林 海，林 原，潘 鋒

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“基于材料基因組的全固態(tài)鋰離子電池研究”獲國家立項(xiàng)

林 海，林 原，潘 鋒

（北京大學(xué)深圳研究生院新材料學(xué)院，廣東深圳518055）

2011年6月美國啟動“材料基因組計(jì)劃”（Materials Genome Initiative，MGI），變革了材料的研究與開發(fā)方式，大大加速新材料的發(fā)現(xiàn)，提高了材料從發(fā)現(xiàn)到應(yīng)用的速度。我國于2016年啟動首批“材料基因工程關(guān)鍵技術(shù)與支撐平臺重點(diǎn)專項(xiàng)”國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃，其中，“基于材料基因組技術(shù)的全固態(tài)鋰電池及關(guān)鍵材料研發(fā)”于2016年8月獲得審批通過正式立項(xiàng)。北京大學(xué)深圳研究生院潘鋒教授為負(fù)責(zé)人聯(lián)合國內(nèi)11家單位申請?jiān)擁?xiàng)目并獲得資助。該項(xiàng)目將開展材料基因組高通量計(jì)算、高通量制備和高通量檢測等技術(shù)研究，并運(yùn)用材料基因組技術(shù)指導(dǎo)和加速全固態(tài)鋰離子電池及關(guān)鍵材料的研發(fā)，開發(fā)全固態(tài)電池樣機(jī)，從根本上解決鋰離子電池安全性問題。

材料基因組；全固態(tài)；鋰離子電池

鋰電池是目前能量密度最高的化學(xué)電源，在日常生活和交通運(yùn)輸中得到廣泛應(yīng)用。如何提高鋰電池的安全性、能量密度和循環(huán)壽命是目前國際上研究的熱點(diǎn)，各國政府和企業(yè)都投入大量的人力物力進(jìn)行相關(guān)的研究工作。其中，易燃易爆的有機(jī)電解液是引起鋰離子電池安全問題的關(guān)鍵因素。因此，替換現(xiàn)有的商業(yè)化電解液，采用固體電解質(zhì)的全固態(tài)電池是解決鋰離子電池安全問題的根本途徑之一[1]。

目前美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室在Li-S全固態(tài)電池研究[2]，美國西北太平洋國家實(shí)驗(yàn)室在電池新材料和固態(tài)電池機(jī)理[3]研究，美國阿貢國家實(shí)驗(yàn)室在富鋰錳鋰電池材料研究[4]等方面已取得一定進(jìn)展。國內(nèi)中國科學(xué)院物理研究所清潔能源實(shí)驗(yàn)室[5]、北京大學(xué)深圳研究生院[6]、北京理工大學(xué)、上海交通大學(xué)、復(fù)旦大學(xué)、廈門大學(xué)、華中科技大學(xué)等都在開展相關(guān)研究。總體來看，要提高全固態(tài)鋰離子電池的性能，需要發(fā)展新型高容量的正負(fù)極和高電化學(xué)窗口高電導(dǎo)率的電解質(zhì)材料，研究降低界面電阻和固態(tài)電池界面?zhèn)鲗?dǎo)的機(jī)理。

以往材料從研發(fā)到投入市場時(shí)間跨度通常非常長。從最初的研究開發(fā)，經(jīng)性能優(yōu)化、系統(tǒng)設(shè)計(jì)與集成、驗(yàn)證、制造到投入市場通常需要10～20年。其主要原因是一直以來材料研發(fā)過度依賴科學(xué)直覺與實(shí)驗(yàn)經(jīng)驗(yàn)積累，且材料的制備是一個(gè)漫長過程通常要花費(fèi)數(shù)天甚至數(shù)周時(shí)間，且充滿各種變數(shù)的過程會導(dǎo)致每批材料的性能都有差別，這為新材料的開發(fā)帶來了困難。

2011年6月美國啟動“材料基因組計(jì)劃”（Materials Genome Initiative，MGI），并與2014年12月進(jìn)一步完善了該計(jì)劃[7]，它是新材料的研究與開發(fā)方式的變革，與傳統(tǒng)新材料開發(fā)的模式（范式）不同，其一個(gè)重要改變是“新材料的發(fā)現(xiàn)從設(shè)計(jì)開始”，注重在原子與分子層面上認(rèn)識、設(shè)計(jì)和計(jì)算新材料，并通過數(shù)據(jù)庫收集已有材料的結(jié)構(gòu)與性能的相關(guān)性，指導(dǎo)新材料的設(shè)計(jì)和開發(fā)。最新的MGI的核心內(nèi)容是高通量材料計(jì)算、高通量材料實(shí)驗(yàn)和材料數(shù)據(jù)庫。其目標(biāo)和意義是通過高通量篩選新材料，加快材料的研發(fā)進(jìn)程；轉(zhuǎn)變新材料研發(fā)范式，節(jié)省人力、物力；加快人類對材料本質(zhì)與規(guī)律的認(rèn)識，建造可靠的材料基因數(shù)據(jù)庫，實(shí)現(xiàn)資源共享，加速新材料的發(fā)現(xiàn)。

目前美國較為著名的材料基因組大規(guī)模高通量計(jì)算平臺和材料數(shù)據(jù)庫有勞倫斯伯克利國家實(shí)驗(yàn)室（LBNL）與麻省理工（MIT）聯(lián)合的Materials Project[8]，Duke的Aflow.org，以及Northwest的OQMD[9]等。Materials Project是由LBNL的PERSSON博士和MIT的CEDER教授（現(xiàn)為UC Berkeley和LBNL教授）共同領(lǐng)導(dǎo)開放材料基因組平臺，相關(guān)數(shù)據(jù)庫不僅存儲信息量大（數(shù)十萬條），還可以支撐高通量的材料性質(zhì)計(jì)算及材料篩選，并基于海量的數(shù)據(jù)發(fā)展了眾多機(jī)器學(xué)習(xí)方法對材料數(shù)據(jù)進(jìn)行挖掘，從而指導(dǎo)新材料的發(fā)現(xiàn)與合成，取得了不錯(cuò)的成果。國內(nèi)在該方面已經(jīng)開展相關(guān)研究的科研單位與院校有上海材料基因工程研究院、中國科學(xué)院寧波材料基因研究院、北京大學(xué)深圳研究生院、北京計(jì)算科學(xué)研究中心、電子科技大學(xué)等。但與美國等先進(jìn)國家存在較大差距，如獨(dú)立自主研發(fā)的高通量材料計(jì)算程序、高通量材料檢測設(shè)備和較為實(shí)用完備的材料基因數(shù)據(jù)庫。

依據(jù)國務(wù)院《中國制造2025》、科技部《國家關(guān)鍵技術(shù)研究報(bào)告》（初稿）、中國工程院《材料系統(tǒng)工程發(fā)展戰(zhàn)略研究—中國版材料基因組計(jì)劃咨詢報(bào)告》、中國科學(xué)院《實(shí)施材料基因組計(jì)劃，推進(jìn)我國高端制造業(yè)材料發(fā)展》、國家發(fā)展改革委、教育部、工業(yè)和信息化部、中國科學(xué)院、中國工程院、國家食品藥品監(jiān)管總局《材料基因工程重點(diǎn)專項(xiàng)建議書》等，科技部2016年首批啟動“材料基因工程關(guān)鍵技術(shù)與支撐平臺重點(diǎn)專項(xiàng)”國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃。其中，“基于材料基因組技術(shù)的全固態(tài)鋰電池及關(guān)鍵材料研發(fā)”已于2016年8月獲得審批通過正式立項(xiàng)。該項(xiàng)目由北京大學(xué)深圳研究生院潘鋒教授為項(xiàng)目負(fù)責(zé)人，聯(lián)合國內(nèi)11家在鋰電池研究領(lǐng)域具有很好研究基礎(chǔ)的單位共同參與研究。

1 項(xiàng)目研究目標(biāo)

融合高通量計(jì)算（理論）/高通量實(shí)驗(yàn)（制備和表征）/專用數(shù)據(jù)庫三大技術(shù)，變革材料研發(fā)理念和模式，實(shí)現(xiàn)新能源材料研發(fā)由“經(jīng)驗(yàn)指導(dǎo)實(shí)驗(yàn)”的傳統(tǒng)模式向“理論預(yù)測、實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證”的新模式轉(zhuǎn)變，顯著提高新能源材料的研發(fā)效率，實(shí)現(xiàn)新能源材料“研發(fā)周期縮短一半、研發(fā)成本降低一半”的目標(biāo)；增強(qiáng)我國在新能源材料領(lǐng)域的知識和技術(shù)儲備，提升應(yīng)對高性能新能源材料需求的快速反應(yīng)和生產(chǎn)能力；培養(yǎng)一批具有材料研發(fā)新思想和新理念，掌握新模式和新方法，富有創(chuàng)新精神和協(xié)同創(chuàng)新能力的高素質(zhì)人才隊(duì)伍；促進(jìn)高端制造業(yè)和高新技術(shù)的發(fā)展，為實(shí)現(xiàn)“中國制造2025”的目標(biāo)做出貢獻(xiàn)。

建立基于材料基因組的包括材料高通量計(jì)算、制備、檢測及數(shù)據(jù)庫的材料研究平臺。高通量的計(jì)算平臺包括自主研發(fā)的GPU 高性能服務(wù)器集群，高性能第一性原理GPU 材料計(jì)算軟件包PWmat，從關(guān)鍵材料到器件性能的完備分級模擬軟件包等5套高通量計(jì)算程序；實(shí)現(xiàn)大于100級的并發(fā)式高通量計(jì)算，計(jì)算樣品量大于1萬種，從中篩選出3種以上應(yīng)用于固態(tài)鋰離子電池的新材料；高通量的制備和檢測平臺可以實(shí)現(xiàn)≥64個(gè)/批次的規(guī)模組合式制備及測試并對計(jì)算出的3000種材料進(jìn)行制備和性能測試研究；同時(shí)建立1個(gè)完備高效的包含理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)檢測數(shù)據(jù)的材料數(shù)據(jù)庫；發(fā)展1套成熟的大數(shù)據(jù)挖掘與分析程序。

以此同時(shí)將材料基因組技術(shù)研發(fā)相應(yīng)的新型正負(fù)極和固態(tài)電解質(zhì)材料用于固體鋰離子電池，研制一種10A·h級、能量密度高于800W·h/L，0.5C以上倍率充放電，充放電循環(huán)次數(shù)大于2000次，容量衰減不高于20% 的全固體電池。

2 項(xiàng)目研究內(nèi)容

2.1 高通量計(jì)算

（1）計(jì)算目標(biāo)（參數(shù)）尋找和設(shè)計(jì)性能優(yōu)異的儲鋰材料（正極材料、負(fù)極材料、二維材料；尋找和設(shè)計(jì)性能優(yōu)異的電解質(zhì)材料；尋找和設(shè)計(jì)能夠幫助提高性能的輔助材料）。

（2）建設(shè)材料高通量計(jì)算硬件和軟件平臺 建立快速、穩(wěn)定、高效的全自動高通量材料計(jì)算和篩選硬件平臺。自主研發(fā)多線程并行的自動化控制程序，實(shí)現(xiàn)在沒有人工建立輸入文件的情況下，自動生成輸入文件，對特定類別的各種材料結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化及計(jì)算材料性質(zhì)。自動提取和分析數(shù)據(jù)，進(jìn)行可靠的數(shù)據(jù)甄別和篩選。開發(fā)新的具有自主知識產(chǎn)權(quán)的速度快，精度高的高通量材料計(jì)算模擬程序。開發(fā)新的具有自主知識產(chǎn)權(quán)的速度快、精度高的高通量材料結(jié)構(gòu)搜索程序。

（3）針對下一代固態(tài)電池關(guān)鍵材料的研發(fā)，發(fā)展完備和先進(jìn)的材料性質(zhì)及器件模擬的計(jì)算方法 建立描述電子—聲子—離子輸運(yùn)及儲存以及界面電荷轉(zhuǎn)移速度的理論和計(jì)算方法；發(fā)展更精確的第一性原理電子結(jié)構(gòu)算法；發(fā)展跨尺度模擬計(jì)算方法；固態(tài)電解質(zhì)的氧化還原電位的計(jì)算；建立電池多物理場模型。

（4）建設(shè)精確可靠的材料數(shù)據(jù)庫，研發(fā)基于數(shù)據(jù)庫的管理系統(tǒng) 建立良好的數(shù)據(jù)庫管理系統(tǒng)，包括底層代碼封裝，針對開發(fā)人員和用戶的API接口開放，實(shí)現(xiàn)快速檢索，通過語句命令調(diào)用材料數(shù)據(jù)等功能。在擁有大型數(shù)據(jù)庫基礎(chǔ)上，開發(fā)數(shù)據(jù)挖掘方法，根據(jù)結(jié)構(gòu)預(yù)測新型材料性質(zhì)，或根據(jù)材料目的性質(zhì)預(yù)測材料結(jié)構(gòu)，指導(dǎo)材料實(shí)驗(yàn)合成，加速材料研發(fā)進(jìn)度。

2.2 高通量制備

按照計(jì)算的結(jié)果制備出指定組成、尺寸、表面狀態(tài)的材料，同時(shí)制備速度快，數(shù)量和形態(tài)滿足測試要求、重現(xiàn)性好，可批量制備同時(shí)調(diào)節(jié)組成。我們將根據(jù)不同的材料組分結(jié)構(gòu)以及現(xiàn)有的制備方法設(shè)計(jì)相應(yīng)的的高通量制備方法，設(shè)計(jì)制造相應(yīng)的設(shè)備進(jìn)行相關(guān)材料的高通量合成。

2.3 高通量檢測

高通量檢測要解決的是快速高精度地獲得所需的材料結(jié)構(gòu)與性能參數(shù)。對于本項(xiàng)目來說電化學(xué)參數(shù)是至關(guān)重要的，同時(shí)對材料的基本結(jié)構(gòu)與性能也要有一定的表征。

研究基于X射線的高通量檢測方案，用高強(qiáng)度的X射線可以用XPS、XRD和X射線熒光表征材料的表面組成，晶向結(jié)構(gòu)和元素組成。研究如何能用電化學(xué)方法實(shí)現(xiàn)與電池性能相關(guān)的參數(shù)的高通量檢測如鋰離子的擴(kuò)散系數(shù)，界面電荷轉(zhuǎn)移反應(yīng)速度、容量、電位，電化學(xué)窗口等的檢測等。設(shè)計(jì)不同的電化學(xué)電池結(jié)構(gòu)以及電化學(xué)的測量方法。研究如何對極片進(jìn)行高通量的測試，設(shè)的結(jié)果有助于電池的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和全電池的高通量檢測，高通量表征電池壽命的衰減原因、衰減速度。建立材料，極片和全電池的電化學(xué)多尺度模型，對實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行模擬和仿真。實(shí)現(xiàn)關(guān)鍵電化學(xué)數(shù)據(jù)的高通量檢測。

2.4 全固態(tài)電池材料與電池研究

固體電池的制備包括固體電池類型的選擇、新型正負(fù)極材料的研發(fā)與選擇和制備及固體電解質(zhì)的制備。其中電池類型可以包括紐扣式電池、聚合物軟包固體電池、柱狀固體電池等三大類；正極選用高通量可控制備的自主研發(fā)的超容量磷酸鐵鋰或者新型的高鎳富鋰層狀材料，復(fù)合S材料及合適的固態(tài)電解質(zhì)；負(fù)極選用金屬鋰或鋰合金。

2.5 全固態(tài)電池樣機(jī)開發(fā)

研發(fā)從小電池到項(xiàng)目目標(biāo)的10A·h電池的相關(guān)技術(shù)問題。

3 預(yù)期經(jīng)濟(jì)效益

達(dá)到研究目標(biāo)，相關(guān)電池和材料基團(tuán)組的成果將申請核心發(fā)明專利10項(xiàng)以上，發(fā)表高影響因子論文50篇以上。相關(guān)電池和材料基團(tuán)組的成果除了以專利和論文的形式體現(xiàn)外，還將為我國的材料研究提供基于材料基因組的開發(fā)工具，加速我國的全固態(tài)鋰離子電池研究，使得我國在材料基因組技術(shù)及全固態(tài)電池等領(lǐng)域達(dá)到國際先進(jìn)水平，為國家和地方的全固態(tài)電池研究和產(chǎn)業(yè)化發(fā)展提供正確可行的路線圖及相關(guān)的技術(shù)指導(dǎo)，為我國新材料的研發(fā)提供新的技術(shù)和手段。

[1] TAN R，YANG J，ZHENG J，et al. Fast rechargeable all-solid-state lithium ion batteries with high capacity based on nano-sized Li2FeSiO4, cathode by tuning temperature[J]. Nano Energy，2015，16：112-121.

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[3] CHAN C K，RUFFO R，HONG S S，et al. Surface chemistry and morphology of the solid electrolyte interphase on silicon nanowire lithium-ion battery anodes[J]. Journal of Power Sources，2009，189（2）：1132-1140.

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Based on the materials genome of all solid state lithium ion battery realized national project

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(School of Advanced Materials, Peking University, Shenzhen 518055, Guangdong, China)

Since June 2011, United State announced the program of Materials Genome Initiative (MGI), which accelerated process from the materials discovery to applications, and greatly reduced the R&D cost. The Chinese Ministry of Science and Technology (MOST) correspondingly approved to start “The project of materials genetic engineering about key technology and support platform” in 2016, and the item of “Solid-state lithium battery and key materials research and development based on the materials genome technology” has been officially approved in this August. Associated with 11 domestic institutions, Professor Feng Pan of Peking University is the director of this project. This project will study the high-throughput calculation, manufacture and monitoring technology, accelerate the research of all solid-state lithium ion batteries and key materials, and develop all solid state battery prototypes to fundamentally solve the safety issue of lithium ion batteries.

materials genome；solid state；lithium ion batteries

10.12028/j.issn.2095-4239.2016.0069

TM 911

A

2095-4239（2016）06-922-04

2016-09-30；修改稿日期：2016-10-15。

國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目（2016YFB0700600）。

林海（1965—），男，碩士，聚焦于材料基因組高通量檢測技術(shù)、清潔能源材料與器件測評及面向產(chǎn)業(yè)應(yīng)用研究，E-mail：linhai@pkusz.edu.cn；通訊聯(lián)系人：潘鋒，國家“千人計(jì)劃”特聘專家，目前聚焦新能源材料基因組研究以及動力與儲能電池及關(guān)鍵材料，E-mail：panfeng@pkusz.edu.cn。