魏書華 余笑寒 鄒 楊 戴 葉 朱貴鳳

板型先進高溫堆的可燃毒物裝載優(yōu)化

魏書華1,2,3余笑寒1,3鄒 楊1,3戴 葉1,3朱貴鳳1,2,3

1（中國科學院上海應用物理研究所 嘉定園區(qū) 上海 201800）
2（中國科學院大學 北京 100049）
3（中國科學院核輻射與核能技術(shù)重點實驗室 上海 201800）

板型先進高溫堆(Advanced high-temperature reactor, AHTR)的設計概念是由美國橡樹嶺國家實驗室提出并發(fā)展的，由于其初始剩余反應性較高，除控制棒外，還考慮采用可燃毒物來補償剩余反應性。本文通過比較6種候選可燃毒物在燃耗后期的毒物殘留特性，從中選取了B4C、Gd2O3、CdO和Er2O3四種球形可燃毒物，采用MCNP與Origen2的耦合程序?qū)ζ涑叽绾脱b載量進行優(yōu)化計算。結(jié)果表明，可燃毒物Er2O3性能最佳，當每塊燃料板裝載176 g顆粒半徑為740 μm的Er2O3時，剩余反應性大約從39 000 pcm降到4 400 pcm，燃耗深度只降低約3%。

先進高溫堆，板型燃料元件，可燃毒物

3400 MWt板型先進高溫堆預概念設計中，先后采用了235U富集度為19.75%(2011年)和9%(2012年)的燃料，高的富集度導致該反應堆的初始剩余反應性較大[10]。在第一個換料周期初期，堆芯中全部為新料，這時剩余反應性最大為0.35。如果全部靠控制棒來補償剩余反應性，所需的控制棒數(shù)量較多，將增加操作的復雜性，以及會使反應堆軸向功率發(fā)生較大畸變。綜合上述影響，研究者使用可燃毒物對于部分剩余反應性進行控制，其選用的可燃毒物為Eu2O3，在整個壽期內(nèi)，反應性的最大值和最小值相差0.095，堆芯壽期從0.80 a縮短到了0.72 a[11]。

本文以上述ORNL的3400 MWt板型先進高溫堆預概念設計為基礎，對于其單組件板型燃料元件中的可燃毒物進行種類篩選與裝載優(yōu)化。本文以降低初始剩余反應性的幅度、整個壽期內(nèi)反應性擺幅以及235U利用率為優(yōu)化目標，對Gd2O3、B4C、Sm2O3、Eu2O3、CdO和Er2O3這些可燃毒物的不同裝載方案（總裝載質(zhì)量、單顆粒半徑）進行了計算，給出板型燃料元件不同可燃毒物裝載的優(yōu)化結(jié)果，提出了若干相對更好的可燃毒物裝載方式及參數(shù)的選擇。本文的研究工作可以為板型先進高溫堆可燃毒物的選擇和布置提供參考。

1 計算模型與方法

1.1 堆芯模型與單組件結(jié)構(gòu)

本文所用堆芯的設計參數(shù)主要參考了ORNL發(fā)布的數(shù)據(jù)[6,11]。圖1為3 400 MWt板型先進高溫堆的堆芯橫截面圖：中間為燃料區(qū)，往外依次為石墨反射層、堆芯吊籃、冷卻劑下降環(huán)腔、反應堆壓力容器。該反應堆堆芯有253個六棱柱型的燃料組件，所有燃料組件結(jié)構(gòu)都相同，堆芯的組件與組件間還有1.8 cm的冷卻劑流動間隙，此間隙可以同時為組件結(jié)構(gòu)的細微變形提供空間。該堆所用燃料為UCO (Uranium carbide and uranium dioxide)，冷卻劑為Flibe（2LiF-BeF2，其中7Li的富集度為99.995%），慢化劑和反射層均為石墨。表1為該堆芯的主要設計參數(shù)。

圖1 3 400 MWt先進高溫堆橫截面圖Fig.1 Transverse cross section of the 3 400 MWt advanced high-temperature reactor (AHTR) core.

表1 堆芯主要設計參數(shù)Table 1 Main core characteristics of the AHTR model.

圖2為燃料組件的橫截面圖。其中，燃料組件的橫截面為六邊形，其對邊距離為45 cm，燃料組件長度為550cm。由碳碳復合材料構(gòu)成的大Y形支撐結(jié)構(gòu)將燃料組件均分成三部分，每部分含有6塊燃料板以及7個冷卻劑通道，兩端的冷卻劑通道寬度是燃料板之間冷卻劑通道寬度的一半。大Y型支撐結(jié)構(gòu)中央設置有小Y字形結(jié)構(gòu)的控制棒槽，控制棒為鉬鉿碳合成材料。燃料組件的設計參數(shù)如表2所示。

圖2 含有18塊燃料板的燃料組件俯視圖Fig.2 Top view of an AHTR fuel bundle containing 18 fuel elements.

如圖3所示，每一塊燃料板又分成三個區(qū)域：燃料區(qū)、石墨殼區(qū)和可燃毒物區(qū)。兩個長方形區(qū)域為燃料區(qū)，燃料區(qū)由石墨基體和TRISO顆粒均勻混合構(gòu)成，其中TRISO顆粒占空比為40%；石墨殼區(qū)由石墨基體構(gòu)成，包覆在燃料區(qū)外部起支撐和保護作用；石墨殼區(qū)中央設置幾個球形的可燃毒物區(qū)域，用于裝載可燃毒物顆粒。

表2 燃料組件設計參數(shù)Table 2 Fuel design parameters.

圖3 燃料板結(jié)構(gòu)圖Fig.3 Transverse cross section of a fuel plate.

1.2 可燃毒物裝載模型

選擇可燃毒物(Burnable poison, BP)時，要考慮它們的物理和化學性質(zhì)，比如熔點是否超過燃料組件最高溫度，毒物本身及其產(chǎn)物是否與反應堆結(jié)構(gòu)材料相容等。同時要從中子學角度分析和考慮毒物的衰變特性及其產(chǎn)物的截面大小。熱堆中最常見的用于長期反應性控制的可燃毒物是B4C和Gd2O3。除此之外，含有元素Cd、Er、Sm、Eu、Dy、Hf、Ho和Tm中的一種或幾種的物質(zhì)也可用來作為可燃毒物。表3所示為6種候選可燃毒物的物理特性。除CdO以外，熔點均超過1 600 oC（TRISO顆粒中SiC包殼的失效溫度）。B4C中10B的富集度為80%，另外5種材料為天然配比[12]。

表3 可燃毒物的特性Table 3 Physical properties of BP materials.

當可燃毒物的形式為球體時，假設可燃毒物的半徑大于中子在毒物中的平均自由程而小于中子在外部介質(zhì)中的平均自由程，那么可燃毒物就會吸收幾乎所有碰撞到表面的中子，這樣的毒物被形象地叫做“黑體”毒物。這種“黑體”毒物的有效宏觀吸收截面隨時間的近似變化關系如式(1)所示[13]：

式中，np為可燃毒物顆粒數(shù)；N0為顆粒內(nèi)主要吸收核素的原子數(shù)密度；R0為毒物顆粒的初始半徑；Φ(t)為中子通量密度。當密度和可燃毒物里核素比例確定時，N0為定值，這時宏觀吸收截面由毒物顆粒的大小和數(shù)量決定，與實際組分無關。由于可燃毒物吸收過剩中子的能力隨著燃耗的增加而下降，因此，在燃耗壽期末，它不能再被當作是黑體，其宏觀截面由式(2)決定[13]。

式中，σa表示微觀吸收截面；N0為可燃毒物的初始原子數(shù)密度。

式(1)、(2)可以為可燃毒物布置參數(shù)的選擇提供指導。降低同樣多的反應性，對于微觀截面越大的核素，其初始半徑也應該取得越大，以利用自屏效應降低初始階段的等效截面；對于初始原子密度大的可燃毒物，其需要裝載的顆粒會更少。

表3所示毒物中，149Sm與中子反應的產(chǎn)物中有151Sm和155Gd等吸收截面大的核素，這會導致很大的滯留反應性，縮短堆芯壽期；151Eu與中子反應的產(chǎn)物154Eu、155Eu、157Gd等也會導致較大滯留反應性。天然配比的Sm2O3和Eu2O3肯定不是合適的可燃毒物。本文選取Gd2O3、B4C、CdO以及Er2O3作為板型先進高溫堆反應性控制的候選可燃毒物。這4種可燃毒物的主要吸收核素在熱中子區(qū)的微觀截面如圖4所示，圖4中的數(shù)據(jù)取自于日本的JENDL-4.0u2數(shù)據(jù)庫[14]。

圖4 主要核素在熱中子區(qū)的微觀俘獲截面Fig.4 Microscopic absorption cross sections of main absorbing nuclides in thermal neutron energy range.

本文采用MCNP與Origen2的耦合程序系統(tǒng)來進行計算分析，計算模型為圖2所示的單個燃料組件。由于該反應堆的燃料形式為板形，在可燃毒物的空間布置上，不能如傳統(tǒng)的棒形和球形燃料形式的反應堆一樣，簡單地均勻布置。文獻[11]中采取的布置方式是每排5個，本文考慮不同可燃毒物的性質(zhì)不同，最終采取的可燃毒物的裝載方式如圖3所示，沿著燃料板長邊方向布置一排，B4C顆粒每排布置20個，另外三種毒物每排布置5個。

2 單組件模型計算結(jié)果

我們對單個組件中分別添加4種候選可燃毒物的情況進行了分析。在計算時，我們首先調(diào)試一種可燃毒物的裝載方案，第一步：計算一種裝載方案下keff隨時間的變化關系；第二步：根據(jù)曲線的高低以及平坦程度確定質(zhì)量和半徑的變化趨勢，調(diào)整所取裝載方案；第三步：通過比較不同質(zhì)量和不同顆粒半徑下一系列燃耗反應性的變化情況，確定最佳布置方案。然后根據(jù)得出的最佳裝載參數(shù)，結(jié)合式(1)、(2)及圖4中核素的截面大小，可以大致確定4種可燃毒物應取的質(zhì)量和半徑大小關系。依此，每種可燃毒物均考慮了不同顆粒半徑和不同裝載質(zhì)量的情況。

2.1 Er2O3可燃毒物

在Er2O3的優(yōu)化裝載過程中，針對不同半徑和不同裝載量的組合情況計算了keff隨時間的變化。圖5(a)、(b)分別為最佳裝載半徑下不同質(zhì)量和最佳裝載質(zhì)量下不同半徑的Er2O3顆粒時keff的變化。通過詳細比較數(shù)據(jù)，發(fā)現(xiàn)當每塊燃料板裝載176 g、半徑R為740 μm的Er2O3時，反應性擺幅從無毒物時的39%降低到4.4%?？梢?，裝載可燃毒物Er2O3可以較多地分擔控制棒降低反應性的任務。而達到目標燃耗67 GWd·tU?1時，167Er消耗量約為98.4%，殘留量很少，其反應產(chǎn)物中有169Tm、170Tm、171Tm、163Ho、165Ho等核素，但由于量少，其對滯留反應性的影響也很小。

圖5 Er2O3顆粒半徑R=740 μm而裝載質(zhì)量不同時(a)和每塊燃料板裝載176 g Er2O3而裝載半徑不同時(b)keff的變化Fig.5 keff change with Er2O3 of different mass at the particle radius of 740 μm (a) and different radius at the loading mass of 176 g·plate?1 (b).

2.2 Gd2O3可燃毒物

Gd2O3的優(yōu)化裝載與Er2O3的類似，圖6(a)、(b)分別為裝載同一半徑不同質(zhì)量和同一質(zhì)量不同半徑Gd2O3顆粒時keff的變化。當每塊燃料板里Gd2O3的裝載質(zhì)量為120 g，裝載半徑R取1 500 μm時，反應性的擺幅為7.3%。而達到目標燃耗時，155Gd和157Gd的燃耗份額都達到了99.9%。

圖6 Gd2O3顆粒半徑R=1 500 μm而裝載質(zhì)量不同時(a)和每塊燃料板裝載120 g Gd2O3而裝載半徑不同時(b)keff的變化Fig.6 keff change with Gd2O3 of different mass at the particle radius of 1 500 μm (a) and different radius at the loading mass of 120 g·plate?1 (b).

2.3 B4C可燃毒物

與其他幾種毒物的優(yōu)化裝載不同，由于10B在中子能量為0.1?1 eV時的平均截面比另外三種核素低很多，因而B4C的裝載半徑應低于另外三種毒物，以減弱自屏效應，使得10B有效充分地利用。相應地，由于各主要核素的原子數(shù)密度接近，B4C的裝載半徑少，則裝載顆粒數(shù)會增加很多。圖7(a)、(b)分別為裝載同一半徑不同質(zhì)量和同一質(zhì)量不同半徑B4C顆粒時keff的變化。當每塊燃料板里的B4C裝載質(zhì)量為3 g，裝載半徑R為100 μm時，反應性擺幅為6.8%。B4C在基體中的占空比較小，10B與中子反應產(chǎn)生的氦氣，會增加系統(tǒng)的壓力，對系統(tǒng)產(chǎn)生的危害有待進一步的研究。

圖7 B4C顆粒半徑R=100 μm而裝載質(zhì)量不同時(a)和每塊燃料板裝載3 g B4C而裝載半徑不同時(b)keff的變化Fig.7 keff change with B4C of different mass at the particle radius of 100 μm (a) and different radius at the loading mass of 3 g·plate?1 (b).

2.4 CdO可燃毒物

由于113Cd在熱中子能量為0.1?1 eV時的中子吸收截面比155Gd和157Gd的都要大很多，而且在天然鎘中113Cd的富集度只有12.22%，為了防止113Cd在達到目標燃耗之前就消耗完，CdO的裝載量需要比較多，顆粒半徑應該比其他三種毒物都大，這樣利用自屏效應降低燃耗初期113Cd的等效截面。圖8(a)、(b)分別為裝載同一半徑不同質(zhì)量和同一質(zhì)量不同半徑CdO顆粒時keff的變化。當每塊燃料板里的CdO裝載質(zhì)量為160 g，裝載半徑R為2 000 μm時，反應性變化最小，但也達到了13.1%。整個壽期中，反應性的變化都比較大：燃耗初期，由于自屏效應很強烈，113Cd的等效微觀截面很低，由于毒物消耗釋放的反應性較少；燃耗后期，自屏效應大大減弱，113Cd 消耗速度非常快，keff便很快上升。這樣的變化顯然不能滿足長期反應性控制的要求。

圖8 CdO顆粒半徑R=2 000 μm而裝載質(zhì)量不同時(a)和每塊燃料板裝載160 g CdO而裝載半徑不同時(b)keff的變化Fig.8 keff change with CdO particles of different mass at the particle radius of 2 000 μm (a) and different radius at the loading mass of 160 g·plate?1 (b).

2.5 可燃毒物裝載的優(yōu)化與選擇

通過比較上述計算結(jié)果，可以看出4種可燃毒物中，CdO的消耗速度最快，由于燃耗初期的自屏效應，113Cd的等效微觀截面很低，降低了它的消耗速率。隨著燃耗的增加，自屏效應減弱，113Cd的消耗速率加快，由于其不產(chǎn)生截面大的核素，所以滯留反應性很??；Gd2O3相對來說消耗速度也較快，滯留反應性水平與裝載CdO時相當。Gd的同位素及其衰變產(chǎn)物對滯留反應性的影響不大。Er2O3和B4C消耗速度都比較慢，在后期因為可燃毒物消耗而釋放出來的反應性與堆芯中由于燃料燃耗所減少的剩余反應性基本相等，這兩種毒物的產(chǎn)物對滯留反應性影響都很小。但是中子與10B反應能夠產(chǎn)生氦氣，對反應堆結(jié)構(gòu)穩(wěn)定和環(huán)境安全都不利?？梢钥吹?，添加Gd2O3、CdO和B4C可燃毒物時，在壽期末，都出現(xiàn)了keff比無毒物時keff大的現(xiàn)象，這是因為155Gd、157Gd、113Cd和10B的中子截面都很大，它們的加入，使得中子能譜變硬，238U的共振吸收增加，相當于燃料得到補充而導致的。為了更好地比較加載不同可燃毒物與不加載毒物時模型反應性的變化以及毒物燃耗變化情況，對計算結(jié)果進行處理，如表4所示。

表4 可燃毒物優(yōu)化結(jié)果Table 4 Optimal results of BP loading.

裝載Er2O3時，235U利用率為61.99%，反應性變化范圍最小為4.4%；裝載B4C時，235U利用率為62.19%，而反應性變化也只有6.8%；裝載Gd2O3時，235U利用率為61.95%，反應性變化范圍為7.3%。裝載CdO時，235U利用率為62.14%，甚至超過了無毒物時的情況，但是其反應性變化范圍卻達到了13.1%；綜合比較圖5?8中的keff變化曲線以及表4中的結(jié)果，不難發(fā)現(xiàn)，對板型先進高溫堆來說，如果采用單一的毒物控制反應性，Er2O3是最合適的候選可燃毒物，而CdO和Gd2O3適合與其他毒物組成復合型可燃毒物。

3 結(jié)語

為了降低板型先進高溫堆的剩余反應性，本文計算了使用不同可燃毒物及它們的不同布置方案下的組件燃耗。從降低初始剩余反應性的多少、整個壽期內(nèi)反應性擺幅以及235U利用率三個方面來討論了可燃毒物裝載的優(yōu)化結(jié)果。主要得出以下結(jié)論：

(1) 可燃毒物的裝載量的多少主要影響反應性降低的多少，而可燃毒物的半徑大小主要影響keff峰值的位置；

(2) 當每塊燃料板裝載176 g、半徑R為740 μm的Er2O3時，反應性擺幅從無毒物時的39%降低到4.4%，其可以較多地分擔控制棒降低反應性的任務。壽期末燃耗67 GWd·tU?1時，167Er消耗量約為98.4%。這一結(jié)果滿足反應堆運行的要求，并優(yōu)于橡樹嶺的結(jié)果[11]。

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CLC TL32

Optimal design of burnable poisons for the advanced plate-type high-temperature reactor

WEI Shuhua1,2,3YU Xiaohan1,3ZOU Yang1,3DAI Ye1,3ZHU Guifeng1,2,3
1(Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, Jiading Campus, Shanghai 201800, China)
2(University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)
3(Key Laboratory of Nuclear Radiation and Nuclear Energy Technology, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 201800, China)

Background: The advanced high-temperature reactor (AHTR) is conceptional designed by Oka Ridge National Laboratory (ORNL) for a central generating station type of 3400 MWt fluoride-salt-cooled high-temperature reactor (FHR). The design employs an innovative plate-type coated particle fuel assembly with uranium enrichment of 9%?20%. The initial core excess reactivity is too large to be handled by the control blades alone. Purpose: This study aims to eliminate the problem of high excess reactivity by analyzing the use of spherical burnable particles. Methods: First of all, according to the physical properties and burn-up chain of burnable poison (BP) materials, six potential candidates were analyzed, and four of them, i.e. B4C, Gd2O3, CdO and Er2O3were chosen for further study. Then, the MCNP and Origen2 coupling program were employed to optimize the BP loading using single fuel assembly calculations. Finally, the keff, which changes with burn-up time, was used as optimization parameter to attain the optimal radius and mass. Results: Simulation results showed that the reactivity swing reduced from 39% to about 4.4%, 6.8%, 7.3% and 13.1% respectively, when loading 176 g Er2O3with a radius of 740 μm, 3 g B4C with a radius of 100 μm, 120 g Gd2O3with a radius of 1 500 μm and 160 g CdO with a radius of 2 000 μm separately. Conclusion: Er2O3is recommended as the best BP material to eliminate the problem of high excess reactivity in plate-fuel type AHTR.

Advanced high temperature reactor (AHTR), Plate-type fuel element, Burnable poison (BP)

TL32

10.11889/j.0253-3219.2015.hjs.38.010601

先進高溫堆(Advanced high-temperature reactor, AHTR)的設計概念是為發(fā)展氟鹽冷卻高溫堆而提出的，其顯著特點有：高溫低壓的氟鹽冷卻劑、耐高溫的石墨包覆型燃料顆粒、非能動的安全系統(tǒng)和高效布雷頓循環(huán)方式產(chǎn)電[1]。由于當前石墨和其他所需材料的制造技術(shù)越來越先進，發(fā)展氟鹽冷卻高溫堆的瓶頸問題有望得到解決。近年來，關于先進高溫堆的研究設計受到了研究者們的關注。橡樹嶺國家實驗室(Oka Ridge National Laboratory, ORNL)、桑利亞國家實驗室(Sandia National Laboratories, SNL)、麻省理工學院(Massachusetts Institute of Technology, MIT)以及加州大學伯克利分校(University of California at Berkeley, UCB)等自2001年起，開始進行先進高溫堆的研究工作[1]。中國科學院上海應用物理研究所于2010年開始研究球床氟鹽冷卻高溫堆。根據(jù)燃料形式的不同，先進高溫堆分為棱柱型[2]、棒型[3]、球床型[4]以及板型堆型[5]。橡樹嶺國家實驗室對板型堆進行了大量研究，以板型燃料元件為基礎，2010年橡樹嶺國家實驗室進行了125 MW小型模塊化堆[1]的研究與設計，2011年美國橡樹嶺國家實驗室又給出了一種3400MWt基準堆[5]的預概念設計。

在反應堆中，對于反應性的控制手段一般包括控制棒、可溶毒物與可燃毒物等?？刂瓢裟茌^快地實現(xiàn)反應性的控制，但是通常需要額外的機械結(jié)構(gòu)以及安裝空間，且其通常使得控制棒附近區(qū)域發(fā)生功率畸變；可溶毒物添加于冷卻劑中，其可全空間均勻降低堆芯的反應性，但其實現(xiàn)反應性控制的速度較慢，可能使得冷卻劑的溫度反應性系數(shù)趨正，部分堆型中無合適的可溶毒物；可燃毒物通常在燃料組件中添加，其可實現(xiàn)對于燃耗反應性長時間的補償。先進高溫堆使用高7Li富集度的2LiF-BeF2鹽作為冷卻劑，其成本較高且不易于添加可燃毒物，因此大型的先進高溫堆一般使用控制棒加可燃毒物的方式控制反應性?？扇级疚镌O計的基本要求主要涉及兩個方面：一是能夠獲得最大的燃料利用率，降低燃料循環(huán)成本；二是能夠提供良好的功率分布控制能力?，F(xiàn)代壓水堆中普遍應用的可燃毒物同位素有10B、157Gd、167Er。硼元素主要用于燃料棒ZrB2涂層或者以B4C顆粒形式燒結(jié)在Al2O3中組成毒物塊。Gd和Er元素主要以氧化物的形式摻雜于核燃料中[6]。在其他堆型中，這三種核素也被優(yōu)先考慮，尤其是Er元素，在棱柱形氟鹽冷卻高溫堆、坎杜堆以及超臨界水冷堆[7?9]等中都有應用，在棱柱形氟鹽冷卻高溫堆中，Er2O3的加入被證實可以降低氟鹽的溫度反應性系數(shù)，從而改善熱工水力特性。

中國科學院戰(zhàn)略性先導科技資助項目(No.X DA0201002)、國家重點基礎研究發(fā)展計劃(No.2010CB934501)、國家自然科學基金(No.11005148)和上海市科學技術(shù)委員會(No.11JC1414900)資助

魏書華，女，1989年出生，2012年畢業(yè)于哈爾濱工程大學，現(xiàn)為碩士研究生，從事反應堆物理研究

余笑寒，E-mail: yuxiaohan@sinap.ac.cn

2014-09-22，

2014-10-16