張 鵬 張哲維

1（太原理工大學(xué) 物理與光電工程學(xué)院 太原 030024）

2（太原理工大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院 太原 030024）

碳纖維增強B4C/Al中子吸收材料的優(yōu)化設(shè)計

張 鵬1張哲維2

1（太原理工大學(xué) 物理與光電工程學(xué)院 太原 030024）

2（太原理工大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院 太原 030024）

核電站中乏燃料儲存格架用到的中子吸收材料需要兼具結(jié)構(gòu)和功能一體化的要求，本文提出用碳纖維Cf增強B4C/Al中子吸收復(fù)合材料。利用Monte Carlo方法對碳纖維增強鋁基碳化硼中子吸收材料(Cf/B4C/Al)的中子透射率進行模擬計算，研究B4C含量、Cf含量、不同能量中子入射以及材料厚度變化時對中子透射率的影響，并與B4C/Al材料進行比較。結(jié)果表明，在1 eV?0.1 MeV能量范圍的中子入射下，當(dāng)B4C含量小于35%時，加入碳纖維能明顯改善B4C/Al材料的中子屏蔽性能；在100 eV中子入射下，材料的中子透射率隨B4C含量增加呈現(xiàn)指數(shù)下降；且Cf/B4C/Al材料的中子透射率隨碳纖維含量增加持續(xù)降低；當(dāng)Cf含量達到10%時，材料中子透射率降至最低，之后趨于平穩(wěn)。通過模擬計算，得到Cf/B4C/Al材料的各組分的最優(yōu)配比為35 vol.% B4C和10 vol.% Cf。

Cf/Al/B4C材料，MCNP，中子透射率，組分設(shè)計

基于潔凈和低資源消耗的優(yōu)勢，核能成為未來代替生物質(zhì)能源且最具發(fā)展?jié)摿Φ哪茉粗?，核能利用也成為世界上各個國家最重要的能源發(fā)展戰(zhàn)略計劃之一[1]，核能對實現(xiàn)人類可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。

隨著核電站的迅速發(fā)展，對中子輻射的防護成為當(dāng)前亟待解決的關(guān)鍵問題。B元素是吸收中子較好的元素，B元素中的同位素10B對熱中子的微觀吸收截面為3837 Barn。10B俘獲中子反應(yīng)如下[2]：

自然界中B元素以碳化硼(B4C)形式存在，由于B4C特殊的晶體結(jié)構(gòu)使得它具有較高的持有氦的能力，氦釋放率低，腫脹也較小。但B4C性脆、易碎，且B4C高熔點、高比熱，難以燒結(jié)制得致密的碳化硼制品，均限制了它的使用。將B4C作為中子吸收體與金屬Al結(jié)合制成密度較低的B4C/Al基中子吸收復(fù)合板材，可以增加純B4C材料的韌性[3?5]，但由于乏燃料密集儲運過程中所使用材料吸收中子的需要，2009年被美國核管會(U.S. Nuclear Regulatory Commission, NRC)批準使用Al基B4C中子吸收板材，其B4C含量被要求大于30%[6]。然而高含量硬脆性B4C的加入將會使B4C/Al材料的力學(xué)和加工性能大幅度降低[7]，因此要求B4C含量盡可能低，同時兼具較好中子屏蔽性能的B4C/Al復(fù)合材料的設(shè)計顯得尤為重要。

資料表明，碳纖維Cf具有較好的軸向拉伸強度，常用作增強相來提高材料的強度[8?10]，同時碳的同位素之一（石墨）具有較高的中子反射截面和較低的熱中子吸收截面，是優(yōu)良的核反射材料[11]。用碳纖維Cf作為增強相加入到B4C/Al中子吸收材料中，既可以增強材料力學(xué)性能，同時又將進一步增加中子與原子核間有效碰撞次數(shù)，促進10B對中子的吸收俘獲。目前有關(guān)此方面的研究國內(nèi)外鮮有報道。

本課題組已利用真空熱壓技術(shù)制備了碳纖維Cf增強B4C/Al基復(fù)合材料(Cf/B4C/Al)。圖1為所制備的Cf/B4C/Al復(fù)合材料的顯微組織照片。本工作在此基礎(chǔ)上，采用Monte Carlo方法和MCNP5.0軟件，當(dāng)入射中子能量為0.025 eV?1 MeV時，計算Cf/B4C/Al復(fù)合材料的中子透射率，研究碳纖維和B4C含量對材料中子透射率的影響，對比有、無碳纖維增強時材料的中子屏蔽性能，對Cf/B4C/Al材料進行優(yōu)化設(shè)計，得到各組分的最優(yōu)配比，并對材料的厚度進行設(shè)計，為中子吸收材料的設(shè)計和應(yīng)用提供理論指導(dǎo)。

圖1 10 vol.% Cf/35 vol.% B4C/Al基復(fù)合材料的SEM圖Fig.1 SEM image of 10 vol.% Cf/35 vol.% B4C/Al composite.

1 MCNP計算模型的建立

1.1 模擬計算

MCNP是基于單個中子跟蹤過程累積，來模擬一定中子計數(shù)后透射面一側(cè)的中子計數(shù)結(jié)果。以中子透射率作為評價材料中子屏蔽性能的指標，利用MCNP對其進行模擬計算。

建立一個指定中子能量的各向同性點源，通過對入射中子位置、能量、方向進行抽樣，模擬中子束通過中子吸收材料模型的物理過程。MCNP對中子進行跟蹤的計算流程包括：首先系統(tǒng)分配隨機數(shù)，而后遵循程序指定抽樣方法來確定每個物理過程，最后記錄一個中子穿過透射面到達探測器的份額。

使用F5型計數(shù)器記錄透過板材的中子數(shù)、點通量φp及其與計數(shù)結(jié)果F5關(guān)系為：

式中，E為中子能量；T為中子在材料中的穿行距離；?為方向矢量；t為時間；為判斷是否落在探測器上的迪拉克函數(shù)；N為單位時間內(nèi)中子源發(fā)射的粒子數(shù)；→是位置矢量；→是長度為探測器領(lǐng)域半徑的位置矢量；R1為劑量轉(zhuǎn)換因子；R2為劑量當(dāng)量轉(zhuǎn)換因子。

1.2 傳統(tǒng)計算公式

屏蔽材料的透射中子注量與入射中子注量之間滿足如下指數(shù)衰減關(guān)系[12]：

式中，I0為入射中子強度；I為出射中子強度；h為屏蔽材料的厚度；Σr為材料的中子宏觀截面。

屏蔽材料的中子透射率傳統(tǒng)計算公式為：

圖2是對所研究中子吸收材料的中子透射率進行模擬計算過程中所建立的物理模型[13]。中子源采用各向同性點源，中子源一側(cè)的材料表面稱為入射面，源到入射面距離為130 cm；另一側(cè)則為透射面，透射面到點探測器距離為100 cm。兩個面尺寸均為180 mm×180 mm，材料為正方體板材，點源與材料外的介質(zhì)為空氣。

圖2 MCNP物理模型Fig.2 MCNP physical model.

1.3 模擬試樣和中子源

表1為模擬過程中使用的屏蔽材料和中子源的參數(shù)列表。

表1 屏蔽材料和中子源參數(shù)Table 1 Parameters about neutron shielding material and source.

2 結(jié)果與討論

2.1 中子能量對中子透射率的影響

對Cf/B4C/Al和B4C/Al材料分別計算其中子透射率，并進行比較。其中B4C含量為35%，Cf/B4C/Al材料的Cf含量為10%，材料厚度均設(shè)為10 mm，點源能量分別取1 eV、0 eV、100 eV、1 keV、10 keV、0.1 MeV、1 MeV進行模擬計算。

圖3為入射中子能量與屏蔽材料中子透射率關(guān)系曲線。由圖3，兩種材料的中子透射率隨入射中子能量均呈增長趨勢，但不同能量范圍中子透射率的增長幅度不同。在1 eV?0.1 MeV中子能區(qū)，Cf/B4C/Al的中子透射率的值明顯低于B4C/Al，表明其中子屏蔽性能優(yōu)于B4C/Al材料，是因在這個中子能量范圍C元素的中子散射截面較高，表現(xiàn)為較好的中子反射和慢化作用，當(dāng)中子源發(fā)射的中子入射到材料時，會發(fā)生圖4所示的物理過程。由圖4，當(dāng)入射中子直接與10B元素發(fā)生碰撞時，若入射中子為熱中子，有較大幾率被10B元素直接俘獲，即圖4中的反應(yīng)過程②，這時C元素的作用體現(xiàn)不明顯；若入射中子為超熱中子，則被B元素直接俘獲的幾率變小，穿過B元素之后打在碳元素或別的元素上被散射，中子能量降低以便更容易被B元素吸收，即圖4中的反應(yīng)過程①，這時C元素的加入能更有效增加中子與10B的碰撞次數(shù)，減少中子被遺漏直接透過材料的幾率，即圖4中的反應(yīng)過程③和④，此時C元素的加入作用較明顯。但當(dāng)入射中子能量處于快中子區(qū)，C元素中子散射截面隨中子能量增加而減小，而Al由于原子質(zhì)量數(shù)大于C，與快中子發(fā)生非彈性碰撞能使其能量很快降為1 MeV以下，因此C的增加和Al的降低均不利于快中子的慢化和吸收。

圖3 入射中子能量與透射率關(guān)系曲線Fig.3 Relationship between the transmittance and neutron energy.

圖4 中子與材料中原子作用的物理過程示意圖Fig.4 Schematic of the interactions between neutrons andatoms in Cf/B4C/Al composite.

2.2 B4C含量對中子透射率的影響

利用MCNP計算B4C含量變化對Cf/B4C/Al和B4C/Al材料中子透射率的影響，Cf含量為10%，兩種材料的厚度均為10 mm，B4C含量分別取10%、15%、20%、25%、30%、35%和40%，點源能量為100 eV。通過計算得到的材料透射率曲線如圖5(a)所示。由圖5(a)，兩種材料的中子透射率隨B4C含量的增加均呈現(xiàn)指數(shù)衰減，與B4C/Al相比，Cf/B4C/Al的中子透射率在B4C含量小于35%的區(qū)域較低，表明Cf的加入改善了B4C/Al材料的中子屏蔽性能，并且可以看到B4C含量為35%的Cf/B4C/Al材料的中子透射率接近40% B4C/Al材料的中子透射率，進一步說明Cf的加入在一定條件下可以減小B4C的加入量，有利于復(fù)合材料的力學(xué)性能的提高[7]。同時根據(jù)式(6)還可以求出兩種材料的中子宏觀截面：

不同B4C含量的材料中子宏觀截面變化情況如圖5(b)所示。與圖5(a)所示結(jié)果一致，B4C含量在35%以下時，Cf/B4C/Al的中子宏觀截面明顯大于B4C/Al材料，兩種材料的中子宏觀截面曲線隨B4C含量的增加呈線性上升，當(dāng)B4C含量在25%?35%時，Cf/B4C/Al和B4C/Al的中子宏觀截面y隨B4C含量x的線性變化關(guān)系分別可以表示為y=0.186x+0.189和y=0.12x+0.316，表明加入碳纖維的B4C/Al材料的中子宏觀截面較大。當(dāng)B4C含量大于35%時，碳纖維的加入對B4C/Al材料的中子宏觀截面的影響不明顯。

由于B4C中10B的熱中子吸收截面較高，因此B4C的含量越高，材料的中子屏蔽性能越好，又由于C元素在中能區(qū)的中子散射截面較高，與中子發(fā)生彈性碰撞使其慢化到熱中子區(qū)，有利于10B對中子的吸收，因此碳纖維的加入能增加材料的中子屏蔽性能。但當(dāng)B4C含量很高時(35%以上)，B的元素密度在材料中達到較高水平，中子被B元素直接吸收的幾率已經(jīng)比較大，因此這時添加Cf對中子透射率的影響并不是很明顯。

考慮到B4C含量的增加會嚴重影響中子吸收復(fù)合材料的力學(xué)強度[7]，同時兼顧中子吸收性能的要求，因此優(yōu)化Cf/B4C/Al材料中的B4C含量為35%。

圖5 B4C含量對材料透射率(a)和中子宏觀截面(b)的影響Fig.5 Relationship of the neutron transmittance (a) and the neutron macroscopic cross section (b) to B4C content.

2.3 Cf含量對中子透射率的影響

利用MCNP計算Cf含量變化對Cf/B4C/Al材料中子透射率的影響，B4C含量為35%，材料的厚度為10 mm，Cf含量分別取5%、10%、15%和20%，點源能量為100 eV。材料的中子透射率與Cf含量變化關(guān)系如圖6所示。由圖6可見，B4C/Al材料中加入Cf后比不加Cf的中子透射率降低了，且Cf含量不超過10%時，Cf/B4C/Al的中子透射率持續(xù)降低，但當(dāng)Cf含量繼續(xù)增加時，透射率趨于穩(wěn)定不再繼續(xù)減小。C的增加和Al的減小可以改善B4C/Al材料的中子屏蔽性能，這可以由表2得到證明。表2為10 mm厚純碳材料和純Al材料的中子透射率和中子宏觀截面計算結(jié)果。但由于C的質(zhì)量數(shù)小于Al， C含量的增加將使材料的密度降低，這又不利于材料對中子的屏蔽。因此，圖6中曲線所示，當(dāng)C含量再繼續(xù)增加時材料的中子透射率不會持續(xù)改善。由此，優(yōu)化Cf/B4C/Al材料中的Cf含量為10%。

圖6 Cf含量對透射率的影響Fig.6 Relationship between neutron transmittance and Cf content.

表2 10 mm厚純C材料和純Al材料的屏蔽參數(shù)Table 2 Shielding parameters of C and Al materials with thickness of 10 mm.

2.4 材料厚度對中子透射率的影響

模擬計算B4C含量為35%，Cf含量為10%，點源能量為100 eV，材料厚度分別為2.5 mm、5 mm、7.5 mm、10 mm、12.5 mm、15 mm、17.5 mm和20mm的Cf/B4C/Al和B4C/Al材料透射率。計算結(jié)果如圖7所示。由圖7，兩種材料的透射率隨材料厚度的增加而降低，且降低的趨勢逐漸變緩，符合指數(shù)變化關(guān)系，如果把材料厚度設(shè)為h，透射率設(shè)為y，則兩者的關(guān)系可描述為通過擬合可得Cf/B4C/Al和B4C/Al材料的截面指數(shù)分別為0.0839和0.0764，并且從圖7中還可以看出，當(dāng)材料厚度在8?15 mm時，Cf/B4C/Al比B4C/Al同厚度時透射率降低較明顯，當(dāng)厚度較小或較大時，兩種材料的透射率差異逐漸變小。這是因為當(dāng)材料厚度較小時，中子穿過材料過程中與核發(fā)生碰撞被減速或吸收，即使加入Cf增加碰撞次數(shù)也很容易發(fā)生中子遺漏透射出材料，因此材料的中子屏蔽性能改善不明顯。而材料厚度較大時，入射中子在材料中與核碰撞的次數(shù)已經(jīng)足夠使中子被減速或被吸收，中子透射系數(shù)已經(jīng)降到較低的數(shù)值，此時Cf的加入對材料的中子透射率影響不大。

因此，優(yōu)化設(shè)計Cf/B4C/Al材料中各組分的含量分別為：B4C含量35%，Cf含量10%。根據(jù)式(6)可知，當(dāng)各組分含量一定時，材料的中子透射率與其厚度呈指數(shù)衰減關(guān)系，這里以0.5 mm Cd板（金屬Cd是良好的中子吸收材料，被長期用于核電站乏燃料儲存格架中，0.5 mm厚的鎘板就能滿足格架中子吸收的要求，但因為鎘有毒逐漸被別的材料所替代[14]）的中子透射率為標準值，利用MCNP軟件分別計算Cf/B4C/Al和B4C/Al材料的厚度。點源能量為100 eV，計算得到0.5 mm厚Cd板的中子透射率為0.466，如圖7中虛線所示，可以看出，B4C含量為35%時，10% Cf/B4C/Al的厚度為9.42 mm，B4C/Al的厚度為10.31 mm時均可以達到0.5 mm Cd板的透射率，Cf/B4C/Al比B4C/Al的厚度減少了約10%。

圖7 透射率與材料厚度的關(guān)系Fig.7 Relationship between the thickness of the B4C/Al composite and neutron transmittance.

3 結(jié)語

本文利用Monte Carlo方法對碳纖維增強鋁基碳化硼中子吸收材料(Cf/B4C/Al)的中子屏蔽性能進行研究，結(jié)果如下：

(1) 當(dāng)入射中子能量為1 eV?0.1 MeV的中能區(qū)時，加碳纖維比不加碳纖維的B4C/Al材料的中子透射率明顯降低，對于低能區(qū)和高能區(qū)入射中子，碳纖維的加入影響不明顯。

(2) Cf/B4C/Al和B4C/Al的中子透射率隨B4C含量的增加均呈現(xiàn)指數(shù)衰減。當(dāng)B4C含量在25%?35%時，加入碳纖維的B4C/Al材料的中子宏觀截面較大，當(dāng)B4C含量繼續(xù)增加時，碳纖維的加入作用不明顯。

(3) B4C/Al材料中加入碳纖維后比不加碳纖維的中子透射率降低了，當(dāng)碳纖維含量不超過10%時，Cf/B4C/Al的中子透射率持續(xù)降低，但當(dāng)碳纖維含量繼續(xù)增加時，透射率趨于穩(wěn)定不再繼續(xù)減小。

(4) 對Cf/B4C/Al材料的各組分含量進行優(yōu)化設(shè)計，B4C含量為35%，Cf含量為10%。

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CLC TL77

Optimal design of the carbon fiber reinforcing B4C/Al neutron absorbing materials

ZHANG Peng1ZHANG Zhewei2

1(College of Physics and Optoelectronics, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China)
2(College of Material Science and Engineering, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China)

Background: The neutron absorbing materials used for spent fuel storage grids in the nuclear power plant need to meet the structural and functional integration requirements. Purpose: This paper has proposed the high content B4C/Al neutron absorbing materials reinforced by carbon fiber. Methods: Monte Carlo method has been used to calculate the neutron transmittances of carbon-fiber reinforcing B4C/Al neutron absorbing materials (Cf/B4C/Al). Result: The effects of some factors on the neutron transmittances of Cf/B4C/Al composite have been studied such as B4C and Cfcontents, incident neutron energy and material thickness, which also have been compared with those of B4C/Al materials. Conclusions: The results show that for 1 eV?0.1 MeV incident neutron, when the content of B4C is less than 35%, the addition of carbon fibers can significantly improve the neutron shielding performance of B4C/Al composite. For 100-eV incident neutron, the transmittance of the material decreases exponentially with the increase of B4C content. The neutron transmission of Cf/B4C/Al decreases with the increase of carbon fiber content up to 10%. The optimal component ratios of Cf/B4C/Al were designed as 35% B4C and 10% Cf. In order to shield the neutron radiation as effectively as a 0.5-mm-thick cadmium plate, the thickness of Cf/B4C/Al was also designed as 9.42 mm. The study will provide the theoretical guidance for the design and application of the neutron absorbing materials.

Cf/Al/B4C, MCNP, Neutron transmittance, Components design

TL77

10.11889/j.0253-3219.2015.hjs.38.030605

山西省工業(yè)科技攻關(guān)計劃項目(No.20130321024)、山西省教育廳高?？萍加媱濏椖?No.20120008)資助

張鵬，女，1977年出生，2014年于太原理工大學(xué)獲博士學(xué)位，講師，從事中子射線屏蔽復(fù)合材料研究

2014-11-05，

2014-12-02