張 霽，Anna ?LIWI?SKA，Tamara ZALEWSKA，Jerzy FALANDYSZ，王元忠,*

（1.云南省農(nóng)業(yè)科學(xué)院藥用植物研究所，云南 昆明 650200；2.氣象與水管理研究所，波蘭 格丁尼亞 81-342；3.格但斯克大學(xué)，波蘭 格但斯克 80-308）

云南栽培與野生巨大口蘑中放射性核素的活度濃度測量

張 霽1，Anna ?LIWI?SKA2，Tamara ZALEWSKA2，Jerzy FALANDYSZ3，王元忠1,*

（1.云南省農(nóng)業(yè)科學(xué)院藥用植物研究所，云南 昆明 650200；2.氣象與水管理研究所，波蘭 格丁尼亞 81-342；3.格但斯克大學(xué)，波蘭 格但斯克 80-308）

采用高純鍺伽馬能譜儀測量云南栽培與野生巨大口蘑中人工放射性核素137Cs和天然放射性核素40K、226Ra、214Bi、214Pb的活度濃度。結(jié)果顯示，137Cs、40K、226Ra、214Bi、214Pb活度濃度最高值以干質(zhì)量計，在2011年樣品菌蓋中分別為小于6.1、821、小于66、140、145 Bq/kg，在菌柄中分別為6.7、926、小于50、16、27 Bq/kg；在2012年樣品菌蓋中分別為13、3 323、79、82、85 Bq/kg，在菌柄中分別為6.6、1 194、127、31、39 Bq/kg；在2013年樣品菌蓋中分別為11、1 417、92、14、32 Bq/kg，在菌柄中分別為7.9、1 139、小于58、19、27 Bq/kg。樣品中137Cs活度濃度遠低于國家限量標(biāo)準(zhǔn)及歐洲與日本等受放射性污染地區(qū)真菌的活度濃度，40K、226Ra、214Bi、214Pb活度濃度處于正常水平。表明產(chǎn)于云南的巨大口蘑未受到137Cs放射性污染，食用無核輻射安全風(fēng)險。

食用菌；高純鍺伽馬能譜儀；放射性活度；137Cs

食用菌富含蛋白質(zhì)、多糖、維生素以及多種營養(yǎng)元素，是重要的食物來源之一[1]。由于大型真菌具有富集元素的特性，因此除人體必需的營養(yǎng)元素外，研究食用菌中放射性核素活度水平及其對人體健康的影響具有重要意義[2-5]。早期研究主要調(diào)查核武器試驗放射塵對食用菌放射性核素活度的影響[6]。至1986年4月26日，前蘇聯(lián)切爾諾貝利核泄露事故后，歐洲各國開展了大量有關(guān)野生菌中放射性核素的研究[7]。2011年3月11日，受里氏9.0級地震影響，日本福島核電站發(fā)生泄漏事故，核輻射問題再次引起世界關(guān)注。根據(jù)計算，2 次核事故分別泄漏了總量約為5 300×1015Bq和340×1015～800×1015Bq的放射性物質(zhì)[8]。

自20世紀40年代開始，核武器實驗與核反應(yīng)堆建設(shè)等因素導(dǎo)致人工放射性核素對環(huán)境造成污染。其中137Cs因其較長的半衰期（30.02 a）[9]，可對人體健康產(chǎn)生持續(xù)影響，是食用菌研究中報道最多的人工放射性核素。與植物相比，真菌從土壤中吸收富集137Cs的能力高達百倍以上[10]，在森林生態(tài)系統(tǒng)放射性核素的轉(zhuǎn)運過程中扮演著關(guān)鍵角色[11]。研究發(fā)現(xiàn)，食用菌子實體中137Cs含量的時空變化大于物種間的變化[12]，主要受到菌絲體生長土層（主要為小于5 cm表層土）137Cs含量的強烈影響[13]。在白俄羅斯、烏克蘭、俄羅斯等受切爾諾貝利事故最污染嚴重的歐洲國家，食用菌中137Cs活度濃度最高可達50 700 000 Bq/kg（以干質(zhì)量計）[14]。

食用菌中天然放射性核素亦有研究，其中40K報道最多。由于K為必需元素，食用菌中K相對穩(wěn)定。40K豐度為0.011 7%，在食用菌中的活度濃度因物種而異，以干質(zhì)量計算，一般為800～2 000 Bq/kg[14-15]。

中國擁有極為豐富的食用菌資源，可食用真菌超過880 種，產(chǎn)量占世界總量70%以上，但有關(guān)食用菌中放射性核素研究幾乎為空白[1,14]。僅有Marzano等[16]曾報道從中國出口至意大利的牛肝菌137Cs活度濃度為2.1 Bq/kg（以干質(zhì)量計）。Wang等[17]對臺灣地區(qū)16 種栽培食用菌種放射性核素進行分析，結(jié)果顯示137Cs和40K活度濃度分別為小于7.3 Bq/kg和小于50 Bq/kg（以干質(zhì)量計）。

巨大口蘑（Macrocybe gigantea (Massee) Pegler & Lodge）為口蘑科真菌[18]，具有重要的食用和藥用價值[19]，其子實體中含有豐富的Ca、Fe、K、Mg、Mn、Zn等人體必需元素[20-21]，而有毒元素汞含量遠低于聯(lián)合國糧農(nóng)組織與世界衛(wèi)生組織制定的限量標(biāo)準(zhǔn)[22]。目前有關(guān)巨大口蘑放射性核素含量尚未見報道。本研究采用高純鍺伽馬能譜儀測量云南栽培與野生巨大口蘑中人工放射性核素137Cs和天然放射性核素40K、226Ra、214Bi、214Pb的活度水平，為中國食用菌放射性安全性評價提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。

1 材料與方法

1.1 材料

栽培和野生巨大口蘑子實體。其中栽培樣品1 份（樣品A）于2011年采自云南省普洱市思茅區(qū)；野生樣品8 份，分別于2012年（樣品B～E）和2013年（樣品F～I）采自云南省玉溪市元江縣。憑證標(biāo)本存放于云南省農(nóng)業(yè)科學(xué)院藥用植物研究所標(biāo)本室，由北京林業(yè)大學(xué)戴玉成教授鑒定為巨大口蘑。每份樣品均包括6 個子實體，分為菌蓋與菌柄兩部分，分別在85 ℃條件下烘干至恒質(zhì)量，粉碎，過200 目篩，聚乙烯自封袋封裝，約100 g用于放射性核素活度的測定。

1.2 儀器與設(shè)備

GC1819-7500SL型高純鍺γ譜儀（8192道分析器）美國Canberra公司。

1.3 方法

各樣品中137Cs、40K、226Ra、214Bi、214Pb的活度測定實驗在波蘭氣象與水管理研究所開展。儀器相對效率為18%，分辨率為1.9 keV（對60Co-1.332 meV峰）。γ同位素標(biāo)準(zhǔn)溶液（編號：BW/Z-62/27/07）用于儀器矯正。視樣品放射性核素活度強弱不同，1 份樣品的測量時間約為24～48 h。數(shù)據(jù)分析使用GENIE 2000軟件。方法的可靠性和準(zhǔn)確性經(jīng)過了國際原子能機構(gòu)摩納哥海洋環(huán)境實驗室的驗證[23]。巨大口蘑菌蓋、菌柄中活度濃度均以干質(zhì)量計。

2 結(jié)果與分析

2.1 人工放射性核素137Cs活度濃度

圖1 巨大口蘑中137137Cs活度濃度sFig.1 137Cs concentration of fruiting bodies of Macrocybe gigantea

由圖1可知，栽培樣品中，菌蓋137Cs活度濃度小于6.1 Bq/kg，菌柄137Cs活度濃度為6.7 Bq/kg；2012年野生樣品中，137Cs活度濃度變化范圍在菌蓋中為4.2～13 Bq/kg，在菌柄中為小于6.1～6.6 Bq/kg；2013年野生樣品中，137Cs活度濃度變化范圍在菌蓋中為小于3.0～11 Bq/kg，在菌柄中為小于4.8～7.9 Bq/kg。137Cs活度濃度在野生與栽培樣品之間、菌蓋與菌柄之間、不同采集年份樣品之間均無顯著變化。巨大口蘑中137Cs活度濃度顯著低于歐洲、日本食用菌的活度濃度[24-31]，與Marzano等[16]測定的中國牛肝菌樣品及de Castro等[32]對巴西幾種常見食用菌的測量結(jié)果一致。本研究結(jié)果表明，巨大口蘑及采樣地環(huán)境未受到人工放射性核素137Cs污染。

2.2 天然放射性核素40K活度濃度

圖2 巨大口蘑中40K活度濃度Fig.2 40K concentration of fruiting bodies of Macrocybe gigantea

自然界中40K活度濃度較為穩(wěn)定。巨大口蘑栽培樣品中，40K活度濃度在菌蓋中為821 Bq/kg，在菌柄中為926 Bq/kg；2012年野生樣品中，40K活度濃度變化范圍在菌蓋中為853～3 323 Bq/kg，在菌柄中為816～1 194 Bq/kg；2013年野生樣品中，40K活度濃度變化范圍在菌蓋中為821～1 417 Bq/kg，在菌柄中為775～1 139 Bq/kg（圖2）。本研究結(jié)果與文獻[15,25,28-30,33]報道相似。

2.3 天然放射性核素226Ra、214Bi、214Pb活度濃度

圖3 巨大口蘑中226Ra（a）、214Bi（b）、214Pb（c）活度濃度Fig.3 Concentrations of226Ra,214Bi and214Pb in fruiting bodies of Macrocybe gigantean

對食用菌中天然放射性核素226Ra、214Bi、214Pb活度濃度水平的研究相對較少。由圖3a所知，大多數(shù)樣品中226Ra活度濃度低于檢出限。樣品H菌蓋226Ra活度濃度最高，為92 Bq/kg，樣品B菌柄226Ra活度濃度最高，為127 Bq/kg。研究[33]結(jié)果與西班牙食用菌中226Ra活度濃度（1.3～87 Bq/kg）相似，但高于Raki?等[30]對塞爾維亞食用和藥用真菌的報道以及Turhan等[34]對土耳其野生菌的報道。

巨大口蘑栽培樣品菌蓋214Bi活度濃度達140 Bq/kg，顯著高于野生樣品（12～82 Bq/kg）；栽培樣品菌柄中214Bi活度濃度為16 Bq/kg，該值在野生樣品菌柄214Bi活度濃度范圍（4.1～31 Bq/kg）內(nèi)（圖3b）。

由圖3c可知，栽培樣品中，214Pb活度濃度在菌蓋中為145 Bq/kg，在菌柄中為27 Bq/kg；2012年野生樣品中，214Pb活度濃度變化范圍在菌蓋中為25～85 Bq/kg，在菌柄中為17～39 Bq/kg；2013年野生樣品中，214Pb活度濃度變化范圍在菌蓋中為17～32 Bq/kg，在菌柄中為小于4.1～27 Bq/kg。本研究中巨大口蘑214Pb活度濃度高于Kirchner等[35]報道的法國大型真菌214Pb活度濃度。

2.4 食用菌放射性核素攝入限量

我國目前尚未制定法規(guī)或標(biāo)準(zhǔn)對食用菌放射性核素攝入限量作專門規(guī)定?，F(xiàn)行GB 14882—1994《食品中放射性物質(zhì)限制濃度標(biāo)準(zhǔn)》中規(guī)定成人年攝入137Cs限值為77 000 Bq。澳門特別行政區(qū)于2014年8月公布的第16/2014號行政法規(guī)《食品中放射性核素最高限量》中，規(guī)定食品中137Cs最高限量為1 000 Bq/kg。而新修訂的GB 14882—201X《食品中放射性核素限制（草案）》中，將137Cs限制活度濃度定為300 Bq/kg。本實驗巨大口蘑樣品中，137Cs活度濃度最高值為13 Bq/kg，以每人年均食用1 kg鮮質(zhì)量巨大口蘑（約為0.1 kg干質(zhì)量）計算，137Cs攝入量僅為1.3 Bq。137Cs活度濃度與年攝入量均遠低于相應(yīng)標(biāo)準(zhǔn)及法規(guī)，表明通過食用巨大口蘑對人體健康無放射性風(fēng)險。

3 結(jié) 論

對云南栽培與野生巨大口蘑中137Cs、40K、226Ra、214Bi、214Pb的活度濃度進行測量，結(jié)果表明，人工放射性核素137Cs活度濃度遠低于受放射性污染地區(qū)真菌，幾種天然放射性核素活度濃度處于正常水平，說明產(chǎn)于云南的巨大口蘑未受到放射性污染。

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Determination of Radionuclides in Cultivated and Wild Macrocybe gigantea Mushrooms in Yunnan

ZHANG Ji1, Anna ?LIWI?SKA2, Tamara ZALEWSKA2, Jerzy FALANDYSZ3, WANG Yuanzhong1,* (1. Institute of Medicinal Plants, Yunnan Academy of Agricultural Sciences, Kunming 650200, China; 2. Institute of Meteorology and Water Management, Gdynia 81-342, Poland; 3. University of Gdańsk, Gdańsk 80-308, Poland)

In this study, a high-purity germanium γ spectrometer was employed to determine the activities of artificial radionuclide137Cs and natural radionuclides40K,226Ra,214Bi and214Pb in fruiting bodies of cultivated and wild Macrocybe gigantea collected in Yunnan, China. The results showed that for the samples collected in 2011, the maximum concentrations of137Cs,40K,226Ra,214Bi and214Pb were ＜ 6.1, 821, ＜ 66, 140 and 145 Bq/kg dry weight (dw) in caps, and 6.7, 926, ＜ 50, 16 and 27 Bq/kg in stipes, respectively. For the samples collected in 2012, the values of137Cs,40K,226Ra,214Bi and214Pb were 13, 3 323, 79, 82 and 85 Bq/kg in caps, and 6.6, 1 194, 127, 31 and 39 Bq/kg in stipes, respectively. For the samples collected in 2013, the values of137Cs,40K,226Ra,214Bi and214Pb were 11, 1 417, 92, 14 and 32 Bq/kg in caps, and 7.9, 1 139, ＜ 58, 19 and 27 Bq/kg dw in stipes, respectively. The concentrations of137Cs in M. gigantea were much lower than the maximal allowable concentrations of radionuclides in foods as well as the concentrations in fungi collected from contaminated areas in some European countries and Japan. The concentrations of natural radionuclides in M. gigantea were at the normal levels. It is concluded that M. gigantea collected from Yunnan is not contaminated by radiocesium and therefore could be consumed safely without any risk of radiation exposure.

edible mushroom; high-purity germanium γ spectrometer; radioactivity;137Cs

R144.1

A

1002-6630（2015）20-0198-04

10.7506/spkx1002-6630-201520038

2015-01-20

國家自然科學(xué)基金地區(qū)科學(xué)基金項目（31460538；31260496；31160409）；國務(wù)院農(nóng)村綜合改革專項（2014NG007-18）

張霽（1982—），男，助理研究員，碩士，研究方向為藥用植物與真菌生態(tài)學(xué)。E-mail：zjyaas@hotmail.com

*通信作者：王元忠（1981—），男，助理研究員，碩士，研究方向為藥用植物與真菌資源。E-mail：boletus@126.com