黃淑玲，韓亞芬

(宿州學(xué)院 環(huán)境與測(cè)繪工程學(xué)院，安徽 宿州 234000)

煤礦區(qū)大氣降塵中Hg和As的賦存形態(tài)及健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

黃淑玲，韓亞芬*

(宿州學(xué)院 環(huán)境與測(cè)繪工程學(xué)院，安徽 宿州 234000)

對(duì)宿州煤礦區(qū)大氣降塵中Hg和As的含量特征及賦存形態(tài)進(jìn)行分析，并利用健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型，評(píng)估其在多暴露途徑下對(duì)人體的健康風(fēng)險(xiǎn)。結(jié)果表明：宿州煤礦區(qū)大氣降塵中Hg和As的平均含量分別為土壤背景值的19.91和1.54倍，前者為偏重污染，后者介于無(wú)污染至輕度污染；降塵中Hg和As均以殘?jiān)鼞B(tài)形式為主，生物可利用程度較低，但Hg元素具有較高的潛在生物危害性；As經(jīng)手口攝入分別是引發(fā)大氣降塵重金屬非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)的主要元素和暴露途徑，兒童的非致癌風(fēng)險(xiǎn)(0.903)高于成人(0.122)，但均低于美國(guó)EPA的風(fēng)險(xiǎn)限值1.0；降塵中As通過(guò)呼吸吸入途徑不具有致癌風(fēng)險(xiǎn)。

煤礦區(qū)；大氣降塵；Hg；As；賦存形態(tài)；健康風(fēng)險(xiǎn)

大氣降塵是指環(huán)境空氣中粒徑大于10μm，并通過(guò)自身重力作用在短時(shí)間內(nèi)自然沉降于地表的固體顆粒物[1]。作為污染物的重要載體，降塵顆粒表面能夠吸附大量的有害重金屬元素，并可通過(guò)呼吸道及皮膚接觸等途徑進(jìn)入人體，對(duì)當(dāng)?shù)鼐用竦纳眢w健康產(chǎn)生嚴(yán)重危害。重金屬元素的污染危害與其賦存形態(tài)密切相關(guān)[2]，因而有必要針對(duì)大氣降塵中重金屬的賦存形態(tài)及健康風(fēng)險(xiǎn)開展深入研究。宿州煤礦區(qū)是兩淮煤田的重要組成部分，多年的開采活動(dòng)導(dǎo)致其周邊環(huán)境中重金屬污染問(wèn)題較為突出。目前對(duì)該礦區(qū)重金屬污染的研究主要圍繞在土壤、水體及農(nóng)作物等[3,4]環(huán)境介質(zhì)，而有關(guān)大氣環(huán)境中的重金屬富集狀況卻鮮有涉及。本文通過(guò)實(shí)地采樣和實(shí)驗(yàn)分析，首先探討了宿州煤礦區(qū)大氣降塵中Hg和As的含量特征、污染狀況及賦存形態(tài)，進(jìn)而借助健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型，分別評(píng)估其對(duì)當(dāng)?shù)爻扇撕蛢和斐傻慕】碉L(fēng)險(xiǎn)水平，以期為防治礦區(qū)環(huán)境污染和保障居民身體健康提供科學(xué)參考。

1 研究區(qū)概況與研究方法

1.1 研究區(qū)概況

宿州市位于安徽省東北部，屬暖溫帶半濕潤(rùn)季風(fēng)氣候，年平均溫度和降雨量分別為14.4 ℃和880mm，主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|北風(fēng)，年平均風(fēng)速為2.6m/s。該市地處黃淮沖積平原過(guò)渡地帶，境內(nèi)地貌主要為沖洪積平原和低山剝蝕殘丘。宿州市礦產(chǎn)資源十分豐富，已發(fā)現(xiàn)礦產(chǎn)類型28種，目前探明的資源儲(chǔ)量以煤炭為主，達(dá)2.68×1012kg。轄區(qū)內(nèi)現(xiàn)有桃園、蘆嶺和祁南等多座煤礦，主要分布于市區(qū)東南郊。作為皖北煤田的重要組成部分，宿州煤礦區(qū)早在上世紀(jì)90年代初就開始了大規(guī)模的煤炭開采活動(dòng)，截止到2011年，年煤炭開采量已超過(guò)1.5×1010kg。長(zhǎng)期的開采活動(dòng)造成了礦區(qū)周圍環(huán)境的嚴(yán)重污染，已有的研究成果表明，該煤礦區(qū)水體、土壤及農(nóng)作物等環(huán)境介質(zhì)中已出現(xiàn)明顯的重金屬元素富集現(xiàn)象。

1.2 樣品采集

選擇宿州礦區(qū)內(nèi)5座代表性煤礦(朱仙莊、蘆嶺、桃園、祁南和祁東)進(jìn)行大氣降塵的樣品采集。在每個(gè)煤礦開采區(qū)附近1～3km范圍內(nèi)，選定4-5處居民點(diǎn)(村莊或工人村)作為采樣點(diǎn)，共設(shè)置采樣點(diǎn)23處。采樣時(shí)間為2015年3月上旬，天氣狀況為晴朗無(wú)風(fēng)。在每處采樣點(diǎn)，利用干凈的兔毛刷和塑料薄板清掃1.5～2.0m高度木門、窗臺(tái)、屋檐及建筑物邊角部位的大氣降塵，并將其收集至自封袋中儲(chǔ)存，作為1個(gè)大氣降塵樣品，每個(gè)塵樣重約25～50g。

1.3 樣品預(yù)處理

將采集到的降塵樣品及時(shí)送至安徽省煤礦勘探工程技術(shù)研究中心實(shí)驗(yàn)室。首先利用干凈的100目(150μm)尼龍篩對(duì)樣品進(jìn)行篩分處理，去除樹葉、木屑等大顆粒雜物，過(guò)篩后的塵樣保存至聚乙烯樣品袋中待用。準(zhǔn)確稱取0.2g(精確到0.001g)塵樣放入50mL具蓋消解管中，加入10mL的HCl-HNO3混合酸液(V∶V=1∶1)，靜置過(guò)夜后，消解(約100 ℃)2h，待溶液清澈冷卻后，加入5mL硫脲-抗壞血酸混合溶液(5%)，定容至50mL用于降塵中Hg和As全量的測(cè)定；另外稱取1.0g(精確到0.001g)塵樣放入50mL聚乙烯離心管中，根據(jù)Tessier連續(xù)形態(tài)提取法[5]，分別以氯化鎂、醋酸鈉、鹽酸氫胺和過(guò)氧化氫作為提取劑提取降塵中Hg和As的離子交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、有機(jī)結(jié)合態(tài)，對(duì)經(jīng)上述流程提取后的樣品殘?jiān)?，采用HCl-HNO3混合液進(jìn)行消解處理。各形態(tài)提取液和殘?jiān)庖悍謩e定容至50mL用于Hg和As元素的形態(tài)分析。

1.4 樣品測(cè)試和質(zhì)量控制

利用雙光道原子熒光分光光度計(jì)(PF6-2，普析通用，北京)分別測(cè)定消解溶液及形態(tài)提取溶液中的Hg和As含量。為保證實(shí)驗(yàn)測(cè)試結(jié)果的準(zhǔn)確性，在樣品消解和形態(tài)提取過(guò)程均采用優(yōu)級(jí)純?cè)噭┖蚆illiQ超純水，器皿(消解管、燒杯及離心管等)在使用前分別經(jīng)過(guò)5%的稀HNO3溶液浸泡24h和超聲波清洗1h，并用去離子水清洗3遍。而在樣品測(cè)試階段，Hg和As的標(biāo)準(zhǔn)曲線相關(guān)系數(shù)均達(dá)到0.99以上，每測(cè)試5個(gè)樣品溶液后，采用標(biāo)樣進(jìn)行1次校準(zhǔn)測(cè)試，測(cè)試值與標(biāo)樣濃度值的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差均小于5%。

1.5 評(píng)價(jià)方法

(1)地累積指數(shù)法

當(dāng)前，針對(duì)大氣降塵重金屬污染的研究多借鑒沉積物和土壤重金屬的評(píng)價(jià)方法，其中地累積指數(shù)法是應(yīng)用較為成熟的一種[6]。該法是由Muller于1969年提出，其計(jì)算公式為：

(1)

式中，Ci為大氣降塵中Hg或As元素含量的實(shí)測(cè)值(mg/kg)；Bi為所測(cè)元素在全國(guó)土壤中的平均背景含量(Hg0.065mg/kg，As11.2mg/kg)，Igeo則代表大氣降塵中Hg或As元素的地累積污染指數(shù)。Igeo的分級(jí)見(jiàn)表1所示。

表1 地累積污染指數(shù)分級(jí)

(2)健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)法

本文采用美國(guó)國(guó)家環(huán)境保護(hù)局(USEPA)推薦的重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型對(duì)研究區(qū)大氣降塵Hg和As的健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行測(cè)算。該法將重金屬污染對(duì)人體健康的影響主要?jiǎng)澐譃槭挚跀z入、呼吸吸入和皮膚接觸三種暴露途徑，首先計(jì)算各暴露途徑下的重金屬元素暴露量，進(jìn)而結(jié)合各元素給定的參考劑量或斜率因子，計(jì)算其健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)[7,8]。

各暴露途徑下的重金屬元素暴露量按以下公式計(jì)算：

手口攝入暴露量：

(2)

呼吸吸入暴露量：

(3)

皮膚接觸暴露量：

(4)

式(2)～(4)中，ADDing、ADDinh和ADDderm分別代表手口攝入、呼吸吸入和皮膚接觸三種暴露途徑下的Hg或As元素的暴露量(μg/kg·d)，其它參數(shù)的取值[9]見(jiàn)表2所示。

表2 暴露參數(shù)的取值

重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)分為非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)和致癌健康風(fēng)險(xiǎn)兩類。對(duì)于非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)，其風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)采用三種暴露途徑下的重金屬暴露量分別除以其對(duì)應(yīng)的參考劑量(RfD)得到，計(jì)算公式如式(5)所示。

HI=∑HQi=∑ADDi/RfDi

(5)

式(5)中，HQi為單一元素(Hg或As)的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)，HI為總非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)。當(dāng)HI或HQi大于1.0時(shí)，可認(rèn)為存在明顯的非致癌風(fēng)險(xiǎn)，否則代表風(fēng)險(xiǎn)水平較低。

本研究中的致癌元素為As。由于引發(fā)致癌健康風(fēng)險(xiǎn)的暴露途徑僅為呼吸吸入一種，因此在計(jì)算大氣降塵的致癌健康風(fēng)險(xiǎn)時(shí)，可以As的致癌暴露量(呼吸吸入)與其斜率因子相乘得到，見(jiàn)式(6)所示。

Risk=ADDinh×SF

(6)

式(6)中，Risk為大氣降塵As元素的致癌健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)，SF為As的致癌斜率因子，取值為5.8。當(dāng)Risk值低于10-6～10-4時(shí)，可認(rèn)為基本不存在致癌風(fēng)險(xiǎn)。

2 結(jié)果與分析

2.1 宿州煤礦區(qū)大氣降塵中Hg和As的含量特征及分布

依據(jù)測(cè)試結(jié)果，將煤礦區(qū)大氣降塵中Hg和As的含量統(tǒng)計(jì)特征值列于表3所示。由表3可知，宿州煤礦區(qū)大氣降塵中Hg的平均含量為1.294mg/kg，達(dá)中國(guó)土壤元素背景含量的19.91倍，而As的平均含量為17.269mg/kg，為中國(guó)土壤元素背景含量的1.54倍。從該礦區(qū)大氣降塵中Hg和As含量的空間分布來(lái)看，Hg元素的空間分布差異較大，含量最高值達(dá)3.007mg/kg，為最低值(0.485mg/kg)的6.2倍，其空間變異系數(shù)為0.473，達(dá)到強(qiáng)變異程度；As元素的含量最高值為21.426mg/kg，約為最低值(10.815mg/kg)的1.98倍，空間變異系數(shù)0.167，僅為中等變異水平。

表3 宿州煤礦區(qū)大氣降塵中Hg和As的含量統(tǒng)計(jì)特征值

圖1為研究區(qū)內(nèi)5個(gè)煤礦大氣降塵Hg和As的含量分布及其地累積評(píng)價(jià)結(jié)果。從圖1可以看出，各煤礦大氣降塵中Hg含量高低依次為祁南(1.532mg/kg)>祁東(1.392mg/kg)>蘆嶺(1.269mg/kg)>桃園(1.152mg/kg)>朱仙莊(1.141mg/kg)，其地累積指數(shù)處于3.548～3.973之間，平均值為3.730，屬于偏重污染程度；而As含量依次為祁南(19.608mg/kg)>朱仙莊(18.555mg/kg)>桃園(17.678mg/kg)>蘆嶺(16.257mg/kg)>祁東(15.155mg/kg)，其地累積指數(shù)范圍為-0.149～0.223，平均值僅為0.040，介于無(wú)污染到輕度污染。

圖1 研究區(qū)各煤礦大氣降塵中Hg (a)和As (b)的含量及地累積指數(shù)

2.2 宿州煤礦區(qū)大氣降塵中Hg和As形態(tài)分析

宿州煤礦區(qū)大氣降塵中不同形態(tài)的Hg和As含量見(jiàn)表4所示。由表4可知，降塵中Hg和As元素的存在形態(tài)均以殘?jiān)鼞B(tài)為主，其含量范圍分別為0.993～1.396mg/kg和15.155～19.608mg/kg，平均值為1.144和17.269mg/kg。其中，Hg元素的各形態(tài)含量平均值依次為殘?jiān)鼞B(tài)>有機(jī)結(jié)合態(tài)>鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)>碳酸鹽結(jié)合態(tài)>離子交換態(tài)，而As元素的各形態(tài)含量平均值依次為殘?jiān)鼞B(tài)>鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)>離子交換態(tài)>有機(jī)結(jié)合態(tài)>碳酸鹽結(jié)合態(tài)。

而從生物可給性的評(píng)價(jià)結(jié)果(見(jiàn)表5)來(lái)看，Hg和As的生物可給性系數(shù)分布表現(xiàn)一致，均為K3(不可利用系數(shù))>K2(潛在可利用系數(shù))>K1(可利用系數(shù))。其中，Hg和As的生物可利用系數(shù)K1大小基本相當(dāng)，分別為0.004和0.005，而其生物潛在可利用系數(shù)K2和生物不可利用系數(shù)K3有明顯差異，前者表現(xiàn)為Hg(0.112)>As(0.014)，而后者則為As(0.980)>Hg(0.884)。這表明雖然兩種元素均處于相對(duì)穩(wěn)定狀態(tài)，遷移能力和生物活性較弱，但二者相比而言，Hg元素的潛在生物可利用部分比例更高。尤其是當(dāng)外界環(huán)境條件(pH、氧化還原條件等)發(fā)生改變時(shí)，這些潛在的可利用形態(tài)很容易得以釋放并被生物吸收[10,11]，因而降塵中Hg的生物危害潛力還應(yīng)引起注意。

表4 宿州煤礦區(qū)大氣降塵中Hg和As的形態(tài)分布

表5 宿州煤礦區(qū)大氣降塵中Hg和As的生物可給性系數(shù)

2.3 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

根據(jù)公式(2)～(4)計(jì)算出宿州煤礦區(qū)大氣降塵Hg和As在不同途徑下的非致癌風(fēng)險(xiǎn)暴露劑量，結(jié)果如圖2所示。由圖2可知，上述兩種元素在三種暴露途徑下的暴露劑量均為As>Hg，這是由于降塵中As元素的含量高于Hg元素。而就三種不同暴露途徑而言，無(wú)論是對(duì)于成人還是兒童，其暴露劑量大小均依次為：手口攝入>皮膚接觸>呼吸吸入，說(shuō)明手口攝食是大氣降塵中Hg和As對(duì)人體非致癌風(fēng)險(xiǎn)的主要暴露途徑。

圖2 不同暴露途徑下降塵中Hg (a)和As (b)的非致癌暴露劑量

基于暴露劑量的計(jì)算結(jié)果，結(jié)合公式(6)測(cè)算出大氣降塵Hg和As的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)(見(jiàn)表6)。從表中可以看出，在多暴露途徑共同作用下，兩元素對(duì)兒童和成人產(chǎn)生的總健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)均未超出美國(guó)EPA的風(fēng)險(xiǎn)限值1.0，說(shuō)明它們對(duì)居民身體健康尚未產(chǎn)生明顯的風(fēng)險(xiǎn)。其中，兒童的總健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)(9.03×10-1)明顯高于成人(1.22×10-1)，并且已十分接近1.0，應(yīng)引起相關(guān)部門的高度重視。而從非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)的構(gòu)成來(lái)看，As是引發(fā)大氣降塵重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)的最主要元素，其健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)占總風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)的92.31%，這是由降塵中As的暴露劑量明顯偏高所致。三種暴露途徑中，由手口攝入導(dǎo)致的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)最高，占總風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)的99.46%，呼吸吸入和皮膚接觸途徑較低，分別占總風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)的0.42%和0.12%。

通過(guò)呼吸吸入途徑引發(fā)的As元素致癌健康風(fēng)險(xiǎn)的測(cè)算結(jié)果顯示(見(jiàn)表7)，宿州煤礦區(qū)大氣降塵中As對(duì)兒童和成人的致癌暴露劑量分別為3.08×10-10和1.97×10-9μg/kg·d，其致癌健康風(fēng)險(xiǎn)分別為1.79×10-9和1.14×10-8，均未達(dá)到致癌風(fēng)險(xiǎn)限值10-6～10-4，不會(huì)對(duì)人體產(chǎn)生致癌危害。

表6 不同暴露途徑下降塵中Hg和As的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)

表7 降塵中As元素的致癌暴露劑量及風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)

3 結(jié)論

研究結(jié)果表明，宿州煤礦區(qū)大氣降塵中Hg和As的含量平均值分別為1.294和17.269mg/kg，分別為中國(guó)土壤元素背景值的19.91和1.54倍，地累積評(píng)價(jià)結(jié)果顯示，降塵中Hg元素為偏重污染，而As元素介于無(wú)污染到輕度污染。通過(guò)元素形態(tài)分析發(fā)現(xiàn)，降塵中Hg和As的賦存形態(tài)以殘?jiān)鼞B(tài)為主，其生物可利用系數(shù)分別為0.004和0.005，說(shuō)明元素的遷移能力和生物活性均較弱，但Hg元素具有較高的潛在生物可利用性。根據(jù)煤礦區(qū)大氣降塵中Hg和As的健康風(fēng)險(xiǎn)分析，兩元素在多暴露途徑下的總非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)低于風(fēng)險(xiǎn)限值，但兒童的風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)明顯高于成人。As元素和手足攝入分別是構(gòu)成非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)的主要元素和暴露途徑，應(yīng)加強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)防范，盡早采取措施降低降塵中的As元素含量。降塵中As通過(guò)呼吸吸入途徑對(duì)兒童和成人均不具有致癌風(fēng)險(xiǎn)。

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SpeciationcharacteristicsandhealthriskassessmentofHgandAsinatmosphericdepositionfromcoalminearea

HUANGShu-ling,HANYa-fen*

(SchoolofEnvironmentandSurveyingEngineering,SuzhouUniversity,SuzhouAnhui234000,China)

ThecontentsandspeciationcharacteristicsofHgandAsintheatmosphericdepositionfromSuzhoucoalmineareawereanalyzed,andthenthehealthriskofHgandAswereassessedbyHealthRiskModel.TheresultsshowedthattheaveragecontentsofHgandAsintheatmosphericdepositionwere19.91and1.54timesoverthesoilbackgroundvalueofChina.Hgwasatmoderatetoheavypollutionlevel,whileAswasatnotolightpollutionlevel;BothHgandAsweremainlydominatedbytheresidualform,reflectingweakerbioavailabilityofthetwoelements,butHghashigherpotentialbiotoxicity;Tothenon-cancerhazardrisk,hand-mouthingestionwasthemainrouteofexposureandAswasthemainelement.Thenon-cancerhazardriskofchildren(0.903)washigherthanadult(0.122),buttheywerealllowerthanthelimitedriskvalue(1.0)ofUSEPA;ThecarcinogenicrisksofAswasalsolowerthanthelimitedvalue(10-6～10-4),suggestingthatitwasnoharmtohealth.

coalminearea;atmosphericdeposition;Hg;As;speciationcharacteristic;healthrisk

2015-08-29

安徽省高等學(xué)校省級(jí)自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目(KJ2014A251)；宿州學(xué)院教授(博士)科研啟動(dòng)基金項(xiàng)目(2013JB01)；宿州學(xué)院校級(jí)科研平臺(tái)(安徽省煤礦勘探工程技術(shù)研究中心)基金項(xiàng)目(2013YKF05)資助。

黃淑玲(1954-)，女，學(xué)士，教授，研究方向：環(huán)境災(zāi)害與防治。

韓亞芬(1982-)，女，碩士，講師，研究方向：環(huán)境污染與防治。Email：hanyafen2008@163.com。

X513

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1004-4329(2015)04-056-06

10.14096/j.cnki.cn34-1069/n/1004-4329(2015)04-056-06