王愛琴，韓輝輝，謝敬佩，王文焱

?

粉體粒徑級配比對粉末冶金SiCp/6061Al復(fù)合材料組織與性能的影響

王愛琴，韓輝輝，謝敬佩，王文焱

(河南科技大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，洛陽 471023)

選擇不同粒徑的6061Al粉末和SiC顆粒，采用真空熱壓法制備含35%SiC體積分數(shù)的SiCp/6061Al復(fù)合材料，研究不同級配比對復(fù)合材料顯微組織和抗拉強度的影響。結(jié)果表明：復(fù)合粉末的粒徑級配比可影響復(fù)合材料的微觀組織和力學(xué)性能；當(dāng)增強體顆粒粒徑為15 μm時，隨基體6061粉末與SiC顆粒粒徑比降低，SiC顆粒在復(fù)合材料中的分布越來越均勻，抗拉強度提高；當(dāng)基體6061Al粒徑為10 μm時，隨SiC顆粒粒徑減小，復(fù)合材料微觀組織的均勻性降低，但抗拉強度提高。并建立了理想的復(fù)合粉末顆粒分布模型，模型的理論計算結(jié)果與Slipenyuk公式計算結(jié)果接近。

SiC/6061復(fù)合材料；顆粒粒徑；粒子分布模型；顆粒級配；抗拉強度

與傳統(tǒng)鋁合金材料相比，SiC顆粒增強鋁基復(fù)合材料具有高比強度、高比剛度、低熱膨脹系數(shù)和良好的抗磨/耐磨性能等優(yōu)點[1?3]，以及其力學(xué)特性和功能的可設(shè)計性較強，在航空航天結(jié)構(gòu)件、密封材料、發(fā)動機耐熱與耐磨部件等方面具有廣闊的應(yīng)用前景[4?5]。復(fù)合材料的制備方法主要有液相法和固相法，液相法存在制備溫度較高、制備過程中有界面反應(yīng)產(chǎn)生、工藝參數(shù)難控制等問題[6?8]，而采用粉末冶金法制備復(fù)合材料可避免高溫界面反應(yīng)物的產(chǎn)生、制備過程可控制，且具有增強體顆粒分布均勻、增強體的百分含量可以調(diào)節(jié)等優(yōu)點[9]，從而常用于制備組織分布均勻和力學(xué)性能優(yōu)異的復(fù)合材料。

采用粉末冶金制備SiC顆粒增強鋁基復(fù)合材料，增強體的百分含量、顆粒粒徑均會對復(fù)合材料的顯微組織和力學(xué)性能產(chǎn)生很大的影響。程南璞等[10]研究了12%SiCp/Al復(fù)合材料的制備工藝與力學(xué)性能，雖然得到的屈服強度和抗拉強度分別達到472.4 MPa和 525.7 MPa，但組織中，SiC顆粒沒有均勻分布在基體內(nèi)，并存在團聚的問題。任淑彬等[11]研究了不同SiC粒度及不同高含量復(fù)合材料的熱循環(huán)行為及力學(xué)性能，SiC顆粒分布比較均勻，SiC體積分數(shù)越高，熱穩(wěn)定性越好。楊智勇等[12]采用攪拌熔融法制備了20%SiC的復(fù)合材料，研究了細觀損傷的溫度效應(yīng)，但SiC顆粒的分布明顯不均勻。雖然目前對于SiC顆粒增強鋁基復(fù)合材料的研究較多，但是關(guān)于基體與增強體的顆粒粒徑級配比的選擇沒有明確的研究。而粒徑級配比對增強體在復(fù)合材料中的分布及復(fù)合材料的力學(xué)性能有很大的影響。基于此，本文選用不同粒徑的6061Al粉末及SiC顆粒，采用真空熱壓法制備35%SiCp/6061Al復(fù)合材料，研究基體粉末與增強體顆粒粒徑級配比對復(fù)合材料微觀組織和性能的影響，以期為復(fù)合材料的制備及應(yīng)用提供實驗依據(jù)。

1 實驗

實驗用普通市售α-SiC粉末為增強體，6061鋁合金粉末為基體。首先選擇平均粒徑為60、30和10 μm的6061Al合金粉末作為基體與15μm SiC顆粒進行混合制備35%SiCp/6061Al(質(zhì)量分數(shù))復(fù)合材料；然后選擇平均粒徑為40、25、15和7.5 μm SiC顆粒作為增強體與10 μm的6061Al鋁合金粉末混合制備復(fù)合材料。具體工藝為將兩種粉末按一定質(zhì)量配比，在V型混料機內(nèi)混料15 h，混料介質(zhì)為Al2O3，直徑為3 mm，球料比為2:1；將混合粉末真空干燥5h后，進行真空熱壓燒結(jié)制備復(fù)合材料。熱壓工藝為：在真空條件下室溫預(yù)壓，以10 ℃/min的速率加熱到400 ℃，保溫30 min，繼續(xù)升溫到580 ℃，保溫保壓(70 MPa)3 h后降至室溫。

利用JSW-5600掃描電鏡觀察復(fù)合材料的顯微組織；采用線切割從SiCp/6061Al復(fù)合材料上切取厚度為0.5 mm的薄片，經(jīng)過打磨減薄后，在GATAN-691離子減薄儀上減薄，用JEOL JEM-2010型透射電鏡觀察和分析材料的組織與形貌；采用島津AG-1250 KN精密萬能實驗機測定力學(xué)性能，測定時其拉伸速率為0.5 mm/min。

2 結(jié)果與討論

2.1 不同粒徑的基體顆粒照片

圖1(a)~(c)為不同粒度的6061Al合金粉末。從圖中可以看出，當(dāng)鋁合金粉末顆粒平均粒徑為60 μm時粉體表面吸附許多細小的基體顆粒，如圖1(a)箭頭所示；隨粉體粒徑減小，顆粒表面的吸附能力逐漸降低，逐漸趨于彼此分散的圓形顆粒(如圖1(c)箭頭所示)。

圖1(d)~(g)分別為平均粒徑為40、25、15和7.5 μm SiC顆粒的形貌照片，SiC顆粒為不規(guī)則多面體，隨顆粒粒徑減小，顆粒表面的棱角更加尖銳(圖1(g)箭頭)。

2.2 基體顆粒粒徑對復(fù)合材料微觀組織的影響

圖2為采用不同基體粉末與15μm SiC顆粒燒結(jié)后的組織照片。從圖2(a)中不難看出，當(dāng)固定增強體顆粒為15 μm、基體顆粒為60 μm時，SiC顆粒明顯團聚在基體顆粒周圍，形成“頸圈”，團聚區(qū)內(nèi)有明顯的孔隙，被SiC顆粒包圍而單獨割裂開來的基體區(qū)形成了明顯的割裂相[13]，如圖2(a)箭頭所示；當(dāng)基體粉末粒度為30 μm時，SiC顆粒團聚區(qū)明顯減少，被割裂的基體相幾乎不存在，但SiC顆粒依舊沒有完全均勻地分布在基體內(nèi)，仍存在貧SiC顆粒區(qū)，如圖2(b)箭頭所示；當(dāng)基體粉末粒徑為10 μm時，從圖2(c)中可以看出，SiC顆粒在基體中的分布最均勻，不存在明顯的顆粒團聚。由此可以推斷，增強體顆粒粒徑與基體粉末粒徑之比，對增強體在基體內(nèi)部的分布有很大的影響。

TAN等[14]研究了基體顆粒尺寸和增強體粒徑的關(guān)系，表明復(fù)合材料中增強體在基體中均勻分布的條件是增強體在基體中均勻分布的臨界值與基體粉末的粒度、含量以及擠壓比有關(guān)系，并提出了關(guān)于增強體顆粒在金屬基復(fù)合材料中均勻分布的增強體粒徑的臨界條件：

式中：和f為增強體顆粒的粒徑和體積分數(shù)，為基體粉末的粒徑，為復(fù)合材料二次成形的擠壓比，本實驗未進行二次擠壓，取值為1。將實驗所得數(shù)據(jù)代入式(1)中，計算得到≦2.16 μm。即15 μm SiC顆粒均勻分布在35%SiCp/6061Al復(fù)合材料之中，基體粉末粒徑最大值為2.16 μm。因此推測基體粒徑與該尺寸越接近，增強體顆粒在復(fù)合材料中的分布越均勻。

圖1 不同6061Al粉末顆粒和SiC顆粒的SEM照片

Fig.1 SEM images of different sizes for 6061Al powders and SiC particles (a)—6061Al 60μm; (b)—6061Al 30μm; (c)—6061Al 10μm; (d)—SiC 40μm;(e)—SiC 25μm; (f)—SiC 15μm;(g)—SiC 7.5μm

圖2 復(fù)合材料燒結(jié)后的顯微組織

實驗中選用的基體粉末平均粒徑分別為60、30和10 μm，從圖2(a)~(c)中不難看出，隨基體粉體粒徑減小，SiC顆粒在基體中的分布越來越均勻，但在圖2(c)中依舊可以看見存在部分SiC顆粒的搭接現(xiàn)象，并沒有實現(xiàn)完全均勻的分布。這表明/越大，即增強體粒徑/基體粒徑越大，增強體的分布均勻度越高。公式(1)的推測結(jié)論與本實驗的結(jié)果完全符合。另外，STONE等[15]認為增強體顆粒越小于基體粉末的粒徑，增強體顆粒越容易發(fā)生團聚，從而導(dǎo)致增強體顆粒的不均勻隨機分布。本實驗的研究結(jié)果也與該理論符合。因此，可以得到在體積分數(shù)一定的情況下，/越大即增強體顆粒和基體顆粒的粒徑比越大，增強體在復(fù)合材料中的分布越均勻，越不容易形成顆粒團聚。

2.3 增強體顆粒粒徑對復(fù)合材料微觀組織的影響

圖3為不同粒徑的SiC顆粒與平均粒徑10 μm的基體粉末燒結(jié)后的組織照片。從圖中可以明顯看出，當(dāng)SiC顆粒為40 μm時，分布最為均勻的，不存在搭接、團聚的問題；隨SiC顆粒減小，SiC分布不均勻，出現(xiàn)輕微的SiC顆粒搭接現(xiàn)象，并且當(dāng)SiC顆粒為 7.5 μm時，不均勻的問題比較明顯，出現(xiàn)了SiC顆粒的偏聚現(xiàn)象，這說明隨SiC顆粒尺寸減小，即d/D減小，SiC在基體中的分布越來越不均勻。這個現(xiàn)象和公式(1)的預(yù)測相符合。

SLIPENYUK等[13]提出公式(2)，表征增強相在復(fù)合材料中能夠均勻分布時的最大含量值。

(2)

式中：為常量，其值0.18；為增強體與基體顆粒的粒徑比，SiC顆粒粒徑分別為40、25、15和7.5 μm，基體粒徑為10 μm，分別為4、2.5、1.5和0.5。由于實驗過程中沒有對試樣進行二次擠壓，入取值為1。計算結(jié)果如表1所列，從表中可以得知，隨減小，SiC在復(fù)合材料中均勻分布的最大臨界值降低，與實驗結(jié)果中的體積分數(shù)差值越來越大，增強體在基體中的分布越不均勻。該理論計算與本實驗的結(jié)果相符合。

圖3 燒結(jié)后的顯微組織

表1 不同粒徑級配比下SiC的體積分數(shù)與理論臨界體積分數(shù)的差值

Table 1 Critical volume fraction to obtain a uniform distribution of the reinforcements in the composites at different size matches

2.4 基體粉末粒度對復(fù)合材料抗拉強度的影響

圖4為SiC顆粒粒徑為15 μm時，不同基體粒徑35% SiCp/6061Al復(fù)合材料的抗拉強度。從圖中不難看出，當(dāng)增強體顆粒粒徑一定的情況下，隨基體顆粒粒徑減小，復(fù)合材料抗拉強度增大，且粒徑為10 μm試樣的抗拉強度遠遠大于基體粒徑為60 μm的抗拉強度。主要原因是SiC顆粒在復(fù)合材料中的分布情況影響了復(fù)合材料的抗拉強度，當(dāng)6061Al的粒徑為60 μm時，增強體顆粒發(fā)生了嚴重的團聚，產(chǎn)生基體割裂相區(qū)域，這樣的區(qū)域?qū)τ谕饧虞d荷沒有任何負載能力，屬于獨立的非受力區(qū)；另外，顆粒團聚區(qū)由于存在孔隙等缺陷，受到外界載荷作用時，首先在該區(qū)域形成裂紋源，隨外力增大，裂紋源進一步失穩(wěn)擴展，在較小的外力作用下就會產(chǎn)生裂紋并迅速擴展直至斷裂，致使復(fù)合材料的抗拉強度較低。而6061Al的粒徑為10 μm時，復(fù)合材料分布比較均勻，隨分布均勻性提高，SiC顆粒團聚產(chǎn)生的孔隙減少，使復(fù)合材料的致密度提高，與基體形成的界面面積增加，通過界面承載載荷的能力提高，因此復(fù)合材料的抗拉強度得到提高[16]。由此可知，當(dāng)增強體顆粒粒徑一定時，/越大，增強體分布均勻性越好，復(fù)合材料的抗拉強度 越高。

圖4 不同基體粒徑下復(fù)合材料的抗拉強度

2.5 SiCp粒徑對復(fù)合材料抗拉強度的影響

圖5為在基體粒徑為10 μm時，不同SiC顆粒粒徑下復(fù)合材料的抗拉強度。從圖中不難看出，隨SiC顆粒粒徑減小，SiC在基體中的分布均勻性降低，復(fù)合材料的抗拉強度提高。這說明不僅SiC顆粒在基體中的分布情況可影響復(fù)合材料的抗拉強度，SiC顆粒尺寸對復(fù)合材料的抗拉強度也有很大的影響。

當(dāng)SiC顆粒較大時其自身存在較多的缺陷，如層錯等，并且粒徑較大的顆粒更容易產(chǎn)生應(yīng)力集中，導(dǎo)致顆粒發(fā)生斷裂。如圖3(a)箭頭所示，SiC顆粒在外力作用下發(fā)生了斷裂和碎化，斷裂的顆粒之間形成非基體區(qū)并產(chǎn)生孔隙，使材料的抗拉強度降低；此外，粒徑大的SiC與基體的結(jié)合面積也相應(yīng)較小，承受外來載荷的能力降低。

當(dāng)SiC為7.5 μm時，由圖3(d)可以看出雖然顆粒分布不均勻，但并沒有產(chǎn)生嚴重的顆粒團聚，基體依舊是連續(xù)相，此時抗拉強度最大。首先，由于粒徑較小的增強相顆粒數(shù)量較多，與基體之間的結(jié)合面積較大，增加了相界面數(shù)量，外加載荷通過界面從基體區(qū)傳遞到增強體顆粒上，從而使承載能力提高；其次，由于增強體顆粒增多，在基體內(nèi)部也產(chǎn)生了更多的晶格畸變、熱位錯[17]，提高了復(fù)合材料的抗拉性能；而且，在外加載荷作用下較小的SiC顆粒自身缺陷較少，不容易發(fā)生斷裂。

圖5 不同SiC顆粒粒徑下復(fù)合材料的抗拉強度

2.6 顆粒級配模型分析

對于SiC顆粒增強鋁基復(fù)合材料，公式(1)和(2)都可以用來預(yù)測增強相在復(fù)合材料內(nèi)是否均勻分布。從這兩個公式可以看出，越大，增強相在復(fù)合材料中的分布越均勻。另外，對于增強相與基體相顆粒相差不大的復(fù)合粉末顆粒，可以建立一個理想的粉體模型，從而能更直觀地了解增強相的分布情況。如圖6所示為SiC顆粒理想分布模型，假設(shè)SiC顆粒與基體粉末都為正方體，且尺寸相等。在每個SiC顆粒周圍都分布著基體粉末，使得SiC顆粒彼此之間不會發(fā)生搭接、團聚的現(xiàn)象。圖中SiC顆粒每個面都有基體粉末與之接觸排列，如圖中分布排列所示，SiC顆粒周圍的基體粉末主要有3種排列方式a、b和c，可以把圖6看成是一個最小的單元，其余的復(fù)合粉末顆粒都是按照相同的方式進行重復(fù)排列。因此可以計算得到每個增強體顆粒周圍最少分布基體粉末的數(shù)量Ala+Alb+Alc。

Ala=6×1/2=3；Alb=12×1/4=3；Alc=8×1/8=1；

因此，在該模型下如果增強體顆粒均勻分布在復(fù)合材料內(nèi)，每個SiC顆粒周圍至少應(yīng)該擁有7個基體顆粒，即基體與增強體顆粒的數(shù)目比應(yīng)該≥7，令NAl和NSiC分別表示復(fù)合材料中基體與增強體的顆粒數(shù)， 則有：

式中：Al≥0.875；SiC≦0.125，即復(fù)合材料組織均勻的SiC最大體積分數(shù)為 12.5%。

由于將基體粉末與增強體顆粒形態(tài)做了理想化處理，與實際粉體形態(tài)相比存在一定的差別，故該模型預(yù)測的SiC體積分數(shù)偏低，但該運算結(jié)果與公式(2)的相近。

圖6 復(fù)合粉末顆粒的理想分布模型

3 結(jié)論

1) 當(dāng)增強體顆粒粒徑為15 μm時，隨基體6061粉末與SiC顆粒粒徑比降低，SiC顆粒在復(fù)合材料中的分布越來越均勻，抗拉強度增加。

2) 當(dāng)基體6061Al粉末粒徑為10 μm時，隨SiC顆粒粒徑減小，復(fù)合材料組織均勻性降低，但抗拉強度提高；SiC粒徑為7.5 μm，復(fù)合材料的抗拉強度最高，達到270 MPa。

3) 基體粉末和SiC顆粒粒徑的級配比能顯著影響增強體在復(fù)合材料中的分布情況，基體與增強體的顆粒粒徑比越小，增強體顆粒在基體中的分布越均勻。

4) 建立復(fù)合粉末顆粒的理想分布模型，計算結(jié)果與SLIPENYUK等提出的計算公式結(jié)果相近，模型預(yù)測結(jié)果表明，SiC顆粒均勻分布的最大體積分數(shù)為12.5%。

REFERENCES

[1] HOOK J A HOOK, DOORBAR P J. Metal matrix composites for aeroengines [J]. Materials Science and Technology, 2000, 16: 725?731.

[2] ISMAR H, SCHROTER F, STREICHER F. Effects of interfacial debonding on the transverse loading behavior of continuous fiber-reinforced metal matrix composites [J]. Comp Lit Struct, 2001, 79(18): 1713?1733.

[3] ALEXANDER E, CHRISTOPHER S M, ANDREAS M. Metal Matrix Composites in Industry: An Introduction and a Survey [M]. Kluwer Academic Publishers, 2003: 375?385.

[4] CONTRERAS A, ANGDESC. C, FLORES O, et al. Structural, morphological and interfacial characterization of A1-Mg/TiC composites [J]. Materials Characterization, 2007, 58(8): 685?693.

[5] LIU Jie, SUN Wei-he. The development of preparation technology of silicon carbide particle reinforced aluminum matrix composites [J]. Rare Metals and Cemented Carbides, 2008, 36(2): 59?62.

[6] WANG Zhang-wei, SONG Min, SUN Chao, et al. Effect of extrusion and particle volume fraction on the mechanical properties of SiC reinforced Al-Cu composites [J]. Materials Science and Engineering A. 2010, 527: 6537?6542.

[7] BIAN Xin-yu, FAN Jian-zhong, MA Zi-li, et al. Influence of particulate inhomogeneous distribution on performance of particulate-reinforced aluminum matrix composites [J]. Chinese Journal of Rare Metals,2010, 34(3): 357?362.

[8] ZHANG Jing, ZHANG Guo-ling, YU Hua-shun, et al.Effect of Si addition on the microstructure and thermo-physical of SiCp/Al composites [J]. Journal of Functional Materials. 2009, 40(2): 209?212.

[9] ZHOU J, DRU?D?EL A T, DUSZCZYK J. The effect of extrusion parameters on the fretting wear resistance of Al-based composites produced via powder metallurgy [J]. J Mater Sci, 1999, 34(3): 5089?5097.

[10] 程南璞, 曾蘇民, 于文斌, 等。12%SiCp/Al復(fù)合材料制備工藝及力學(xué)性能研究[J]. 粉末冶金技術(shù), 2006, 24(6): 417?420.CHENG Nan-pu, ZENG Su-min, YU Wen-bin,et al. Preparation and mechanical properties of 12%SiCp/Al composites [J]. Powder Metallurgy Technology, 2006, 24(6): 417?420.

[11] 任淑彬, 沈曉宇, 何新波, 等. SiC粒度及粉末裝載量對SiCp/Al復(fù)合材料熱循環(huán)行為及力學(xué)性能的影響[J]. 粉末冶金材料科學(xué)與工程, 2011, 16(2): 196?200.REN Shu-bin, SHEN Xia-yu, HE Xin-bo, et al. Effects of SiC particle size and powder load on thermal cycling behavior and mechanial properties of SiCp/Al composite [J]. Materials Science and Engineering of Powder Metallurgy, 2011, 16(2): 196?200.

[12] 楊智勇, 韓建民, 李衛(wèi)京, 等. SiC顆粒增強鋁基復(fù)合材料細觀損傷的溫度效應(yīng)[J]. 北京: 交通大學(xué)學(xué)報, 2010, 34(1): 128?131.YANG Zhi-yong, HAN Jian-min, LI Wei-jing, et al. Temperature effect research on meso-damage for particle reinforced aluminum matrix composites [J]. Journal of Beijing: Jiaotong University, 2010, 34(1): 128?131.

[13] SLIPENYUK A, KUPRIN V, MILMAN Y, et al. Properties of P/M processed particle reinforced metal matrix composites specified by reinforcement concentration and matrix-to- reinforcement particle size ratio [J]. Acta Material, 2006, 54(1): 157?166.

[14] TAN M J, ZHANG X. Powder metal matrix composites: selection and processing [J]. Materials Science and Engineering A, 1998, A244(1): 80?85.

[15] STONE I C, TSAIKIROPOULOS P. Effect of reinforcement on the notched and unnoticed room temperature tensile properties of Al-4wt%Cu/SiP MMCs [J]. Materials Science and Engineering A, 1998, A241(1): 19?29.

[16] WANG Zhang-wei, SONG Ming, SUN Chao, et al. Effects of particle size and distribution on the mechanical properties of SiC reinforced Al-Cu alloy composites [J]. Mater Sci Eng A, 2011, 528(3): 1131?1137.

[17] THAMLM L M, GUPTA M, CHENG L. Effect of reinforcement volume fraction on the evolution of reinforcement size during the extrusion of Al-SiC composites [J]. Materials Science and Engineering A, 2002, 326(2): 355?363.

(編輯 高海燕)

Effect of size match between particulate reinforcement and matrix powder on microstrucure and mechanical properties of PM SiCp/6061Al composites

WANG Ai-qin, HAN Hui-hui, XIE Jing-pei, WANG Wen-yan

(College of Material Science and Engineering, Henan University of Science and Technology, Luoyang 471023, China)

The 35%SiCp/6061Al composites were fabricated by powder metallurgy (PM). SiC particle with the sizes of 40, 25, 15 and 7.5 μm, and Al powder with the particle sizes of 60, 30 and 10 μm were used. The effect of ratio between reinforcement particle and matrix sizes on microstructure and mechanical properties of the composite was investigated. The tensile strength for different size match was studied, and microstructure was also observed by SEM. The results demonstrate that SiC particle distributes more uniformly and tensile strength increases with decreasing the size ratio of 6061Al powder to SiC particle when SiC size is 15 μm; and SiC particle distributes more nonuniformly but the tensile strength increases with decreasing the size ratio of 6061Al powder to SiC particle when 6061Al size is 10 μm. Size match of composite powders has great influence on the distribution of SiC particulates in the composites, and therefore on the mechanical properties. The ideal distribution model of composite powders is built and the modeling is similar with Slipenyuk’s equation.

SiC/6061composites; particle sizes; particle distribution model; size match; tensile strength

TG146.21

A

1673-0224(2015)5-738-08

國家自然科學(xué)基金(51371077)

2014-07-07；

2015-02-7

王愛琴，教授，博士。電話：0379-64231269；E-mail: aiqin_wang888@163.com