李婷婷

LITing-Ting

（廣東省地質(zhì)調(diào)查院,廣州510080）

（Guangdong Geologic Survey Institute,Guangzhou 510080,China）

二十世紀(jì)五十年代科學(xué)家發(fā)現(xiàn),硒在人體內(nèi)可以緩解機(jī)體衰老,保護(hù)人類肌肉、肝臟等器官。攝取微量的硒可以預(yù)防癌癥、心血管等疾病,是維持生命體征必不可少的微量元素[1]。據(jù)不完全統(tǒng)計(jì),全世界共有42個(gè)貧硒區(qū)。1982年“營(yíng)養(yǎng)學(xué)報(bào)”指出,中國(guó)是一個(gè)貧硒國(guó)家,約有三分之二人口缺硒[2]。為此,營(yíng)養(yǎng)學(xué)家呼吁全社會(huì)抓好貧硒地區(qū)居民補(bǔ)硒工作。隨著經(jīng)濟(jì)不斷發(fā)展,人類生活水平日益提高,天然富硒農(nóng)產(chǎn)品逐漸成為社會(huì)關(guān)注的熱點(diǎn),而土壤硒含量直接影響人類食物的硒營(yíng)養(yǎng)狀況,這使得土壤硒成為一種特殊的地質(zhì)資源加以研究[3]。目前,科學(xué)家對(duì)于硒的研究主要集中在富硒土壤的分布與地質(zhì)背景和巖石地球化學(xué)的關(guān)系等方面[4-7],對(duì)廣東珠三角地區(qū)富硒土壤與農(nóng)作物硒地球化學(xué)研究較少。本文在廣東省多目標(biāo)區(qū)域地球化學(xué)調(diào)查基礎(chǔ)上,選取主要土壤硒富集區(qū)進(jìn)行研究。闡明了該區(qū)主要農(nóng)作物的富硒程度,及其與土壤硒的關(guān)系,為該地區(qū)富硒土壤的合理開發(fā)利用提供依據(jù)。

1 樣品采集與測(cè)試

1.1 樣品采集

在廣東省多目標(biāo)區(qū)域地球化學(xué)調(diào)查基礎(chǔ)上，在富硒區(qū)采集植物樣共236件,采集的農(nóng)作物種類有稻米、豆類(花生與黃豆)、水果類(大蕉與龍眼)、葉菜類(菜心、小白菜、芥菜、麥菜)、瓜果類蔬菜(苦瓜、冬瓜、絲瓜、黃瓜)、結(jié)果類蔬菜(豇豆、辣椒、茄子)、地下莖塊類(番薯、芋頭、生姜)、玉米類等。不同樣品采集方法如下:

（a）農(nóng)作物樣品采集:以0.1~0.2 hm2為采樣單元,在采樣單元內(nèi)選取5~20個(gè)植株,水稻、小麥類采取稻穗、麥穗；玉米采取第一穗,即離地面最近的一穗,混合成樣;

（b）水果類樣品采集:以0.1~0.2 hm2為采樣單元,在采樣單元內(nèi)選取5~10個(gè)果樹,每株果樹縱向四分,從其中一份的上、中、下、內(nèi)、外各側(cè)均勻采摘,混合成樣;

（c）蔬菜類樣品采集:以0.1~0.3 hm2為采樣單元,在采樣單元內(nèi)選取5~20個(gè)植株,小型植株的葉菜類(白菜、韭菜等)去根整株采集;大型植株的葉菜類可用輻射形切割法采樣,即從每株表層葉至心葉切成八小瓣為該植株分樣。

1.2 樣品測(cè)試

1.2.1 測(cè)試方法

主要測(cè)試Se、Pb、Cd、Cr、Hg、As、Cu、Zn、Co、Ni和F等元素，采用濕法硝化，以等離子體光譜測(cè)試為主,輔以等離子體質(zhì)譜法、原子熒光光譜法、離子選擇電極法進(jìn)行測(cè)試。本配套分析方法所分析元素的檢出限均達(dá)到或優(yōu)于中國(guó)地質(zhì)調(diào)查局地質(zhì)調(diào)查技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)《生態(tài)地球化學(xué)評(píng)價(jià)樣品分析技術(shù)要求(試行)》(DD2005-03)生物樣品分析檢出限要求。

1.2.2 質(zhì)量控制

每一批分析樣品（不限樣品數(shù)量），插入同類型標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)1～2件與樣品同時(shí)分析，并計(jì)算單個(gè)樣品單次測(cè)定值與標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)推薦值的相對(duì)誤差RE，要求RE≤30%，若無(wú)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)可供選擇時(shí)，則采取加標(biāo)回收法控制，每一分析批（不限樣品數(shù)量）加入2份已知濃度標(biāo)準(zhǔn)溶液，與樣品同時(shí)分析，加標(biāo)回收率應(yīng)控制在90%～110%之間。

采用重復(fù)分析方法控制樣品分析的精密度，每件樣品進(jìn)行100%的重復(fù)分析，雙份分析的相對(duì)偏差RE≤30%。

2 結(jié)果與討論

2.1 表層土壤硒含量特征

對(duì)土壤樣研究發(fā)現(xiàn)（表1）,廣東珠三角地區(qū)表層土壤Se含量平均值為0.789μg/g,含量范圍0.102~1.866μg/g?？傮w上,土壤Se高含量區(qū)主要分布于相對(duì)較高的山丘、坡地,并伴隨相對(duì)低pH，非耕作土Se含量高于耕作土,旱地Se含量高于水田。區(qū)內(nèi)巖石樣品Se含量0.030~0.771μg/g、均值0.233μg/g、變異系數(shù)0.78。表層土壤Se平均含量較明顯高于區(qū)內(nèi)巖石平均含量,土壤Se平均含量為巖石平均含量的3.42倍。研究發(fā)現(xiàn)主要富硒區(qū)集中在惠東白花凌坑、四會(huì)江谷長(zhǎng)布、開平龍勝齊洞、高明更樓新圍、高明明城墳典、高要蜆崗、三水逕口、臺(tái)山、宅梧、都斛、牛江一帶。

區(qū)內(nèi)表層土壤pH為4.04~6.45,平均4.99,總體屬酸性土壤;TFe2O3含量0.89%~10.6%,平均4.59%;S含量82.8~492.1 mg/kg,平均246.5 mg/kg;SiO2含量38.24%~89.39%,平均64.40%;Al2O3含量4.31%~32.52%,平均18.88%。

2.2 農(nóng)作物硒含量特征

富硒區(qū)236件農(nóng)作物Se含量統(tǒng)計(jì)表明(表2),稻米、花生、黃豆和玉米Se平均含量分別為0.053 mg/kg、0.057 mg/kg、0.133 mg/kg和0.047 mg/kg,其Se平均含量普遍高于其他農(nóng)作物,說明這4種農(nóng)作物對(duì)土壤Se的吸收能力較強(qiáng)，農(nóng)產(chǎn)品富硒情況與農(nóng)作物種類有關(guān)；從各評(píng)價(jià)區(qū)分布來看,除牛江和都斛兩個(gè)富Se區(qū)稻米Se平均含量低于富Se標(biāo)準(zhǔn)外,其它富Se土壤區(qū)稻米的平均含量均達(dá)到富Se稻米要求(>0.04 mg/kg)。其中三水逕口、惠東凌坑花生和黃豆Se含量遠(yuǎn)高于其它各區(qū)。此外,三水逕口、四會(huì)長(zhǎng)布菜心Se平均含量也相對(duì)較高。這說明,農(nóng)產(chǎn)品富硒情況與土壤富硒情況成一定的正相關(guān)關(guān)系。而Se往往以類質(zhì)同象形式存在于硫化物礦物晶格中,富含黃鐵礦等硫化物的母巖風(fēng)化后形成褐鐵礦化,同時(shí),土壤中氧化鐵和氧化鋁、高嶺石和蒙脫石均對(duì)Se有較強(qiáng)的親合力,尤其是鐵對(duì)Se的親合力最強(qiáng),氧化鐵對(duì)表面配位層的Se產(chǎn)生專性吸附[8],而且很難被解析,因此，農(nóng)作物硒含量也受土壤結(jié)構(gòu)、鐵離子濃度等因素影響。

表2 各評(píng)價(jià)區(qū)農(nóng)作物Se平均含量(mg/kg)Table 2 Average contents of selenium in crops in various evaluation areas

有研究表明[9]，土壤中Se可以Se2-、Se0、Se4+、Se6+的形態(tài)存在。以Se2-、Se0形態(tài)存在的化合物或單質(zhì)Se不溶于水,以SeO32-形式存在的Se4+可溶于水和以SeO42-形式存在的Se6+溶于水。土壤Se的價(jià)態(tài)很大程度上取決于環(huán)境pH、Eh和微生物。在通氣良好的堿性介質(zhì)中,元素Se或Se化物可被氧化為SeO32-或SeO42-,有機(jī)態(tài)Se分解后產(chǎn)生的H2Se,也可經(jīng)氧化而成SeO32-或SeO42-。在強(qiáng)還原或酸性介質(zhì)中,厭氣微生物可使氧化態(tài)Se還原為Se0和Se2-。可見，土壤pH對(duì)硒的有效性影響較大。

2.3 農(nóng)作物富硒程度評(píng)價(jià)

根據(jù)富Se標(biāo)準(zhǔn)(表3),所采集的236件農(nóng)作物樣品中,有71件符合富Se農(nóng)產(chǎn)品要求,富Se比例達(dá)30.08%,主要品種為是黃豆、花生、稻谷和玉米,所占比例分別為50.70%、15.49%、11.27%和7.04%，見圖1。且富Se農(nóng)作物環(huán)境質(zhì)量較好,重金屬超標(biāo)率低,這與硒對(duì)重金屬元素的拮抗作用有關(guān)[10]。

稻米Se平均含量為0.073 mg/kg,富Se率48.0%。其中四會(huì)長(zhǎng)布、高明新圍－墳典評(píng)價(jià)區(qū)富Se比例最高,均高達(dá)75%,其次是三水逕口、開平齊洞評(píng)價(jià)區(qū),富Se比例分別為66.7%、62.5%,惠東凌坑評(píng)價(jià)區(qū)較低,僅37.5%。

表3 富硒農(nóng)產(chǎn)品含量標(biāo)準(zhǔn)（mg/kg）Table 3 The standard content of selenium rich agricultural products

豆類Se平均含量為0.121 mg/kg,富Se率為51.3%。在惠東凌坑、四會(huì)長(zhǎng)布、開平齊洞、三水逕口評(píng)價(jià)區(qū)采集9件黃豆樣品,均達(dá)到富Se標(biāo)準(zhǔn);評(píng)價(jià)區(qū)內(nèi)采集30件花生樣品,三水逕口花生達(dá)到富Se率為100%,四會(huì)長(zhǎng)布、惠東凌坑、高明新圍-墳典評(píng)價(jià)區(qū)花生達(dá)到富Se率分別為50%、37.5%、28.6%。

水果類Se平均含量為0.013 mg/kg,富Se率為15%。

葉菜類Se含量為0.001~0.013 mg/kg,富Se率為6.3%。

瓜果類農(nóng)作物中的Se含量為0.001~0.006 mg/kg,10件瓜果類樣品均未達(dá)到富Se標(biāo)準(zhǔn)。

結(jié)果類農(nóng)作物中的Se含量為0.001~0.017 mg/kg,2件達(dá)到富Se標(biāo)準(zhǔn),富Se率為6.3%。

地下莖塊類Se含量為0.001~0.022 mg/kg,僅1件達(dá)到富Se標(biāo)準(zhǔn),富Se率為5.6%。

玉米Se含量均值為0.024 mg/kg，7件玉米有5件達(dá)到富Se標(biāo)準(zhǔn),富Se比例達(dá)71.43%。

表4 供試土壤pH調(diào)節(jié)添加的石灰量(kg)Table 4 Correspondence relationship between lime added and PH value in soil in test

圖1 不同農(nóng)作物硒濃度Fig.1 Seleniumconcentration in different crops

2.4 不同p H 條件下農(nóng)作物富硒程度及安全性實(shí)驗(yàn)

目前,在一些缺硒或低硒區(qū)通常采用添加外源硒來提高作物中硒含量,其施加方式有土施、葉面噴施、拌種等[11-13]。關(guān)于這方面的研究已有了較多報(bào)道,研究發(fā)現(xiàn),添加外源硒對(duì)提高作物中硒含量具有一定效果,且一定程度上可改善農(nóng)作物的品質(zhì)。然而低硒地區(qū)長(zhǎng)期施用的硒肥,只有5%～30%被植物吸收利用,而70%～90%殘留在土壤中并隨著土壤環(huán)境的變化而轉(zhuǎn)化、遷移。這些沒有被植物吸收的高濃度硒對(duì)水體乃至人類存在潛在危害[14]。也有研究發(fā)現(xiàn),硒對(duì)作物存在劑量反應(yīng),硒中毒事件時(shí)有發(fā)生[15,16]。而土壤中有效硒主要以硒酸鹽、亞希酸鹽和有機(jī)態(tài)存在。亞希酸鹽占土壤無(wú)機(jī)硒的40%,在酸性土壤及還原條件下是植物重要的硒源;硒酸鹽是水溶性的,在堿性氧化環(huán)境中,易被水淋濾從而被植物吸收;有機(jī)硒是富硒植物或動(dòng)物腐敗降解的產(chǎn)物,在植物體內(nèi)活性最高[17-19]。由此可見,在富硒區(qū)只需改善土壤酸堿度就能增加同種農(nóng)產(chǎn)品硒含量,不需人為添加硒源。有研究表明,采用石灰,同時(shí)配合施用有機(jī)肥可以提高土壤有效態(tài)硒的含量,進(jìn)而提高農(nóng)作物中硒含量[20]。目前,這種富硒途徑在實(shí)際生產(chǎn)中應(yīng)用較少,本實(shí)驗(yàn)采用石灰調(diào)節(jié)土壤pH值,查明不同農(nóng)作物中硒隨土壤pH的變化情況,為富硒區(qū)富硒農(nóng)作物的開發(fā)提供新的思維和途徑。

表5 土樣中各元素含量（mg/kg）Table 5 Elements contents in soil sample

表6 實(shí)驗(yàn)蔬菜的處理Table 6 Treatment experimental of vegetables

⑴實(shí)驗(yàn)方法

實(shí)驗(yàn)選取珠三角常見的白菜、通菜、黃豆、菜心和生菜五種蔬菜作為研究對(duì)象,采用盆栽實(shí)驗(yàn),通過向供試土壤中添加不同量石灰調(diào)節(jié)富硒土壤pH值(共作5個(gè)處理,若干個(gè)重復(fù),為保證實(shí)驗(yàn)測(cè)試所需的生物量,在每個(gè)重復(fù)的基礎(chǔ)上增加了相應(yīng)的盆數(shù),共計(jì)300盆),供試土壤、土壤pH調(diào)節(jié)方法見表4-6,對(duì)比在不同pH條件下各類蔬菜中重金屬元素和硒含量水平,從而篩選出安全富硒蔬菜及確定該類蔬菜吸收硒最佳pH值范圍,以期為富硒農(nóng)產(chǎn)品的開發(fā)提供基礎(chǔ)依據(jù)。

圖2 菜心中Se含量與pH的相關(guān)關(guān)系圖Fig.2 Correlation between Se content and pH valuein Chinese Cabbage

圖3 黃豆中Se含量與pH的相關(guān)關(guān)系圖Fig.3 Correlation between Se content and pH value in soybean

⑵實(shí)驗(yàn)結(jié)果

從表7中可看出,通菜中重金屬元素含量均低于國(guó)家限量標(biāo)準(zhǔn),通菜的生態(tài)安全性較高。各pH水平下通菜中硒含量介于0.006~0.008 mg/kg，低于富硒農(nóng)產(chǎn)品標(biāo)準(zhǔn)。各pH處理水平下,通菜中硒含量之間沒有顯著性差異。但加石灰改變土壤酸度后,通菜中重金屬含量顯著下降,可見調(diào)節(jié)酸堿度“修復(fù)”重金屬污染效果是顯著的。

從表7中可看出,白菜中重金屬元素均含量均低于國(guó)家限量標(biāo)準(zhǔn),白菜的生態(tài)安全性較高;各pH水平下白菜中硒含量介于0.003~0.006 mg/kg,低于富硒農(nóng)產(chǎn)品標(biāo)準(zhǔn)。各pH水平下,白菜中Se含量之間沒有顯著性差異。

菜心中重金屬元素含量均低于國(guó)家限量標(biāo)準(zhǔn),菜心的生態(tài)安全行較高;各pH水平下菜心中硒含量介于0.01~0.03 mg/kg,達(dá)到富硒農(nóng)產(chǎn)品標(biāo)準(zhǔn);從上表可以看出,土壤pH為6.5與pH為7.0時(shí),菜心中硒含量沒有顯著性差異,其它pH條件下,菜心硒含量存在顯著性差異。且隨土壤pH升高而增加,土壤pH為8.5時(shí)菜心中硒含量最高,是土壤pH為6.5情況下的2倍多。相關(guān)散點(diǎn)圖如圖2所示。

從表7中可看出,生菜中重金屬元素含量均低于國(guó)家限量標(biāo)準(zhǔn),生菜的生態(tài)安全性較高。各pH處理水平下生菜中硒含量介于0.010~0.014 mg/kg,略高于富Se食品標(biāo)準(zhǔn);從各pH處理水平來看,當(dāng)土壤pH為堿性和中酸性時(shí)生菜中硒含量存在顯著性差異。在土壤pH為8.0時(shí),生菜中硒含量最高,為0.014 mg/kg。

如表7所示,黃豆中Cr介于1.5~1.6 mg/kg，高于國(guó)家限量標(biāo)準(zhǔn)。除Cr外,其它重金屬元素含量均低于國(guó)家限量標(biāo)準(zhǔn)。各pH水平下黃豆中Se含量介于0.06~0.26 mg/kg,均達(dá)到了富硒農(nóng)產(chǎn)品標(biāo)準(zhǔn)。從各處理水平來看,土壤pH為堿性和中酸性時(shí)黃豆中硒含量存在顯著性差異;黃豆中Se含量隨pH升高而增加,pH為8.5時(shí),黃豆中Se含量最高,約為pH為6.5時(shí)的4倍。相關(guān)散點(diǎn)圖如圖3。

表7 各pH處理水平下不同作物元素平均含量Table 7 Average elements content under different p H levels in different crops

綜合上述結(jié)果來看,五種蔬菜在不同pH環(huán)境下吸收富集Se及重金屬元素具有以下特點(diǎn):

從盆栽蔬菜的生態(tài)安全性來看,通菜、白菜、菜心、生菜中各重金屬元素含量均低于食品污染物限量標(biāo)準(zhǔn),生態(tài)安全性較高。而黃豆中Cr超標(biāo),超標(biāo)率達(dá)到100%,這可能與黃豆生長(zhǎng)過程中所噴灑的農(nóng)藥有關(guān),也可能是黃豆對(duì)重金屬Cr的富集能力較強(qiáng),實(shí)踐中有待進(jìn)一步探討。

與富Se農(nóng)產(chǎn)品標(biāo)準(zhǔn)對(duì)比,在各pH處理水平下,通菜和白菜中Se含量均低于0.01 mg/kg,而菜心、黃豆和生菜中Se含量均達(dá)到富Se食品標(biāo)準(zhǔn)。整體來看,盆栽蔬菜富硒能力大小順序?yàn)?黃豆>菜心>生菜>通菜≈白菜。

從pH與蔬菜中Se含量的關(guān)系來看,各pH處理水平下通菜、白菜和生菜中Se含量沒有顯著差異性,即pH不影響通菜、白菜、生菜這三種蔬菜的富硒水平;而不同pH水平下黃豆和菜心中Se含量存在顯著差異性,且隨著pH值升高這兩種蔬菜Se含量也隨著增加,二者呈顯著正相關(guān)。但在實(shí)踐生長(zhǎng)中，pH值過大容易造成土壤板結(jié),不利于農(nóng)作物生長(zhǎng)。因此,建議在不影響農(nóng)作物產(chǎn)量的基礎(chǔ)上,適當(dāng)添加石灰量以增加這兩種蔬菜對(duì)Se的吸收。

3 結(jié)論

(1)研究表明,珠三角地區(qū)土壤硒含量極為豐富,表層土壤Se含量平均值為0.789μg/g,含量范圍0.102~1.866μg/g。區(qū)內(nèi)表層土壤pH為4.04~6.45,平均4.99,總體屬酸性土壤。

(2)不同農(nóng)產(chǎn)品中Se含量不僅與土壤Se總量有關(guān),更大程度受土壤Se存在形態(tài)及各種環(huán)境因素的影響,且硒對(duì)重金屬元素有一定的拮抗作用。

(3)不同土壤pH下各農(nóng)作物富硒水平實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,通過適當(dāng)添加石灰調(diào)節(jié)土壤pH值,可以顯著提高部分品種農(nóng)作物富硒水平和降低其對(duì)有害重金屬元素的吸收率,并且能夠產(chǎn)生可觀的經(jīng)濟(jì)效益。因此,在珠江三角洲經(jīng)濟(jì)區(qū)開發(fā)富Se農(nóng)產(chǎn)品是可行的。

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