)酸具有強(qiáng)溶蝕能力和對(duì)陽(yáng)離子的絡(luò)合遷移能力，人們普遍認(rèn)為有機(jī)酸對(duì)次生孔隙的形成具有巨大的貢獻(xiàn)［1］。國(guó)內(nèi)外許多學(xué)者通過(guò)實(shí)驗(yàn)?zāi)M和油田勘探實(shí)踐詳細(xì)地論述了有機(jī)酸成分、影響有機(jī)酸產(chǎn)量的各個(gè)因素和有機(jī)酸對(duì)砂巖物性的改造機(jī)理［2－6］。然而，關(guān)于大量產(chǎn)生有機(jī)酸的熱演化階段，不同的學(xué)者有不同的見(jiàn)解。一些學(xué)者研究認(rèn)為古溫度為80～120℃，對(duì)應(yīng)鏡質(zhì)體反射率Ro＝0.50%～0.70%，即有機(jī)質(zhì)成熟階段早期大量產(chǎn)生有機(jī)酸［7－9］，同時(shí)伴生有大量的次生孔隙。有的學(xué)者認(rèn)為有機(jī)酸產(chǎn)生的溫度范圍跨度比較大［5，10－11］，但是當(dāng)?shù)?溫 低于80 ℃ 時(shí)，微 生 物 作 用 會(huì)消耗掉有機(jī)酸，所以一般地溫80℃或者鏡質(zhì)體反射率Ro＝0.50%～0.60%定為有機(jī)酸生成并能保存在砂巖儲(chǔ)集層中的最低值［12］。另外有學(xué)者認(rèn)為，在有機(jī)質(zhì)熱演化階段為成熟期，即Ro＜0.5%時(shí)，有機(jī)酸就 已 經(jīng) 大 量 產(chǎn) 出［11，13－14］。Surdam 和 Boudou 均研究認(rèn)為有機(jī)質(zhì)未熟—低熟階段能夠產(chǎn)生大量的有機(jī)酸，同時(shí)干酪根的核磁共振（NMR）譜圖也證明了這一觀點(diǎn)［11］。

本次研究的羅子溝盆地大砬子組泥頁(yè)巖中有機(jī)質(zhì)鏡質(zhì)體反射率Ro＝0.40%～0.44%，巖石熱解Tmax＝435～455℃，為有機(jī)質(zhì)熱演化未熟—低熟階段；砂巖為巖屑長(zhǎng)石砂巖和長(zhǎng)石砂巖，長(zhǎng)石和巖屑內(nèi)次生孔隙十分發(fā)育，石英次生加大邊和自生石英發(fā)育。筆者結(jié)合砂巖的物性特征，提出了研究區(qū)有機(jī)酸大量存在并造成溶蝕作用的證據(jù)，證明了未熟—低熟的有機(jī)質(zhì)熱演化階段能夠產(chǎn)生大量的有機(jī)酸及其對(duì)砂巖物性的改造作用，從而擴(kuò)展了次生孔隙發(fā)育的有利區(qū)帶。由于我國(guó)富含未熟—低熟有機(jī)質(zhì)的泥頁(yè)巖分布范圍廣，所占泥頁(yè)巖的比重大，所以，通過(guò)研究對(duì)于油田開(kāi)發(fā)和次生孔隙發(fā)育帶的預(yù)測(cè)具有一定的指導(dǎo)意義。

1 盆地概況

羅子溝盆地位于吉林省汪清縣羅子溝鎮(zhèn)，面積約為200km2。區(qū)域構(gòu)造歸屬兩江—安圖北東向構(gòu)造帶北端，北東向構(gòu)造與早期的北西向構(gòu)造復(fù)合控制了盆地的形成，總體為一坳陷型盆地。區(qū)內(nèi)發(fā)育北東向、南北向和北西向3組主控?cái)嗔?，盆地呈近南北向展布①董清水，朱建偉，柳蓉，?延邊地區(qū)石油地質(zhì)條件戰(zhàn)略調(diào)查報(bào)告.長(zhǎng)春：吉林大學(xué)，2013.（圖1）。

羅子溝盆地基底為古生界二疊系柯島組淺變質(zhì)巖，區(qū)內(nèi)的巖漿巖主要為海西期花崗巖和燕山期花崗巖，主要分布在南部。沉積蓋層為泉水村組和大砬子組。泉水村組主要在盆地邊部出露，由火山熔巖和碎屑巖組成。盆地內(nèi)主要出露的地層為研究目的層白堊系下統(tǒng)大砬子組。

羅子溝盆地中生界白堊系大砬子組分別為下部砂礫巖段和上部砂頁(yè)巖段（圖1）。下部砂礫巖段以黃色凝灰質(zhì)砂礫巖、砂巖、砂質(zhì)頁(yè)巖和黃色礫巖為主；上部砂頁(yè)巖段分布范圍較大，由互層狀淺灰色砂巖與頁(yè)巖組成，共見(jiàn)29層油頁(yè)巖，有7層為可采油頁(yè)巖，并呈透鏡狀或?qū)訝町a(chǎn)出［15－16］。

本次野外實(shí)測(cè)剖面和取樣位置位于公路兩側(cè)的羅子溝小學(xué)東山（大砬子組下部砂礫巖段）和中學(xué)后山剖面（大砬子組上段油頁(yè)巖段）（圖1），代表了該盆地大砬子組上下段的主要巖性特征。由于建筑施工對(duì)剖面進(jìn)行不斷刨挖，剖面新鮮且地層出露較全。剖面處所取的砂巖和頁(yè)巖樣品較完整地揭示了該盆地砂巖物性和頁(yè)巖中賦存有機(jī)質(zhì)的特征。本次砂巖樣品的巖石礦物成分鑒定、鑄體薄片鑒定、壓汞測(cè)試、孔隙度和滲透率測(cè)試由中國(guó)石油勘探開(kāi)發(fā)研究院廊坊分院完成，掃描電鏡和X衍射測(cè)試由吉林大學(xué)測(cè)試中心完成。

2 砂巖的物性特征

圖1 羅子溝盆地地質(zhì)圖、野外取樣位置圖和盆地綜合柱狀圖Fig.1 Geology map of Luozigou basin，sampling location in the field and comprehensive stratigraphic column

通過(guò)薄片鑒定、鑄體薄片、壓汞等手段分別從砂巖的成分和結(jié)構(gòu)特征、發(fā)育的孔隙類型、孔隙的結(jié)構(gòu)特征和滲透率角度對(duì)砂巖的物性特征進(jìn)行了全面分析研究。

砂巖以巖屑長(zhǎng)石砂巖為主，其次是長(zhǎng)石砂巖。石英為單晶石英，平均體積分?jǐn)?shù)為37.90%；長(zhǎng)石的平均體積分?jǐn)?shù)為30.02%，以斜長(zhǎng)石為主，平均體積分?jǐn)?shù)可達(dá)24.67%，鉀長(zhǎng)石平均體積分?jǐn)?shù)僅為5.35%；本區(qū)砂巖樣品中含有體積分?jǐn)?shù)為4.92%的云母；巖屑以基性巖屑為主，平均體積分?jǐn)?shù)為7.12%。本區(qū)砂巖雜基主要為泥質(zhì)雜基，且體積分?jǐn)?shù)多大于15%，說(shuō)明砂巖以雜砂巖為主，同時(shí)可見(jiàn)少量的鐵質(zhì)膠結(jié)物（表1）。碎屑顆粒之間的膠結(jié)方式為基底式膠結(jié)和孔隙式膠結(jié)，局部可見(jiàn)石英次生加大邊。顆粒在雜基中呈懸浮狀－點(diǎn)狀接觸，磨圓為次棱角—次圓狀，分選差—中等。

本區(qū)砂巖主要為次生孔隙類型，占總孔隙度面孔率的88%，原生孔隙和微裂縫占12%。次生孔隙粒間溶孔占55%，粒內(nèi)溶孔和鑄模孔分別為27%和6%。粒間溶孔主要由長(zhǎng)石、巖屑等顆粒邊部溶解形成，可見(jiàn)溶蝕的港灣狀結(jié)構(gòu)；其次為雜基內(nèi)部顆粒溶蝕形成的微孔隙，孔隙的個(gè)體很小，連通性很差。長(zhǎng)石和云母顆粒沿著解理縫發(fā)生溶蝕，基性巖屑內(nèi)部發(fā)生選擇性溶蝕，形成粒內(nèi)溶孔。原生孔隙較少發(fā)育，砂巖內(nèi)部和脆性礦物顆粒內(nèi)部微裂縫較發(fā)育。

壓汞曲線為細(xì)歪度、緩峰的細(xì)喉型曲線，表現(xiàn)為隨壓力增加，最初毛細(xì)管壓力曲線壓力值迅速上升，但汞飽和度變化很小，為一陡斜段。當(dāng)壓力增加到一定程度時(shí)，汞飽和度隨壓力增加迅速增加，曲線緩慢上升（圖2）。該緩斜段斜率大，但是位置較高，所需的毛細(xì)管壓力大，后面沒(méi)有明顯的陡斜段，說(shuō)明巖石孔喉分選不均，且整體偏細(xì)?？紫督Y(jié)構(gòu)的特征參數(shù)如表2所示，排驅(qū)壓力為0.60～2.15MPa，平均為1.32MPa，最大喉道半徑為0.34～1.23μm，平均為0.71μm。孔喉的中值半徑代表了平均孔喉半徑的大小，分布范圍為0.03～0.13μm，平均值為0.07μm，與中值壓力呈現(xiàn)很好的負(fù)相關(guān)性；孔喉的分選系數(shù)為1.79～2.43，均值為2.12；負(fù)偏態(tài)，平均孔喉比平均值為2.77，平均配位數(shù)平均值為2.14，面孔率平均值為3.54%。

圖2 砂巖的特征壓汞曲線Fig.2 Mercury injection curves of sandstones

表1 羅子溝盆地大砬子組砂巖碎屑成分體積分?jǐn)?shù)Table 1 Sandstone clastic components contents of Dalazi Formation in Luozigou basin %

表2 羅子溝盆地砂巖的壓汞參數(shù)和鑄體薄片參數(shù)Table 2 Mercury injection and cast thin section parameters of Luozigou basin

3 羅子溝盆地大砬子組有機(jī)質(zhì)熱演化過(guò)程對(duì)砂巖物性改造作用的探討

羅子溝盆地泥頁(yè)巖中賦存的有機(jī)質(zhì)埋藏深度不超過(guò)1 000m，鏡質(zhì)體反射率Ro＝0.40%～0.44%，處于熱演化的未熟—低熟階段。根據(jù)前人研究，有機(jī)質(zhì)熱演化對(duì)砂巖的改造作用實(shí)質(zhì)就是演化過(guò)程中有機(jī)酸以及伴生的CO2對(duì)砂巖孔隙度滲透率的改造作用［17－18］。

3.1 有機(jī)質(zhì)熱演化對(duì)砂巖物性改造作用的證據(jù)

羅子溝盆地砂巖次生孔隙極為發(fā)育，其形成原因需要開(kāi)展進(jìn)一步研究。前人研究表明砂巖的次生孔隙與有機(jī)質(zhì)的熱演化密切相關(guān)［19－20］。筆者就未熟—低熟的有機(jī)質(zhì)熱演化過(guò)程能夠產(chǎn)生有機(jī)酸，并且對(duì)砂巖的物性改造作用開(kāi)展了研究，論證如下。

1）羅子溝盆地泥頁(yè)巖具備產(chǎn)生溶蝕物質(zhì)——有機(jī)酸的物質(zhì)條件。有機(jī)質(zhì)熱演化過(guò)程有機(jī)酸的總產(chǎn)量與單位質(zhì)量干酪根產(chǎn)酸量、泥頁(yè)巖厚度和有機(jī)質(zhì)豐度呈正相關(guān)［4］，有機(jī)質(zhì)類型是單位質(zhì)量干酪根產(chǎn)酸量的決定因素。大砬子組泥頁(yè)巖分布廣泛，最大厚度可達(dá)20m，最小厚度5m，平均厚度12.5m；含油率為3.51%～14.37%，平均6.04%；有機(jī)碳質(zhì)量分?jǐn)?shù)較高，最大可達(dá)17.96%。顯微組分鏡檢和巖石熱解參數(shù)分析表明，顯微組分主要為殼質(zhì)組分和鏡質(zhì)組分，氫指數(shù)為237～492，綜合判斷有機(jī)質(zhì)類型為II型。綜上所述，研究區(qū)具備生成有機(jī)酸的物質(zhì)基礎(chǔ)。

2）有機(jī)質(zhì)所處未熟—低熟的熱演化階段，能夠產(chǎn)生充足的有機(jī)酸。干酪根熱演化過(guò)程中H/C和O/C隨成熟度的增加而較低，演化早期O/C下降程度比成熟晚期更大，即早期干酪根顯著脫氧（圖3）。李汶國(guó)［21］總結(jié)了國(guó)外一些學(xué)者（B.帝索，1975，1978；J.埃斯皮塔利埃，1977；B.帝索，J.埃斯皮塔利埃等，1974；B.帝索，D.韋爾特，1978）的研究成果，歸納出各類干酪根熱演化過(guò)程中元素的變化，其中II型有機(jī)質(zhì)在未成熟階段O/C從0.190變化為0.076，是主要的脫氧階段。羅子溝盆地有機(jī)質(zhì)有機(jī)元素分析顯示，O/C為0.09，說(shuō)明了未熟—低熟的熱演化過(guò)程已顯著脫氧成酸。

異戊間二烯烷烴是研究源巖生物降解作用的有效參數(shù)［22－23］。 研 究 區(qū) 的 有 機(jī) 質(zhì) 中 顯 示，Pr/nC17＝0.77～0.95和Ph/nC18＝9.35～30.57的高值，表明微生物對(duì)有機(jī)質(zhì)進(jìn)行了降解作用。由于埋深較淺，淡水注入過(guò)程攜帶的甲烷菌等使有機(jī)質(zhì)發(fā)生降解，該過(guò)程也產(chǎn)生有機(jī)酸［12］。綜上所述，處于未熟—低熟熱演化階段的有機(jī)質(zhì)能夠生成大量的有機(jī)酸。

圖3 范克雷費(fèi)倫圖Fig.3 Van Krevelen diagram

3）酸性不穩(wěn)定礦物的大量存在并發(fā)生溶蝕，證明了酸性溶蝕作用的存在。研究區(qū)砂巖的主要類型為巖屑長(zhǎng)石砂巖、長(zhǎng)石砂巖，長(zhǎng)石和巖屑的大量存在為發(fā)生溶蝕作用提供了物質(zhì)基礎(chǔ)［15］。鑄體薄片和掃描電鏡下均可見(jiàn)長(zhǎng)石和巖屑的溶解作用。長(zhǎng)石邊部和雜基顆粒發(fā)生溶蝕，形成粒間溶孔（圖4a）；鉀長(zhǎng)石內(nèi)部發(fā)生溶蝕作用，部分形成鑄?？祝▓D4b）；斜長(zhǎng)石和云母多沿解理縫發(fā)生溶蝕，掃描電鏡下可見(jiàn)呈蜂窩狀溶孔（圖4c），長(zhǎng)條狀粒內(nèi)溶孔（圖4d、e）；巖屑內(nèi)部發(fā)生選擇性溶蝕作用（圖4b）。伴隨的自生礦物有石英的自生加大邊和自形的極富硅的石英顆粒（圖4b、f、g），同時(shí)在長(zhǎng)石溶蝕作用原地伴生有自生的片狀高嶺石（圖4d）。長(zhǎng)石等酸性易溶蝕礦物發(fā)生的溶蝕作用，無(wú)疑是有機(jī)酸改造砂巖物性的最好證據(jù)。

此外，值得注意的是有機(jī)質(zhì)演化過(guò)程中伴隨有CO2的生成，并且當(dāng)沉積物埋藏小于2 000m時(shí)，大氣降水過(guò)程伴隨的CO2對(duì)其成巖過(guò)程具有一定的影響［24］。Ronald C.Surdam 等［11］研究表明，當(dāng)鋁的硅酸鹽發(fā)生溶解作用時(shí)，三價(jià)鋁離子從系統(tǒng)中發(fā)生遷移，次生孔隙大量生成，并且無(wú)碳酸鹽殘留；說(shuō)明CO2含量較少、分壓較低。研究區(qū)砂巖內(nèi)成分鑒定、X衍射以及掃描電鏡下均無(wú)碳酸鹽，溶蝕作用主要發(fā)育在鋁的硅酸鹽內(nèi)，所以研究區(qū)的溶蝕作用主要是由熱演化有機(jī)酸造成的。

圖4 砂巖的鏡下及能譜特征Fig.4 SEM photos and spectrums of sandstone

4）砂巖和泥頁(yè)巖的接觸關(guān)系，有利于有機(jī)酸直接作用于砂巖的成巖作用。富含有機(jī)質(zhì)的泥頁(yè)巖與砂巖儲(chǔ)層相鄰，可以最大程度地保存和提高孔隙度［11］。研究區(qū)砂巖與有機(jī)質(zhì)的接觸關(guān)系屬于下伏接觸和互層接觸，差異壓實(shí)過(guò)程有助于沉積時(shí)所含的水向砂巖中滲透［25－26］，為有機(jī)酸在砂巖內(nèi)運(yùn)移提供載體；同時(shí)，互層和下伏的接觸關(guān)系能夠?yàn)闊嵫莼^(guò)程生成的有機(jī)酸提供最短途的運(yùn)移，便利了砂巖內(nèi)部酸性不穩(wěn)定礦物發(fā)生溶蝕作用，物性被改造。此外，砂巖內(nèi)部微裂隙發(fā)育，為酸性流體和溶蝕產(chǎn)物在砂巖內(nèi)部運(yùn)移提供了通道（圖4a、b）。

3.2 有機(jī)質(zhì)熱演化對(duì)砂巖物性的改造作用

如表2所示，羅子溝盆地砂巖的孔隙度為16.2%～26.4%，滲透率為0.06～1.96mD，屬于高孔特低滲型儲(chǔ)層。砂巖孔喉特征參數(shù)、平均孔喉比和平均配位數(shù)均表明孔隙結(jié)構(gòu)較差，壓汞曲線特征也表明孔喉整體偏細(xì)，所以巖石的滲透性較差。

研究區(qū)砂巖的次生孔隙發(fā)育是酸性溶蝕作用的結(jié)果。由于砂巖的成分成熟度低，含有大量的酸性易溶物質(zhì)，在酸性介質(zhì)條件下，遭受溶蝕作用，形成了大量的次生孔隙，改善了砂巖的孔隙度。溶蝕生成的產(chǎn)物或原地沉淀形成石英和高嶺石等黏土礦物，或以絡(luò)合物的形式被搬運(yùn)，當(dāng)帶有不同電荷的離子或絡(luò)合物與之相互作用時(shí)便形成沉淀，形成了次生的復(fù)雜化合物（圖4h）。這些化合物以不規(guī)則狀分布在顆粒表面和孔隙內(nèi)部，并且阻塞了喉道，降低了孔隙的孔喉比以及平均配位數(shù)，形成了研究區(qū)砂巖特低滲的特征。

綜上所述，對(duì)于塑性組分和雜基含量較大的低成熟度砂巖，巖石抗壓實(shí)能力差，機(jī)械壓實(shí)作用幾乎能使所有的原生孔隙都消失，未熟—低熟的有機(jī)質(zhì)熱演化過(guò)程產(chǎn)生的有機(jī)酸對(duì)這類砂巖的孔隙度具有很好的改善作用。但是，其形成的次生產(chǎn)物能夠?qū)ι皫r的滲透作用起到一定的破壞作用，使得研究區(qū)砂巖滲透率極低，形成了研究區(qū)砂巖高孔特低滲的物性特征。

4 結(jié)論

1）研究區(qū)砂巖的成分成熟度和結(jié)構(gòu)成熟度低，主要由巖屑長(zhǎng)石砂巖和長(zhǎng)石砂巖組成。砂巖的孔隙類型以次生孔隙為主，粒間溶孔和粒內(nèi)孔發(fā)育；其次為鑄?？祝⒘严遁^發(fā)育。其表現(xiàn)為孔隙度較高，滲透率極低的高孔特低滲型物性特征。

2）研究區(qū)富含未熟—低熟的有機(jī)質(zhì)的泥頁(yè)巖有機(jī)碳含量高、厚度大，O/C、Pr/nC17和 Ph/nC18等參數(shù)表明有機(jī)質(zhì)能夠并已經(jīng)生成了大量的有機(jī)酸；酸性易溶礦物的溶蝕以及石英的次生加大和自生石英晶體的出現(xiàn)均已證明了砂巖內(nèi)發(fā)生了酸性溶蝕作用，泥頁(yè)巖與砂巖的產(chǎn)狀特征及微裂隙的發(fā)育為發(fā)生酸性溶蝕作用提供了便利條件。

3）有機(jī)酸性流體使酸性不穩(wěn)定礦物溶蝕，形成次生孔隙，較大程度地改善了砂巖的孔隙度。然而當(dāng)基性巖屑和云母等含鎂鐵類礦物較多時(shí)，次生產(chǎn)物的相互作用生成的沉淀物質(zhì)能夠堵塞喉道，從而降低孔隙的滲透率，即形成了本區(qū)高孔特低滲型物性特征。

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