吳小奇，劉光祥，劉全有，劉景東，羅開平

[1.中國石化 石油勘探開發(fā)研究院 無錫石油地質(zhì)研究所，江蘇 無錫 214126；2.中國石化 石油勘探開發(fā)研究院，北京 100083；3.中國石油大學(xué)(華東) 地球科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，山東 青島 266580]

四川盆地元壩-通南巴地區(qū)須家河組天然氣地球化學(xué)特征和成因

吳小奇1，劉光祥1，劉全有2，劉景東3，羅開平1

[1.中國石化 石油勘探開發(fā)研究院 無錫石油地質(zhì)研究所，江蘇 無錫 214126；2.中國石化 石油勘探開發(fā)研究院，北京 100083；3.中國石油大學(xué)(華東) 地球科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，山東 青島 266580]

為了探討四川盆地元壩-通南巴地區(qū)上三疊統(tǒng)須家河組天然氣的成因，明確天然氣的來源，綜合利用了天然氣組分和穩(wěn)定碳、氫同位素等手段對天然氣地球化學(xué)特征進(jìn)行了分析。研究表明，四川盆地元壩-通南巴地區(qū)須家河組天然氣以甲烷為主，主體表現(xiàn)出干氣特征，干燥系數(shù)普遍高于0.97，δ13C1和δ13C2值分別介于-34.5‰～-29.3‰和-35.4‰～-21.5‰，δ13CCO2值多數(shù)高于-8‰，δDCH4值介于-181‰～-144‰，且與δ13C1值之間沒有明顯的相關(guān)性。天然氣成因鑒別和氣-源對比研究表明，該區(qū)須家河組天然氣主體為煤成氣，來自須家河組煤系烴源巖，其中元壩地區(qū)須一、須二段和通南巴地區(qū)須家河組天然氣中混入了一定量的原油二次裂解氣，它主要為吳家坪組烴源巖生成的原油在裂解程度相對較低時的產(chǎn)物。研究區(qū)須家河組烷烴氣碳同位素系列普遍發(fā)生了部分倒轉(zhuǎn)，其中元壩地區(qū)須三、須四段天然氣的部分倒轉(zhuǎn)主要源自須家河組烴源巖在高成熟階段的產(chǎn)物，而元壩地區(qū)須一、須二段和通南巴地區(qū)須家河組天然氣發(fā)生的部分倒轉(zhuǎn)主要源自少量的原油裂解氣與大量的高成熟煤型干氣的混合。

地球化學(xué)特征；天然氣；須家河組；元壩-通南巴地區(qū)；四川盆地

四川盆地是我國陸上重要的天然氣產(chǎn)區(qū)之一，近些年來在海相層系的天然氣勘探取得了重要突破，陸續(xù)發(fā)現(xiàn)了普光、龍崗、元壩和安岳等一系列特大型氣田[1-2]。與此同時，四川盆地陸相天然氣勘探也持續(xù)取得進(jìn)展，上三疊統(tǒng)須家河組顯示出巨大的勘探潛力[3]。元壩氣田是迄今為止我國埋藏最深的大型海相氣田，累計獲得探明地質(zhì)儲量2 195.82×108m3，前人對長興組儲層特征與成藏主控因素進(jìn)行了大量卓有成效的工作，取得了一系列重要成果[4-6]。隨著勘探的拓展，元壩地區(qū)及鄰區(qū)中淺層正成為勘探的接替領(lǐng)域，呈現(xiàn)出海陸相立體勘探的良好局面[7]。

近年來對四川盆地元壩-通南巴地區(qū)須家河組致密砂巖氣藏的研究一方面?zhèn)戎赜趯映练e相、成巖作用與孔隙演化等方面的研究[8-10]，另一方面對須家河組天然氣的成因和來源也給予了廣泛關(guān)注。元壩-通南巴地區(qū)須家河組天然氣地球化學(xué)特征較為復(fù)雜，對其成因和來源的認(rèn)識仍存在爭議，如元壩須家河組天然氣究竟是以煤成氣為主、來自須家河組高-過成熟腐殖型烴源巖[7, 11-12]，還是主要由煤成氣和油型氣組成，分別來源于須家河組和龍?zhí)督M烴源巖[13-14]。通南巴須家河組天然氣究竟是以煤成氣為主[11]，還是具有多源混合特征，海相來源天然氣可占較高比例[12]。對該區(qū)須家河組天然氣成因和來源認(rèn)識的分歧主要源自對天然氣地球化學(xué)特征認(rèn)識的差異。前人的研究側(cè)重于對天然氣組分和碳同位素的探討，對氫同位素給予的關(guān)注較少，且對須家河組不同層段天然氣往往不加區(qū)分的放在一起討論，這可能會掩蓋一些本來存在的現(xiàn)象。因此，本文擬在綜合前人成果的基礎(chǔ)上，通過

對天然氣樣品組分和碳?xì)渫凰亟M成的測試，分析須家河組不同層段天然氣的地球化學(xué)特征，探討天然氣的成因和來源，為深化對該區(qū)天然氣來源的認(rèn)識和后續(xù)勘探領(lǐng)域的拓展提供有益的信息。

1 地質(zhì)背景

元壩-通南巴地區(qū)位于四川盆地川中油氣區(qū)北部，處于川北坳陷低緩構(gòu)造帶，該區(qū)北鄰米倉山南緣推覆構(gòu)造帶，東接大巴山前緣推覆構(gòu)造帶和川東高陡構(gòu)造帶，西為龍門山斷褶構(gòu)造帶，橫跨九龍山背斜、池溪凹陷、通南巴背斜、通江凹陷和蒼溪-巴中低緩構(gòu)造帶等構(gòu)造單元(圖1)。元壩地區(qū)總體表現(xiàn)為低緩構(gòu)造帶，斷裂發(fā)育規(guī)模較小，而通南巴地區(qū)表現(xiàn)為NEE向展布的大型背斜，在印支晚期—燕山早期已具雛形，燕山中、晚期得到進(jìn)一步加強(qiáng)，喜馬拉雅期遭受疊加改造而最終定型[15]。

四川盆地上三疊統(tǒng)須家河組自下而上可以分為6段(T3x1—T3x6)[16-17]，主要為一套濱湖、沼澤相沉積，其暗色泥巖和所夾煤層是主要烴源巖，被認(rèn)為是川中和川西地區(qū)須家河組氣藏的主要烴源。元壩地區(qū)上三疊統(tǒng)須家河組烴源巖厚度為160～220 m，殘余有機(jī)碳含量為1.0%～3.5%，平均為1.87%，有機(jī)質(zhì)類型以腐殖型為主，兼有部分偏腐殖混合型。鏡質(zhì)體反射率介于1.3%～2.0%，現(xiàn)今仍處于有機(jī)質(zhì)演化的高級階段，以生氣為主[7]。元壩-通南巴地區(qū)海相烴源巖主要為上二疊統(tǒng)吳家坪組/龍?zhí)督M烴源巖，巖性以泥巖和泥灰?guī)r為主，具有偏腐泥混合型有機(jī)質(zhì)特征，現(xiàn)今處于過成熟演化階段[7, 15]。元壩地區(qū)須家河組天然氣主要賦存在須(須家河組)一段至須四段，通南巴地區(qū)須家河組天然氣則賦存于須一段和須四段中。

圖1 元壩-通南巴地區(qū)構(gòu)造單元劃分與井位分布Fig.1 Structure units and well locations in Yuanba-Tongnanba area

2 分析方法

本次工作采用雙閥門高壓不銹鋼瓶采集了四川盆地元壩氣田和通南巴地區(qū)須家河組氣樣共10個，天然氣組分和碳、氫同位素組成的分析測試均在中國石化石油勘探開發(fā)研究院無錫石油地質(zhì)研究所實(shí)驗(yàn)研究中心進(jìn)行，其中天然氣組分分析采用HP 7890A型氣相色譜儀，碳同位素分析采用Finnigan Mat 253穩(wěn)定同位素質(zhì)譜儀，每個樣品分析3次，分析精度為0.5‰，標(biāo)準(zhǔn)為VPDB，氫同位素分析采用Thermo Scientific Delta V Advantage同位素質(zhì)譜儀進(jìn)行，分析精度為3‰，標(biāo)準(zhǔn)為VSMOW。測試結(jié)果見表1。

3 天然氣地球化學(xué)特征

通過對元壩-通南巴地區(qū)須家河組天然氣樣品的分析測試，并結(jié)合前人對該區(qū)天然氣的分析數(shù)據(jù)，綜合分析天然氣的地球化學(xué)特征。

3.1 組分特征

元壩-通南巴地區(qū)須家河組天然氣以烴類氣體為主，甲烷含量普遍高于95%，重?zé)N氣含量偏低，不含戊烷(表1)，干燥系數(shù)(C1/C1—4)普遍高于0.97，主體表現(xiàn)出典型干氣的特征。在非烴氣體含量方面，CO2含量普遍低于1%，N2含量普遍低于3%(表1)，均不含H2S。元壩地區(qū)須二段有部分天然氣樣品具有相對較低的甲烷含量和干燥系數(shù)，其在非烴氣體特征上表現(xiàn)

出具有明顯較高的CO2含量或N2含量(表1)；元壩和通南巴地區(qū)須家河組其他層段天然氣整體上具有較為一致的組分特征，沒有表現(xiàn)出明顯的差異。本次工作中分析的元陸8井須二段天然氣樣品具有異常高的N2和CO2含量(表1)，由于采集的是試氣階段的天然氣，因此可能與采用氮?dú)忏@完井技術(shù)及酸化壓裂工藝有關(guān)，而這對烷烴氣相對組成及碳、氫同位素組成沒有影響。從該樣品的烷烴氣相對含量、干燥系數(shù)以及后文所述的碳、氫同位素組成來看，均與研究區(qū)其他樣品較為一致，表明未受到影響，不影響后文的天然氣成因鑒別和氣-源對比。

3.2 碳同位素特征

在烷烴氣碳同位素組成方面，元壩地區(qū)須家河組天然氣δ13C1值分布相對較為集中，為-34.5‰～-29.3‰，乙烷和丙烷碳同位素值分布較為分散，δ13C2值為-35.4‰～-21.5‰，δ13C3值為-33.6‰～-23.4‰。通南巴地區(qū)須家河組天然氣δ13C1值分布區(qū)間較窄，主體為-31.7‰～-29.6‰，重?zé)N氣碳同位素值整體偏低，δ13C2值介于-34.6‰～-30.0‰，δ13C3值介于-37.1‰～-29.5‰(圖2)。

在烷烴氣碳同位素系列特征上，就元壩地區(qū)而言，須一段天然氣表現(xiàn)出典型正序特征(δ13C1<δ13C2<δ13C3)，須二、須三段天然氣多數(shù)表現(xiàn)出正序特征，其中須二段部分樣品發(fā)生了碳同位素部分(δ13C1>δ13C2，δ13C2>δ13C3)甚至連續(xù)倒轉(zhuǎn)(δ13C1>δ13C2>δ13C3)，須三段個別樣品發(fā)生了甲、乙烷碳同位素的部分倒轉(zhuǎn)(δ13C1>δ13C2)。須四段天然氣表現(xiàn)出甲、乙烷碳同位素正序特征，但多數(shù)發(fā)生了乙、丙烷的部分倒轉(zhuǎn)(δ13C2<δ13C3)(圖2a)。通南巴地區(qū)須家河組天然氣均發(fā)生了甲、乙烷碳同位素的部分倒轉(zhuǎn)(δ13C1>δ13C2)，但多數(shù)樣品未發(fā)生乙烷和丙烷碳同位素的部分倒轉(zhuǎn)，表現(xiàn)出δ13C2<δ13C3的正序特征，僅有一個樣品發(fā)生了甲烷至丙烷的碳同位素連續(xù)倒轉(zhuǎn)，但未發(fā)生丙烷與丁烷碳同位素的倒轉(zhuǎn)(圖2b)。

表1 元壩-通南巴地區(qū)須家河組天然氣組分和碳、氫同位素組成Table 1 Compositions and carbon and hydrogen isotopic compositions of natural gas from the Xujiahe Formation in Yuanba-Tongnanba area

圖2 元壩-通南巴地區(qū)須家河組天然氣δ13C-1/n相關(guān)關(guān)系(部分?jǐn)?shù)據(jù)來源自文獻(xiàn)[11-13，18-19])Fig.2 δ13C vs.1/n of gases in the Xujiahe Formation of Yuanba-Tongnanba area(Partial data from references[11-13,18-19])a.元壩地區(qū)；b.通南巴地區(qū)(T3x1至T3x4分別為上三疊統(tǒng)須家河組一段至四段。n為烷烴碳數(shù)。)

元壩-通南巴地區(qū)須家河組天然氣整體具有較重的CO2碳同位素組成，統(tǒng)計結(jié)果表明，20個氣樣的δ13CCO2值中有16個高于-8‰，且與CO2含量之間沒有明顯的相關(guān)性，與δ13C1值也沒有明顯的相關(guān)性。元壩地區(qū)CO2碳同位素組成為-12.5‰～-0.5‰，平均值為-4.9‰；通南巴地區(qū)CO2碳同位素組成為-16.2‰～2.4‰，平均值為-5.7‰。

3.3 氫同位素特征

元壩地區(qū)須家河組天然氣甲烷氫同位素值分布范圍較廣，δDCH4值為-181‰～-144‰，通南巴地區(qū)須家河組天然氣δDCH4值為-173‰～-157‰，甲烷碳、氫同位素值之間沒有明顯的相關(guān)性(圖3)。由于重?zé)N氣含量較低，難以測得氫同位素值，目前僅元壩須二、須四段報道了3個乙烷氫同位素值數(shù)據(jù)，分別為-142‰，-141‰和-133‰，且這3個樣品均表現(xiàn)出甲、乙烷氫同位素正序特征[19, 20]。

4 天然氣成因及來源

烷烴氣根據(jù)其原始物質(zhì)來源可以分為有機(jī)成因和無機(jī)成因兩大類，其中無機(jī)成因烷烴氣一般具有負(fù)碳同位素系列(δ13C1>δ13C2>δ13C3>δ13C4)，甲烷碳同位素值一般高于-30‰，且常伴有較高的氦同位素組成(氦同位素相對值R/Ra>0.5)，而有機(jī)成因烷烴氣則與之相反[22]。盡管元壩-通南巴地區(qū)須家河組一些氣樣發(fā)生了烷烴氣碳同位素部分倒轉(zhuǎn)，但整體上仍表現(xiàn)出正序特征，甲烷碳同位素組成普遍大于-30‰(圖2)，表現(xiàn)出有機(jī)成因烷烴氣的特征。該區(qū)不同層系天然氣均具有較低的氦同位素組成，R/Ra值為0.003 3～0.018 1，表現(xiàn)出典型殼源特征[12]。因此，元壩-通南巴地區(qū)烷烴氣均為有機(jī)成因。

元壩-通南巴地區(qū)須家河組天然氣具有相對較重的甲烷碳同位素組成，在Bernard圖上表現(xiàn)出熱成因氣的特征，與生物氣有明顯的區(qū)別(圖4)。根據(jù)原始有機(jī)質(zhì)類型不同，可以概括性地將熱成因氣劃分為油型(腐泥型)氣和煤成(腐殖型)氣[23]，二者在Bernard圖上一般表現(xiàn)出不同的趨勢[24]。元壩-通南巴地區(qū)須家河組天然氣在Bernard圖上并未表現(xiàn)出典型Ⅱ型或Ⅲ型干酪根生成的天然氣的特征，其特征介于二者范圍之間(圖4)。

圖3 元壩-通南巴地區(qū)須家河組天然氣δDCH4-δ13C相關(guān)關(guān)系(底圖據(jù)[21]，實(shí)心點(diǎn)和空心點(diǎn)分別為元壩和通南巴地區(qū)天然氣，部分?jǐn)?shù)據(jù)源自文獻(xiàn)[12，19-20])Fig.3 δDCH4 vs.δ13C1 of gases in the Xujiahe Formation in Yuanba-Tongnanba area(basemap from reference[21],filled and empty symbols represent gases from the Yuanba and Tongnanba area respectively,partial data from references[12,19-20])(T3x1至T3x4分別為上三疊統(tǒng)須家河組一段至四段，Ro為鏡質(zhì)體反射率)

圖4 元壩-通南巴地區(qū)須家河組天然氣C1/C2+3-δ13C1相關(guān)關(guān)系(底圖據(jù)[24]，實(shí)心點(diǎn)和空心點(diǎn)分別為元壩和通南巴地 區(qū)天然氣，部分?jǐn)?shù)據(jù)源自文獻(xiàn)[11-13，18-19])Fig.4 C1/C2+3 vs.δ13C1 of gases in the Xujiahe Formation in Yuanba-Tongnanba area(basemap from reference[24],the filled and empty symbols represent gases from the Yuanba and Tongnanba area,respectively,partial data from references[11-13,18-19])(T3x1至T3x4分別為上三疊統(tǒng)須家河組一段至四段，C1為甲烷含量， C2+3為乙烷和丙烷含量，Ro為鏡質(zhì)體反射率)

不同類型有機(jī)質(zhì)生成的天然氣在甲烷和乙烷碳同位素組成相關(guān)圖上也表現(xiàn)出不同的趨勢，在甲烷碳同位素值相近的情況下，腐殖型母質(zhì)生成的天然氣相比腐泥型母質(zhì)生成的天然氣具有更高的乙烷碳同位素值[23, 25]。從整體上看，元壩-通南巴地區(qū)須家河組天然氣δ13C1值變化范圍較窄而δ13C2值變化范圍明顯較寬(圖2，圖5)。通南巴地區(qū)須家河組天然氣和元壩地區(qū)須一、須二段天然氣在甲烷和乙烷碳同位素值相關(guān)圖上多數(shù)表現(xiàn)出與Delaware/Val Verde盆地Ⅱ型干酪根生成的天然氣一致的特征，元壩地區(qū)須三、四段氣樣則多數(shù)具有相對較高的乙烷碳同位素值而與Sacramento盆地Ⅲ型干酪根生成的天然氣較為一致(圖5)，因此研究區(qū)須家河組天然氣可能具有混合成因。

一般認(rèn)為，乙烷等重?zé)N氣碳同位素具有較強(qiáng)的原始母質(zhì)繼承性，是鑒別煤成氣和油型氣的有效指標(biāo)，當(dāng)δ13C2和δ13C3值分別重于-28‰和-25‰時，天然氣一般為煤成氣[27-28]。從須家河組天然氣乙烷與丙烷碳同位素值相關(guān)圖上可以看出，通南巴地區(qū)天然氣δ13C2和δ13C3值分別小于-28‰和-25‰，表現(xiàn)出油型氣的特征，元壩地區(qū)須一、須二段天然氣中的乙烷和丙烷主體也具有油型氣的特征，而須三、須四段重?zé)N氣則與之相反，主體表現(xiàn)出煤成氣的特點(diǎn)(圖6a)。

油型氣根據(jù)其生成途徑可以分為干酪根直接降解和原油(包括聚集型原油和分散可溶有機(jī)質(zhì))裂解兩種[29]，根據(jù)(δ13C2-δ13C3)-C2/C3相關(guān)性可以對二者進(jìn)行有效的鑒別[30]。對元壩-通南巴地區(qū)δ13C2和δ13C3值分別小于-28‰和-25‰的油型重?zé)N氣進(jìn)行進(jìn)一步的判識發(fā)現(xiàn)，這些油型氣與干酪根初次裂解氣有明顯的區(qū)別，均為二次裂解氣(圖6b)。元壩-通南巴地區(qū)腐泥型烴源巖主要為上二疊統(tǒng)吳家坪組/龍?zhí)督M烴源巖，厚度介于70～140 m，是研究區(qū)長興組、飛仙關(guān)組和嘉陵江組等海相層系天然氣的主要?dú)庠磶r[7, 31]。因此，元壩-通南巴地區(qū)須家河組中的油型重?zé)N氣主要為吳家坪組烴源巖生成的原油經(jīng)歷了二次裂解所形成。

圖5 元壩-通南巴地區(qū)須家河組天然氣δ13C2-δ13C1相關(guān)關(guān)系(實(shí)心點(diǎn)和空心點(diǎn)分別為元壩和通南巴地區(qū)天然氣，部分?jǐn)?shù)據(jù)源自文獻(xiàn)[11-13，18-19]，Sacramento盆地?fù)?jù)[26]，Niger 三角洲和Delaware/Val Verde盆地?fù)?jù)[25])Fig.5 δ13C2 vs.δ13C1of gases in the Xujiahe Formation in Yuanba-Tongnanba area(filled and empty symbols represent gases from the Yuanba and Tongnanba area,respectively,partial data from references[11-13,18-19]，Sacramento Basin from[26],Niger delta and Delaware/Val Verde Basin from[25])(T3x1至T3x4分別為上三疊統(tǒng)須家河組一段至四段)

原油裂解成氣造成了烴類碳同位素在干酪根裂解成烴基礎(chǔ)上的二次分餾，因此相同演化階段，同類型原油裂解氣的碳同位素值明顯輕于干酪根直接裂解氣的碳同位素值。在原油裂解初期，重?zé)N氣碳同位素值較為穩(wěn)定，并隨著裂解程度的升高而逐漸增大，隨著裂解程度的繼續(xù)加深，重?zé)N氣碳同位素值大幅度變重[32]。研究區(qū)長興組、飛仙關(guān)組和嘉陵江組天然氣盡管具有同樣的來源，但其重?zé)N氣碳同位素值普遍高于須家河組重?zé)N氣的值[31]，一方面這些海相層系天然氣中普遍含有H2S，表明氣藏經(jīng)歷了TSR(硫酸鹽熱化學(xué)還原反應(yīng))作用的改造，使得殘余重?zé)N氣碳同位素值升高；另一方面，也反映了深層海相層系中的原油裂解氣為原油裂解程度較高時的產(chǎn)物，而須家河組中的原油裂解氣則為裂解程度相對較低時的產(chǎn)物。

然而，值得注意的是，在天然氣干燥系數(shù)非常高的情況下，甲烷是天然氣的絕對主體，單純的僅利用乙烷、丙烷或是輕烴等微量組分的特征來進(jìn)行天然氣成因鑒別，進(jìn)而推斷在天然氣中占主導(dǎo)地位的甲烷的成因有時是片面的，值得商榷，特別是對于油型氣和煤成氣的混合氣而言，如塔里木盆地柯克亞油氣田天然氣中的輕烴組成指示油型氣特征，而δ13C2和δ13C3值則分別重于-28‰和-25‰，表現(xiàn)出明顯的煤成氣特征，通過結(jié)合甲烷的氫同位素特征發(fā)現(xiàn)這些天然氣主體為煤成氣，其中混入了少量的油型氣[33]。元壩-通南巴地區(qū)海相層系和須家河組天然氣在組分和甲烷碳同位素特征上基本類似，難以區(qū)分開來[31]。在組分和碳同位素組成難以對天然氣成因進(jìn)行有效鑒別的情況下，考慮到天然氣的氫同位素組成在揭示源巖沉積環(huán)境方面具有獨(dú)特的優(yōu)勢[27]，因此，研究天然氣的氫同位素組成可以對成因鑒別和氣源對比進(jìn)行有力的補(bǔ)充。

圖6 元壩-通南巴地區(qū)須家河組天然氣乙烷和丙烷地化特征相關(guān)關(guān)系(b圖底圖據(jù)[30]，實(shí)心點(diǎn)和空心點(diǎn)分別為元壩和通南巴地區(qū)天然氣，部分?jǐn)?shù)據(jù)源自文獻(xiàn)[11，13，18-19])Fig.6 Geochemical characteristics of ethane and propane in the Xujiahe Formation in Yuanba-Tongnanba area(Fig.6b based on reference[30],filled and empty symbols represent gases from the Yuanba and Tongnanba area,respectively,partial data from references[11,13,18-19])a.δ13C3-δ13C2相關(guān)圖；b.(δ13C2-δ13C3)-C2/C3相關(guān)圖(T3x1至T3x4分別為上三疊統(tǒng)須家河組一段至四段，C2和C3為乙烷和丙烷含量，Ro為鏡質(zhì)體反射率)

烷烴氣的氫同位素組成主要受源巖沉積環(huán)境、成熟度和有機(jī)質(zhì)類型3個因素制約[23]。元壩-通南巴地區(qū)須家河組天然氣其甲烷碳?xì)渫凰刂抵g沒有明顯的相關(guān)性，并未表現(xiàn)出同步增大的特征(圖3)，表明成熟度并不是甲烷氫同位素組成的主控因素。這些天然氣在甲烷碳?xì)渫凰叵嚓P(guān)圖上與德國西北部煤成氣具有較為一致的特征，而與Delaware/Val Verde盆地油型氣有明顯的區(qū)別，表明元壩-通南巴地區(qū)天然氣中的甲烷主體是煤成氣，來自腐殖型烴源巖。

由于甲烷主體為煤成氣，因此可以根據(jù)甲烷碳同位素值和Ro(鏡質(zhì)體反射率)經(jīng)驗(yàn)公式來計算烴源巖的有機(jī)質(zhì)成熟度。元壩-通南巴地區(qū)須家河組天然氣δ13C1值分布相對較為集中，為-34.5‰～-29.3‰，根據(jù)戴金星等(1992)[23]提出的煤成氣δ13C1-Ro公式計算所得Ro為1.0%～2.3%，平均為1.7%，這也與區(qū)內(nèi)須家河組烴源巖有機(jī)質(zhì)熱演化程度為1.3%～2.0%[7]相一致，而采用油型氣公式計算所得Ro平均值為4.9%，明顯與地質(zhì)事實(shí)不符。

劉若冰等[7]提出元壩地區(qū)陸相和海相天然氣δDCH4值分界點(diǎn)為-150‰，廖鳳蓉等[34]也統(tǒng)計表明，四川盆地海相層系天然氣δDCH4值明顯較大，普遍高于-150‰，而陸相須家河組煤系生成的烷烴氣其δDCH4值基本小于-150‰。元壩地區(qū)須家河組天然氣δDCH4值為-181‰～-144‰，通南巴地區(qū)須家河組天然氣δDCH4值為-173‰～-157‰，普遍小于-150‰，因此，元壩-通南巴地區(qū)須家河組天然氣中的甲烷主體來自須家河組煤系烴源巖。

在非烴氣體CO2成因方面，統(tǒng)計表明，元壩地區(qū)和通南巴地區(qū)須家河組天然氣整體具有較重的CO2碳同位素組成，多數(shù)氣樣的δ13CCO2值高于-8‰，表現(xiàn)為無機(jī)成因，僅有少數(shù)氣樣其δ13CCO2值低于-8‰，表現(xiàn)為有機(jī)成因，這與前人的認(rèn)識[13]是一致的。印峰等[13]認(rèn)為元壩氣田須家河組天然氣中的無機(jī)成因CO2為下伏雷口坡組碳酸鹽巖的變質(zhì)或水解成因，戴金星等[11]根據(jù)雷口坡組和須家河組壓力系數(shù)的差異和須家河組中發(fā)育鈣屑砂巖，指出這些無機(jī)成因CO2主要為有機(jī)酸對鈣屑砂巖中碳酸鹽膠結(jié)物和碳酸鹽巖碎屑顆粒溶蝕所形成，是須家河組自生自儲，并不是由雷口坡組向上運(yùn)移而來。

因此，元壩-通南巴地區(qū)須家河組天然氣主體為煤成氣，來自須家河組煤系烴源巖，元壩地區(qū)須一、須二段和通南巴地區(qū)須家河組天然氣中混入了一定量的原油二次裂解氣，其主要為吳家坪組烴源巖生成的原油在裂解程度相對較低時的產(chǎn)物。

5 烷烴氣碳同位素部分倒轉(zhuǎn)原因

從烷烴氣碳同位素系列來看，元壩-通南巴地區(qū)須家河組天然氣普遍發(fā)生了部分倒轉(zhuǎn)(圖2)，這也表明這些天然氣并不是原生的，可能經(jīng)歷了散失或混合等作用的改造。有機(jī)成因烷烴氣發(fā)生碳同位素部分倒轉(zhuǎn)主要有4種原因[35]，有機(jī)成因和無機(jī)成因烷烴氣混合，煤成氣和油型氣的混合，同型不同源氣或同源不同期氣的混合，烷烴其中某一或某些組分被細(xì)菌氧化。

元壩-通南巴地區(qū)烷烴氣碳同位素系列主體不具備完全反序特征，且氦同位素比值指示為殼源成因，該區(qū)也未發(fā)現(xiàn)典型的無機(jī)成因烷烴氣，因此可以排除有機(jī)成因和無機(jī)成因烷烴氣混合的可能。細(xì)菌氧化會導(dǎo)致烷烴氣中的丙烷優(yōu)先被消耗[36]，使得丙烷含量顯著變低的同時碳同位素值明顯升高，研究區(qū)須家河組天然氣在組分含量上表現(xiàn)出C2H6>C3H8>C4H10的正常特征，也未出現(xiàn)明顯偏高的δ13C3值(表1)，未表現(xiàn)出受細(xì)菌氧化的影響。此外，須家河組氣藏埋深均超過3 000 m，不具備細(xì)菌活動的條件，因此碳同位素部分倒轉(zhuǎn)不是細(xì)菌氧化所致。天然氣成因鑒別和氣源對比研究表明，研究區(qū)須家河組天然氣主體為煤成氣，部分層位天然氣中混入了一定量的原油二次裂解氣，因此，煤成氣和油型氣的混合可能是烷烴氣碳同位素部分倒轉(zhuǎn)的主要原因。個別樣品出現(xiàn)碳同位素完全反序的現(xiàn)象，與塔里木盆地庫車凹陷大宛1井和克參1井烷烴氣類似，天然氣的散失分餾可能是形成這類天然氣的主要原因[37]。

Chung等[38]提出了正構(gòu)烷烴δ13C-1/n(n為碳數(shù))圖解來判斷天然氣發(fā)生的次生改造，并認(rèn)為原生天然氣一般δ13C-1/n連線為直線。Zou等[39]研究指出，上凸型的連線一般代表了高演化階段煤成氣或受TSR作用改造的天然氣，而下凹型的連線則代表了高演化階段油型氣或油型氣和煤成氣的混合。從元壩-通南巴地區(qū)須家河組天然氣δ13C-1/n相關(guān)圖(圖2)上可以看出，元壩地區(qū)須三、須四段天然氣δ13C1—δ13C2—δ13C3連線普遍表現(xiàn)出近似直線或上凸特征，甚至發(fā)生乙烷和丙烷碳同位素倒轉(zhuǎn)，但須家河組天然氣中不含H2S，氣藏未經(jīng)歷TSR作用的改造，因此元壩須三、須四段中的天然氣主要為須家河組原生的天然氣，為須家河組烴源巖在成熟-高成熟階段的產(chǎn)物。而元壩地區(qū)須一、須二段和通南巴地區(qū)須家河組天然氣δ13C1—δ13C2—δ13C3連線普遍具有下凹特征，考慮到天然氣中占主導(dǎo)地位的甲烷主要為煤成氣，因此這些層段中的天然氣經(jīng)歷了煤成氣和油型氣的混合。少量的油型裂解氣與源自高成熟階段須家河組腐殖型烴源巖生成的大量的煤型干氣相混合，使得乙烷和丙烷等重?zé)N氣保持油型氣特征的同時，甲烷則主要表現(xiàn)出煤成氣的特征。

6 結(jié)論

1) 元壩-通南巴地區(qū)須家河組天然氣以烴類氣體為主，甲烷含量普遍高于95%，重?zé)N氣含量偏低，干燥系數(shù)普遍高于0.97，主體表現(xiàn)出典型干氣的特征。天然氣δ13C1值為-34.5‰～-29.3‰，δ13C2值為-35.4‰～-21.5‰，δ13CCO2值為-16.2‰～-0.5‰，多數(shù)高于-8‰，δDCH4值為-181‰～-144‰，且與δ13C1值之間沒有明顯的相關(guān)性。

2) 元壩-通南巴地區(qū)須家河組天然氣主體為煤成氣，來自須家河組煤系烴源巖。元壩地區(qū)須一、二段和通南巴地區(qū)須家河組天然氣中混入了一定量的原油二次裂解氣，其主要為吳家坪組烴源巖生成的原油在裂解程度相對較低時的產(chǎn)物。

3) 元壩-通南巴地區(qū)須家河組烷烴氣碳同位素系列普遍發(fā)生了部分倒轉(zhuǎn)，其中元壩地區(qū)須三、須四段中天然氣的部分倒轉(zhuǎn)主要源自其為須家河組烴源巖在高成熟階段的產(chǎn)物。元壩地區(qū)須一、須二段和通南巴地區(qū)須家河組天然氣發(fā)生的部分倒轉(zhuǎn)主要源自少量的原油裂解氣與大量的高成熟煤型干氣的混合。

致謝：樣品采集與分析測試分別得到了中國石化勘探分公司、西南油氣分公司、石油勘探開發(fā)研究院無錫石油地質(zhì)所的大力協(xié)助與支持，在此一并深表謝意！

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(編輯 張亞雄)

Geochemical characteristics and origin of natural gas in the Xujiahe Formation in Yuanba-Tongnanba area of Sichuan Basin

Wu Xiaoqi1,Liu Guangxiang1,Liu Quanyou2,Liu Jingdong3,Luo Kaiping1

(1.WuxiResearchInstituteofPetroleumGeology,PetroleumExploration&ProductionResearchInstitute,SINOPEC,Wuxi，Jiangsu214126,China;2.PetroleumExploration&ProductionResearchInstitute,SINOPEC,Beijing100083,China;3.SchoolofGeosciences,ChinaUniversityofPetroleum,Qingdao,Shandong266580,China)

In order to investigate the origin and figure out the source of natural gas in the Upper Triassic Xujiahe Formation in Yuanba-Tongnanba area of Sichuan Basin,the composition and stable carbon and hydrogen isotopes were used to analyze the geochemical characteristics of the natural gas.The study indicates that the natural gas in the Xujiahe Formation in the Yuanba-Tongnanba area is mainly composed of methane.It appears to be dry gas with a dryness coefficient generally higher than 0.97.The δ13C1and δ13C2values are in the range of -34.5‰～-29.3‰ and -35.4‰～-21.5‰,respectively.The δ13CCO2values are generally higher than -8‰,and the δDCH4values are in the range of -181‰～-144‰ without significant correlation with δ13C1values.The identification of gas origin and gas-source correlation indicate that the natural gas in the Xujiahe Formation is mainly coal-derived gas and sourced from the coal-measure source rocks in the Xujiahe Formation.The gas in the 1stand 2ndMembers of the Xujiahe Formation in the Yuanba area and the Xujiahe Formation in the Tongnanba area contain a certain amount of secondary oil-cracking gas,which are mainly the product of the low-degree cracking of oil generated by the Wujiaping Fomation source rocks.Some gas samples from the Xujiahe Formation in the Yuanba-Tongnanba area display partial reversal of alkane carbon isotopic series,and the partial reversal of the gas from the 3rdand 4thMembers in the Xujiahe Formation in the Yuanba area is resulted from the fact that they were generated by the Xujiahe Formation source rocks in the high-mature stage,while that from the 1stand 2ndMembers in the Xujiahe Formation in the Yuanba area and from the Xujiahe Formation in the Tongnanba area are attributed to the mixing of a small amount of oil cracking gas and a large amount of high-mature coal-type dry gas.

geochemical characteristics,natural gas,Xujiahe Formation,Yuanba-Tongnanba area,Sichuan Basin

2015-02-02;

2015-10-16。

吳小奇(1982—)，男，高級工程師，天然氣地質(zhì)和地球化學(xué)。E-mail:xqwu@163.com。

國家科技重大專項(xiàng)(2011ZX05005-001-003-2)；國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41302118，41230312，41322016)。

0253-9985(2015)06-0955-08

10.11743/ogg20150610

TE122.1

A