游 龍 蒲遠(yuǎn)洋 肖秋濤 程 林 杜通林

中國(guó)石油集團(tuán)工程設(shè)計(jì)有限責(zé)任公司西南分公司， 四川 成都 610041

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天然氣凈化廠含硫尾氣處理自主技術(shù)成功應(yīng)用

游 龍 蒲遠(yuǎn)洋 肖秋濤 程 林 杜通林

中國(guó)石油集團(tuán)工程設(shè)計(jì)有限責(zé)任公司西南分公司， 四川 成都 610041

隨著國(guó)家環(huán)保要求的日趨嚴(yán)格，單一的克勞斯硫黃回收工藝已無(wú)法滿(mǎn)足天然氣凈化廠尾氣達(dá)標(biāo)排放的要求。某廠采用硫黃回收及尾氣處理的聯(lián)合工藝，提高總硫回收率，有效降低SO2排放濃度，實(shí)現(xiàn)了尾氣的達(dá)標(biāo)排放。尾氣處理裝置自投運(yùn)以來(lái)，運(yùn)行狀況良好，SO2排放濃度遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于現(xiàn)行和即將實(shí)施的環(huán)保標(biāo)準(zhǔn)。尾氣處理工藝技術(shù)的自主化應(yīng)用，消除了對(duì)國(guó)際工程公司的技術(shù)依賴(lài)，對(duì)天然氣凈化廠的節(jié)能減排具有指導(dǎo)意義。

硫黃回收；尾氣處理；排放濃度；環(huán)保；自主技術(shù)

0 前言

1996年4月12日中國(guó)發(fā)布了GB 16297-1996《大氣污染物綜合排放標(biāo)準(zhǔn)》，并于1997年1月1日起實(shí)施。該標(biāo)準(zhǔn)的頒布實(shí)施為促進(jìn)中國(guó)大氣污染控制和防治起到了積極、重要的作用，標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定了SO2排放濃度限值：新源為960 mg/m3，現(xiàn)源為1 200 mg/m3，同時(shí)還按不同排氣筒高度限定了最高允許排放速率[1-2]。

由于沒(méi)有針對(duì)天然氣凈化行業(yè)的專(zhuān)項(xiàng)標(biāo)準(zhǔn)，按照國(guó)家規(guī)定，天然氣凈化廠應(yīng)執(zhí)行GB 16297-1996《大氣污染物綜合排放標(biāo)準(zhǔn)》?？紤]到天然氣作為一種清潔能源，天然氣凈化廠脫硫尾氣排放SO2具有排放量小、濃度高、治理難度大、費(fèi)用高等特點(diǎn)。國(guó)家環(huán)境保護(hù)總局環(huán)函[1999]48號(hào)要求：天然氣凈化廠SO2污染物排放應(yīng)作為特殊污染源，應(yīng)制訂相應(yīng)的行業(yè)污染物排放標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行控制；在行業(yè)污染物排放標(biāo)準(zhǔn)未出臺(tái)前，同意天然氣凈化廠脫硫尾氣排放SO2暫按GB 16297-1996《大氣污染物綜合排放標(biāo)準(zhǔn)》中的最高允許排放速率指標(biāo)進(jìn)行控制(100 m煙囪對(duì)應(yīng)SO2排放限值為170 kg/h)，并盡可能考慮SO2的綜合利用。

隨著社會(huì)的不斷發(fā)展，人類(lèi)對(duì)自身賴(lài)以生存的自然環(huán)境的保護(hù)意識(shí)越來(lái)越強(qiáng)，保護(hù)人類(lèi)生存環(huán)境，提高環(huán)境空氣質(zhì)量已成為十分艱巨而緊迫的任務(wù)[3]。因此，國(guó)家對(duì)天然氣凈化廠污染物排放的環(huán)保要求也日趨嚴(yán)格,相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)即將實(shí)施?！短烊粴鈨艋瘡S大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》二次征求意見(jiàn)稿規(guī)定，新建凈化廠尾氣灼燒爐煙氣SO2排放濃度限值為500 mg/m3[4]，現(xiàn)有凈化廠尾氣灼燒爐煙氣SO2排放濃度限值為1 000 mg/m3；《陸上石油天然氣開(kāi)采工業(yè)污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》征求意見(jiàn)稿規(guī)定，現(xiàn)有、新建凈化廠大于200 t/d裝置規(guī)定總硫回收率大于99.8 %，小于200 t/d裝置規(guī)定總硫回收率大于99.2 %。目前國(guó)內(nèi)已建凈化裝置硫收率大多在93 %～99.25 %，SO2排放濃度在2 204～15 400 mg/m3[5]。為適應(yīng)新的環(huán)保要求，采用尾氣處理技術(shù)，降低天然氣凈化裝置尾氣中SO2的排放濃度勢(shì)在必行[6]。

1 國(guó)內(nèi)外工藝現(xiàn)狀

常規(guī)克勞斯工藝的硫回收率通常只能達(dá)到93 %～97 %；MCRC法、CBA法、CPS法等低溫克勞斯類(lèi)工藝硫回收率也只能達(dá)到99.0 %～99.25 %。因此，單一的克勞斯硫黃回收工藝已無(wú)法滿(mǎn)足天然氣凈化廠尾氣達(dá)標(biāo)排放的要求。為提高硫回收率，目前國(guó)內(nèi)外比較常見(jiàn)的尾氣處理工藝有標(biāo)準(zhǔn)還原吸收工藝、Cansolv工藝、SOP制酸工藝及煙氣脫硫工藝，但后三種工藝主要存在以下缺點(diǎn)：

1)Cansolv工藝的SO2脫除效率受尾氣中H2S含量影響較大；生產(chǎn)過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生含SO2的酸性污水，需要處理；溶劑為專(zhuān)利溶劑，價(jià)格昂貴。

2)SOP制酸工藝在國(guó)內(nèi)天然氣凈化廠還沒(méi)有應(yīng)用先例；工藝介質(zhì)腐蝕性強(qiáng)，部分設(shè)備、管道采用了非金屬材料；產(chǎn)品硫酸為強(qiáng)酸，儲(chǔ)存、運(yùn)輸均有一定風(fēng)險(xiǎn)。

3)煙氣脫硫工藝生產(chǎn)運(yùn)行中生成的固廢物多，難以有效處理，不太適合天然氣凈化廠清潔生產(chǎn)的工況。

因此，對(duì)于規(guī)模大、有效益的凈化廠，建議選用技術(shù)成熟可靠、操作穩(wěn)定、應(yīng)用最為廣泛的標(biāo)準(zhǔn)還原吸收工藝。

2 自主專(zhuān)利技術(shù)原理

為適應(yīng)新的環(huán)保要求，進(jìn)一步降低SO2排放量，中國(guó)石油集團(tuán)工程設(shè)計(jì)有限責(zé)任公司西南分公司(以下簡(jiǎn)稱(chēng)CPE西南分公司)在消化、吸收國(guó)際同類(lèi)工藝的基礎(chǔ)上，研發(fā)出具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的“綜合制氫的硫黃回收及尾氣處理聯(lián)合工藝”(專(zhuān)利號(hào)：ZL 201410217288.8)。

“綜合制氫的硫黃回收及尾氣處理聯(lián)合工藝”是酸性氣田天然氣凈化處理的關(guān)鍵配套技術(shù)，屬于克勞斯硫黃回收與還原吸收類(lèi)尾氣處理相結(jié)合的聯(lián)合工藝，該工藝總硫收率可達(dá)99.92 % 以上，與國(guó)際同類(lèi)工藝相比，具有投資省、硫黃收率高、能耗低、SO2等污染物排放少、適應(yīng)性強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn)，工藝流程詳見(jiàn)圖1。

圖1 “綜合制氫的硫黃回收及尾氣處理聯(lián)合工藝”流程圖

根據(jù)現(xiàn)行環(huán)保標(biāo)準(zhǔn)要求，本工藝適用于潛硫在200 t/d以上、尾氣流量大、SO2含量高的尾氣處理[7]，具有以下創(chuàng)新點(diǎn)：

1)加氫還原反應(yīng)所需的氫源全由裝置內(nèi)部產(chǎn)生，保證了氫氣質(zhì)量的穩(wěn)定性，避免了外來(lái)氫氣中的烴可能造成H2S脫除區(qū)吸收塔嚴(yán)重發(fā)泡的影響，更有利于獲得較高的總硫回收率[8]。

2)為完全還原過(guò)程氣中的硫化物，特別設(shè)置功能復(fù)合的兩級(jí)還原氣體發(fā)生器，共同確保加氫反應(yīng)過(guò)程中氫氣過(guò)剩量>50 %，防止SO2穿透[9-10]。

3)第一級(jí)還原氣體發(fā)生器同時(shí)進(jìn)行H2S和SO2生成單質(zhì)硫的高溫克勞斯反應(yīng)和H2S高溫裂解生成H2的反應(yīng)，通過(guò)調(diào)整酸氣與空氣的比例，保證H2S/SO2比值為2～4，即可減少SO2發(fā)生器中SO2的生成量，從而保證足夠的過(guò)程H2量[11]。采用H2S/SO2高比率運(yùn)行，有助于減輕上游裝置工況波動(dòng)帶來(lái)的影響，使整個(gè)裝置的操作較為平穩(wěn)，更易實(shí)現(xiàn)99.92 % 總硫回收率[12]。

4)硫黃回收一級(jí)再熱采用燃料氣再熱，同時(shí)利用該再熱爐產(chǎn)生還原氣，即可保證反應(yīng)器的出口溫度在320～340℃，有利于提高COS和CS2水解率，也有利于硫黃回收裝置在開(kāi)工時(shí)快速升溫和停工快速除硫[13-14]。

3 工程實(shí)踐

某天然氣凈化廠總處理規(guī)模為3 000×104m3/d，硫黃產(chǎn)量為420 t/d。為適應(yīng)即將實(shí)施的環(huán)保新標(biāo)準(zhǔn)，采用中國(guó)石油硫黃回收專(zhuān)利技術(shù)——“綜合制氫的硫黃回收及尾氣處理聯(lián)合工藝”，2015年10月工程投料試生產(chǎn)一次性成功，經(jīng)過(guò)長(zhǎng)時(shí)間的實(shí)際運(yùn)行，硫黃回收及尾氣處理聯(lián)合裝置生產(chǎn)平穩(wěn)正常，總硫回收率穩(wěn)定達(dá)到99.9 % 以上，設(shè)計(jì)水平達(dá)到了國(guó)際先進(jìn)水平。與同類(lèi)引進(jìn)技術(shù)相比，尾氣中SO2的排放減少140 t/a，可節(jié)省工程投資 5 000 萬(wàn)元，每年裝置可節(jié)約操作成本1 460萬(wàn)元，取得了很好的社會(huì)環(huán)保效益及經(jīng)濟(jì)效益[15]。硫黃回收及尾氣處理聯(lián)合裝置現(xiàn)場(chǎng)運(yùn)行情況匯總見(jiàn)表1～2。

4 自主技術(shù)工業(yè)化優(yōu)勢(shì)

與同類(lèi)引進(jìn)技術(shù)相比[16]，“綜合制氫的硫黃回收及尾氣處理聯(lián)合工藝”在投資、工期、節(jié)能、污染物排放方面具有較強(qiáng)優(yōu)勢(shì)。

4.1 國(guó)產(chǎn)化、自主化

“綜合制氫的硫黃回收及尾氣處理聯(lián)合工藝”充分消化吸收了各種還原吸收工藝的優(yōu)點(diǎn)，技術(shù)成熟可靠，消除了對(duì)國(guó)內(nèi)外其他工程公司的技術(shù)依賴(lài)，形成了中國(guó)石油具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的專(zhuān)利技術(shù)。

表1 硫黃回收及尾氣處理聯(lián)合裝置回收單元現(xiàn)場(chǎng)運(yùn)行情況匯總

裝置酸氣量/(m3·h-1)酸氣壓力/kPa酸氣溫度/℃酸氣中H2S/(%)酸氣中CO2/(%)酸氣中C+1/(%)總空氣量/(m3·h-1)反應(yīng)爐溫度/℃Ⅰ列362469.5434.7747.848.00.8542581068Ⅱ列381170.1535.2249.547.10.8645081071

表2 硫黃回收及尾氣處理聯(lián)合裝置尾氣單元現(xiàn)場(chǎng)運(yùn)行情況匯總

裝置SO2排放量/(kg·h-1)總空氣量/(m3·h-1)煙囪尾氣量/(m3·h-1)煙囪尾氣中SO2/(mg·m-3)溶液循環(huán)量/(m3·h-1)貧液濃度?w㊣/(%)再生蒸汽量/(t·h-1)塔頂溫度/℃塔底溫度/℃Ⅰ列3.33350610620314.2122458.838115.2123.8Ⅱ列3.41356810891220.4118458.574114.8123.2

4.2 投資、工期

國(guó)內(nèi)可獨(dú)立完成基礎(chǔ)設(shè)計(jì)和詳細(xì)設(shè)計(jì)；設(shè)備、材料采購(gòu)立足國(guó)內(nèi)，僅部分關(guān)鍵設(shè)備和在線(xiàn)分析儀需引進(jìn)；“綜合制氫的硫黃回收及尾氣處理聯(lián)合工藝”消除了對(duì)國(guó)內(nèi)外其他工程公司的技術(shù)依賴(lài)，且設(shè)計(jì)周期可控，不受制于人；相比同類(lèi)引進(jìn)工藝技術(shù)，15年操作成本和可比投資較省[17]。

4.3 節(jié)能

自主化尾氣處理技術(shù)采用了一系列節(jié)能措施[18]，能耗得到有效降低，每處理1×104m3原料天然氣耗能為8 299.3 MJ。

1)通過(guò)調(diào)整酸氣與空氣的比例，保證H2S/SO2比值為2～4，減少過(guò)程氣量，降低急冷水及胺液循環(huán)量，最終降低裝置水、電、蒸汽等公用工程耗量。以某天然氣凈化廠為例，累計(jì)節(jié)能141 712 GJ/a，折合燃料氣約398×104m3/a。

2)采用低溫加氫還原，適當(dāng)降低硫黃回收裝置的配風(fēng)量，提高硫黃回收裝置出口尾氣中還原氣量，確保尾氣中的還原氣量能滿(mǎn)足尾氣處理裝置加氫反應(yīng)的需要，在線(xiàn)爐僅起尾氣進(jìn)加氫反應(yīng)器前的再熱作用，燃料氣采用等當(dāng)量燃燒。以某天然氣凈化廠為例，相比于常規(guī)的次當(dāng)量操作模式，節(jié)約燃料氣88×104m3/a。

3)在加氫反應(yīng)器出口設(shè)置余熱鍋爐，利用過(guò)程氣的余熱產(chǎn)生低壓飽和蒸汽供裝置使用，既回收了余熱又降低了急冷塔的冷卻負(fù)荷。以某天然氣凈化廠為例，可回收約1 437 kW的熱量，按換熱時(shí)間計(jì)算，折合節(jié)約燃料氣約138×104m3/a。

4)設(shè)置尾氣焚燒爐余熱鍋爐回收熱量，為凈化廠“節(jié)能減排”重要措施之一。以某天然氣凈化廠為例，焚燒爐煙道氣溫度約600 ℃，流量約1 215 kmol/h，焚燒爐煙道氣溫度由600 ℃降至350 ℃，能提供約3 162 kW的熱量，按換熱時(shí)間計(jì)算，折合節(jié)約燃料氣323×104m3/a。

4.4 污染物排放

“綜合制氫的硫黃回收及尾氣處理聯(lián)合工藝”本身就是一個(gè)環(huán)保技術(shù)，可使凈化裝置的總硫回收率達(dá)到99.9 %，進(jìn)一步降低凈化廠SO2排放濃度。以某天然氣凈化廠為例，裝置自投產(chǎn)以來(lái)運(yùn)行平穩(wěn)，凈化裝置的總硫回收穩(wěn)定達(dá)到99.9 % 以上，SO2排放濃度至 350 mg/m3以下。與同類(lèi)技術(shù)比較，硫黃回收率更高，取得較好的社會(huì)環(huán)保效益。硫黃回收及尾氣處理聯(lián)合裝置SO2現(xiàn)場(chǎng)排放濃度與新標(biāo)準(zhǔn)要求對(duì)比見(jiàn)圖2。

圖2 硫黃回收及尾氣處理聯(lián)合裝置SO2現(xiàn)場(chǎng)排放濃度與新標(biāo)準(zhǔn)要求對(duì)比注：新標(biāo)準(zhǔn)1為《陸上石油天然氣開(kāi)采工業(yè)污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》新標(biāo)準(zhǔn)2為《天然氣凈化廠大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》

5 結(jié)論

“綜合制氫的硫黃回收及尾氣處理聯(lián)合工藝”為CPE西南分公司自主研發(fā)技術(shù)，在國(guó)內(nèi)外處于先進(jìn)行列，填補(bǔ)了中國(guó)石油的技術(shù)空白，消除了對(duì)國(guó)際大型工程公司的技術(shù)依賴(lài)，打破了其在該領(lǐng)域的壟斷地位，提升了酸性氣田天然氣凈化處理工藝的水平，對(duì)天然氣凈化廠的節(jié)能減排具有指導(dǎo)意義。

“綜合制氫的硫黃回收及尾氣處理聯(lián)合工藝”目前已成功應(yīng)用，借助在國(guó)內(nèi)工程樹(shù)立的良好口碑，依靠不容質(zhì)疑的實(shí)力，預(yù)計(jì)競(jìng)爭(zhēng)優(yōu)勢(shì)上揚(yáng)，市場(chǎng)前景看好。

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2015-12-30

中國(guó)石油天然氣集團(tuán)公司安岳氣田磨溪區(qū)塊龍王廟組氣藏60×108m3/a開(kāi)發(fā)地面工程(S 2013-015 E)

游 龍(1987-)，男，四川渠縣人，工程師，碩士，主要從事天然氣凈化技術(shù)的研究和設(shè)計(jì)工作。

10.3969/j.issn.1006-5539.2016.01.003