張國慶 李鵬波 李長園 蔡 軍 夏曉彬

基于蒙特卡羅方法的反照中子劑量計刻度

張國慶1李鵬波2李長園1蔡 軍1夏曉彬1

1（中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 嘉定園區(qū) 上海 201800）
2（中國原子能科學(xué)研究院 北京 102413）

反照中子劑量計通過測量由人體反散射到劑量計中的能量較低的中子來提高探測效率，但其響應(yīng)會受到中子輻射場條件的影響。不同輻射場在中子能譜、散射條件方面有很大差別，因此，中子劑量計的響應(yīng)往往需要針對不同的輻射場進行刻度，以建立讀數(shù)和劑量之間的關(guān)系。本文通過使用蒙特卡羅方法對Alnor型反照中子劑量計在不同的乏燃料暫存設(shè)施中子輻射場內(nèi)的響應(yīng)進行刻度，給出了相對于參考輻射場響應(yīng)的相對刻度因子。模擬計算結(jié)果表明，用于反應(yīng)堆和線性加速器的刻度因子可以用于Alnor劑量計在乏燃料暫存設(shè)施內(nèi)輻射場的響應(yīng)進行刻度。

中子輻射場，熱釋光劑量計，反照，Alnor，刻度，蒙特卡羅

6LiF和7LiF都能夠用于探測β和γ射線，同時6LiF還能夠通過6Li(n,α)3H反應(yīng)來測量中子。常用的熱釋光劑量計(Thermoluminescence Detector, TLD)使用TLD-600和TLD-700探測器，其中TLD-600主要由6LiF組成，TLD-700主要由7LiF構(gòu)成。由于中子和6Li發(fā)生(n,α)反應(yīng)的截面隨著能量的升高迅速下降，在實際應(yīng)用中使用的中子劑量計主要測量來自人體的反散射中子，也就是通常所說的反照中子劑量計。經(jīng)過人體對入射中子的慢化，反散射中子的能量主要集中在熱能區(qū)，這樣能夠改善劑量計的中子響應(yīng)。

作為一種通用反照中子劑量計，Alnor劑量計[1]使用兩個TLD-600/TLD-700熱釋光探測器(圖1)，劑量計外殼為含硼中子吸收材料，前后各有一個中子窗，分別用于測量入射和反照中子。在中子、γ混合輻射場中，通過不同探測器之間的相互校正，Alnor型中子劑量計可以給出中子和γ的劑量。

圖1 Alnor型反照中子劑量計[2]Fig.1 Alnor albedo neutron dosimeter[2].

中子輻射場通常比較復(fù)雜，能譜分布、散射條件等因素會對劑量計的響應(yīng)造成較大影響。不同輻射場的中子響應(yīng)會有很大不確定性。在實際工作中往往需要對劑量計在每個中子輻射場的響應(yīng)進行刻度，給出劑量計響應(yīng)相對于參考輻射場響應(yīng)的相對刻度因子，從而對讀數(shù)進行校正得到較為準(zhǔn)確的劑量數(shù)據(jù)。中子劑量計的刻度通常使用實驗方法進行，本文探討使用基于蒙特卡羅方法的模擬計算方法進行刻度，具體針對Alnor型反照中子劑量計在德國菲利普斯堡核電站乏燃料暫存設(shè)施[3]和中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所設(shè)計的固態(tài)燃料釷基熔鹽實驗堆[4]（簡稱固態(tài)熔鹽堆）乏燃料暫存設(shè)施內(nèi)中子輻射場的響應(yīng)進行模擬計算與刻度。

1 實驗刻度方法

德國卡爾斯魯厄研究中心（現(xiàn)已合并到卡爾斯魯厄理工學(xué)院）的研究人員進行了反照中子劑量計在不同中子輻射場中響應(yīng)的基于實驗方法的刻度工作[5]。該刻度方法利用中子單球測量技術(shù)來提供參考劑量值，兩個劑量計放在一個直徑為30 cm的聚乙烯球沿徑向的兩端(圖2)，聚乙烯球作為體模的同時，內(nèi)部放置一個熱釋光探測器作為參考劑量計來測量周圍劑量當(dāng)量H*(10)。根據(jù)Alnor劑量計內(nèi)部的入射中子探測器讀數(shù)M(a)和反照中子探測器讀數(shù)M(i)的比值來表征輻射場的特征。響應(yīng)R可用兩個劑量計反照中子讀數(shù)和中子單球測量的周圍劑量當(dāng)量HT的比值，即R=M(i)/HT。根據(jù)劑量計在對象輻射場中的響應(yīng)與在參考輻射場（通常使用Cf-252中子源）中的響應(yīng)的比值，可以確定對象輻射場的相對于參考輻射場的相對刻度因子。

圖2 刻度時劑量計放置位置示意圖[2]Fig.2 Position of dosimeters during the calibration[2].

根據(jù)基于實驗方法的劑量計刻度結(jié)果，相關(guān)中子輻射場可以分為如下4類[5]：(N1) 反應(yīng)堆和加速器，屏蔽較強；(N2) 燃料循環(huán)，臨界設(shè)施，屏蔽較弱；(N3) 放射源；(N4) 加屏蔽的研究用加速器。

因為劑量計在該類型的中子輻射場中響應(yīng)的變化一般不會超過2倍，因此在每一類的中子輻射場中，可以使用一個常數(shù)因子對劑量計進行刻度。也就是說，同一個劑量計可同時在同一類型的不同中子輻射場中使用。這樣在保證劑量結(jié)果滿足實際要求的情況下，簡化劑量計的刻度工作。

2 蒙特卡羅刻度方法

2.1 劑量計的建模

根據(jù)Alnor劑量計的結(jié)構(gòu)和材料，使用MCNP5程序[6]建立相關(guān)的計算模型如圖3、圖4所示。

圖3 MCNP5中使用的Alnor劑量計模型[2] (a) 前視圖，(b) 后視圖，(c) 透視圖Fig.3 MCNP5 model of the Alnor dosimeter used in the simulation[2]. (a) Front view, (b) Back view, (c) Perspective view

劑量計模型結(jié)構(gòu)與真實的劑量計基本一致，主要由中子屏蔽外殼和相關(guān)的熱釋光探測器組成，前后開有中子窗。中子屏蔽材料為含硼塑料，中子窗為普通塑料。4個熱釋光探測器排成一列放在內(nèi)部的支撐結(jié)構(gòu)上，中間放置兩個TLD-700，兩邊各一個TLD-600。

圖4 劑量計結(jié)構(gòu)[2] 1、4：TLD-600，2、3：TLD-700Fig.4 Dosimeter with 2 TLD-600[2] (1 and 4) and 2 TLD-700 (2 and 3).

TLD-600型熱釋光探測器中子響應(yīng)的讀數(shù)與(n,α)反應(yīng)的個數(shù)成正比關(guān)系，為了簡化目的在計算中直接使用探測器中(n,α)反應(yīng)的個數(shù)來代替劑量計的讀數(shù)（存在一個常數(shù)因子的差別）。在通用蒙特卡羅程序MCNP5中，(n,α)反應(yīng)的個數(shù)可以通過F4計數(shù)卡和FM計數(shù)乘子卡配合使用得到。根據(jù)實際的截面數(shù)據(jù)和計算值的比較(圖5)可知，該計算方法能夠較為準(zhǔn)確地計算出(n,α)反應(yīng)數(shù)目，可以用來計算熱釋光探測器的相對讀數(shù)。

圖5 TLD-600中不同能量的(n,α)反應(yīng)截面和計算反應(yīng)率[2]（經(jīng)過校正的反應(yīng)數(shù)目）Fig.5 Energy dependent cross section of (n,α) reactions in Li-6 and calculated (n,α) reaction rates (normalized) in TLD-600[2].

2.2 參考輻射場的模擬

反照中子劑量計的刻度使用一個低散射的參考中子輻射場，與實驗方法相同，模擬計算也使用德國卡爾斯魯厄理工學(xué)院刻度室內(nèi)的Cf-252中子源作為計算模型的輸入依據(jù)，該刻度室長11.9 m，寬8 m，高約8 m。具體設(shè)置為：兩個中子劑量計放在中心距離地面1.2 m高的聚乙烯球的沿直徑的兩端，球表面距離放射源1 m (圖6)。球中心位置處的劑量率通過程序直接計算得到。

圖6 Cf-252參考輻射場中進行劑量計的刻度[2]Fig.6 Dosimeter calibration in a Cf-252 reference radiation field[2].

模擬計算使用的Cf-252源的中子能譜源基于瓦特裂變譜的抽樣，瓦特裂變譜的概率分布函數(shù)如下[7]：

式中，E為中子能量；C為歸一化常數(shù)；a和b為與能譜相關(guān)的常數(shù)。對于Cf-252源：a=1.180000，b=1.03419。

2.3 對象輻射場的模擬

與參考輻射場模擬的幾何條件相同，對象輻射場的模擬計算同樣使用一個聚乙烯球，球徑向兩端各放一個Alnor劑量計。由于劑量計內(nèi)熱釋光探測器的體積非常小，能夠到達探測器內(nèi)部的粒子數(shù)非常少，造成計算結(jié)果的誤差較高。在計算中，權(quán)重窗技術(shù)被用來提高模擬計算的效率，以得到誤差符合要求（相對誤差10%以內(nèi)）的計算結(jié)果。

2.3.1 菲利普斯堡核電站乏燃料暫存設(shè)施

德國菲利普斯堡核電站的乏燃料暫存設(shè)施為長92 m、寬近37 m、高18 m的混凝土建筑，內(nèi)部有兩個獨立存儲區(qū)[2?3]。計算使用的壓水堆乏燃料中子譜數(shù)據(jù)由德國核設(shè)備與反應(yīng)堆安全研究協(xié)會的研究人員提供，乏燃料的燃耗為55 GWd，衰變時間為5a。具體的劑量計和乏燃料存儲容器的布局見圖7，計算考慮了一個4×4的容器陣列和4個劑量計測量位置。

圖7 乏燃料暫存設(shè)施中劑量計和存儲容器的放置位置[2]Fig.7 Positions of dosimeters in the interim storage facility in the simulation[2].

2.3.2 固態(tài)熔鹽堆乏燃料暫存設(shè)施

固態(tài)熔鹽堆目前還處于設(shè)計階段，由于設(shè)計使用與高溫氣冷堆相同類型的燃料元件[8]，乏燃料暫存設(shè)施的設(shè)計也借鑒高溫氣冷的乏燃料貯存方案[9]。初步設(shè)計使用干法儲存乏燃料，將乏燃料放在儲存罐內(nèi)并將儲存罐放置在混凝土儲存井中，儲存井的中心間距為1.5 m。

根據(jù)固態(tài)熔鹽堆的設(shè)計參數(shù)，乏燃料的燃耗預(yù)計為24.38 GWd/MTU。假設(shè)衰變時間為5 a，可以使用Scale程序的ORIGEN-S模塊[10]計算得到乏燃料的中子多群譜數(shù)據(jù)，并使用該譜數(shù)據(jù)進行劑量計的刻度計算。

因設(shè)計還未最終完成，因此計算假設(shè)使用一個尺寸為長6 m、寬6 m、高5 m的混凝土廠房，混凝土墻厚1 m，里面居中放置4個乏燃料存儲罐，按照2×2的陣列擺放，劑量計放在乏燃料罐陣列和側(cè)面混凝土墻中間位置進行刻度。

3 結(jié)果與分析

圖8給出了使用蒙特卡羅方法計算的結(jié)果以及實驗方法得到的結(jié)果，其中點1?5為計算結(jié)果，其余點為實驗測量結(jié)果，不同的形狀代表不同類型的輻射場。由圖8，德國菲利普斯堡核電站的乏燃料暫存設(shè)施乏燃料暫存設(shè)施內(nèi)的4個劑量計位置（點1?4）的計算值分布相對比較集中，固態(tài)熔鹽堆乏燃料暫存設(shè)施內(nèi)（點5）的響應(yīng)相對較大一些（小于2倍），但二者都與反應(yīng)堆或線性加速器(N1)的實驗刻度結(jié)果處于相同的區(qū)域內(nèi)。5個計算點的中子輻射場的特征（使用入射中子與反照中子的讀數(shù)之比表示：M(a)/M(i)）相近，在2?3，相對于參考輻射場中響應(yīng)的相對刻度因子（使用待刻度輻射場的劑量計響應(yīng)與參考輻射場的劑量計響應(yīng)之比表示：Rn(i)/Rnr(i)）分布在10?20。

圖8 實驗方法[5]和蒙特卡羅計算方法的刻度結(jié)果點1?4表示德國菲利普斯堡核電站乏燃料暫存設(shè)施的計算結(jié)果[2]；點5表示固態(tài)熔鹽的乏燃料暫存設(shè)施的計算結(jié)果，其余為實驗測量結(jié)果，其中橫坐標(biāo)為入射中子與反照中子的讀數(shù)之比，縱坐標(biāo)為劑量計在待刻度輻射場中的響應(yīng)與參考輻射場中響應(yīng)的比值Fig.8 Measured[5] and calculated (dots 1?4: calculated results of interim storage facility in Philippsburg Nuclear Power Plant[2], dot 5: calculated result of interim storage facility of solid fuel molten salt reactor) neutron response of an Alnor albedo TLD dosimeter against the reading ratio of fieldneutrons M(a) to albedo neutrons M(i).

因為乏燃料暫存設(shè)施通常都配備專用的具有屏蔽作用儲存容器和較厚的屏蔽墻體，這符合N1類型的“屏蔽較強”的特征，計算結(jié)果也從另一方面佐證了這一判斷。

德國菲利普斯堡核電站的乏燃料暫存設(shè)施和固態(tài)熔鹽堆暫存設(shè)施蒙特卡羅方法刻度結(jié)果雖然都處于N1類型輻射場范圍，但二者存在一定的差異。此差異的可能來源主要有兩點：燃耗不同導(dǎo)致乏燃料中核素含量的不同，進而導(dǎo)致了中子譜的差別；菲利普斯堡核電站的乏燃料罐放在地上，固態(tài)熔鹽堆的乏燃料罐設(shè)計放在地下的混凝土豎井中，屏蔽條件的不同造成了中子譜的差別。

4 結(jié)語

本文討論使用蒙特卡羅方法進行Alnor型反照中子劑量計在中子輻射場中響應(yīng)的刻度。針對德國菲利普斯堡核電站的乏燃料暫存設(shè)施和設(shè)計中的固態(tài)熔鹽堆的乏燃料暫存設(shè)施的輻射場進行了刻度，通過建模和計算給出了相對于參考輻射場響應(yīng)的相對刻度因子?；谟嬎憬Y(jié)果與實驗結(jié)果的比較和分析，用于劑量計在N1類型中子輻射場中響應(yīng)刻度的刻度因子可以被用來在乏燃料暫存設(shè)施內(nèi)中子輻射場中響應(yīng)的刻度。即對于反應(yīng)堆、線性加速器和乏燃料暫存設(shè)施的中子輻射場，可以用相同的刻度因子對劑量計的讀數(shù)進行刻度。

蒙特卡羅方法可以實現(xiàn)劑量計的刻度，在計算中需要處理比如建模準(zhǔn)確性和方差高的問題。該方法可以作為實驗刻度手段的一個有效的補充，二者結(jié)合來進行中子劑量計的刻度。

致謝 衷心感謝KIT的Becker博士和Burgkhardt博士以及SINAP的朱興旺博士在工作過程中給予的熱情的指導(dǎo)和幫助。同時感謝GRS的Hummelsheim博士和Hesse博士為計算提供相關(guān)的德國核電站乏燃料的中子譜數(shù)據(jù)。

1 Piesch E, Burgkhardt B. Albedo neutron dosimetry[J]. Radiation Protection Dosimetry, 1985, 10(1?4): 175?188

2 Zhang G. Monte Carlo simulation of mixed neutron-gamma radiation fields and dosimetry devices[D]. PhD Dissertation, Karlsruhe Institute of Technology, 2011

3 EnBWKraftwerke A G. Kurzbeschreibungzwischenlagerfür das kernkraftwerkphilippsburg[R]. URL: http://www. bfs.de/de/transport/zwischenlager/dezentrale_zwischenlag er/standorte/kkp_szl_kb.pdf, 2001

4 梅牡丹, 邵世威, 何兆忠, 等. 固態(tài)釷基熔鹽堆概率安全評價始發(fā)事件分析研究[J]. 核技術(shù), 2014, 37(9): 090601

MEI Mudan, SHAO Shiwei, HE Zhaozhong, et al. Research on initial event analysis for solid thorium molten salt reactor probabilistic safety assessment[J]. Nuclear Techniques, 2014, 37(9): 090601

5 Burgkhardt B, Piesch B. Field calibration technique for Albedo neutron dosimeters[J]. Radiation Protection Dosimetry, 1988, 23(1/4): 121?126

6 X-5 Monte Carlo Team. MCNP-a general Monte Carlo N-particle transport code[R]. Version 5, LA-CP-03-0245, Los Alamos National Laboratory, 2008

7 Cullen D. Sampling ENDL Watt fission spectra[R]. UCRL-TR-203351, 2004

8 TMSR-SF1卓越中心. 10 MW 固態(tài)釷基熔鹽實驗堆概念設(shè)計報告[R]. 上海: 中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所, 2014

TMSR-SF1 Excellence Center. Conceptual design report of 10 MW solid thorium molten salt reactor experiment[R]. Shanghai: Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, 2014

9 劉繼國, 肖宏伶, 王偉成. 10 MW高溫氣冷堆乏燃料元件的貯存[J]. 原子能科學(xué)技術(shù), 2006, 40(2): 240?242

LIU Jiguo, XIAO Hongling, WANG Weicheng. Spent fuel storage in 10 MW high temperature gas-cooled reactor[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2006, 40(2): 240?242

10 ORNL. Scale: a comprehensive modeling andsimulation suite for nuclear safetyanalysis and design[R]. ORNL/TM-2005/39, 2005

CLC TL818

Monte-Carlo-method-based calibration for an albedo neutron dosimeter

ZHANG Guoqing1LI Pengbo2LI Changyuan1CAI Jun1XIA Xiaobin1
1(Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, Jiading Campus, Shanghai 201800, China) 2(China Institute of Atomic Energy, Beijing 102413, China)

Background: By use of backscattering neutrons from human body, Albedo neutron dosimeters can improve the response, which is normally dependent on the type of the neutron field, such as the energy spectrum of neutrons and the scattering. Therefore, calibrations need to be carried out to determine the relation between the reading of dosimeters and the dose value. Purpose: Experiment based calibration of albedo dosimeters is complicated and time consuming. Monte Carlo method can be applied to make the calibration in order to lower the cost and time. Methods: Monte Carlo code was used to make the calculation for the response of dosimeters in different neutron fields. In comparison with the response in a reference neutron filed, a relative calibration factor in a measured neutron field can be calculated. Results: The calibration was performed for an Alnor albedo dosimeter in the neutron fields of interim storage facilities both in Germany and in China, and the relative calibration factors to a reference neutron field were calculated. The relative response ranges from 10 to 20, and the reading ratio of field neutron to albedo neutron is about 2 to 3. Conclusion: Based on the results, calibration factor for reactors and linacs can be applied for Alnor albedo dosimeter in the neutron fields of interim storage facilities.

Neutron filed, Thermoluminescence Detector (TLD), Albedo, Alnor, Calibration, Monte Carlo

TL818

10.11889/j.0253-3219.2015.hjs.38.010501

中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(No.XDA02050000)資助

張國慶，男，1982年出生，2011年于卡爾斯魯厄理工學(xué)院獲博士學(xué)位，研究領(lǐng)域為輻射防護

2014-07-07，

2014-10-22