基于超疏水超親油銅網(wǎng)的小型浮油分離器的制備和性能

徐瑤王慧康吳佳濤羅雨林

(南昌航空大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，江西 南昌 330063；

江西省金屬材料微結(jié)構(gòu)調(diào)控重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，南昌航空大學(xué)，江西 南昌 330063)

摘要：以紫銅網(wǎng)為原料，使用硝酸銀水溶液浸泡法在銅網(wǎng)表面形成亞微米級(jí)粗糙結(jié)構(gòu)，然后使用正十二硫醇修飾降低表面能后得到了具有超疏水超親油性能的銅網(wǎng)樣品。使用掃描電鏡觀察了樣品表面的微觀形貌，使用X射線光電子能譜分析了樣品表面的化學(xué)組成。將超疏水超親油銅網(wǎng)折疊成方形小盒后得到了一種簡單的小型浮油分離器并研究了其對(duì)水面浮油的分離能力。結(jié)果發(fā)現(xiàn)這種小型油水分離器能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)水面浮油的高選擇性、高速和高效率分離，10次分離循環(huán)后其分離效率仍高達(dá)93%，具有優(yōu)異的重復(fù)性分離能力，并能實(shí)現(xiàn)浮油回收。另外，超疏水超親油銅網(wǎng)材料具有優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性，能夠長期與油類物質(zhì)和模擬海水接觸，且能承受18.9 cm的水柱壓力。

關(guān)鍵詞：超疏水性超親油性銅網(wǎng)油水分離穩(wěn)定性

基金項(xiàng)目：*國家自然科學(xué)基金地區(qū)基金(51263018)，江西省金屬材料微結(jié)構(gòu)調(diào)控重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金(JW201423002)。

超疏水表面是指對(duì)水滴的靜態(tài)接觸角大于150°，同時(shí)滾動(dòng)角小于10°的固體表面[1-3]。超親油表面則指對(duì)油滴(如汽油、煤油、甲苯、正十六烷等低表面張力液體)的靜態(tài)接觸角小于10°(甚至小于5°)的固體表面[4，5]。近年來，具有超疏水超親油性能的多孔材料在油水分離領(lǐng)域的應(yīng)用研究受到了廣泛的關(guān)注。最早將超疏水超親油這一特殊潤濕性用于油水分離領(lǐng)域的是國內(nèi)的江雷課題組，他們?cè)诓讳P鋼絲網(wǎng)上涂覆一層低表面能的聚四氟乙烯薄層后，不銹鋼絲網(wǎng)對(duì)水的接觸角為156.2±2.8°，對(duì)柴油的接觸角為0±1.3°，即超疏水和超親油性。水滴在不銹鋼絲網(wǎng)表面迅速滾離而油滴在表面則快速透過，因而實(shí)現(xiàn)油水分離[6]。沿著這一思路，研究人員制備了各式各樣的人工超疏水超親油金屬絲網(wǎng)用于油水分離研究。近年有關(guān)超疏水超親油金屬絲網(wǎng)的油水分離研究的報(bào)道有Yu等制備的BN修飾的不銹鋼網(wǎng)[7]，Parkin等制備的硅橡膠修飾的銅網(wǎng)[8]，Zheng等制備的ZnO納米片修飾的銅網(wǎng)[9]，Dai等報(bào)道的正十八烷基磷酸修飾的銅網(wǎng)[10]。盡管這類超疏水超親油取得了較好的油水分離能力，但這些油水分離試驗(yàn)通常采用過濾法，即將油水混合物從上往下通過超疏水超親油銅網(wǎng)，油能快速透過銅網(wǎng)，而水則從銅網(wǎng)表面滾落，從而實(shí)現(xiàn)油水分離。但對(duì)于水面浮油而言，我們無法將實(shí)際應(yīng)用中的數(shù)量極大的海面浮油和海水的混合物事先收集起來，然后讓其通過銅網(wǎng)過濾。因此，需要開發(fā)和嘗試能夠直接從水面分離浮油的材料和技術(shù)。目前用于海面浮油清除的超疏水超親油材料主要是一些海綿材料，例如聚氨酯海綿[11]，碳納米管海綿[12]，石墨烯修飾的海綿等[13]，而將超疏水超親油金屬銅網(wǎng)材料用于制作浮油分離器對(duì)水面浮油直接原位分離和回收的報(bào)道很少。

在本工作中，我們主要探索研究基于超疏水超親油銅網(wǎng)的小型浮油分離器從水面直接分離和收集浮油的性能。首先使用簡單的溶液浸泡法在紫銅網(wǎng)表面沉積銀顆粒，使銅網(wǎng)表面粗糙化，讓后利用正十二硫醇在銀表面的自組裝降低銀顆粒的表面能，由此制備得到了具有超疏水超親油性的銅網(wǎng)，整個(gè)制備過程簡單、快速，因而有利于這類材料的大規(guī)模生產(chǎn)和應(yīng)用。將超疏水超親油銅網(wǎng)折疊成方形小盒后即得到一種簡單新型的小型浮油分離器并對(duì)其分離水面浮油性能進(jìn)行了系統(tǒng)研究。由于浮油分離器具有多孔性和親油性，在重力作用下，能夠?qū)λ娓∮妥詣?dòng)收集。收集分離的浮油能夠被回收利用，而水則完全被排除在浮油分離器之外，因而具有極高的選擇性。由于這類基于超疏水超親油銅網(wǎng)的小型浮油分離器能夠快速、高效的分離水面浮油，且能反復(fù)使用，因而作為一種新型的油水分離設(shè)備在處理實(shí)際海面溢油領(lǐng)域具有一定的應(yīng)用潛能。

1　實(shí)驗(yàn)部分

1.1實(shí)驗(yàn)材料

200目紫銅網(wǎng)由無錫金屬絲網(wǎng)制品有限公司提供；硝酸銀(分析純，100g)、正十二硫醇(化學(xué)純，100ml)亞甲基藍(lán)和油溶黑從國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司購買；煤油從當(dāng)?shù)厥袌鲑徺I；無水乙醇、鹽酸等其他通用分析純化學(xué)試劑從南昌長城化工公司購買。

1.2超疏水超親油銅網(wǎng)的制備

將200目紫銅網(wǎng)剪成片狀(6cm×6cm)，分別使用無水乙醇和稀鹽酸(1M)清洗以除去表面少量油脂和氧化物；隨后將樣品吹干后在室溫下垂直浸入硝酸銀水溶液(0.001M)中浸泡10min后取出，并用大量去離子水清洗；然后將樣品浸入正十二硫醇的無水乙醇溶液(0.01M)中浸泡5min；最后將樣品取出后用無水乙醇清洗并自然干燥后即得到超疏水超親油銅網(wǎng)樣品；將片狀超疏水銅網(wǎng)樣品折疊成開口的盒狀(1cm×4cm×1cm，見圖1)即得到小型浮油分離器用于油水分離研究。

樣品表面接觸角和滾動(dòng)角使用光學(xué)接觸角測(cè)試儀德國克魯士公司，DSA100)觀察，分別使用5μL去離子水和煤油作為測(cè)試液滴，在樣品的5個(gè)不同位置測(cè)試后取平均值作為接觸角測(cè)量值；測(cè)試樣品臺(tái)傾斜后表面液滴開始滾離樣品臺(tái)時(shí)的角度作為滾動(dòng)角；利用樣品的表面微觀形貌采用場發(fā)射掃描電子顯微鏡(美國FEI公司，Nova Nano SEM450)觀察；樣品的表面化學(xué)組成使用X射線光電子能譜儀(XPS，英國Kratos Analytical Ltd.)進(jìn)行分析。

圖1　樣品表面水滴和煤油液滴照片

2　結(jié)果與討論

2.1超疏水超親油銅網(wǎng)的表面浸潤性

圖1分別是水滴和煤油液滴在所制備的銅網(wǎng)表面的形狀照片。從圖中可以看到水滴在銅網(wǎng)表面展現(xiàn)為球形，其接觸角為162°，滾動(dòng)角為1.7°，即該表面具有超疏水性。而煤油則迅速在所制備的銅網(wǎng)樣品表面鋪展，其接觸角約為0°，表明該表面具有超親油性。因此，通過簡單的兩步反應(yīng)即使銅網(wǎng)表面獲得了超疏水超親油特性，可以用于油水混合物的分離應(yīng)用。眾所周知，超疏水表面的浸潤性由材料表面的化學(xué)組成和粗糙結(jié)構(gòu)共同決定，低表面能與不同尺度的表面粗糙結(jié)構(gòu)結(jié)合即可賦予固體表面超疏水性。為此，我們研究了所制備的銅網(wǎng)表面微觀形貌與表面化學(xué)組成。圖2是原始銅網(wǎng)和超疏水超親油銅網(wǎng)表面在不同放大倍數(shù)下的掃描電子顯微鏡照片。從圖2(a)中可以觀察到原始銅網(wǎng)具有微米級(jí)別的粗糙結(jié)構(gòu)，其正方形孔約為65μm，銅絲直徑約為45μm。在圖2(a)的放大照片2(b)中可以觀察到銅絲表面基本光滑。圖2(c)中可以觀察到所制備的超疏水超親油銅網(wǎng)表面產(chǎn)生了大量的顆粒狀物質(zhì)，但孔徑的大小和絲網(wǎng)的直徑?jīng)]有明顯改變。而從圖2(d)中則可以發(fā)現(xiàn)銅絲表面的顆粒狀物質(zhì)由大量的不規(guī)則形狀的顆粒狀物質(zhì)組成，多數(shù)顆粒尺寸在100～500nm之間，少數(shù)顆粒較大，其粒徑接近5μm，并且這些顆粒在銅網(wǎng)表面分布較為均勻。

圖2　樣品在不同放大倍數(shù)下的SEM照片： (a)原始銅網(wǎng)，1200倍；(b)原始銅網(wǎng)，20000倍； (c)超疏水銅網(wǎng)，1200倍；(d)超疏水銅網(wǎng)，20000倍。

圖3是原始銅網(wǎng)和超疏水超親油銅網(wǎng)樣品XPS的測(cè)試結(jié)果，XPS的檢測(cè)深度約為2～10nm，因此特別適合于材料表面成分分析。從圖3(a)中可以看出，原始銅網(wǎng)表面僅有Cu和C兩種元素，其中Cu元素來自于銅網(wǎng)材料，而C則來自于碳污染。而從圖3(b)中可以看出，超疏水超親油銅網(wǎng)表面除了元素C和Cu外，還有元素Ag及S被探測(cè)到，由此可推測(cè)銅網(wǎng)上的顆粒狀物質(zhì)為Ag，而Ag顆粒表面組裝了一層正十二硫醇。硝酸銀與銅網(wǎng)的反應(yīng)可以用化學(xué)反應(yīng)表示[14]：

Cu+AgNO3→Cu(NO3)2+Ag

eq(1)

而正十二硫醇對(duì)銅網(wǎng)的修飾則可以用下述化學(xué)反應(yīng)表示[15]：

“其他結(jié)余”是預(yù)算會(huì)計(jì)結(jié)余類科目，核算單位本年度除財(cái)政撥款收支、非同級(jí)財(cái)政專項(xiàng)資金收支和經(jīng)營收支以外各項(xiàng)收支相抵后的余額。年末，行政單位將其科目余額轉(zhuǎn)入“非財(cái)政撥款結(jié)余—累計(jì)結(jié)余”科目；事業(yè)單位將其科目余額轉(zhuǎn)入“非財(cái)政撥款結(jié)余分配”科目。年末結(jié)賬后，“其他結(jié)余”科目應(yīng)無余額。由此可見，“其他結(jié)余”是用以進(jìn)行年末收支歸集結(jié)算的過渡性科目，類同于財(cái)務(wù)會(huì)計(jì)凈資產(chǎn)類科目“本期盈余”，只是其歸集的收支范圍小于“本期盈余”,僅限于“除財(cái)政撥款收支、非同級(jí)財(cái)政專項(xiàng)資金收支和經(jīng)營收支以外各項(xiàng)收支”，而不是全部各類收支。

eq(2)

正十二硫醇的低表面能結(jié)合銀顆粒的亞微米級(jí)粗糙結(jié)構(gòu)和絲網(wǎng)的微米級(jí)粗糙結(jié)構(gòu)賦予銅網(wǎng)超疏水性。又由于油類物質(zhì)表面張力遠(yuǎn)低于水，目前僅有氟化的粗糙表面才能獲得超疏油性。而正十二硫醇的疏水基團(tuán)是含有12個(gè)碳的直鏈烷基，其表面能將顯著低于相應(yīng)的全氟烷基，因此，十二硫醇修飾的粗糙表面能疏水卻不能疏油，導(dǎo)致煤油在其表面鋪展[16]。

圖3　樣品表面的XPS分析

2.2超疏水超親油銅網(wǎng)的對(duì)水面浮油的分離性能

圖4是在實(shí)驗(yàn)室條件下使用所制備的小型浮油分離器模擬對(duì)水面浮油的選擇性吸收和分離過程。圖4(a)是在含有200mL NaCl水溶液(3.5 wt%)的燒杯中添加20ml煤油，煤油使用油溶黑染色以利于與透明水溶液進(jìn)行對(duì)比。由于煤油和水不相溶且密度比水小，煤油浮在水面。將浮油分離器放在浮油表面，準(zhǔn)備分離[圖4(b)]。將浮油分離器放在浮油上，小盒子漂浮在水面[圖4(c)]。從燒杯上部觀察，水面絕大部分浮油自動(dòng)在浮油分離器里集中，但此時(shí)浮油分離器依然

浮在水面不至于沉入水底。這是因?yàn)槌杷H油銅網(wǎng)的密度較大，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于煤油和水。但銅網(wǎng)小盒子含有絲網(wǎng)空隙和盒子里面的空間，若空隙和空間都充滿空氣，由于空氣密度遠(yuǎn)低于煤油和水，則銅網(wǎng)總體密度將小于煤油和水，導(dǎo)致浮油分離器浮在液體表面(如鋼鐵制造的船浮在水面)。在本實(shí)驗(yàn)中所制備的浮油分離器具有超親油性，因此煤油將滲透進(jìn)入銅網(wǎng)網(wǎng)孔中，并在浮油分離器內(nèi)部聚集，導(dǎo)致浮油分離器密度增加超過煤油，則浮油分離器沉入煤油中，煤油被浮油分離器所收集。又由于銅網(wǎng)具有超疏水性，因此裝有煤油的浮油分離器底部與水接觸時(shí)，水不能進(jìn)入銅網(wǎng)空隙中，此時(shí)浮油分離器如同一只運(yùn)油船，其密度小于水，所以裝有煤油的浮油分離器仍能在水面漂浮[圖4(c)和(d)]。浮油分離器中收集的油很容易用吸管進(jìn)行回收[圖4(e)和(f)]，大部分煤油被吸管回收后，浮油分離器仍漂浮在水面，可執(zhí)行下一次浮油收集分離任務(wù)。從燒杯口觀察，浮油分離器里面的煤油全部被回收，而網(wǎng)孔中的煤油不能被回收[圖4(g)]，導(dǎo)致銅網(wǎng)分離效率的降低。我們將回收的煤油放入量筒中測(cè)試其體積，發(fā)現(xiàn)有18.9 ml煤油得到有效回收，其分離效率仍高達(dá)為94.5%。最后將浮油分離器取走，觀察到水面僅有少部分煤油吸附在玻璃和水的界面[圖4(g)和(h)]。另外，浮油分離器對(duì)水面浮油的整個(gè)分離過程在1分鐘內(nèi)即可完成。

圖4　小型浮油分離器對(duì)水面浮油的分離過程

圖5　超疏水超親油銅網(wǎng)重復(fù)性分離水面浮油性能

圖5是使用具有超疏水超親油性能的小型浮油分離器對(duì)水面浮油進(jìn)行重復(fù)性分離的實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果，使用的水面浮油仍用煤油。每次分離結(jié)束后浮油分離器不需要清洗直接用于下一輪的分離實(shí)驗(yàn)，結(jié)果發(fā)現(xiàn)經(jīng)過10次分離循環(huán)后，浮油分離器對(duì)水面浮油的分離能力都保持在93%以上，顯示出優(yōu)異的重復(fù)使用性能。因此，本實(shí)驗(yàn)制備的基于超疏水超親油銅網(wǎng)的浮油分離器實(shí)現(xiàn)了對(duì)水面浮油高速、高選擇性、高效率和重復(fù)性回收，這些性能將有利于這類材料在未來實(shí)際水面溢油處理中獲得可能的應(yīng)用。

2.3超疏水超親油銅網(wǎng)的穩(wěn)定性

在實(shí)際使用過程中，超疏水超親油銅網(wǎng)將長期和油類物質(zhì)與海水接觸，油類物質(zhì)與海水將可能和超疏水超親油銅網(wǎng)表面發(fā)生復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)(例如海水腐蝕)，使得銅網(wǎng)表面結(jié)構(gòu)或化學(xué)成分發(fā)生變化，導(dǎo)致其超疏水超親油性能下降甚至喪失。為了考察超疏水超親油銅網(wǎng)的化學(xué)穩(wěn)定性，我們將其分別浸漬在煤油和NaCl水溶液(3.5wt%，模擬海水)中，每隔一定時(shí)間檢測(cè)其表面浸潤性，結(jié)果發(fā)現(xiàn)樣品在這兩種物質(zhì)中浸泡15天后，其超疏水超親油性能均維持在初始制備狀態(tài)附近，展現(xiàn)出良好的化學(xué)穩(wěn)定性。另外，當(dāng)浮油分離器收集大量油后，其質(zhì)量增加，吃水深度隨之增加[如圖4(d)]，此時(shí)，浮油分離器底部將受到水壓，水壓超過一定數(shù)值后將可能將水壓入到盒子內(nèi)部，導(dǎo)致油水分離的失敗，因此需要測(cè)得銅網(wǎng)的耐壓能力以合理設(shè)計(jì)浮油分離器的尺寸(高度)。為此，我們將超疏水超親油銅網(wǎng)熱壓在聚甲基丙烯酸甲酯透明管(直徑為2 cm)底部，然后往管中緩慢注入模擬海水，如圖6所示。觀察發(fā)現(xiàn)隨著水的加入，管中水柱高度緩慢增加，但并不能透過底部的網(wǎng)孔。當(dāng)水柱增加到某一臨界值時(shí)，水滴從底部網(wǎng)孔開始滲透滴下。經(jīng)三次測(cè)試取平均值發(fā)現(xiàn)，臨界滲透水柱的高度約為18.9cm，表明浮油分離器在水中的吃水深度小于18.9cm時(shí)，小盒子在實(shí)際油水分離過程中是安全的，不會(huì)有水滲透進(jìn)入浮油分離器內(nèi)部。因此，我們可以將浮油分離器的高度設(shè)計(jì)為小于18.9cm這一安全高度，以保證其在油水分離過程中的有效性。

圖6　超疏水超親油銅網(wǎng)的耐水壓性能

3　結(jié)論

采用簡易的化學(xué)置換法將銀顆粒沉積在紫銅網(wǎng)表面，然后利用正十二硫醇修飾后制備了具有超疏水超親油性的銅網(wǎng)，其對(duì)水滴的162°，滾動(dòng)角為1.7°，對(duì)煤油的接觸角約為0°。該超疏水超親油銅網(wǎng)折疊成的方形小盒可作為浮油分離器。這類簡單、新型的浮油分離器對(duì)水面浮油具有選擇性分離能力，分離的浮油能夠方便回收，分離效率高達(dá)93%以上，并且重復(fù)使用10次后仍維持高分離效率；穩(wěn)定性研究發(fā)現(xiàn)超疏水超親油銅網(wǎng)長期經(jīng)受煤油和模擬海水浸泡后仍能維持較好的超疏水超親油性能，并能承受18.9cm水柱的壓力。

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Preparationand Properties of a miniature Separator for Oil Spill Based

on Superhydrophobic and Superoleophilic Copper Meshes

XU YaoWANG Hui-kangWU Jia-taoLUO Yu-lin

(SchoolofMaterialsScienceandEngineering，NanchangHangkongUniversity，JiangxiNanchang330063；

KeyLaboratoryforMicrostructuralControlofMetallicMaterialsofJiangxi

Province，NanchangHangkongUniversity，JiangxiNanchang330063)

Abstract：Superhydrophobic and superoleophilic copper mesh was prepared by immersing copper mesh in AgNO3 aqueous solution to form a rough silver-particles-coated surface，followed by the modification with n-dodecanethiol to lower the surface energy of the surface.The surface microstructures of the sample were observed using scanning electron microscope(SEM)and the surface chemical composition was measured with X-ray photoelectron emission microscopy(XPS).A miniature separator for oil spill was fabricated from the superhydrophobic and superoleophilic copper mesh and its oil separation ability from the water surface was investigated.The results indicate that the miniature separator exhibits high selectivity，high separation speed and efficiency，and excellent repeatability.The separation efficiency is higher than 93% after 10 cycles of separation，and the separated oils can be recovered conveniently.In addition，the superhydrophobic and superoleophilic copper mesh is stable after immersed in oil and simulated sea water separately for a long period of time.Moreover，the water pressure resistance of the mesh is as high as 18.9 cm water column.

Key Words：superhydrophobicitysuperoleophilicitycopper meshoil water separationstability