高正陽，范元周，吳培昕，殷立寶

(1.華北電力大學(xué)能源動力與機(jī)械工程學(xué)院，河北 保定 071003;2.廣東電網(wǎng)公司電力科學(xué)研究院，廣東 廣州510000)

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基于接近關(guān)聯(lián)度改進(jìn)模型的土壤重金屬污染評價

高正陽1，范元周1，吳培昕1，殷立寶2

(1.華北電力大學(xué)能源動力與機(jī)械工程學(xué)院，河北 保定 071003;2.廣東電網(wǎng)公司電力科學(xué)研究院，廣東 廣州510000)

針對基于相似性的灰色關(guān)聯(lián)分析模型評價土壤重金屬污染的研究中存在的若干不足，為了減少誤判情況的發(fā)生，本文考慮用基于接近性視角的灰色關(guān)聯(lián)度來評價土壤重金屬污染程度，通過對灰色接近關(guān)聯(lián)度模型進(jìn)行改進(jìn)，并將其應(yīng)用于某土壤樣本重金屬污染評價實(shí)例，結(jié)果表明與一般的灰色關(guān)聯(lián)分析模型和加權(quán)平均模糊數(shù)學(xué)模型相比，該模型的評價結(jié)果更符合實(shí)際情況，能夠比較全面地反映土壤的重金屬污染程度，是一種科學(xué)準(zhǔn)確且實(shí)用可行的評價方法。

土壤；重金屬污染評價；接近關(guān)聯(lián)度；灰色系統(tǒng)理論；土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)

隨著我國工業(yè)化和城市化進(jìn)程的加快，人們向環(huán)境中排放的重金屬污染物日益增多。重金屬元素在空氣和水體中活動性較強(qiáng)，容易隨載體介質(zhì)轉(zhuǎn)移，但最終易被土壤和沉積物吸附而固定下來，土壤和沉積物成為重金屬污染物的匯。據(jù)研究顯示，土壤承擔(dān)了環(huán)境中90%的重金屬污染物[1]。重金屬污染物在土壤中的滯留時間長，一般不易遷移，也很難被微生物分解，相反可在土壤中累積，對土壤生態(tài)結(jié)構(gòu)和功能穩(wěn)定性產(chǎn)生不利影響，對土壤生態(tài)系統(tǒng)構(gòu)成潛在的巨大威脅，對農(nóng)作物的生長、產(chǎn)量及品質(zhì)均產(chǎn)生較大不良影響，并通過食物鏈在生物體中富集，還會轉(zhuǎn)化為毒性更強(qiáng)的金屬有機(jī)化合物，對食物鏈中某些生物達(dá)到有害水平，最終在人體內(nèi)蓄積而危害人類健康[2]。此外，含重金屬濃度較高的被污染表土容易在風(fēng)力和水力作用下進(jìn)入到大氣和水體中，導(dǎo)致大氣污染、地表水和地下水污染以及生態(tài)系統(tǒng)退化等其他次生生態(tài)環(huán)境問題[3]。

土壤環(huán)境質(zhì)量評價是對土壤優(yōu)劣的定量描述和評定，即按照一定的評價標(biāo)準(zhǔn)和評價方法對一定區(qū)域范圍內(nèi)的土壤環(huán)境質(zhì)量進(jìn)行說明、評定和預(yù)測，其目的是準(zhǔn)確反映土壤環(huán)境質(zhì)量和污染狀況，找出當(dāng)前的主要土壤環(huán)境問題，為有針對性地采取措施、制訂土壤規(guī)劃和有關(guān)管理防治對策提供科學(xué)依據(jù)[4]。

土壤環(huán)境質(zhì)量與不同重金屬及其他污染物含量之間存在著高度復(fù)雜的非線性映射關(guān)系。土壤環(huán)境是一個多因素多水平相互耦合的復(fù)雜系統(tǒng)，它是一個模糊系統(tǒng)，也是一個灰色系統(tǒng)。由于土壤污染評價過程中存在著較大的不確定性，可以考慮引入研究“小樣本”、“貧信息”不確定系統(tǒng)的灰色系統(tǒng)理論[5]來對土壤重金屬污染程度進(jìn)行評價。王曉鈺[6]提出了一種基于灰色關(guān)聯(lián)度的土壤環(huán)境重金屬污染綜合評價法，并將其用于案例土壤的重金屬污染評價，減少了土壤污染綜合評價中的主觀人為因素，并可提高預(yù)算的有效使用率，是一種可行的評價方法。劉玥等[7]以陜西鳳縣寺溝鉛鋅礦區(qū)土壤重金屬污染評價為例，介紹了灰色關(guān)聯(lián)分析法在土壤重金屬污染評價中的應(yīng)用。李向等[8]根據(jù)統(tǒng)計量所反映出的地區(qū)差異性，構(gòu)建了評價對象的因子集、評價因子等級標(biāo)準(zhǔn)，并利用灰色關(guān)聯(lián)分析法建立了土壤中8種重金屬與污染等級的灰色關(guān)聯(lián)土壤環(huán)境質(zhì)量評價模型，同時結(jié)合Kriging空間插值方法對土壤重金屬污染等級的空間分布進(jìn)行研究。上述實(shí)例驗證表明，灰色關(guān)聯(lián)評價模型能夠充分利用污染數(shù)據(jù)的統(tǒng)計特性，增強(qiáng)模型對灰色關(guān)聯(lián)度的分辨能力，對土壤重金屬污染的評價結(jié)果比內(nèi)梅羅指數(shù)法更符合實(shí)際情況。

本文針對現(xiàn)有應(yīng)用基于相似性的灰色關(guān)聯(lián)分析模型評價土壤重金屬污染的研究中存在的若干不足，指出了可能出現(xiàn)的誤判情況，考慮用基于接近性視角的灰色關(guān)聯(lián)度來評價土壤重金屬污染程度，通過建立灰色接近關(guān)聯(lián)度的改進(jìn)模型，并用實(shí)例驗證了改進(jìn)模型的可行性。

1 評價標(biāo)準(zhǔn)的選取

為了防止土壤污染、保護(hù)生態(tài)環(huán)境、保障農(nóng)林安全、維護(hù)人體健康，我國制定了《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 15618—1995)[9]，規(guī)定了土壤中重金屬污染物的最高允許濃度限值，詳見表1。

我國土壤環(huán)境質(zhì)量基準(zhǔn)和標(biāo)準(zhǔn)主要依據(jù)我國的實(shí)際情況，并借鑒國際上采用的地球化學(xué)法和生態(tài)環(huán)境效應(yīng)法兩種技術(shù)路線予以研究制定，能夠從原則上把握對土壤污染物質(zhì)的控制，反映土壤真實(shí)的污染狀況[10]。

表1 土壤環(huán)境重金屬含量標(biāo)準(zhǔn)值(mg/kg)[9]

注：①重金屬(鉻主要是三價)和砷含量均按元素計量，適用于陽離子交換量>5 cmol(+)/kg的土壤，若陽離子交換量≤5 cmol(+)/kg的土壤，其標(biāo)準(zhǔn)值為表內(nèi)數(shù)值的半數(shù)；②水旱輪作地的土壤環(huán)境重金屬含量標(biāo)準(zhǔn)值，砷采用水田值，鉻采用旱地值。

2 現(xiàn)有研究存在的不足

灰色系統(tǒng)理論提出了一種新的分析方法——關(guān)聯(lián)度分析方法，即根據(jù)因素之間發(fā)展態(tài)勢的相似或相異程度來衡量因素間關(guān)聯(lián)的程度，它揭示了事物動態(tài)關(guān)聯(lián)的特征與程度[11]。關(guān)聯(lián)度分析從思路上講是屬于幾何范疇的，基本思想是根據(jù)序列曲線幾何形狀的相似程度來判斷其聯(lián)系是否緊密[12]。由于以發(fā)展態(tài)勢為立足點(diǎn)，因此對樣本量的多少沒有過分的要求，也不需要典型的分布規(guī)律，計算量小到甚至可用手算，且不致出現(xiàn)關(guān)聯(lián)度的量化結(jié)果與定性分析不一致的情況[13]。然而，應(yīng)用灰色關(guān)聯(lián)分析模型評價土壤重金屬污染的現(xiàn)有研究主要存在以下不足：

(1) 一些文獻(xiàn)依據(jù)《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》將土壤樣品的環(huán)境質(zhì)量劃分為三個等級，實(shí)際上某個質(zhì)量等級覆蓋了一定的區(qū)域范圍，依據(jù)《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》至少應(yīng)將土壤環(huán)境質(zhì)量分為I、II、III、IV四個等級，可依次稱為清潔、尚清潔、輕度污染、嚴(yán)重污染。假如某土壤樣品8種重金屬的含量均大于三級標(biāo)準(zhǔn)的最高限值，那么應(yīng)將該土壤環(huán)境質(zhì)量等級評定為IV級。

(2) 《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》中顯示的一級、二級、三級標(biāo)準(zhǔn)值，僅僅是相鄰兩級標(biāo)準(zhǔn)相鄰區(qū)域的模糊分界線，并不能完全代表某級標(biāo)準(zhǔn)，因此不能僅僅根據(jù)實(shí)測數(shù)據(jù)與標(biāo)準(zhǔn)最高限值序列的灰色關(guān)聯(lián)度來判定土壤環(huán)境質(zhì)量等級。此外，還可能出現(xiàn)實(shí)測數(shù)據(jù)與某兩級標(biāo)準(zhǔn)最高限值序列的灰色關(guān)聯(lián)度相等而無法判定土壤環(huán)境質(zhì)量等級的情形。

(3) 現(xiàn)有研究主要是基于相似性的灰色關(guān)聯(lián)分析模型，根據(jù)實(shí)測序列與標(biāo)準(zhǔn)最高限值序列在幾何形狀的相似程度來對土壤的環(huán)境質(zhì)量等級進(jìn)行評定。然而相似性與接近性實(shí)際是兩個不同的概念，兩者存在著差異。從邏輯合理性方面來講，基于接近性的評價是更恰當(dāng)?shù)倪x擇。

假設(shè)有3個土壤樣品，均采自旱地農(nóng)田，它們重金屬含量的實(shí)測數(shù)據(jù)見表2。再假定土壤樣品的pH>7.5，陽離子交換量>5 cmol(+)/kg。那么，按照文獻(xiàn)[6]的灰色關(guān)聯(lián)度計算方法，可得3個土壤樣品重金屬含量實(shí)測數(shù)據(jù)與三個等級重金屬含量最高限值的灰色關(guān)聯(lián)度分別為0.677 4、0.885 8、0.470 5，0.478 3、0.795 6、0.759 1和0.469 3、0.777 9、0.777 9。根據(jù)最大關(guān)聯(lián)度定律，土壤樣品1、2的重金屬污染程度將均被評定為II級，但無法明確判定土壤樣品3的重金屬污染程度。

然而，由土壤樣品重金屬含量實(shí)測數(shù)據(jù)與土壤環(huán)境重金屬含量標(biāo)準(zhǔn)值的對比曲線(見圖1)可以明顯地看出，土壤樣品1的8種重金屬含量均大于一級標(biāo)準(zhǔn)的最高限值，土壤樣品2、3的重金屬含量均大于二級標(biāo)準(zhǔn)的最高限值，那么這三個土壤樣品的重金屬污染程度應(yīng)分別屬于II級、III級、III級。

表2 土壤樣品重金屬含量(mg/kg)的實(shí)測數(shù)據(jù)

注：CCT348樣本為本文案例中的一個土壤樣本。

可見，利用基于相似性的灰色關(guān)聯(lián)度評價土壤環(huán)境質(zhì)量等級，可能出現(xiàn)誤判的情況。因此，應(yīng)改進(jìn)現(xiàn)有的灰色關(guān)聯(lián)分析方法，可以考慮用基于接近性視角的灰色關(guān)聯(lián)度來評價土壤重金屬污染程度。

3 灰色接近關(guān)聯(lián)度及其改進(jìn)

3.1 灰色接近關(guān)聯(lián)度[14]

設(shè)系統(tǒng)行為序列Xi與Xj長度相同，即

Xi=(xi(1),xi(2),…,xi(n))

Xj=(xj(1),xj(2),…,xj(n))

其中，xi(k)、xj(k)分別為系統(tǒng)因素Xi與Xj在序號k上的觀測數(shù)據(jù)，k=1,2,…,n。

令

(1)

則

(2)

式中：ρij為Xi與Xj的基于接近性視角的灰色關(guān)聯(lián)度，簡稱灰色接近關(guān)聯(lián)度;Si-Sj的計算公式如下：

(3)

灰色接近關(guān)聯(lián)度用于測度序列Xi與Xj在空間中的接近程度，Xi與Xj越接近，ρij越大；反之ρij就越小。

3.2 灰色接近關(guān)聯(lián)度的改進(jìn)

為了避免出現(xiàn)兩個土壤樣品重金屬含量實(shí)測數(shù)據(jù)均與某級標(biāo)準(zhǔn)值的關(guān)聯(lián)度最大卻分屬不同等級的情況，即為明確判定土壤重金屬污染程度，還應(yīng)將灰色接近關(guān)聯(lián)度細(xì)分為正方向接近與負(fù)方向接近，為此需要對公式(2)做如下改進(jìn)：

(4)

將Si-Sj>0時的ρij稱為Xi與Xj的灰色正接近關(guān)聯(lián)度;Si-Sj≤0時的ρij稱為Xi與Xj的灰色負(fù)接近關(guān)聯(lián)度?；疑咏P(guān)聯(lián)度與灰色負(fù)接近關(guān)聯(lián)度統(tǒng)稱為灰色接近關(guān)聯(lián)度。

此外，鑒于《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》采用了地球化學(xué)法和生態(tài)環(huán)境效應(yīng)法兩種技術(shù)路線，在此只考慮土壤的自然屬性信息，不必為重金屬元素賦予不同的權(quán)重，且為了避免重金屬不同的排列帶來不同的結(jié)果，將公式(4)中的Si-Sj變通地修正為

(5)

如果直接運(yùn)用公式(4)計算灰色接近關(guān)聯(lián)度，由于土壤中鎘、汞的含量很低，它們的作用可能被忽略，所以需要對原始數(shù)據(jù)進(jìn)行處理，消除不同重金屬數(shù)值懸殊帶來的影響。

若某土壤樣品重金屬含量的實(shí)測數(shù)據(jù)為X0=(x0(1),x0(2),…,x0(n))，《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》中的一級、二級、三級標(biāo)準(zhǔn)的最高限值分別為X1=(x1(1),x1(2),…,x1(n))，X2=(x2(1),x2(2),…,x2(n))，X3=(x3(1),x3(2),…,x3(n))，依據(jù)下式對原數(shù)據(jù)系列X0、X1、X2、X3進(jìn)行處理：

(i=0,1,2,3;j=1,2,…,n)

(6)

處理后得到：Y0=(y0(1),y0(2),…,y0(n))，Y1=(y1(1),y1(2),…,y1(n))，Y2=(y2(1),y2(2),…,y2(n))，Y3=(y3(1),y3(2),…,y3(n))，然后根據(jù)公式(4)分別計算序列Y0與Y1、Y2、Y3的灰色接近關(guān)聯(lián)度ρ01、ρ02、ρ03，進(jìn)而可確定土壤樣品的重金屬污染等級。

綜上分析，可將應(yīng)用灰色接近關(guān)聯(lián)度評價土壤重金屬污染程度的步驟歸納為：①利用灰色接近關(guān)聯(lián)度的改進(jìn)模型計算灰色接近關(guān)聯(lián)度；②找出絕對值最大的ρ0j；③若ρ0j≤0，則評定為j級，若ρ0j>0，則評定為j+1級(數(shù)值1、2、3、4分別對應(yīng)等級I、II、III、IV)。

4 案例分析

4.1 驗證案例

將灰色接近關(guān)聯(lián)度的改進(jìn)模型應(yīng)用于評價表2中3個土壤樣品的重金屬污染程度，以土壤樣品1為例，有

X0=(0.51,0.72,23.65,69.37,289.80,181.36,266.94,50.72)

X1=(0.20,0.15,15,35,35,90,100,40)

X2=(0.60,1.0,25,100,350,250,300,60)

X3=(1.0,1.5,40,400,500,300,500,200)

首先，依據(jù)公式(6)對原數(shù)據(jù)系列X0、X1、X2、X3進(jìn)行處理，得

Y0=(0.850 0,0.815 1,0.886 9,0.389 0,0.982 4,0.850 1,0.889 8,0.507 2)

Y1=(0.333 3,0.169 8,0.562 5,0.196 3,0.118 6,0.421 9,0.333 3,0.400 0)

Y2=(1.000 0,1.132 1,0.937 5,0.560 7,1.186 4,1.171 9,1.000 0,0.600 0)

Y3=(1.666 7,1.698 1,1.500 0,2.243 0,1.694 9,1.406 3,1.666 7,2.000 0)

然后，再按公式(4)和(5)計算得到：

ρ01=+0.215 8

ρ02=-0.413 5

ρ03=-0.114 9

由計算結(jié)果可知，ρ02的絕對值最大且ρ02≤0，說明土壤樣品1與二級標(biāo)準(zhǔn)的最高限值最為接近，負(fù)方向接近二級標(biāo)準(zhǔn)與三級標(biāo)準(zhǔn)的分界線，所以將土壤樣品1的重金屬污染程度評定為II級。

同理，對土壤樣品2，計算得ρ01=+0.115 3，ρ02=+0.276 2，ρ03=-0.214 3；對土壤樣品3，計算得ρ01=+0.112 2，ρ02=+0.258 8，ρ03=-0.226 1。土壤樣品2、3均與二級標(biāo)準(zhǔn)的最高限值最為接近，正方向接近二級標(biāo)準(zhǔn)與三級標(biāo)準(zhǔn)的分界線，應(yīng)評定為III級。此外，從數(shù)值上(ρ值)可以看出土壤樣品2比土壤樣品3正方向更接近二級標(biāo)準(zhǔn)的最高限值，說明土壤樣品2的環(huán)境質(zhì)量稍好一點(diǎn)。土壤樣品1、2、3的重金屬污染程度分別屬于II級、III級、III級，與圖1所示結(jié)果相吻合。

4.2 應(yīng)用案例

文獻(xiàn)[15]列出了29個土壤重金屬含量實(shí)測數(shù)據(jù)，并以《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》中陽離子交換量>5 cmol(+)/kg、pH>7.5的旱地土壤環(huán)境重金屬含量標(biāo)準(zhǔn)值作為評價依據(jù)。本文應(yīng)用灰色接近關(guān)聯(lián)度改進(jìn)模型對該土壤樣品重金屬污染狀況進(jìn)行評價，并與一般的灰色關(guān)聯(lián)分析模型[6]和加權(quán)平均模糊數(shù)學(xué)模型[16]的評價結(jié)果進(jìn)行比較，見表3。

對于這29個土壤樣本，一般的灰色關(guān)聯(lián)度模型將其中28個土壤樣本的重金屬污染程度評定為I級，1個樣本評定為II級；加權(quán)平均模糊數(shù)學(xué)模型將27個土壤樣本的重金屬污染程度評定為一級，1個評定為二級，1個評定為三級；本文的灰色接近關(guān)聯(lián)度改進(jìn)模型將19個土壤樣本的重金屬污染程度評定為I級，9個評定為II級，1個評定為III級。

一般的灰色關(guān)聯(lián)分析模型和加權(quán)平均模糊數(shù)學(xué)模型評定為I級重金屬污染的部分土壤樣品被灰色接近關(guān)聯(lián)度的改進(jìn)模型改判為II級。例如CCT348號樣本(見表2)，鉻元素的含量接近一級標(biāo)準(zhǔn)的最高限值，而其他6種重金屬元素的含量均大于一級標(biāo)準(zhǔn)的最高限值，將其重金屬污染程度評定為I級顯然是不合理的(見圖1)?？梢?，一般的灰色關(guān)聯(lián)度模型和加權(quán)平均模糊數(shù)學(xué)模型均不能準(zhǔn)確區(qū)分處于兩級標(biāo)準(zhǔn)分界區(qū)域的情形，而灰色接近關(guān)聯(lián)度改進(jìn)模型的區(qū)分度更高，評價也較為嚴(yán)格、準(zhǔn)確。

表3 幾種方法的評價結(jié)果對比

5 結(jié)論與展望

(1) 為克服現(xiàn)有研究存在的不足，可應(yīng)用基于接近性視角的灰色關(guān)聯(lián)度對土壤重金屬污染程度進(jìn)行評價。

(2) 本文提出了基于接近性視角的灰色關(guān)聯(lián)度評價土壤重金屬污染程度的方法，所有實(shí)測數(shù)據(jù)均對評價結(jié)果產(chǎn)生影響，信息體現(xiàn)全面完整，評價結(jié)果不僅能夠反映不同級別樣本間土壤環(huán)境質(zhì)量的明顯差異，而且可以反映同一級別不同樣本間土壤環(huán)境質(zhì)量的優(yōu)劣。該方法能夠比較完整地反映土壤重金屬污染程度，是一種科學(xué)準(zhǔn)確且實(shí)用可行的評價方法。

(3) 依據(jù)《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 15618—1995)，本文將土壤環(huán)境質(zhì)量分為I、II、III、IV四個等級?？梢钥紤]依據(jù)灰色接近關(guān)聯(lián)度的正負(fù)及相對大小的不同將本文劃分得到的土壤環(huán)境質(zhì)量四個等級細(xì)分為清潔、尚清潔、輕度污染、中度污染、重度污染和極度污染等更多等級。

(4) 現(xiàn)行《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》已制定實(shí)施了近二十年，遠(yuǎn)不能適應(yīng)當(dāng)前的要求，需對其進(jìn)行修正與完善。今后可以考慮在《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》的基礎(chǔ)上制定適合區(qū)域特點(diǎn)的地方性土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，并應(yīng)用灰色接近關(guān)聯(lián)度的改進(jìn)模型來評價土壤重金屬污染程度。此外，還可以考慮將灰色接近關(guān)聯(lián)度的改進(jìn)模型應(yīng)用于其他項目，如依據(jù)空氣環(huán)境質(zhì)量與水環(huán)境質(zhì)量等標(biāo)準(zhǔn)評價水、空氣等其他環(huán)境質(zhì)量。

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Pollution Evaluation of Heavy Metal in Soil Based on an Improved Grey Incidence Model from the Angle of Closeness

GAO Zhengyang1,FAN Yuanzhou1,WU Peixin1,YIN Libao2

(1.SchoolofEnergy,PowerandMechanicalEngineering,NorthChinaElectricPowerUniversity,Baoding071003,China;2.ElectricPowerResearchInstituteofGuangdongPowerGridCorporation,Guangzhou510000,China)

For the purpose of making up for the shortcomings and flaws existing in current study that uses grey incidence analysis model,which is based on similarity, evaluating the heavy metal pollution of soil and reducing the erroneous judgments,this paper takes the grey incidence model based on closeness,into consideration to evaluate the degree of heavy metal pollution in soils.The paper does some improvements on the model and the improved model has gone through example verification.The paper applies the improved model to assessing the degree of heavy metal pollution of some soil samples.Compared with the results of general grey incidence analysis model and the weighted average fuzzy mathematical model,the result of this model is more consistent with the actual situation,which can relatively reflect the degree of heavy metal pollution comprehensively and is considered as a scientific,correct and feasible evaluation method.

soil;heavy metal pollution evaluation;the close degree of grey incidence;grey system theory;environmental quality standard for soils

慕金波(1964—)，男，研究員，主要從事環(huán)境系統(tǒng)工程方面的研究。E-mail：1469168011@qq.com

1671-1556(2015)01-0105-05

2014-03-09

2014-03-24

高正陽(1972—)，男，博士，副教授，主要從事環(huán)境污染評價與控制等方面的研究。E-mail:gaozhyan@163.com

X825

A

10.13578/j.cnki.issn.1671-1556.2015.01.019