高偉，孫希

（湖北汽車工業(yè)學(xué)院汽車工程學(xué)院，湖北 十堰 442002）

車用催化轉(zhuǎn)化器起燃特性的數(shù)值模擬

高偉，孫希

（湖北汽車工業(yè)學(xué)院汽車工程學(xué)院，湖北 十堰 442002）

利用ANSYS Workbench軟件建立某催化轉(zhuǎn)化器載體單孔道二維幾何模型及有限元模型，在FLUENT軟件中，采用層流有限速率湍流模型，對(duì)其起燃特性進(jìn)行了數(shù)值模擬，分析了載體內(nèi)溫度、流速、壓力及尾氣各氣體組分的變化過(guò)程，基本上反映了催化轉(zhuǎn)化器起燃過(guò)程的實(shí)際情況，所得到的速度場(chǎng)、溫度場(chǎng)、壓力場(chǎng)和各組分質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布圖趨勢(shì)均正確合理。在此基礎(chǔ)上，分析了載體參數(shù)對(duì)催化轉(zhuǎn)化器起燃特性和轉(zhuǎn)化效率的影響，并對(duì)載體入口速度和溫度進(jìn)行了優(yōu)化設(shè)計(jì)。結(jié)果表明，尾氣各氣體轉(zhuǎn)化率隨著入口溫度的增加而增加，當(dāng)入口速度增加時(shí)，尾氣各氣體轉(zhuǎn)化率先增加后減小。

催化轉(zhuǎn)化器；起燃特性；數(shù)值模擬

10.16638/j.cnki.1671-7988.2015.09.033

CLC NO.: U463.9 Document Code: A Article ID: 1671-7988(2015)09-97-05

引言

隨著汽車產(chǎn)業(yè)的不斷發(fā)展，全球汽車保有量逐年遞增，汽車在給人類帶來(lái)交通便利和社會(huì)繁榮的同時(shí)，也給環(huán)境帶來(lái)了很大的危害，汽車尾氣對(duì)大氣的污染已經(jīng)成為一個(gè)全球性的問(wèn)題。據(jù)統(tǒng)計(jì)，汽車排氣污染占大氣污染的50%左右。在汽車排氣管路上安裝催化轉(zhuǎn)化器是降低汽車排氣污染濃度的最有效的措施之一[1]。在新的歐洲測(cè)試循環(huán)和美國(guó)的FTP-75測(cè)試循環(huán)中，汽車?yán)鋯?dòng)期間（200秒左右）的廢氣排放占整個(gè)測(cè)試循環(huán)的60%～80%[2]。因此，如何減少冷啟動(dòng)排放是滿足將來(lái)排放法規(guī)的關(guān)鍵，改善起燃特性至關(guān)重要。

催化轉(zhuǎn)化器內(nèi)部流動(dòng)非常復(fù)雜（包括傳熱、傳質(zhì)和化學(xué)反應(yīng)等現(xiàn)象），由于催化轉(zhuǎn)化器內(nèi)部結(jié)構(gòu)復(fù)雜和工作環(huán)境惡劣，故對(duì)催化轉(zhuǎn)化器性能進(jìn)行設(shè)計(jì)和優(yōu)化比較困難。此外，依靠試驗(yàn)的方法來(lái)設(shè)計(jì)和優(yōu)化催化轉(zhuǎn)化器要耗費(fèi)大量的時(shí)間、人力和物力。隨著計(jì)算機(jī)技術(shù)的迅猛發(fā)展，通過(guò)計(jì)算流體動(dòng)力學(xué)（CFD）方法對(duì)催化轉(zhuǎn)化器性能進(jìn)行數(shù)值模擬，因其成本低、計(jì)算精度接近試驗(yàn)、周期短等優(yōu)點(diǎn)，CFD分析正被越來(lái)越多地應(yīng)用到催化轉(zhuǎn)化器的性能研究中。

1、載體單孔道傳熱傳質(zhì)數(shù)學(xué)模型

1.1模型假設(shè)條件

汽車尾氣在催化轉(zhuǎn)化器中的流動(dòng)，實(shí)際上是通過(guò)載體蜂窩孔道的流動(dòng)，載體內(nèi)所發(fā)生的傳熱傳質(zhì)現(xiàn)象可用管道的傳熱傳質(zhì)方程來(lái)描述，模型的建立基于以下假設(shè)條件[3]：

1）載體孔道中的雷諾數(shù)一般在<1000范圍內(nèi)變化，因而假設(shè)催化轉(zhuǎn)化器載體孔道中的氣體流動(dòng)為層流；

2）假設(shè)載體各孔道內(nèi)流動(dòng)狀態(tài)相同，即忽略氣流在載體前端面的不均勻分布，并假設(shè)載體各孔道之間沒(méi)有質(zhì)量和熱量傳遞， 各孔道幾何形狀相同，又因?yàn)榇呋瘜W(xué)反應(yīng)只發(fā)生在有催化劑涂覆的載體區(qū)域，所以采用載體單孔道幾何模型來(lái)代替整個(gè)催化轉(zhuǎn)化器進(jìn)行起燃特性數(shù)值仿真；

3）忽略載體單孔道入口處各物理量隨時(shí)間的變化，即入口物理量為常數(shù)；

4）假設(shè)催化化學(xué)反應(yīng)只發(fā)生在孔道壁面上，忽略發(fā)生在排氣氣流中的體積化學(xué)反應(yīng)，即采用壁面表面化學(xué)反應(yīng)模型進(jìn)行數(shù)值仿真。

1.2載體單孔道傳熱傳質(zhì)模型控制方程

基于上述假設(shè)條件，載體單孔道傳熱傳質(zhì)模型控制方程如下[4]：

1）氣相質(zhì)量守恒方程

2）氣相能量守恒方程

式中，k 代表各參與反應(yīng)的氣體組份；t 為時(shí)間，s；x為軸向坐標(biāo)，m；ρg為排氣密度，kg /m3；ug為排氣沿軸向的速度分量，m /s；Cp,g為排氣定壓比熱，J /( kg·K)；ε為載體開(kāi)口率；Tg為排氣溫度，K；Ts為載體壁面溫度，K；h為排氣與載體壁面間的傳熱系數(shù)， W /( m2·K)；S為載體幾何表面積，m2/m3；Cg,k為排氣中k組份濃度，mol /m3；Cs,k為孔

道壁面k組份濃度，mol /m3；km,k為k組份傳質(zhì)系數(shù)，m /s。3）固相質(zhì)量守恒方程

4）固相能量守恒方程

式中，k 代表處于吸附態(tài)的參與反應(yīng)的各氣體組份；ρs為載體密度，kg、m3；Cp,s為載體定壓比熱，J/( kg·K)；λx為載體軸向?qū)嵯禂?shù)，W/( m·K)；α（x）為單位體積載體的催化劑內(nèi)表面積，m2/m3；(-ΔH)k為第k個(gè)反應(yīng)的反應(yīng)熱，J/mol；Rk為 k 組份的反應(yīng)速率，mol /m3；n為發(fā)生化學(xué)反應(yīng)的總數(shù)目。

2、化學(xué)反應(yīng)數(shù)學(xué)模型

表1

由于汽油車?yán)鋯?dòng)時(shí)排放的氮氧化合物較少，故本文中不考慮。本文表面化學(xué)反應(yīng)模型共考慮了 CO、CH4、H2、O2、H2O、CO2六種氣體組分在催化轉(zhuǎn)化器載體內(nèi)發(fā)生的化學(xué)反應(yīng)，模型中用CH4代替所有碳?xì)浠衔?，忽略其它碳?xì)浠衔?。該催化反?yīng)為多相催化反應(yīng)，包括吸附、反應(yīng)、脫附三個(gè)步驟，所以應(yīng)包含大量的基元反應(yīng)。本文采用的詳細(xì)化學(xué)反應(yīng)機(jī)理，考慮了六種氣相物質(zhì)、十一種表面組分（Pt(s)、O(s)、H(s)、H2O(s)、CO2(s)、CO(s)、CH2(s)、CH3(s)、OH(s)、CH(s)、C(s)，共31個(gè)基元反應(yīng)，包括O2的離解吸附，CH、CO的非離解吸附，CO2、H2O的生成以及所有成分的脫附。表面反應(yīng)主要考慮的是Pt/A12O3上的CH、CO的氧化反應(yīng)，詳細(xì)反應(yīng)及其動(dòng)力學(xué)參數(shù)見(jiàn)表1。

3、催化轉(zhuǎn)化器起燃特性數(shù)值模擬

3.1數(shù)值求解方法

運(yùn)用計(jì)算流體動(dòng)力學(xué)Fluent軟件求解上述控制方程。運(yùn)用有限體積差分方法離散控制方程，對(duì)于穩(wěn)態(tài)不可壓縮流動(dòng)，采用SIMPLE算法迭代運(yùn)算，空間離散格式均選擇二階迎風(fēng)格式。

3.2網(wǎng)格劃分

催化轉(zhuǎn)化器載體單個(gè)孔道的二維網(wǎng)格示意圖如圖1所示（由于模型長(zhǎng)度過(guò)于狹長(zhǎng)，該模型只取入口部分），由于結(jié)構(gòu)的軸對(duì)稱性，所以只需建立一半幾何模型，該幾何模型為矩形（1mm×156mm）。在進(jìn)行網(wǎng)格的劃分時(shí)，采用四邊形結(jié)構(gòu)化網(wǎng)格，為了更好地計(jì)算流場(chǎng)分布以及由化學(xué)反應(yīng)引起的氣體組分的濃度變化，在孔道入口和出口及壁面處進(jìn)行了網(wǎng)格加密。

3.3邊界條件

（1）進(jìn)口邊界條件

汽車的冷啟動(dòng)過(guò)程是一個(gè)復(fù)雜的非穩(wěn)態(tài)過(guò)程，往往需要行駛很長(zhǎng)一段距離后，發(fā)動(dòng)機(jī)才處于一個(gè)比較穩(wěn)定的狀態(tài)，所以若要在數(shù)值模擬中完全真實(shí)模擬汽車發(fā)動(dòng)機(jī)啟動(dòng)時(shí)催化轉(zhuǎn)化器入口處的邊界條件，目前還十分困難。本文將啟動(dòng)過(guò)程簡(jiǎn)化為定尾氣流量、尾氣各反應(yīng)組分的濃度為常數(shù)。

表2 邊界處組分質(zhì)量分?jǐn)?shù)設(shè)置

入口氣體流速設(shè)為1.2m/s，溫度為500K，排氣組分如下表2所示。

（2）壁面邊界條件

壁面為催化劑表面，固定無(wú)滑移，由于催化反應(yīng)發(fā)生在壁面，壁面溫度設(shè)為1290K。

3.4數(shù)值模擬結(jié)果分析

汽油車在冷啟動(dòng)階段催化轉(zhuǎn)化器載體的溫升特性直接影響催化轉(zhuǎn)化器的起燃特性，通過(guò)載體內(nèi)的溫度分布可以直觀的了解載體的溫升過(guò)程。由圖2溫度分布云圖和圖3溫度軸向分布云圖可知，在發(fā)動(dòng)機(jī)冷起動(dòng)過(guò)程中，由于壁面加熱，壁面溫度最高，當(dāng)排氣進(jìn)入載體后，在向孔道出口流動(dòng)的過(guò)程中不斷與載體壁面發(fā)生熱交換，導(dǎo)致氣體溫度升高，孔道上游壁面上的催化劑最先達(dá)到其起燃溫度，先進(jìn)行少量化學(xué)反應(yīng)，反應(yīng)放出大量的熱，熱量隨排氣向載體中心區(qū)域擴(kuò)散，使得載體中心區(qū)域溫升加快，這樣又會(huì)加大徑向上的溫度梯度。隨著載體中心區(qū)域溫度的升高大量化學(xué)反應(yīng)進(jìn)行，當(dāng)排氣轉(zhuǎn)化率達(dá)到50%時(shí)，說(shuō)明達(dá)到了起燃溫度。隨后反應(yīng)流向下游，由于化學(xué)反應(yīng)放熱和對(duì)流換熱綜合作用使高溫區(qū)逐漸移向載體中后部，載體前端由于氣體冷卻，溫度下降。當(dāng)進(jìn)氣溫度達(dá)到壁面溫度時(shí)已經(jīng)穩(wěn)定，催化轉(zhuǎn)化器開(kāi)始穩(wěn)態(tài)工作，此時(shí)載體上游的溫度基本穩(wěn)定，中部和下游溫度的上升速度也減緩。排氣在沿著孔道軸向流動(dòng)的過(guò)程中，不斷受到高溫壁面的加熱，大量的化學(xué)反應(yīng)放熱隨氣流輸運(yùn)到孔道下游并累積起來(lái)，使載體下游為高溫區(qū)。

由圖4流速分布云圖可知，從載體徑向觀察，載體中心部分流速最高，且流速朝著壁面的方向逐漸減小，說(shuō)明載體端面流速分布存在不均勻特性；流速軸向分布云圖如圖5所示，從載體軸向觀察，隨著化學(xué)反應(yīng)的進(jìn)行，溫度升高，化學(xué)反應(yīng)速率增加，從而使得載體內(nèi)氣體流速逐漸增加，隨著化學(xué)反應(yīng)趨于穩(wěn)定后，流速下降直到達(dá)到穩(wěn)定值。

由下圖6壓力分布云圖可知：壓力在催化轉(zhuǎn)化器載體內(nèi)層層遞減，這是由于氣體流經(jīng)載體時(shí)，受到載體阻力造成的壓力損失，從而壓力逐漸下降。

由圖7-10各氣體組分的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布云圖可知，冷起動(dòng)開(kāi)始階段，催化劑處于未激活狀態(tài)，孔道內(nèi)幾乎沒(méi)有氧化還原反應(yīng)發(fā)生，入口處各組份質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化很小，轉(zhuǎn)化效率也趨近于0；由于本文采用的是電加熱催化劑，壁面溫度最高，則靠近壁面的少量排氣開(kāi)始反應(yīng)。隨著載體內(nèi)溫度不斷升高，達(dá)到催化劑的活化溫度，使得化學(xué)反應(yīng)得以發(fā)生，進(jìn)出口處組份質(zhì)量分?jǐn)?shù)有顯著的下降，轉(zhuǎn)化效率不斷升高，當(dāng)轉(zhuǎn)化效率基本均達(dá)到50%，約在0.04m，此時(shí)催化器開(kāi)始起燃，化學(xué)反應(yīng)劇烈進(jìn)行，轉(zhuǎn)化速率明顯增加。由圖11CH4質(zhì)量分?jǐn)?shù)的軸向分布圖及圖12CO的質(zhì)量分?jǐn)?shù)軸向分布圖可以明顯看出，沿著孔道軸向方向上排氣組分的濃度呈下降趨勢(shì)，在靠近孔道中部位置的組分濃度變化最大，可知催化轉(zhuǎn)化器在穩(wěn)態(tài)工作時(shí)，大部分的排氣組分都是在載體孔道的中前部發(fā)生轉(zhuǎn)化，之后就幾乎沒(méi)有進(jìn)行轉(zhuǎn)化了，逐漸趨于穩(wěn)定狀態(tài)，出口處各組份質(zhì)量分?jǐn)?shù)達(dá)到最小，即轉(zhuǎn)化效率達(dá)到最高，其中CO與CH4最終穩(wěn)定轉(zhuǎn)化效率均約為95%。

催化轉(zhuǎn)化器起燃過(guò)程的數(shù)值模擬分析了載體內(nèi)溫度流速壓力及各組分的變化過(guò)程，基本上反映了催化轉(zhuǎn)化器起燃過(guò)程的實(shí)際情況，所得到的速度場(chǎng)、溫度場(chǎng)、濃度場(chǎng)和壓力分布趨勢(shì)均正確合理。

4、催化轉(zhuǎn)化器起燃特性影響因素研究

催化轉(zhuǎn)化器的起燃特性和轉(zhuǎn)化效率一方面與排氣的流動(dòng)性質(zhì)如流速、溫度、氣體組分組成以及流場(chǎng)分布有關(guān)；另一方面，載體的結(jié)構(gòu)參數(shù)如載體長(zhǎng)度、孔密度、孔道壁厚以及催化劑的分布對(duì)催化轉(zhuǎn)化器的起燃特性和轉(zhuǎn)化效率也有較大的影響。本文在載體結(jié)構(gòu)參數(shù)及氣體組分組成不變的情況下主要分析排氣流速和排氣溫度對(duì)起燃特性和轉(zhuǎn)化效率的影響。本文運(yùn)用FLUENT軟件對(duì)排氣溫度和排氣速度進(jìn)行了化優(yōu)設(shè)計(jì)。

4.1排氣溫度對(duì)轉(zhuǎn)化率的影響

催化轉(zhuǎn)化器的活性表面作用是利用排氣本身的熱量激發(fā)的，其使用溫度范圍，以活化溫度為下限。一般排氣中有害成分的開(kāi)始轉(zhuǎn)化溫度需要達(dá)到活化開(kāi)始溫度以上，一旦活化開(kāi)始，催化床便因反應(yīng)放熱而自己保持高溫。在冷啟動(dòng)階段，冷啟動(dòng)的瞬態(tài)特性嚴(yán)重依賴于尾氣流通過(guò)熱傳遞加熱轉(zhuǎn)化器的初始加熱過(guò)程，氣流溫度決定了傳熱速率，因此催化轉(zhuǎn)化器入口排氣溫度是影響催化轉(zhuǎn)化器起燃特性的一個(gè)決定性因素。由于化學(xué)反應(yīng)速率是溫度的非線性函數(shù)，而在載體內(nèi)發(fā)生的氧化還原反應(yīng)與溫度密切相關(guān)，因此載體內(nèi)溫度的分布直接影響到催化轉(zhuǎn)化器的轉(zhuǎn)化效率。

由圖13和14可以明確的看出，當(dāng)入口溫度大約為360K時(shí)，CH4和CO大約達(dá)到50%的轉(zhuǎn)化率，說(shuō)明催化轉(zhuǎn)化器起燃溫度為360K。因?yàn)槿肟跍囟仍酱螅艢庠娇爝_(dá)到起燃溫度，因而轉(zhuǎn)化率越高，所以當(dāng)入口溫度增加時(shí)，無(wú)論是CH4還是CO的轉(zhuǎn)化率均隨著入口溫度增加而呈非線性增加趨勢(shì)。

4.2排氣速度對(duì)轉(zhuǎn)化率的影響

對(duì)于有效容積一定的催化轉(zhuǎn)化器來(lái)說(shuō)，排氣速度的變化就代表了排氣流量的變化，而排氣流量的大小影響流體的Re 數(shù)，從而影響氣固之間的對(duì)流換熱，排氣流量較大時(shí)，氣固之間的對(duì)流換熱系數(shù)亦加大，因而排氣速度也是表征催化轉(zhuǎn)化器起燃特性的重要參數(shù)之一。

在開(kāi)始階段，載體的溫度尚未達(dá)到起燃溫度，化學(xué)反應(yīng)的作用很小，排氣通過(guò)與載體之間的對(duì)流換熱來(lái)加熱載體。此時(shí)，較大的對(duì)流換熱系數(shù)可使載體較快的達(dá)到起燃溫度。另一方面，當(dāng)催化轉(zhuǎn)化器完全起燃之后，載體溫度己高于氣體溫度時(shí)，排氣對(duì)載體起到冷卻的作用。此時(shí)，對(duì)流換熱系數(shù)越大，載體的溫度越低，其轉(zhuǎn)化率也降低。所以不能為了加快起燃而一味地增大氣體流量，流量越大，排氣與催化劑接觸的時(shí)間就越短，氣體的轉(zhuǎn)化效率就越低，且當(dāng)氣體流量大于某值時(shí)，起燃時(shí)間不再隨流量的增加而縮短，而是趨于平穩(wěn)。

由圖15和圖16可以看出，當(dāng)排氣速度小于1m/s時(shí)，轉(zhuǎn)化率隨著排氣速度增加而增加，當(dāng)排氣速度大于1m/s時(shí)，氣體與載體接觸時(shí)間變短，從而使轉(zhuǎn)化率下降。

圖17給出了對(duì)應(yīng)響應(yīng)點(diǎn)附近的輸入?yún)?shù)的每個(gè)輸出參數(shù)的局部靈敏度。從圖中可以看出CH4和CO對(duì)排氣溫度的依賴性比較大，而排氣速度是負(fù)靈敏度，沒(méi)有多大影響。說(shuō)明當(dāng)溫度較高時(shí)，排氣速度對(duì)轉(zhuǎn)化率影響不大。

5、結(jié)論

（1）本文通過(guò)對(duì)催化轉(zhuǎn)化器載體單個(gè)孔道內(nèi)的氣相、固相的傳熱、傳質(zhì)現(xiàn)象的分析，結(jié)合化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，建立了催化轉(zhuǎn)化器內(nèi)部詳細(xì)化學(xué)反應(yīng)機(jī)理模型。

（2）應(yīng)用FLUENT軟件建立了催化轉(zhuǎn)化器載體單孔道二維軸對(duì)稱模型，通過(guò)與化學(xué)反應(yīng)機(jī)理相耦合對(duì)其起燃特性進(jìn)行了數(shù)值仿真，得到了載體單孔道內(nèi)溫度場(chǎng)溫度場(chǎng)、壓力場(chǎng)，流速變化及各氣體組分質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布。仿真結(jié)果較為準(zhǔn)確地反映了載體孔道內(nèi)所發(fā)生的物理化學(xué)變化過(guò)程，同時(shí)也體現(xiàn)了 CFD 技術(shù)在催化轉(zhuǎn)化器設(shè)計(jì)領(lǐng)域的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，為催化轉(zhuǎn)化器的設(shè)計(jì)特別是催化劑性能測(cè)試研究提供有效輔助與參考。

（3）本文分析了催化轉(zhuǎn)化器起燃特性影響因素，并著重對(duì)排氣溫度和排氣速度進(jìn)行參數(shù)優(yōu)化設(shè)計(jì)，結(jié)果顯示：排氣溫度越高，氣體越快達(dá)到起燃溫度，轉(zhuǎn)化率越高，因而轉(zhuǎn)化率隨排氣溫度的增加呈非線性增長(zhǎng)趨勢(shì)；排氣速度能加快起燃，縮短起燃時(shí)間，可是當(dāng)排氣速度繼續(xù)增大時(shí)，使氣體與載體接觸面時(shí)間變短，縮短了反應(yīng)時(shí)間，從而使氣體轉(zhuǎn)化率下降，當(dāng)流速太大使會(huì)導(dǎo)致因氣體與催化劑接觸時(shí)間太短而使催化器無(wú)法起燃，所以合理選取參數(shù)很重要。

[1] Kim Woo-Seung. A Computational Approach to Modeling the Warm-up Behavior of Automotive Catalytic Converter for Reducing Cold-Start Emissions[C]. Proceedings of the 2nd International Conference on Computational Heat and Mass Transfer,2002.

[2] 黃莉莉,王繼先,朱德泉.汽車催化轉(zhuǎn)化器起燃過(guò)程的數(shù)值模擬[J].農(nóng)業(yè)裝備與車輛工程，2007（04）:27-29.

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Numerical Simulation of Catalytic Converter ignition Characteristics

Gao wei, Sun xi
( Dept. of Automotive Engineering, Hubei Automotive Industries Institute, Hubei Shiyan 442002 )

In this paper, the two-dimensional geometric model and finite element of carrier single channel of a catalytic converter was established by using ANSYS Workbench software. In FLUENT software by using laminar flow finite-rate turbulence model, the ignition characteristics of catalytic converter was numerical simulated. The temperature、flow rate、pressure and the changing process of exhaust gas components in carrier was analyzed.These results basically reflect the actual situation of catalytic converter ignition process.The trend of velocity field, temperature field, pressure field and gas components mass fraction distribution are correct and reasonable. On the basis, The impact of carrier parameters on the catalytic converter ignition characteristic and conversion efficiency were analyzed.The inlet velocity and temperature of carrier were optimized.The simulated results show that the exhaust gas conversion rate increases with the increasing temperature of the inlet. When the inlet speed increases, exhaust gas conversion rate increases first and then reduces.

catalytic converter; ignition characteristics; numerical simulation

U463.9

A

1671-7988（2015）09-97-05

高偉，講師，就職于湖北汽車工業(yè)學(xué)院汽車工程學(xué)院，主要從事計(jì)算流體動(dòng)力學(xué)、結(jié)構(gòu)性能仿真，汽車被動(dòng)安全等方面研究?；痦?xiàng)目：湖北省教育廳科學(xué)技術(shù)研究計(jì)劃優(yōu)秀中青年人才項(xiàng)目（Q20122301）。