涂圣文，帥 健，劉德緒

（1.中國石油大學(xué)（北京），北京102249；

2.中原石油勘探局勘察設(shè)計研究院，河南 濮陽457001）

飽和H2S水溶液中L360管材疲勞裂紋擴(kuò)展試驗研究*

涂圣文1，帥 健1，劉德緒2

（1.中國石油大學(xué)（北京），北京102249；

2.中原石油勘探局勘察設(shè)計研究院，河南 濮陽457001）

輸氣管道中的酸性氣體在管道局部積液處形成酸性環(huán)境會促使裂紋的形成和生長。交變載荷作用下裂紋擴(kuò)展速度增大，降低了管道的壽命和強(qiáng)度。采用服役中的L360管道加工成三點(diǎn)彎曲試樣在飽和H2S水溶液中進(jìn)行疲勞裂紋擴(kuò)展試驗。試驗表明，飽和H2S水溶液中裂紋擴(kuò)展速度大于空氣中裂紋擴(kuò)展速度，頻率越低，裂紋擴(kuò)展速度越快；掃描電鏡觀察顯示飽和H2S水溶液中裂紋擴(kuò)展斷面以脆性斷裂為主，穿晶斷裂和沿晶斷裂為主要破壞形式，頻率越低，穿晶斷裂所占面積越大。

鋼管；腐蝕；H2S；疲勞裂紋擴(kuò)展

管道輸送是石油天然氣運(yùn)輸?shù)闹饕绞?。近年來，隨著我國天然氣管道建設(shè)和天然氣需求的不斷增加，高壓、大直徑輸送和數(shù)字化管理是當(dāng)前天然氣管道的發(fā)展趨勢[1-2]。天然氣在輸送過程中產(chǎn)生的積液會對管道產(chǎn)生腐蝕，富含H2S的酸性氣體更是如此。國內(nèi)外因管道腐蝕和疲勞破壞的現(xiàn)象時有發(fā)生[3-6]。研究管道腐蝕疲勞對于管道的正常運(yùn)行和安全生產(chǎn)具有深遠(yuǎn)的指導(dǎo)意義。

國內(nèi)外科研人員對充氫后金屬材料的疲勞行為進(jìn)行了大量的試驗研究[7-9]，目前關(guān)于金屬材料疲勞裂紋擴(kuò)展并沒有統(tǒng)一的數(shù)學(xué)模型。大量研究表明，腐蝕環(huán)境一定程度降低了管道疲勞強(qiáng)度和壽命， 即腐蝕環(huán)境加速了疲勞裂紋擴(kuò)展[10]。Dmytrakh[11]采用激光微探針配合光譜學(xué)技術(shù)測試了裂紋尖端氫濃度，認(rèn)為疲勞裂紋擴(kuò)展速率da/dN是裂紋尖端氫濃度、材料中氫濃度和應(yīng)力強(qiáng)度因子范圍ΔK的函數(shù)。Amaroy[12]研究了高壓氫氣中X100管線鋼疲勞裂紋擴(kuò)展特性，根據(jù)每循環(huán)裂紋擴(kuò)展長度和材料中的氫濃度提出了基于應(yīng)力強(qiáng)度因子范圍 ΔK和氫氣壓力的半經(jīng)驗?zāi)Ｐ?。Landes[13]經(jīng)過試驗提出的疊加模型認(rèn)為腐蝕疲勞裂紋擴(kuò)展速率是機(jī)械疲勞裂紋擴(kuò)展和應(yīng)力腐蝕開裂之和。Wei[14-15]等在原有模型上提出了修改，補(bǔ)充了與環(huán)境和疲勞載荷相互作用有關(guān)的一項。Austen[16]提出的競爭模型認(rèn)為腐蝕疲勞裂紋擴(kuò)展速率等于空氣中疲勞裂紋擴(kuò)展和應(yīng)力腐蝕開裂裂紋擴(kuò)展速率中的較大者。工程中腐蝕疲勞裂紋擴(kuò)展模型應(yīng)考慮環(huán)境和載荷頻率，以建立與應(yīng)力強(qiáng)度因子范圍相關(guān)的類似pairs公式的函數(shù)[17-18]。本研究以我國四川普光氣田的輸氣管線L360無縫管為研究對象，研究該材料在飽和H2S水溶液中的疲勞裂紋擴(kuò)展特性以及頻率對疲勞裂紋擴(kuò)展的影響。

1 試驗材料及方法

1.1 試驗材料

試驗材料取自普光氣田某條管道，設(shè)計壓力為 11 MPa，壁厚 17.5 mm。按照 GB/T 228—2010進(jìn)行室溫拉伸試驗，其力學(xué)性能見表1。

表1 L360管材基本力學(xué)性能

1.2 試驗方法

按照GB/T 6398—2000，選用三點(diǎn)單邊缺口彎曲（SENB）試樣4個，試件厚15mm，高30mm，長126 mm，初始裂紋采用線切割加工，長度為3 mm。試驗在MTS 810—250型液壓伺服試驗機(jī)上進(jìn)行，試驗機(jī)自動記錄試驗過程中的載荷、位移和裂紋長度等相關(guān)信息，周期載荷選用正弦波形。試驗前先對試樣進(jìn)行疲勞裂紋預(yù)制5.5 mm，載荷比0.1，最大載荷10 kN。為營造飽和H2S環(huán)境，在試樣的裂紋周圍采用特種膠構(gòu)造封閉空間，用醫(yī)用注射器將H2S飽和水溶液注入空腔。SENB試樣在安裝過程中，加載線的長度應(yīng)與兩輥中心間距相等，誤差不超過1%。試樣安裝時要保證壓頭中心線、試樣裂紋中心線和跨距中心線三線合一，試驗安裝如圖1所示?？紤]到頻率對裂紋擴(kuò)展速率的影響，現(xiàn)將試驗分成4組，見表2。試驗結(jié)束后將試樣取下放入液氮中浸泡10 min，然后迅速取出并砸斷試樣，用丙酮將試樣斷口清洗后采用蒸餾水去除丙酮?dú)埩粢?，放入干燥箱。待試樣干燥后取出，采用掃描電鏡觀察斷面微觀形貌。

圖1 試樣安裝圖

表2 L360管材疲勞裂紋擴(kuò)展試驗分組

2 試驗結(jié)果分析

采用不同加載頻率對各個試樣進(jìn)行疲勞裂紋擴(kuò)展試驗，達(dá)到預(yù)定的裂紋擴(kuò)展長度后試驗機(jī)自動停止，并根據(jù)試樣尺寸和載荷信息自動計算應(yīng)力強(qiáng)度因子范圍ΔK。試樣斷面形貌如圖2所示。圖2中箭頭方向表示裂紋擴(kuò)展方向，試樣斷面圖片上部較光滑部分是裂紋擴(kuò)展形成的斷面，下部粗糙部分是在液氮中冷卻后取出砸斷形成的斷面。由于試樣在預(yù)裂和裂紋擴(kuò)展階段選用的頻率和載荷波形相同，因此在試樣斷面上未發(fā)現(xiàn)預(yù)制裂紋和擴(kuò)展裂紋的分界線。對此不同頻率試樣的裂紋擴(kuò)展斷面不難發(fā)現(xiàn)，在腐蝕環(huán)境中進(jìn)行疲勞裂紋擴(kuò)展的試樣斷面較空氣中試樣斷面更加粗糙，這是H2S水溶液腐蝕造成的。

采用Pairs公式擬合試驗數(shù)據(jù)，并在雙對數(shù)坐標(biāo)系中繪制圖表，如圖3所示。Pairs公式為：

式中：a—裂紋長度，mm；

N—循環(huán)次數(shù)，cycle；

C，m—常數(shù)，與材料和試驗有關(guān)；

ΔK—應(yīng)力強(qiáng)度因子范圍，MPa·m0.5。將分組試驗數(shù)據(jù)按Pairs公式擬合得到的結(jié)果見表3。

圖2 不同頻率試樣斷面形貌

圖3 Pairs公式擬合得到的裂紋擴(kuò)展曲線

表3 L360管材疲勞裂紋擴(kuò)展常數(shù)統(tǒng)計表

通過圖3和表3可以看出 ，在空氣中的疲勞裂紋擴(kuò)展速率遠(yuǎn)小于在腐蝕介質(zhì)中的疲勞裂紋擴(kuò)展速率，隨著頻率的降低，裂紋擴(kuò)展速率變大，裂紋擴(kuò)展速率變化趨于平緩。在H2S腐蝕環(huán)境中，疲勞裂紋擴(kuò)展速率隨著頻率的降低逐漸增大，這是由于裂紋擴(kuò)展過程中，在疲勞載荷作用下裂紋擴(kuò)展形成新的表面，通過水解產(chǎn)生的原子氫，一部分通過擴(kuò)散進(jìn)入到金屬的晶界和晶粒內(nèi)，引起應(yīng)力集中，另一部分進(jìn)入裂紋尖端塑性區(qū)，造成裂紋尖端塑性變差，使得裂紋擴(kuò)展所需要的能量降低，促進(jìn)腐蝕疲勞裂紋的擴(kuò)展。在腐蝕環(huán)境中，頻率越低，腐蝕介質(zhì)在裂紋尖端與新形成的表面有足夠長的接觸時間，一方面促進(jìn)了水解的氫原子向金屬晶界和晶格中擴(kuò)散，增大應(yīng)力集中效應(yīng)；另一方面，在腐蝕介質(zhì)中裂紋尖端會存在鈍化膜，在低頻載荷作用下，鈍化膜較容易破裂，加速材料的溶解，使得裂紋擴(kuò)展更容易進(jìn)行。A K Vasudevan[19]曾采用俄歇能譜測試了裂紋尖端氧化物厚度，認(rèn)為在裂紋尖端張開位移較低、循環(huán)載荷頻率較高時，裂紋反復(fù)接觸的可能性大，裂紋頂端后部的氧化物表皮反復(fù)破裂和再生成，這種微動磨損機(jī)制可導(dǎo)致形成具有一定厚度的氧化層，由于裂紋頂端的張開位移通常只有幾微米，所以裂紋可能被氧化物楔住，從而減少了裂紋長度，延緩裂紋擴(kuò)展，降低裂紋擴(kuò)展速率。

圖4 裂紋長度擴(kuò)展曲線

試驗過程中裂紋長度隨循環(huán)次數(shù)的增長曲線如圖4所示。從圖4可以看出，在腐蝕介質(zhì)中，頻率為1 Hz和0.1 Hz的裂紋擴(kuò)展長度和循環(huán)次數(shù)呈線性增長；在腐蝕介質(zhì)中，5 Hz疲勞裂紋擴(kuò)展試驗和空氣中20 Hz疲勞裂紋擴(kuò)展試驗裂紋擴(kuò)展長度在裂紋擴(kuò)展初期增長較慢，在裂紋擴(kuò)展后期，裂紋擴(kuò)展長度隨循環(huán)次數(shù)變大，且變化速率逐漸變大，這主要是由于在裂紋擴(kuò)展后期剩余韌帶較短，對裂紋尖端約束減小所致。

采用掃描電鏡（SEM）觀察不同頻率試件的斷口形貌如圖5所示，由于斷面存在少量未清理潔凈的腐蝕產(chǎn)物，圖5部分?jǐn)嗝姹桓g產(chǎn)物遮擋。從圖5中可以看到明顯的疲勞條帶，0.1 Hz，1 Hz和5Hz斷面上存在少量二次裂紋，同時可以看到一定比例的光滑平整斷面，屬于脆性斷裂，隨著頻率的降低，脆性斷裂所占比例逐漸增大，疲勞條帶的間距增大，表明裂紋擴(kuò)展速率增大。筆者認(rèn)為在裂紋尖端有較高的氫濃度，頻率較低時氫原子有足夠的時間擴(kuò)散到裂紋尖端的晶界縫隙處，兩個氫原子結(jié)合形成氫氣，達(dá)到一定的氫氣壓力時引發(fā)晶界斷裂，形成穿晶斷裂。腐蝕環(huán)境中的疲勞裂紋斷面沒有明顯的晶界，隨著頻率的升高，斷裂形式由穿晶斷裂方式向穿晶—沿晶斷裂方式變化。頻率為20Hz的試樣斷面可以看到明顯的疲勞條帶，同時可以看到少量的斷裂晶界，這是由于管線在服役過程中的固溶氫原子在疲勞裂紋擴(kuò)展試驗中形成氫氣，從而使得晶界斷裂。

圖5 試件斷面掃描電鏡形貌

3 結(jié) 論

（1）飽和H2S水溶液中裂紋擴(kuò)展速率大于空氣中裂紋擴(kuò)展速率，頻率越小，裂紋擴(kuò)展速率越快。

（2）空氣中FCG應(yīng)力強(qiáng)度因子范圍ΔK小于飽和H2S水溶液中FCG應(yīng)力強(qiáng)度因子范圍ΔK。

（3）飽和H2S水溶液中疲勞斷面以脆性斷裂為主，疲勞條帶間距隨著頻率降低而增大，斷裂方式由穿晶—沿晶斷裂向穿晶斷裂轉(zhuǎn)變。

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Research on Fatigue Crack Growth Test of L360 Pipeline Steel in Saturated Hydrogen Sulphide Solution

TU Shengwen1,SHUAI Jian1,LIU Dexu2

（1.China University of Petroleum,Beijing 102249,China;

2.Survey and Design Research Institute,Zhongyuan Petroleum Exploration Bureau,Puyang 457001,Henan,China）

Crack would occur and grow in local hydrops area when acid environment was formed because of acid gas in gas pipeline．Crack growth rate would increase in fluctuating load which decrease the service time and strength of pipeline．Fatigue crack growth test was conducted in saturated hydrogen sulphide solution with SENB specimens which was machined from L360 pipeline．Test results showed that fatigue crack growth rate is faster in saturated hydrogen sulphide solution than that in air．Fatigue crack growth rate increases with the decrement of frequency．Brittle fracture is the principal failure model in crack propagation surface，transgranular fracture and intergranular fracture are major fracture mode，the portion of transgranular fracture area in fracture surface would increase as frequency decrease．

steel pipe;corrosion;hydrogen sulfide;fatigue crack growth

TG174.3+4

A

1001－3938（2015）08-0001-05

國家重大科技專項（2011ZX05017-004-HZ04）。

涂圣文（1988—），男，博士研究生，主要從事油氣管道安全及力學(xué)分析等領(lǐng)域的研究。

2015-03-30

李 超