甘婷李梅E-mail：limei007@6.com；zhouzhen@gig.ac.cn黃正旭陳多宏高偉李磊盧江林蔣斌畢新慧周振E-mail：limei007@6.com；zhouzhen@gig.ac.cn（暨南大學大氣環(huán)境安全與污染控制研究所,廣州506）（廣東省環(huán)境監(jiān)測中心,廣州5008）（中國科學院廣州地球化學研究所有機地球化學國家重點實驗室,廣州50640）

不同季節(jié)廣東鶴山超級站大氣顆粒物中有機碳（OC）和元素碳（EC）粒徑分布研究

甘婷1李梅*E-mail：limei2007@163.com；zhouzhen@gig.ac.cn1黃正旭1陳多宏2高偉1李磊1盧江林1蔣斌1畢新慧3周振*E-mail：limei2007@163.com；zhouzhen@gig.ac.cn11（暨南大學大氣環(huán)境安全與污染控制研究所,廣州510632）2（廣東省環(huán)境監(jiān)測中心,廣州510308）
3（中國科學院廣州地球化學研究所有機地球化學國家重點實驗室,廣州510640）

為了解鶴山大氣含碳顆粒物的粒徑分布特征,于2014年7月和2015年1月,以廣東省大氣超級監(jiān)測站為觀測平臺,采用10級串聯(lián)撞擊式采樣器MOUDI采集了鶴山市夏季和冬季的大氣顆粒物,用美國Sunset有機碳/元素碳分析儀對其中的有機碳（OC）和元素碳（EC）進行了分析。結果表明,鶴山夏季和冬季PM、OC和EC均主要集中在小于3.2μm的粒徑段。其中OC和EC在0.32～1.0μm粒徑段濃度最大,夏季分別為（2.26±0.72）μg/m3和（0.89±0.36）μg/m3,冬季分別為（10.85±5.49）μg/m3和（1.47±0.71）μg/m3。晴天OC濃度明顯在各個粒徑段都大于雨天,而EC濃度在晴雨天變化不明顯?；姻蔡鞖釶M、EC和OC在各個粒徑段的濃度都大于優(yōu)良天氣。鶴山大氣中的OC和EC相關性以及SOC質(zhì)量濃度在不同天氣情況下存在較大差異。

有機碳；元素碳；粒徑分布；二次有機碳

1 引 言

由于經(jīng)濟規(guī)模迅速擴大和城市化進程加快,大氣氣溶膠污染日趨嚴重,由氣溶膠造成的能見度惡化事件頻發(fā)[1]。碳質(zhì)氣溶膠是大氣氣溶膠的重要組成部分,約占氣溶膠質(zhì)量濃度的10％ ～50％[2]。它以有機碳（Organic carbon,OC）、元素碳（Elemental carbon,EC）和碳酸鹽（Carbonate,CC）等形式存在。CC在顆粒物中的含量很低,一般不予考慮。

有機碳（OC）主要來源于污染源直接排放的一次有機碳（Primary organic carbon,POC）和揮發(fā)性碳氫化合物經(jīng)過光化學反應形成的二次有機碳（Secondary organic carbon,SOC）。這些有機碳中通常包含多環(huán)芳香烴、酞酸脂和醛酮類羧基化合物等有毒有害類物質(zhì)[3],危害人類健康。元素碳（EC）主要來自化石燃料和生物質(zhì)等不完全燃燒排放。EC具有強吸熱吸光效應,OC對光有散射作用,兩者聯(lián)合作用,對大氣能見度、地氣系統(tǒng)的輻射平衡、氣候變產(chǎn)生有顯著的影響[4]。

碳質(zhì)氣溶膠對珠三角灰霾天氣的形成有重大貢獻,如Deng等研究[5]表明,EC顆粒是造成珠三角地區(qū)極端低能見度（＜2 km）天氣的主要原因。Cao等[6]發(fā)現(xiàn)珠三角地區(qū)碳質(zhì)氣溶膠占PM2.5質(zhì)量濃度的40.2％。大氣中碳質(zhì)氣溶膠粒徑分布特征是氣溶膠顆粒影響全球氣候變化、人體健康的關鍵因素[7],然珠三角地區(qū)以往研究以PM10和PM2.5中碳質(zhì)氣溶膠的組分為主[8～12],對碳質(zhì)氣溶膠粒徑分布的研究鮮有報道。鶴山市地處廣州市西南方向,距廣州市中心約80 km,距佛山市區(qū)50 km,受珠三角區(qū)域污染的影響,易呈現(xiàn)復合污染的特征,因而對此地區(qū)碳質(zhì)氣溶膠粒徑分布特征的研究對洞釋珠三角區(qū)域灰霾形成有重要的意義。丁晴等[13]研究發(fā)現(xiàn)江門鶴山市大氣PM2.5中OC、EC日均碳質(zhì)量濃度分別為（31.85±7.02）μg/m3和（6.38±1.53）μg/m3。胡偉等[14]研究江門鶴山市氣溶膠顆粒物發(fā)現(xiàn)PM2.5中EC 和OC質(zhì)量濃度分別占6％和16％。這些研究表明碳質(zhì)組分是鶴山市氣溶膠顆粒的重要組分,對該地區(qū)污染天氣的形成有重要貢獻。本研究于2014年7月和2015年1月,以廣東省大氣超級監(jiān)測站為觀測平臺,對夏、冬季節(jié)鶴山市大氣顆粒物中碳質(zhì)氣溶膠的質(zhì)量濃度和粒徑分布進行了分析,以期為珠江三角洲地區(qū)碳質(zhì)氣溶膠的控制提供科學依據(jù)。

2 實驗部分

2.1 采樣點和采樣時間

采樣點位于廣東省江門市鶴山市桃源鎮(zhèn)中國廣東大氣超級監(jiān)測站（22.7°N,112.9°E）,采樣儀放置于離地面高約10m的樓頂。該采樣點距桃源鎮(zhèn)約3 km,距鶴山市區(qū)約7 km,距西江約11 km,西北側(cè)緊靠325國道,東側(cè)距佛開高速公路僅4 km。附近主要是村莊和樹林,無明顯的工業(yè)源。

采樣日期為2014年7月10日～8月1日（7月18日、7月19日因臺風缺測）和2015年1月17日～2月2日（1月22日、1月24日缺測）。受亞熱帶季風氣候影響,采樣期間夏季以偏南風為主,日溫度28℃～32℃,平均溫度29℃,相對濕度為62％～85％；冬季以北風、東北風為主,日溫度11℃ ～18℃,平均溫度15℃,相對濕度44％～76％。具體采樣時間為當天9：00～次日8：30,每次更換采樣膜的時間約為30 min。

2.2 實驗儀器材料

采用10級串聯(lián)撞擊式采樣器MOUDI（Model110,美國MSP公司）,流量30 L/min,粒子的切割等效空氣動力學粒徑為0.056,0.10,0.18,0.32,0.56,1.0,1.8,3.2,5.6,10.0和18.0μm。

采樣膜使用Whatman公司生產(chǎn)的直徑為47 mm、孔徑為0.22μm的石英纖維濾膜。使用前預先在650℃馬弗爐中熱處理4 h,以除去濾膜上的背景干擾,樣品采集前后均將石英纖維濾膜置于25℃、相對濕度50％的恒溫恒濕箱中平衡24 h,然后使用精度為0.1 mg的電子天平稱量。采樣后的濾膜稱重后須置于冰箱中低溫（-40℃）保存,以待后續(xù)的化學分析。

2.3 實驗方法

所有樣品的有機碳（OC）和元素碳（EC）濃度分析均采用美國Sunset Lab Inc.的碳分析儀,該儀器的工作原理是熱/光吸收,是目前最先進的EC和OC分析方法之一。詳細工作程序已有文獻報道[16],簡要敘述如下：截取1.5 cm2面積的樣品放在樣品舟上,樣品先在He載氣環(huán)境下逐級升溫至850℃,認為其間OC揮發(fā)逸出（部分炭化為EC）,然后在He/O2載氣環(huán)境下繼續(xù)逐級升溫至870℃,認為此間EC氧化分解并逸出。整個過程保持激光束（670 nm）透過石英膜,其透射光強首先隨OC炭化減弱,然后隨EC氧化分解又逐漸增強,當恢復到最初光強時,認為該時刻為OC和EC分割點。OC和EC從膜上釋放或氧化后隨載氣經(jīng)MnO2催化氧化和Ni催化還原,轉(zhuǎn)化為CH4,進入FID檢測。儀器的檢出限0.2μg/cm3。本研究中空白樣品化學組分的濃度均低于儀器檢出限。

3 結果與討論

3.1 不同季節(jié)OC和EC濃度分布特征

表1為夏季和冬季由采樣器采集到的PM、OC和EC的質(zhì)量濃度粒徑分布及三者相互比值分布情況。本研究將采樣器粒徑段分為5段來分析。因為MOUDI各級沒有恰好在2.5μm處的粒徑分割,本研究將小于3.2μm的顆粒物視為細粒子,3.2～10.0μm之間的顆粒物視為粗粒子。由表1可知,夏季和冬季PM、OC和EC均主要分布在小于3.2μm的細粒徑段。其中,OC和EC在0.32～1.0μm粒徑段濃度最大,夏季分別為（2.26±0.72）μg/m3、（0.89±0.36）μg/m3,冬季分別為（10.85±5.49）μg/m3、（1.47±0.71）μg/m3。而在5.6～10.0μm粒徑段,OC和EC的濃度最低。冬季各粒徑段PM、OC和EC質(zhì)量濃度基本都大于對應粒徑段夏季的質(zhì)量濃度。原因是夏季觀測期間受臺風和大風天氣影響,污染物易于清除或擴散。陳多宏等[16]研究發(fā)現(xiàn)鶴山地區(qū)夏季盛行偏南風,帶來的新鮮海風對鶴山大氣顆粒物起了稀釋作用,而冬季以北風和冬北風為主,來自廣州和佛山等高污染地區(qū)的氣團EC和OC顆粒含量跟高。冬季OC/EC值約高于夏季OC/EC值1～2倍,可能是因為：（1）冬季大氣邊界層較低,有利于二次有機氣溶膠的生成；（2）冬季低溫有助于二次有機氣溶膠的積累。相關研究表明,溫度每降10℃, SOA增加20％～150％[11]；（3）冬天生物質(zhì)燃燒的來源更多,而生物質(zhì)燃燒源的OC/EC值高。

圖1為不同粒徑OC和EC的質(zhì)量濃度隨時間變化圖。圖1A中可以明顯看出,冬季的OC濃度高于夏季,特別是在0.32～1.0μm粒徑段。而下方圖中EC濃度,夏季和冬季在0.056～0.32μm,3.2～5.6μm和5.6～10μm基本相等,在0.32～1.0μm,冬季EC濃度平均值比夏季高0.58μg/m3；在1.0～3.2μm,冬季EC濃度平均值比夏季高0.37μg/m3,可以看出EC濃度冬季較于夏季漲幅不明顯。由圖1可知,OC和EC在0.32～1.0μm含量最多。在2015年1月25日,OC和EC的濃度遠高于其它日期,這一天的平均風速為0.69 m/s,平均氣溫18.68℃,相對濕度76.5％。弱風力和較高的相對濕度是導致這天OC和EC濃度高的主要原因。

表1 夏、冬季不同粒徑段PM、OC和EC的濃度Table 1 Mass concentrations of particulatematter（PM）,organic acrbon（OC）and elemental carbon（EC）in various diameters in summer and winter

圖1 不同粒徑段中OC和EC的質(zhì)量濃度Fig.1 Mass concentrations of OC and EC on various diameters

由圖2可知,冬夏季EC和OC的對數(shù)模型圖可以知道,EC和OC在夏天呈現(xiàn)明顯的雙峰分布,在0.56～1.0μm和3.2～5.6μm均達到濃度峰值。在冬季,EC和 OC的雙峰分布并不明顯,但0.56～1.0μm濃度峰值很明顯。

3.2 不同天氣條件下OC和EC的分布特征

結合氣象數(shù)據(jù),以相對濕度、降雨量和能見度為依據(jù),將采樣期間天氣分為晴天和雨天,其中雨天7天全部在夏季,而晴天包括夏季7天和冬季8天。由表2可知,雨天顆粒物主要分布在超細粒徑段, PM0.056-0.32和PM0.32-1.0分別為（20.74±14.77）μg/m3、（23.03±11.99）μg/m3。而晴天,顆粒物在1.0～3.2μm濃度最高。1.0～10μm粒徑段,晴天顆粒物濃度比雨天高1～2倍,說明下雨對粒徑大于1.0μm的顆粒去除效果比較明顯,對超細顆粒物的去除效果不明顯。晴天和雨天,EC和OC的濃度最大值和最小值粒徑分布一樣,最大值都在0.32～1.0μm,最小值都在5.6～10μm,但晴天OC濃度明顯在各個粒徑段都大于雨天,特別是在0.32～1.0μm段,晴天OC比雨天OC濃度高出2倍,原因是晴天光照比較強,促進了碳氫化合物發(fā)生光化學反應生成有機氣溶膠,而雨天因為濕沉降,導致OC濃度大大降低。EC濃度在晴雨天變化不明顯,原因是EC在常溫下表現(xiàn)惰性和憎水性,不溶于任何溶劑[4],具有良好的穩(wěn)定性,在大氣中滯留時間較長。整體上OC/EC值晴天比雨天高1～3倍。

圖2 夏、冬季節(jié)OC和EC的對數(shù)模型圖Fig.2 Log_normal size distribution of OC and EC in summer and winter

表2 不同粒徑段雨天和晴天PM、OC和EC濃度分布特征Table 2 Concentration characteristics of PM,OC and EC in rainy and sunny day on various diameters

3.3 不同污染程度下OC和EC的分布特征

采樣期間,通過計算AQI值劃分：優(yōu)良天29天,輕度污染天6天,中度污染天1天。由表3可知,污染天氣PM、EC和OC在各個粒徑段的濃度均大于優(yōu)良天氣。特別是在0.32～1.0μm和1.0～3.2μm粒徑段,輕度污染天氣PM濃度分別是優(yōu)良天PM濃度的2.9倍和2.0倍,中度污染天氣是優(yōu)良天氣PM濃度的4.4倍和2.8倍。說明粒徑段在0.32～3.2μm的顆粒物對鶴山灰霾天氣的形成影響最大。輕度污染天氣和中度污染天氣OC在0.32～1.0μm濃度分別為（13.83±2.90）μg/m3和23.08μg/m3,分別是優(yōu)良天氣的4.0倍和6.8倍。EC在輕度和中度污染天氣的濃度最大值也分布在0.32～1.0μm粒徑段,濃度分別為（1.56±0.32）μg/m3和3.48μg/m3,而優(yōu)良天為（0.93±0.35）μg/m3。

表3 各個粒徑段不同污染天氣下PM、OC和EC濃度分布特征Table 3 Concentration characteristics of PM,OC and EC in clear,lightpolluted andmoderate polluted day on various diameters

3.4 OC與EC比值分析及相關性分析

OC與EC的質(zhì)量濃度比值常用來表征二次有機碳（SOC）貢獻。Chow等[17]認為OC/EC＞2即存在二次有機氣溶膠。由圖3可見,無論是細粒徑段還是粗粒徑段,OC/EC基本都大于2,表明鶴山大氣存在不同程度的二次污染。這可能是由于觀測期間該地區(qū)日照充足,濕度較高,有利于化學反應,大量VOCs轉(zhuǎn)化成OC所致[13]。當OC/EC=1.0～4.2時,表明主要為柴油和汽油車的尾氣排放[18]；OC/EC =2.5～10.5時,表明主要為燃煤排放[19]；OC/EC=7.7表示木柴燃燒排放[20]。整體而言,夏季OC和EC主要來源于柴油車、汽油車尾氣排放和燃煤排放,而冬季主要來自木柴和煤燃燒排放。

EC主要來源于燃燒過程一次排放,而OC既有一次排放的來源又有由前體物經(jīng)過二次反應得到[2]。由圖4可見,OC與EC相關性在夏、冬季節(jié)均存在R＞0.7,表明在夏季和冬季OC和EC可能存在相同的來源,比如燃煤排放。在晴天,粗、細粒徑段的OC與EC的相關性系數(shù)R都在0.6～0.7之間；而雨天,在細粒徑段,R＜0.2,粗粒徑段R=0.86,說明晴天OC與EC在粗、細粒徑段的污染來源比較一致,而在雨天,可能因為雨對不同粒徑顆粒沖刷效果不同,相關性存在較大差別。優(yōu)良天氣下粗、細粒徑顆粒物中OC與EC的相關性系數(shù)R＜0.6,灰霾天氣下相關性系數(shù)均大于0.7,特別是在粗粒徑段R=0.91,說明優(yōu)良天氣OC和EC的來源比較復雜,而在灰霾天氣可能存在相同或相似的污染源。

圖3 粗、細粒徑段OC/EC值時間變化趨勢Fig.3 Ratio characteristics of OC and EC in coarse and fine particles

3.5 總碳質(zhì)氣溶膠（TCA）及二次有機碳（SOC）的估算

通常將OC乘以系數(shù)1.6用來估算有機物的含量[21～23],這樣總碳質(zhì)氣溶膠（TCA）=1.6×OC+EC。由表4可知,PM3.2中OC,EC和TCA濃度遠大于PM3.2-10中的濃度。TCA約為PM3.2濃度的1/3,說明鶴山大氣存在嚴重的碳質(zhì)氣溶膠污染。

在一般情況下,元素碳由一次源排放出來后,不經(jīng)歷化學變化,能作為一次氣溶膠的良好指示物,可以用元素碳估算一次有機氣溶膠[24,25]。最小有機碳/元素碳的顆粒物可以認定是由一次氣溶膠組成[26]。常用以下公式估算二次有機碳（SOC）：

式中,OCsec為二次有機碳（μg/m3）；OCtoc為總有機碳（μg/m3）；EC為元素碳（μg/m3）；（OC/EC）min為采樣點日內(nèi)變化OC/EC的最小值。

表5中,冬季PM3.2中SOC濃度為（6.56±4.96）μg/m3,約為夏季的4倍,而粗粒徑段（3.2～10μm）顆粒物質(zhì)量濃度在夏、冬季節(jié)相差不大。細粒徑段,夏、冬季節(jié)SOC約占OC的1/3,粗粒徑段SOC/OC值夏季比冬季大1倍多。晴天SOC濃度大于雨天,其中晴天PM3.2中SOC濃度為（9.09±7.68）μg/m3。在晴天SOC/OC＞0.5,說明晴天OC以SOC為主。污染天的PM3.2中SOC濃度為（8.09±5.08）μg/m3,雖然遠大于優(yōu)良天PM3.2中SOC濃度,但是SOC/OC值卻更小,原因是污染天OC濃度高,也說明污染天氣OC以一次有機碳（POC）為主。在優(yōu)良天, SOC/OC＞0.4。說明優(yōu)良天氣OC二次轉(zhuǎn)化程度比較嚴重。

圖4 不同情況下OC和EC的相關性Fig.4 Correlations between mass concentrations of OC and EC

表4 粗、細粒子中OC,EC和TCA濃度分布Table 4 Concentration characteristics of OC,EC and total carbonaceous aerosol（TCA）in coarse and fine particles

4 結論

表5 不同情況下粗、細粒徑段SOC的濃度及SOC占OC的比值Table 5 SOC mass concentrations and ratios of secondary organic carbon （SOC）and OC in coarse and fine particles

本研究采用10級串聯(lián)撞擊式采樣器MOUDI采集了鶴山市夏、冬季節(jié)的大氣顆粒物,探討了鶴山市碳質(zhì)氣溶膠在不同季節(jié)、不同天氣條件下和不同空氣污染程度下的粒徑分布特征。結果顯示：夏季EC和OC質(zhì)量濃度呈明顯的雙峰分布,而冬季雙峰分布并不明顯；晴天OC質(zhì)量濃度明顯在各個粒徑段都大于雨天,特別是在0.32～1.0μm段,而EC質(zhì)量濃度在晴、雨天變化不明顯；污染天氣PM,EC,OC在各個粒徑段的質(zhì)量濃度都大于優(yōu)良天氣,粒徑段在0.32～3.2μm的顆粒物對鶴山污染天氣的形成貢獻最大；EC和OC質(zhì)量濃度比值分析表明夏季OC和EC可能來源于機動車尾氣排放和燃煤排放,而冬季主要來自木柴和燃煤排放；通過估算二次有機碳,發(fā)現(xiàn)鶴山大氣存在嚴重的碳質(zhì)氣溶膠污染。本研究結果有助于深入了解鶴山市污染天氣的形成機制,為珠三角地區(qū)大氣環(huán)境管理提供有效的技術支持。

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（Received 23 April2015；accepted 27 July 2015）

This work was supported by the National Science＆Technology Pillar Program（No.2014BAC21B01 ）

Study on Size Distribution of Organic Carbon and Elemental Carbon in Different Seasons in Guangdong Atmospheric Supersite

GAN Ting1,LIMei*1,HUANG Zheng-Xu1,CHEN Duo-Hong2,GAOWei1,LILei1,
LU Jiang-Lin1,JIANG Bin1,BIXin-Hui3,ZHOU Zhen*11（Institute ofAtmospheric Environmental Safety and Pollution Control,Jinan University,Guangzhou 510632,China）
2（Guangdong Environmental Monitoring Center,Guangzhou 510308,China）
3（Guangzhou Institute ofGeochemistry,Chinese Academy ofScience, State Key Laboratory ofOrganic Geochemistry,Guangzhou 510640,China）

To understand the size distribution characteristics of carbon-containing particles in Heshan,the air was sampled by a ten-stagemicro orifice uniform deposit impactor（MOUDI）in July,2014 and January,2015 in Guangdong Atmospheric Supersite.The organic carbon（OC）and elemental carbon（EC）were analyzed using a thermal/optical carbon analyzer（Sunset Lab Inc.,USA）.The results revealed that particlatematter （PM）,OC and EC weremainly enriched in＜3.2μm particle in Heshan summer and winter.OC and ECwere more concentrated in the size range of 0.32-1.0μm.Themass concentrations in summer were（2.26±0.72）μg/m3and（0.89±0.36）μg/m3and in winter were（10.85±5.49）μg/m3and（1.47±0.71）μg/m3for OC and EC,respectively.It is demonstrated obviously that the OC concentrations in sunny dayswere greater than rainy days,but EC did not changed significantly.Highermass concentrations of PM,OC and EC in all sizes were found in hazy days compared to clear days.The correlations between OC and EC as well as the mass concentration of SOC varied as the weather type changed.

Organic carbon；Elemental carbon；Size distribution；Secondary organic carbon

10.11895/j.issn.0253-3820.150332

2015-04-23收稿；2015-07-27接受

本文系中國科學院戰(zhàn)略性先導科技專項（XDB05040502）；國家科技支撐計劃（2014BAC21B01）；“先導2014”京津冀地區(qū)灰霾綜合外場實驗（KJZD-EW-TZ-G06-01-18）項目資助