許丹，肖恩榮，徐棟，吳振斌

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微生物燃料電池與人工濕地耦合系統(tǒng)研究進展

許丹1,2，肖恩榮2，徐棟2，吳振斌2

（1武漢理工大學資源與環(huán)境工程學院，湖北武漢430070；2中國科學院水生生物研究所淡水生態(tài)和生物技術國家重點實驗室，湖北武漢430072）

將微生物燃料電池（microbial fuel cell, MFC）與人工濕地（constructed wetland, CW）相結合是近幾年來出現(xiàn)的一種新型產(chǎn)能及廢水凈化工藝。在綜述CW-MFC耦合系統(tǒng)產(chǎn)電機理及其發(fā)展的基礎上進一步分析討論了當前研究中影響系統(tǒng)性能的組成要素（植物、微生物、電極及分隔材料）和運行參數(shù)（碳源、氧化還原電位及水力停留時間）兩個方面，最后總結了當前尚未解決的關鍵問題，對今后耦合系統(tǒng)的潛在應用進行了展望。

微生物；燃料電池；人工濕地；廢水；產(chǎn)電；生物能源；耦合系統(tǒng)

引 言

微生物燃料電池（microbial fuel cell, MFC）是近年來出現(xiàn)的一種將微生物作為催化劑氧化有機和無機物質，同時產(chǎn)電的新型能源及廢水凈化技術。與傳統(tǒng)的廢水處理工藝相比，MFC不僅可以產(chǎn)能，還具有無二次污染問題及無須曝氣設施等優(yōu)勢[1-2]。

近十年來，MFC技術得到快速發(fā)展，不僅產(chǎn)電效率有了一定提高，裝置構型也越來越多樣化，同時還出現(xiàn)了許多MFC與其他技術耦合的探索性研究。將MFC與傳統(tǒng)的厭氧-好氧污水處理技術相結合是MFC耦合技術之一。如MFC與序批式活性污泥法（SBR）、上流式厭氧污泥床反應器（UASB）等技術的結合不僅取得了更高的污水去除效果，而且大大節(jié)約了MFC的構造成本[3-4]。此外，將MFC與自養(yǎng)微生物或植物的光合反應耦合時，稱之為光合型MFC（photosynthetic MFC, Photo-MFC）或微生物光能電池（microbial solar cell, MSC）[5-6]，其中與植物相關的也叫作植物微生物燃料電池（Plant MFC，PMFC）[7]。在這類系統(tǒng)中，太陽能通過植物的光合作用轉化為化學物質，之后在產(chǎn)電菌的新陳代謝作用下最終轉化為電能。

人工濕地（constructed wetland, CW）是一種利用自然過程，包括濕地植物、土壤或基質、微生物的代謝活性來凈化污水的工程技術，因其較低的維護和運行成本、較高的污染物去除效果而得到了廣泛認可與應用[8-10]。CW系統(tǒng)內(nèi)部不同位置的氧化還原電位不同，使得將MFC與CW耦合成為可能。CW-MFC耦合系統(tǒng)不僅可以降解廢水，同時還能產(chǎn)生電能，具有巨大的應用前景。

關于CW-MFC系統(tǒng)的研究剛剛開始。本文綜述CW-MFC的產(chǎn)電機理、發(fā)展歷程及其主要影響因素，并對該項技術當前尚未解決的關鍵問題及今后的潛在應用方向進行展望。

1 CW-MFC產(chǎn)電機制

與傳統(tǒng)的MFC技術相比，CW-MFC中植物根系可以通過光合作用將CO2轉化為有機物質，產(chǎn)生的有機物中一部分通過根系沉積的方式進入到土壤或基質中，進而被產(chǎn)電菌利用作為碳源產(chǎn)電。根系沉積的有機物量取決于植物類型、栽培方式、生長階段及環(huán)境因素等[11-13]。產(chǎn)電菌可利用的典型根系沉積物主要是低分子量有機物（low molecular weight，LMW），如有機酸、氨基酸和糖類等。

圖1為CW-MFC的典型產(chǎn)電示意圖。植物通過光合作用將太陽能轉化為化學能，產(chǎn)生的有機物通過根系沉積的方式輸入位于根系附近的陽極區(qū)域。陽極區(qū)域的產(chǎn)電菌在厭氧/缺氧條件下氧化廢水和根系沉積產(chǎn)生的有機物，生成電子和H+，產(chǎn)生的電子通過氧化還原活性蛋白、可溶性的氧化還原穿梭體或納米導線傳遞至陽極[15-17]，隨后通過連接陰、陽兩極的導線轉移至陰極，產(chǎn)生的H+也擴散至陰極區(qū)域，最終與電子受體O2或NO-3等[18-20]在陰極發(fā)生還原反應，此過程中化學能轉化為電能。除以上典型的產(chǎn)電過程外，也有將根系釋氧作為陰極電子受體的研究報道[21-22]。該過程中，陽極置于裝置底部，遠離根系處，陰極放置在根系附近，電子供體主要是污水中的有機物，電子受體主要由根系釋氧提供。

2 CW-MFC的發(fā)展及其現(xiàn)狀

CW-MFC耦合系統(tǒng)是在以植物根系分泌物為底物的PMFC系統(tǒng)[23-24]基礎上發(fā)展而來的。2007年，Kaku等[23]發(fā)現(xiàn)在水稻田中埋入石墨氈電極可以持續(xù)產(chǎn)電，最大功率密度為6 mW·m-2。同時，荷蘭瓦赫寧根大學的Strik等[25]用濕地植物構建的產(chǎn)電系統(tǒng)最大功率密度達到67 mW·m-2，并首次提出PMFC概念。2012年開始，相繼出現(xiàn)以廢水為主要底物，用沙石、導電材料及耐污植物構成的CW-MFC處理廢水的相關報道[26-28]。目前關于CW-MFC處理污水的研究還處于實驗室研究階段，裝置規(guī)模大多為幾十到幾百升。表1總結了目前已開展的不同類型CW-MFC產(chǎn)電及廢水凈化研究的相關信息。

表1 CW-MFC產(chǎn)電及廢水凈化效果 Table 1 Results of electricity production and wastewater purification in CW-MFCs

從表1可以看出，目前已構建了垂直流CW-MFC (vertical subsurface flow CW-MFC，VFCW-MFC)及水平流CW-MFC (horizontal subsurface flow CW-MFC，HFCW-MFC)，其中研究較多的是VFCW-MFC。研究者已將CW-MFC耦合系統(tǒng)用于處理葡萄糖及醋酸等合成廢水、養(yǎng)豬廢水及染料廢水。

從CW-MFC的凈化效能看，耦合系統(tǒng)對易降解組分（如葡萄糖、醋酸等）合成的人工廢水COD去除率普遍較高，達90%以上[26,29]，對染料廢水的脫色效率也可達90%以上[30]。此外，在處理養(yǎng)豬和染料等難降解廢水時發(fā)現(xiàn)耦合系統(tǒng)對于污染物的去除具有一定的強化降解作用。這可能是由于MFC除了生物降解的功效外還具有一些電極直接或間接氧化的電化學催化功效，如電極表面形成活性氧、次氯酸等強氧化性分子對底物進行氧化降解的原因所致[31]。從產(chǎn)電性能方面看，目前VFCW-MFC系統(tǒng)最大功率密度可達55.05 mW·m-2。可以看出，CW-MFC耦合系統(tǒng)在處理污水方面具有一定優(yōu)勢，處理效果普遍高于常規(guī)CW系統(tǒng)。但輸出功率還較低，有待進一步優(yōu)化。

3 CW-MFC系統(tǒng)性能影響因素

CW-MFC耦合系統(tǒng)性能的影響因素有很多，除了傳統(tǒng)CW工藝影響因素，如植物、基質、微生物、溶解氧（dissolved oxygen, DO）、溫度（）等之外，還有一些由于耦合MFC后新增的影響因子，本部分對目前研究中影響系統(tǒng)性能（產(chǎn)電和污水凈化）的組成要素（植物、微生物、電極及分隔材料）和運行參數(shù)（碳源、氧化還原電位及水力停留時間）兩個方面進行分析討論。

3.1 組成要素

3.1.1 植物

植物是傳統(tǒng)人工濕地系統(tǒng)的主要組成部分，在人工濕地凈化污水中發(fā)揮著重要作用。在CW-MFC系統(tǒng)中, 植物除了可以直接吸收利用污水中可利用態(tài)的營養(yǎng)物質、吸附和富集重金屬和一些有毒有害物質、增強和維持介質的水力傳輸[32]外，還可為MFC的運行發(fā)揮重要作用。當根系置于陰極區(qū)域時，可為陰極輸送氧氣作為電子受體[21-22]，當根系置于陽極區(qū)域時，亦可為陽極提供額外的電子供體（根系沉積物）[7,24,33]。

在處理低碳廢水時，根系為陽極產(chǎn)電菌提供的可利用碳源量對系統(tǒng)性能有較大影響。選取可利用根系分泌量大的植物類型可以在一定程度上提高系統(tǒng)性能。同時，根系分泌物還可以通過影響根系微生物群落結構來影響CW-MFC的系統(tǒng)性能。

植物根系除了可以提供碳源外，分泌的O2也會影響產(chǎn)電過程。水生植物由于具有發(fā)達的通氣組織，可將氧氣輸送至根尖，并在根系周圍的還原態(tài)基質中形成氧化態(tài)微環(huán)境[34]。通常認為，將根系作為陽極時，通過大氣或通氣組織進入根系的O2與CW-MFC陽極競爭電子，對產(chǎn)電有不利影響。然而，少量根系釋氧存在時，一些復雜有機物（如纖維素）可以發(fā)生水解反應，水解產(chǎn)物醋酸、丙酸、丁酸等[35-36]低分子有機物可以被產(chǎn)電菌利用。因此，根系沉積物中產(chǎn)生電子的低分子有機物一部分來源于根系沉積的LMW，一部分來源于根系好氧生物膜中纖維素水解作用產(chǎn)生的LMW[33]。將根系作為陰極時，根系釋氧作為陰極電子受體對于產(chǎn)電是有利的。

在今后的研究中，明確植物根系在CW-MFC系統(tǒng)運行中的作用機制，建立篩選產(chǎn)電植物類型的相關標準，可以在一定程度上提高CW-MFC的系統(tǒng)性能。

3.1.2 微生物

人工濕地中存在大量的厭氧、好氧和兼性菌群，這些微生物附著于濕地的基質表面和植物的根系表面，在污染物的去除過程中發(fā)揮著重要作用。已報道的產(chǎn)電微生物幾乎遍布所有的細菌門，尤其是變形菌門（Proteobacteria）和硬壁菌門（Firmicutes）在陽極中豐度最高[37-38]。

目前，關于CW-MFC系統(tǒng)微生物的研究鮮有報道。Fang等[30]利用FISH技術分析VFCW-MFC中硫還原地桿菌（）、b-變形菌（）兩種典型產(chǎn)電菌以及古細菌（Archaea）的數(shù)量，結果表明產(chǎn)電條件有利于兩種產(chǎn)電菌的生長，但對古細菌生長有一定抑制。進一步深入分析CW-MFC系統(tǒng)產(chǎn)電微生物有利于優(yōu)化系統(tǒng)配置，提高功率密度及水質凈化效能。

3.1.3 電極

對于陽極和生物陰極而言，良好的電極構型需要為微生物提供盡量大的附著面積，同時實現(xiàn)有效的電子收集[39]。目前，CW-MFC已使用的電極類型主要有石墨氈、石墨板、顆粒活性炭（GAC）、不銹鋼網(wǎng)及碳布。其中GAC被認為最適宜作為植物產(chǎn)電系統(tǒng)的陽極材料[40]，其粒徑越小、表面越粗糙，產(chǎn)電性能及COD去除率越好，并且GAC與其他材料或根系的緊密結合是提高產(chǎn)電量的關鍵所在[41]。

好氧生物陰極MFC以微生物取代金屬催化劑，以廉價易得的氧氣為電子受體，近年來備受國內(nèi)外學者關注[42-43]。Liu等[22]研究了HFCW-MFC中不同材料生物陰極的產(chǎn)電特性。他們設置了4種陰極類型，分別是：①不銹鋼網(wǎng)放置在水面下2.5 cm處；②不銹鋼網(wǎng)一半暴露在空氣中，一半沉在水中；③不銹鋼網(wǎng)作為電流收集器，碳布作為微生物載體；④設置GAC層，不銹鋼網(wǎng)作為電流收集器。結果表明第4種陰極設置獲得了最高的功率密度，高達55.05 mW·m-2。

電極放置的位置也是影響產(chǎn)電性能的主要因素之一。理論上講，陽極與陰極電勢相差越大，輸出電壓越大，因此電極應盡量放置在ORP梯度最大的兩個位置。從植物根系的角度考慮，植物根系究竟是作為陽極區(qū)還是陰極區(qū)可以使系統(tǒng)獲得更高的產(chǎn)電或污染物去除效果還有待進一步論證。Liu等[22]通過分別在根系放置陰極和陽極電極來分析根系作為陽極和陰極的不同功效，結果表明根系-陽極CW-MFC在處理低濃度廢水時可以有更高的功率，然而根系-陰極CW-MFC在處理高濃度廢水時產(chǎn)電效果更好。

此外，電極間距對系統(tǒng)性能也有較大影響。在一定范圍內(nèi)，電極間距離的減小使得溶液中質子的傳遞距離減小，有利于降低體系內(nèi)阻，提高輸出功率[26]。

3.1.4 分隔材料

近年來無膜MFC逐漸成為新的趨勢，但大多數(shù)文獻中MFC還是采用有膜結構。無論是有膜MFC還是無膜MFC都各有利弊[44-45]。有膜存在時，它可以作為兩極之間的物理屏障，防止氧氣從陰極向陽極擴散，阻止兩室之間底物的交換，但質子的低效擴散極易造成膜兩邊形成pH梯度，導致系統(tǒng)電壓損失；無膜可以有效避免兩極pH梯度的形成，然而氧氣和底物的擴散容易造成庫侖效率以及陽極微生物生物電化學活性的降低。

從成本上考量，CW-MFC中采用膜材料成本較高，以廉價多孔材料替代膜作為兩極之間的分隔材料才能使CW-MFC真正走向實際應用。目前已報道的CW-MFC中使用的分隔材料包括玻璃纖維[28,46]、礫石[22,29-30]以及膨潤土[47]。開發(fā)新型分隔材料，盡可能降低底物和溶解氧擴散，提高CW-MFC系統(tǒng)的庫侖效率，是今后需要努力的方向。

3.2 運行參數(shù)

3.2.1 碳源

MFC可以利用的碳源類型十分豐富，包括葡萄糖、醋酸、乙醇、生活污水、染料廢水、垃圾滲濾液等[48]。碳源類型對系統(tǒng)的庫侖效率和微生物多樣性均有不同程度的影響[49-50]。

染料廢水成分復雜、COD和色度較高、可生化性差，是公認的難處理有機廢水之一[51]。不同濃度的染料廢水對CW-MFC產(chǎn)電性能影響較大。Yadav等[28]處理不同濃度（500，1000，1500，2000 mg·L-1）的亞甲基藍染料廢水時發(fā)現(xiàn)，COD去除效率隨進水濃度呈現(xiàn)先增后減的變化趨勢，在1500 mg·L-1時COD去除率達到最高。從產(chǎn)電方面看，功率密度在亞甲基藍濃度為1000 mg·L-1時最大，其次是1500 mg·L-1，最后是2000 mg·L-1。COD最大去除率與最大功率密度所對應的進水濃度并不完全一致，因此，構建CW-MFC系統(tǒng)目標是產(chǎn)電還是去除污染物，抑或是從兩者之間尋找一個最佳平衡點，是研究者需要思考的問題。此外，Villasenor等[47]的研究結果表明：在HFCW-MFC中，低濃度進水時，有機物可以在陽極區(qū)完全氧化；高濃度進水時，未在陽極區(qū)氧化的有機物流入陰極區(qū)后與陰極競爭電子受體，導致產(chǎn)電量降低，甚至停止產(chǎn)電。

3.2.2 氧化還原電位

濕地系統(tǒng)內(nèi)氧化還原電位（oxidation reduction potential, ORP）梯度是使其能夠與MFC耦合的重要理論基礎。但是植物的存在以及水力工況的差異（如連續(xù)流、間歇流等）會導致不同濕地系統(tǒng)內(nèi)部ORP有較大差別。

Corbella等[52]針對潛流人工濕地與MFC耦合的最佳運行和設計條件進行了探索，發(fā)現(xiàn)最大ORP梯度是連續(xù)運行CW系統(tǒng)的表面與底部，其次才是連續(xù)運行CW系統(tǒng)的表面與中間部位。間歇進水的CW系統(tǒng)中間部位的ORP波動較大，并且底部和中部的ORP均高于連續(xù)進水的CW系統(tǒng)。植物的有無對于系統(tǒng)中部的ORP影響較大，其他部分ORP基本不受影響。然而，每個CW系統(tǒng)的ORP不盡相同。因此，在構建CW-MFC耦合系統(tǒng)之前應對系統(tǒng)內(nèi)部的ORP分布有一定的認知，以便優(yōu)化電極的放置位置。

3.2.3 水力停留時間

水力停留時間（hydraulic retention time, HRT）是CW-MFC系統(tǒng)最重要的設計和運行參數(shù)。對于人工濕地系統(tǒng)而言，在進水污染負荷確定時，HRT越長，系統(tǒng)出水水質越好，相應的污水處理效果越好，但系統(tǒng)處理速率必然有所降低。在MFC系統(tǒng)中，HRT可以通過影響微生物數(shù)量及其類型來影響產(chǎn)電效能。Sharma等[53]研究發(fā)現(xiàn)，當6.5 h < HRT < 13.1 h時MFC功率密度隨HRT的增大而增大，13.1 h < HRT < 50 h時MFC功率密度卻隨HRT的增大而降低。目前，CW-MFC系統(tǒng)的HRT一般是2～3 d。優(yōu)化HRT，使系統(tǒng)產(chǎn)電或/和凈化性能達到最佳狀態(tài)，是今后需要研究的方向之一。

4 展 望

CW-MFC作為一種新型的污水處理及綠色產(chǎn)能系統(tǒng)得到越來越多的關注。將MFC與傳統(tǒng)CW系統(tǒng)耦合，不但可以強化污染物的去除過程，還可以回收能量。CW-MFC系統(tǒng)的作用機制有待進一步研究。組成CW-MFC系統(tǒng)的關鍵部分，包括微生物、植物、電極和基質，它們之間對于產(chǎn)電和污染物去除過程是如何發(fā)揮作用的，以及如何優(yōu)化條件使其達到最佳的去除效果或產(chǎn)電功率，都是接下來需要研究的方向。當前還有幾個重要問題尚未解決：①植物根系對產(chǎn)電的貢獻還不明確，究竟將植物根系作為產(chǎn)電陽極還是陰極有待進一步研究；②有膜還是無膜，或者尋找其他廉價高效多孔隔膜材料，這也是需要探討的問題之一；③尋找更加廉價的電極材料，是使CW-MFC系統(tǒng)得到規(guī)?；瘧玫谋匾獥l件。

目前關于CW-MFC耦合系統(tǒng)的研究剛剛起步，隨著研究的不斷深入，其潛在功能將會進一步得到拓展。CW-MFC的潛在應用可能主要包括以下幾個方面：①用于更多的傳統(tǒng)人工濕地難降解或新型污染物、廢棄物的處理；②用于減少人工濕地甲烷等溫室氣體排放的研究；③作為人工濕地系統(tǒng)的BOD或生物毒性傳感器；④作為一種修復并資源回收技術得到應用。

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Embedding microbial fuel cell into constructed wetland systems for electricity production and wastewater treatment: state-of-the-art

XU Dan1,2, XIAO Enrong2, XU Dong2, WU Zhenbin2

（1School of Resource & Environmental Engineering, Wuhan University of Technology, Wuhan 430070, Hubei, China;2Institute of Hydrobiology, Chinese Academy of Sciences, Wuhan 430072, Hubei, China）

Constructed wetland-microbial fuel cell (CW-MFC) is a newly emerging device in which electricity can be generated by microorganisms that use wastewater and root exudates as fuel. The novelty of this system is enhanced purifying effect of treating wastewater and simultaneously electricity generation by embedding MFC into CW. The effectiveness of the system depends on the configuration of reactor, the operational and environmental parameters. Identification and optimization of these parameters are important to enhance the efficiency of the hybrid system. In this review following the introduction and explanation of the principle, the development process and the present situation of CW-MFC systems, the factors influencing the performance of the systems were described focusing on the major components including plants, microorganisms, electrodes and separators, and the impact of important variables involving carbon source, oxidation reduction potential and hydraulic retention time. The problems in this field of the CW-MFC systems were summarized and the potential applications in the future were prospected.

microbial; fuel cell; constructed wetland; wastewater; electricity production; bioenergy; hybrid system

2014-09-17.

WU Zhenbin, wuzb@ihb.ac.cn; XIAO Enrong, erxiao@ihb.ac.cn

supported by the National Natural Science Foundation of China (51308530), the National Science and Technology Support Program (2012BAJ21B03) and the Natural Science Foundation of Hubei Province (2013CFB419).

10.11949/j.issn.0438-1157.20141397

X 382

A

0438—1157（2015）07—2370—07

國家自然科學基金青年科學基金項目（51308530）；國家科技支撐計劃課題項目（2012BAJ21B03）；湖北省自然科學基金項目（2013CFB419）。

2014-09-17收到初稿，2014-11-28收到修改稿。

聯(lián)系人：吳振斌，肖恩榮。第一作者：許丹（1989—），女，博士研究生。