李新霞，岳東寧，雷曉晨

(1.南華大學 核科學技術(shù)學院，湖南 衡陽 421001；2.中國科學院 等離子體物理研究所，安徽 合肥 230031)

含雜質(zhì)的盧瑟福散射的蒙特卡羅模擬

李新霞1,2，岳東寧1，雷曉晨1

(1.南華大學 核科學技術(shù)學院，湖南 衡陽 421001；2.中國科學院 等離子體物理研究所，安徽 合肥 230031)

采用蒙特卡羅方法數(shù)值研究了雜質(zhì)對α粒子盧瑟福散射的影響。雜質(zhì)原子根據(jù)靶材的純度以給定的概率隨機替換靶材原晶格的原子。研究結(jié)果表明，考慮雜質(zhì)后，出射粒子隨散射角分布的曲線中形成了新的峰，峰的位置隨雜質(zhì)元素原子序數(shù)的增加向大角度方向移動；雜質(zhì)的原子序數(shù)越低、含量越高，對盧瑟福散射出射粒子角分布的影響越明顯；同時，入射粒子能量越低，雜質(zhì)產(chǎn)生的峰對分布曲線的影響越明顯。此外，對典型的C6+、N7+等重離子束的盧瑟福散射的模擬計算結(jié)果表明，重離子束對雜質(zhì)有更好的分辨率。

盧瑟福散射；雜質(zhì)；散射角；蒙特卡羅模擬

盧瑟福α粒子散射實驗證實了原子的核式結(jié)構(gòu)。在α粒子與靶原子的彈性散射過程中，由于庫侖相互作用，α粒子的運動軌跡發(fā)生偏轉(zhuǎn)，偏轉(zhuǎn)角與靶材料原子序數(shù)及靶的晶體結(jié)構(gòu)密切相關[1-3]。因此，理論上通過分析出射粒子在散射角方向的統(tǒng)計分布特征，可獲得靶材的元素種類、材料的組分以及靶中雜質(zhì)的含量等[2-5]。目前，盧瑟福散射技術(shù)被廣泛應用于薄膜厚度測量、雜質(zhì)成分及含量分析、化合物組分分析等核技術(shù)應用分析領域。

盧瑟福散射分析技術(shù)的關鍵是散射粒子的產(chǎn)額分析，它取決于具體的散射截面。對α粒子盧瑟福散射理論的研究表明，當碰撞參數(shù)b(入射粒子與靶原子核無相互作用情況下的最小直線距離)接近原子大小時，核外電子屏蔽效應導致小角度處的散射截面偏離盧瑟福散射公式[1]。劉宇等[2]通過計算機模擬散射過程證明在核力和核外電子屏蔽可忽略的合理能量范圍內(nèi)，靶原子間存在相互遮掩以及入射粒子發(fā)生多次散射是導致小角發(fā)散的原因。分析和測定材料組分是盧瑟福散射分析技術(shù)非常重要的應用。由于具有分析速度快、準確度高等優(yōu)點，盧瑟福背散射(RBS)技術(shù)在國外已發(fā)展成為薄膜成分標準物質(zhì)的定值方法[6-7]。劉運傳等[8]利用RBS分析技術(shù)測定了第3代半導體材料AlxGa1-xN晶體薄膜中的鋁含量,也獲得了該晶體表面結(jié)構(gòu)的信息。靶材樣品均勻性的下降導致譜圖分析過程復雜，即使采用RUMP、SIMNRA等專門的解譜軟件，出現(xiàn)的多解現(xiàn)象最終降低了定量分析的精度。如何快速、準確地獲得靶材的組分參數(shù)仍是盧瑟福散射分析技術(shù)研究的重點。

本文基于蒙特卡羅方法，運用計算機模擬研究雜質(zhì)元素對盧瑟福散射實驗中出射粒子在散射角方向的分布的影響。以散射實驗中常用的金箔為例，雜質(zhì)原子根據(jù)靶材的純度以給定的概率隨機替換金晶格的原子，具體計算幾種典型的雜質(zhì)，如Ag、Cu、Pb等的影響。此外，還研究雜質(zhì)對C6+、N7+等重離子束盧瑟福散射實驗的影響。

1 模型與理論分析

假定入射粒子與靶原子間相互作用過程為庫侖力作用下的完全彈性碰撞，若同一時刻只考慮與單個靶原子的相互作用，出射粒子的散射角由庫侖散射公式給出。

(1)

圖1為1 MeV的α粒子沿極軸反方向轟擊金原子靶發(fā)生盧瑟福α粒子散射的示意圖，入射粒子數(shù)為2 000。

圖1 盧瑟福α粒子散射示意圖Fig.1 Schematic plot of Rutherford scattering experiment with Au target

圖2 金晶體結(jié)構(gòu)示意圖Fig.2 Schematic diagram of gold crystal structure

假設靶材為Au，其面心立方結(jié)構(gòu)的點陣參數(shù)為a=b=c≈0.4 nm[9]。建立坐標系，選擇晶面指數(shù)(001)，則垂直于晶面的法向量為(0,0,1)。晶面繞y軸旋轉(zhuǎn)的角度記為β1(0<β1≤π/2),繞x軸旋轉(zhuǎn)的角度記為β2(0<β2≤π/2)。選擇β1=π/6，β2=π/3。金晶體結(jié)構(gòu)如圖2所示。

考慮雜質(zhì)情況，假定雜質(zhì)原子以某概率隨機取代晶體中某位置的金原子，其中，概率由雜質(zhì)的含量確定。本文根據(jù)金靶中常見雜質(zhì)種類選擇Ag和Cu。由于Ag和Cu與Au不在同一個元素周期內(nèi)，因此對散射的影響更顯著。

2 結(jié)果與討論

選擇薄靶并忽略原子間相互遮掩及多次散射的情況，首先模擬研究散射粒子在探測球面上的分布，如圖3所示。入射粒子沿z軸負方向入射，粒子能量按平均能量Eave=1.5 MeV、σ=100 keV高斯分布隨機選擇，入射粒子數(shù)為5×105，探測球面的半徑為3 m。由圖3可知，絕大部分入射粒子只發(fā)生小角度的偏轉(zhuǎn)，極少部分入射粒子發(fā)生大角度散射，這與盧瑟福散射實驗的結(jié)論一致。

圖3 散射粒子在探測球面上的分布Fig.3 Distribution of scattering particles in detection of spherical surface

對散射到以θ為中心角的微小角度內(nèi)的粒子個數(shù)進行統(tǒng)計，并計算其在所有入射粒子中的歸一化比例P(θ)，結(jié)果如圖4所示。這里，考慮靶材為金晶體結(jié)構(gòu)，即原子按面心立方結(jié)構(gòu)排列。圖中分別給出了入射粒子平均能量為1.2、1.5、2.0、2.4 MeV時P(θ)隨θ的分布，隨著入射粒子平均能量的增加，P(θ)的峰值向小角度方向移動，且峰值增大。這個現(xiàn)象與式(1)的結(jié)論一致：碰撞參數(shù)b不變，當Ec增大時，θc減少。因此，實驗時，為獲得較好的產(chǎn)額分析，入射粒子的能量不宜太高。

圖4 散射粒子角分布Fig.4 Angular distribution of scattering particles

圖5分別示出了Ag和Cu雜質(zhì)濃度不同時散射粒子的角分布。引入雜質(zhì)后，散射粒子的角分布出現(xiàn)了明顯的第二峰，同時，新的峰隨原子序數(shù)的增加向大角度方向移動，這表明雜質(zhì)元素的原子序數(shù)越低，入射粒子發(fā)生小角散射的概率越高。表1列出了不同濃度的雜質(zhì)Ag和Cu對散射粒子角分布峰值PM的影響。在本次模擬參數(shù)下，雜質(zhì)Ag的含量每增加1%，對應PM降低約0.020%；雜質(zhì)Cu的含量每增加1%，對應PM降低約0.034 4%。Ag相對于Cu，由于其原子序數(shù)更接近于Au，使得Ag對PM的貢獻更大。

圖5 Eave=1.5 MeV時雜質(zhì)Ag和Cu對散射粒子角分布的影響Fig.5 Effect of impurities Ag and Cu on angular distribution of scattering particles with Eave of 1.5 MeV

表1 Eave=1.5 MeV時不同濃度雜質(zhì)Ag和Cu對PM的影響Table 1 Effect of impurities Ag and Cu on PM with Eave of 1.5 MeV

圖6、7分別示出了入射粒子能量為0.9和2.4 MeV時，雜質(zhì)Ag和Cu對散射粒子角分布的影響。這里，計算靶純度為100%、99%、95%、88%、75%(對應的雜質(zhì)含量為0%、1%、5%、12%、25%)的5組參數(shù)。經(jīng)比較不同入射粒子能量下雜質(zhì)對角分布的影響可知，入射粒子束的平均能量越低，P(θ)隨散射角θ的變化曲線越平滑，雜質(zhì)對大角散射的影響越明顯，PM越小；平均能量越高，PM對應的θ越小，雜質(zhì)對大角散射的影響越小，PM越大。在圖中，P(θ)在θ很小時近似為0，這是由于在實驗上正入射時粒子發(fā)生了強烈的背散射現(xiàn)象。計算不同平均能量對應不同的臨界角θS，出射粒子的散射角θ>θS，θS由靶材料中原子序數(shù)較低的元素決定。表2列出了不同能量下Ag和Cu對應的臨界角θS。

圖8示出了在入射粒子束平均能量Eave=2.0 MeV時，入射粒子分別為He2+、C6+、N7+情況下，雜質(zhì)Ag對P(θ)分布的影響。其他計算參數(shù)與圖6相同。相比而言，C6+、N7+對雜質(zhì)粒子有更好的分辨率，P(θ)的峰值向大角度方向移動，更利于實驗的統(tǒng)計分析。同時，盧瑟福微分散射截面σc∝(Z1/E)2，入射粒子質(zhì)量基本不影響盧瑟福散射角分布。

圖6 Eave=0.9 MeV和2.4 MeV時含雜質(zhì)Ag的出射粒子角分布Fig.6 Angular distribution of scattering particles with presence of impurity Ag under Eave=0.9 MeV and 2.4 MeV

圖7 Eave=0.9 MeV和2.4 MeV時含雜質(zhì)Cu的出射粒子角分布Fig.7 Angular distribution of scattering particles with presence of impurity Cu under Eave=0.9 MeV and 2.4 MeV

圖8 He2+、C6+、N7+入射時含雜質(zhì)Ag的出射粒子角分布Fig.8 Angular distribution of scattering particles with presence of impurity Ag for He2+, C6+ and N7+

表2 不同能量下Ag和Cu對應的臨界角θSTable 2 Critical angle θS for Ag and Cu under different injected energy

3 小結(jié)

本文采用計算機模擬研究了雜質(zhì)對盧瑟福散射的影響。根據(jù)金靶的純度引入雜質(zhì)隨機替換原來面心立方點陣結(jié)構(gòu)中的金原子。研究結(jié)果表明：雜質(zhì)導致了出射粒子角分布P(θ)形成新的峰，該峰的位置隨雜質(zhì)元素原子序數(shù)的增加而向大角度方向移動；同時，雜質(zhì)的原子序數(shù)越低，含量越高，PM下降越快；出射粒子的散射臨界角θS由靶材中原子序數(shù)較低的元素決定；不同粒子束平均能量下，隨著能量的降低，雜質(zhì)對角分布的影響更明顯。此外，典型的C6+、N7+等重離子束散射分析模擬結(jié)果表明，采用重離子束能獲得更好的分辨率。本文的研究將為與盧瑟福散射相關的核技術(shù)分析中實驗數(shù)據(jù)的處理以及快速、準確測定雜質(zhì)的種類和含量等提供參考。

[1] 楊福家. 原子物理學[M]. 北京：高等教育出版社，2008.

[2] 劉宇,唐昌建. 盧瑟福散射及其計算機模擬[J]. 原子能科學技術(shù)，2010，44(11):1 281-1 286.

LIU Yu, TANG Changjian. Rutherford scattering and its computer simulation[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2010, 44(11): 1 281-1 286(in Chinese).

[3] 趙國慶. 盧瑟福背散射分析[J]. 理化檢驗:物理分冊,2002，38(1):41-46.

ZHAO Guoqing. Rutherford backscattering analysis[J]. Physical Testing and Chemical Analysis: Physical Testing, 2002, 38(1): 41-46(in Chinese).

[4] MORGAN D V. Thin-film analysis using Rutherford scattering[J]. J Phys D: Appl Phys, 1974, 7: 653-662.

[5] 劉超卓. 分析薄膜厚度與成分的盧瑟福背散射技術(shù)[J]. 理化檢驗:物理分冊，2010，46(7):436-440.

LIU Chaozhuo. Rutherford backscattering technique for analysing the thickness and composition of thin films[J]. Physical Testing and Chemical Analysis: Physical Testing, 2010, 46(7): 436-440(in Chinese).

[6] WU M F, VANTOMME A, HOGG S. Rutherford backscattering/channeling study of a thin AlGaN layer on Al2O3(0 0 0 1)[J]. Nucl Instrum Methods Phys Res B, 2001, 174(1): 181-186.

[7] ECKSTEIN W, MAYER M. Rutherford backscattering from layered structures beyond the single scattering model[J]. Nucl Instrum Methods Phys Res B, 1999, 153: 337-344.

[8] 劉運傳,周燕萍,王雪蓉,等. AlxGa1-xN晶體薄膜中鋁含量的盧瑟福背散射精確測定[J]. 物理學報，2013，62(16)：162901-1-162901-5.

LIU Yunchuan, ZHOU Yanping, WANG Xue-rong, et al. Accurate Rutherford backscattering spectroscopy measurement of aluminium composition in AlxGa1-xN crystal film[J]. Acta Physica Sinica, 2013, 62(16): 162901-1-162901-5(in Chinese).

[9] 劉培生. 晶體點缺陷基礎[M]. 北京：科學出版社，2010.

Monte Carlo Simulation of Rutherford Scattering with Presence of Impurity

LI Xin-xia1,2, YUE Dong-ning1, LEI Xiao-chen1

(1.SchoolofNuclearScienceandTechnology,UniversityofSouthChina,Hengyang421001,China;2.InstituteofPlasmaPhysics,ChineseAcademyofSciences,Hefei230031,China)

The effect of impurities on the Rutherford scattering experiment was analyzed numerically based on the Monte Carlo method. The positions of target atoms in the crystal lattices were replaced by impurity’s atoms and it is proportional to the purity quotient of target. Taking into account the effect of impurity, the results show that the presence of impurity leads to a new peak in the angular distribution of the outgoing particle and the location of this new peak moves to the larger angle with increasing atomic number. Meanwhile, the lower the atomic number and the higher the content of the impurity element are, the more contribution to the formation of newly angular distribution peak is. At the same time, lower average energy of incident particles results in significant effect of the impurity. In addition, the analysis results of the typical heavy ion beam of C6+and N7+on the Rutherford scattering experiment with the presence of impurities indicate that improved distinguishability could be obtained comparing with the α particle.

Rutherford scattering; impurity; scattering angle; Monte Carlo simulation

2014-06-16;

2014-09-03

國家自然科學基金資助項目(11347002)；湖南省教育廳優(yōu)秀青年基金資助項目(12B107)

李新霞(1973—)，男，湖南湘潭人，副教授，博士，從事核技術(shù)及應用研究

O571

A

1000-6931(2015)10-1740-05

10.7538/yzk.2015.49.10.1740