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咪唑啉類(lèi)緩蝕劑緩蝕協(xié)同效應(yīng)的研究現(xiàn)狀及展望

趙起鋒 徐 慧 尚躍再 王木立 狄志剛

（中海油常州涂料化工研究院有限公司，江蘇 常州 213016）

咪唑啉類(lèi)緩蝕劑是油氣田現(xiàn)用最普遍的緩蝕劑。而單一的咪唑啉類(lèi)緩蝕劑的緩蝕效果并不理想，且成本較高。利用咪唑啉與其他物質(zhì)間的協(xié)同效應(yīng)增強(qiáng)其緩蝕性能的研究成為咪唑啉類(lèi)緩蝕劑研究領(lǐng)域中的熱點(diǎn)和重點(diǎn)。本文從六個(gè)方面對(duì)目前咪唑啉類(lèi)緩蝕劑體系中的協(xié)同效應(yīng)做了綜述，對(duì)咪唑啉與不同物質(zhì)間的協(xié)同機(jī)理進(jìn)行了探討，并對(duì)咪唑啉類(lèi)緩蝕劑協(xié)同效應(yīng)的研究方向進(jìn)行了展望。

咪唑啉類(lèi)緩蝕劑 協(xié)同效應(yīng) 協(xié)同機(jī)理

0 引言

近年來(lái)，隨著人們環(huán)保意識(shí)的增強(qiáng)，緩蝕劑的開(kāi)發(fā)與應(yīng)用越來(lái)越重視環(huán)境保護(hù)的要求，而傳統(tǒng)緩蝕劑往往對(duì)環(huán)境有一定危害。咪唑啉緩蝕劑無(wú)毒、無(wú)刺激性氣味，對(duì)人體及周?chē)h(huán)境沒(méi)有危害，屬于環(huán)境友好型緩蝕劑，而且咪唑啉緩蝕劑在各種酸性介質(zhì)中均具有較好的緩蝕性能，因此咪唑啉類(lèi)緩蝕劑得到了廣泛應(yīng)用[1]。

咪唑啉緩蝕劑的緩蝕機(jī)理研究比較成熟。咪唑啉分子是由一個(gè)含氮五元雜環(huán)、與雜環(huán)上N成鍵親水基和烷烴疏水基支鏈構(gòu)成。一般認(rèn)為咪唑啉緩蝕劑的緩蝕機(jī)理為咪唑啉分子中頭部咪唑啉環(huán)和親水基團(tuán)中含的N、P、S、O等具有較強(qiáng)給電子能力的元素，可以與Fe基體形成配位鍵，驅(qū)替水分子，吸附于基體表面。疏水烷基碳鏈可以在金屬表面做定向的排列，形成一層致密的具有疏水性的薄膜，使得腐蝕性介質(zhì)被咪唑啉緩蝕劑分子排擠出來(lái)，將腐蝕介質(zhì)與金屬表面離子隔離，從而阻礙與腐蝕反應(yīng)有關(guān)的電荷轉(zhuǎn)移起到抑制腐蝕的作用[2-5]。

往往單一的緩蝕劑效果不是很理想，而且用量較大、費(fèi)用較高。對(duì)咪唑啉類(lèi)緩蝕劑的緩蝕協(xié)同效應(yīng)的研究就顯得十分必要的。緩蝕協(xié)同效應(yīng)是指兩種或多種緩蝕劑混合后，緩蝕率遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于各緩蝕劑單獨(dú)使用時(shí)緩蝕率的簡(jiǎn)單加和，達(dá)到“1+1＞＞2”的效果[6]。

而關(guān)于與咪唑啉類(lèi)緩蝕劑緩蝕協(xié)同效應(yīng)的研究報(bào)道較多，大體上可以分為:與鹵素離子；與含有N、S、O以及P等原子的有機(jī)物和活性陰離子；與無(wú)機(jī)緩蝕劑，與稀土離子以及植物型緩蝕劑等。而關(guān)于咪唑啉緩蝕劑中添加復(fù)配劑后的緩蝕機(jī)理理論研究還處于實(shí)踐之后，有些緩蝕協(xié)同體系的緩蝕機(jī)理仍沒(méi)有形成統(tǒng)一或還不是很清晰[7]。現(xiàn)本文將從這六個(gè)方面闡述咪唑啉類(lèi)緩蝕劑緩蝕協(xié)同效應(yīng)的研究現(xiàn)狀。

1 與鹵素離子之間的緩蝕協(xié)同效應(yīng)

目前關(guān)于咪唑啉類(lèi)緩蝕劑與鹵素離子的復(fù)配研究較成熟。一般認(rèn)為含N 、O、 S 、 P 有機(jī)物在酸中與鹵素離子存在緩蝕協(xié)同效應(yīng)的幾率很大。研究人員普遍認(rèn)同關(guān)于咪唑啉類(lèi)緩蝕劑與鹵素離子復(fù)配后具有明顯的協(xié)同效應(yīng)。關(guān)于兩者復(fù)配后的緩蝕機(jī)理研究報(bào)道也較多。

廖強(qiáng)強(qiáng)，陳亞瓊等[8]研究了2-十一烷基-N-羧甲基-N-羥乙基咪唑啉(UHCI)和KI的復(fù)配在8%氨基磺酸溶液中對(duì)碳鋼的緩蝕協(xié)同作用。 結(jié)果表明，復(fù)配緩蝕劑可有效抑制45#碳鋼在氨基磺酸溶液中的腐蝕，當(dāng)緩蝕劑總濃度為0.4%時(shí)，UHCI 和 KI 濃度之比為 9:1 時(shí)緩蝕效果最好。

馬淑清，何曉英等[9]研究了油酸基咪唑啉與KI復(fù)配后在CO2環(huán)境中的協(xié)同效應(yīng)，研究結(jié)果表明當(dāng)它們之間的復(fù)配比為 1:1時(shí)，比單用咪唑啉緩蝕劑緩蝕效果提高了23.55%，協(xié)同效應(yīng)非常明顯。

于會(huì)華，張靜等[10]研究了咪唑啉磷酸酯鹽緩蝕劑與KI復(fù)配后在1mol/L HCl 水溶液中對(duì)Q235鋼的緩蝕協(xié)同效應(yīng)，研究表明含咪唑啉磷酸酯的復(fù)配緩蝕劑具有良好的緩蝕效果，在 1mol/LHCl水溶液中添加 25 mg/L 時(shí)緩蝕率即可達(dá)到 94.76%，隨著添加量的增加，緩蝕效率逐漸提高。

胡松青，郭愛(ài)玲等[11]采用分子動(dòng)力學(xué)模擬的方法研究了在0.5mol/L的HCl溶液中2-油酸基-1-油酸胺乙基酰胺咪唑啉甲基硫酸季銨鹽（ODD）與鹵素離子（Cl-、 Br-、I-）的協(xié)同效應(yīng)。通過(guò)電化學(xué)極化曲線法和分子動(dòng)力學(xué)模擬研究得出協(xié)同效應(yīng)的強(qiáng)弱順序?yàn)镺DD+I-＞ODD+Br-＞ODD+Cl-。

Peter C. Okafor等[12]研究了在1mol/L的H2SO4溶液中甲基芐基咪唑啉季銨鹽衍生物與KI的協(xié)同效應(yīng)。通過(guò)電化學(xué)方法研究得出，當(dāng)緩蝕劑咪唑啉衍生物中添加KI后，其緩蝕效果明顯增強(qiáng)，吸附于金屬表面的咪唑啉類(lèi)緩蝕劑與I-形成穩(wěn)定吸附，增大緩蝕劑在金屬表面的覆蓋面積，從而提高緩蝕效果。

對(duì)于咪唑啉類(lèi)緩蝕劑與KI復(fù)配后具有明顯協(xié)同效應(yīng)的機(jī)理研究目前也有一致的認(rèn)識(shí)，普遍認(rèn)為，在酸性體系中，I-吸附在金屬表面，使得金屬表面帶負(fù)電荷，而咪唑啉季銨鹽類(lèi)緩蝕劑中有帶正電荷的N，與I-之間存在靜電吸附，與吸附在金屬表面的I-形成架橋現(xiàn)象，從而增大緩蝕劑在金屬表面的覆蓋面積，提高緩蝕性能[12]。

2 與其他陰離子之間的緩蝕協(xié)同效應(yīng)

有機(jī)緩蝕劑與鹵素離子有明顯的緩蝕協(xié)同效應(yīng)，研究者自然而然地也會(huì)研究如: HS-、SCN-、CN-、NO3-等活性陰離子和有機(jī)緩蝕劑之間的緩蝕協(xié)同效應(yīng)。研究發(fā)現(xiàn)兩者之間也存在緩蝕協(xié)同效應(yīng)[13-14]。

Fouda等[15]發(fā)現(xiàn)吡唑啉酮及其衍生物與無(wú)機(jī)陰離子協(xié)同效果的強(qiáng)弱順序?yàn)?I-＞SCN-＞Br-， 首先SCN-，Br-和I-與基體表面發(fā)生強(qiáng)烈的化學(xué)吸附，緩蝕劑陽(yáng)離子隨后以靜電庫(kù)侖力與之相結(jié)合，起到了協(xié)同保護(hù)的作用。

活性陰離子與有機(jī)緩蝕劑的緩蝕協(xié)同機(jī)理與鹵素離子相似，活性陰離子首先在金屬基體表面發(fā)生吸附，活性陰離子-金屬偶極的負(fù)端朝向溶液起架橋作用，有利于有機(jī)陽(yáng)離子的吸附[16]，從而顯著減弱金屬基體的腐蝕速率。

3 與含有N、S、O以及P等原子的有機(jī)物之間的緩蝕協(xié)同效應(yīng)

由于咪唑啉緩蝕劑的緩蝕作用機(jī)理是通過(guò)親水基團(tuán)上的N、O等原子以及咪唑啉環(huán)上的N原子與金屬Fe的空軌道形成配位鍵而在金屬表面形成吸附，從而起到緩蝕作用的，所以自然就想到通過(guò)與同樣也含有N、O、P、S等原子的有機(jī)物進(jìn)行復(fù)配是否會(huì)存在緩蝕協(xié)同效應(yīng)。進(jìn)過(guò)大量的研究發(fā)現(xiàn)，咪唑啉緩蝕劑與很多含有N、O、P、S等原子的有機(jī)物之間存在協(xié)同效應(yīng)，如:硫脲類(lèi)，有機(jī)胺類(lèi)，炔醇類(lèi)，十二烷基磺酸鈉、十二烷基三甲基溴化銨等表面活性劑，有機(jī)磷化合物，烏洛托品、喹啉和吡啶等雜環(huán)化合物等，并對(duì)協(xié)同效應(yīng)的機(jī)理做了研究。

趙景茂等[17]研究了在CO2鹽水體系中咪唑啉衍生物與硫脲之間的協(xié)同效應(yīng)，研究得出咪唑啉衍生物與硫脲之間有良好的協(xié)同效應(yīng)，當(dāng)咪唑啉衍生物與硫脲復(fù)配后其緩蝕機(jī)理屬于負(fù)催化效應(yīng)，吸附成膜后硫脲可能主要存在于膜的底部，而咪唑啉主要存在于膜的上部。咪唑啉與硫脲可以形成一種“包含絡(luò)合物”，從而使得吸附膜更致密，緩蝕效果更好。

程燁等[18]研究了在5%HCl體系中，烯基咪唑啉季銨鹽與硫脲和異丙醇之間的緩蝕協(xié)同效應(yīng)，認(rèn)為當(dāng)緩蝕體系中烯基咪唑啉季銨鹽緩蝕劑與硫脲和異丙醇的質(zhì)量分?jǐn)?shù)比為 2∶5∶5 時(shí)， 緩蝕效果最佳。

王新剛等[19]研究了丙炔醇、丁炔二醇與咪唑啉衍生物之間的緩蝕協(xié)同效應(yīng)，認(rèn)為炔醇復(fù)配在很大程度上改善了咪唑啉緩蝕劑的緩蝕性能，而丙炔醇比丁炔二醇的復(fù)配效果更好。丙炔醇復(fù)配后的緩蝕劑在金屬表面形成了更為均勻、致密的吸附膜。魏斌等[20]研究得出，當(dāng)咪唑啉季銨鹽與丙炔醇在10:1的條件下，緩蝕協(xié)同作用最明顯。

張晨等[21]在飽和CO2鹽水體系下對(duì)咪唑啉季銨鹽與十二烷基磺酸鈉之間的緩蝕協(xié)同效應(yīng)做了研究。研究認(rèn)為咪唑啉季銨鹽與十二烷基磺酸鈉當(dāng)二者復(fù)配比例為1∶1（50mg/L:50mg/L）時(shí)存在明顯的緩蝕協(xié)同效應(yīng)，當(dāng)十二烷基磺酸鈉濃度高于100 mg/L時(shí), 十二烷基磺酸陰離子與咪唑啉季銨鹽陽(yáng)離子在金屬表面會(huì)發(fā)生競(jìng)爭(zhēng)吸附。此時(shí)起緩蝕作用的物質(zhì)主要為十二烷基磺酸鈉。劉燕等[22]在1mol/L HCl溶液中研究咪唑啉季銨鹽與十二烷基苯磺酸鈉也得到類(lèi)似的結(jié)果。

李倩等[23]在飽和CO2的鹽水體系中研究了咪唑啉季銨鹽與烷基磷酸酯之間的緩蝕協(xié)同效應(yīng)，研究結(jié)果表明當(dāng)二者復(fù)配比例為1∶1時(shí)，協(xié)同效應(yīng)最明顯，通過(guò)電化學(xué)方法研究認(rèn)為咪唑啉季銨鹽主要作用陰極反應(yīng)，而烷基磷酸酯主要作用于陽(yáng)極反應(yīng)，從而達(dá)到同時(shí)抑制陰陽(yáng)極反應(yīng)，降低腐蝕速率的目的。

萬(wàn)家瑰[24]在70℃鹽水體系中對(duì)咪唑啉緩蝕劑與十六烷基三甲基溴化胺之間的緩蝕協(xié)同效應(yīng)作了研究，研究認(rèn)為當(dāng)二者復(fù)配比例在2∶1條件下，緩蝕協(xié)同效應(yīng)最明顯，十六烷基三甲基溴化銨作為陽(yáng)離子型表面活性劑能過(guò)填補(bǔ)咪唑啉吸附膜在金屬表面的空隙，從而使得緩蝕劑膜更致密，緩蝕效果更好。

胡松青等[25]對(duì)月桂基咪唑啉與2-氨基噻唑在飽和CO2的鹽水體系中的緩蝕協(xié)同效應(yīng)做了研究。研究得出月桂基咪唑啉與2-氨基噻唑復(fù)配后的緩蝕效果明顯好于單獨(dú)使用任何一種緩蝕劑的緩蝕效果，且明顯的增大了Q235鋼腐蝕反應(yīng)的表觀活化能。

4 與無(wú)機(jī)緩蝕劑之間的緩蝕協(xié)同效應(yīng)

無(wú)機(jī)緩蝕劑主要包括硝酸鹽、亞硝酸鹽、鉻酸鹽、磷酸鹽、重鉻酸鹽、多磷酸鹽、鉬酸鹽、硅酸鹽等。它會(huì)在金屬表面形成鈍化保護(hù)膜，能夠有效地減緩腐蝕過(guò)程中的陽(yáng)極反應(yīng)速度，與陰極無(wú)關(guān)，從而使腐蝕電位明顯向正方向移動(dòng)，抑制金屬腐蝕。這類(lèi)緩燭劑應(yīng)用比較廣泛，可是如果用量不足，就不能夠充分地將陽(yáng)極表面覆蓋，使得在介質(zhì)中形成小陽(yáng)極大陰極的腐蝕電池，就會(huì)加劇金屬腐蝕[26]。因此，陽(yáng)極型緩蝕劑又被人們稱(chēng)為“危險(xiǎn)型緩蝕劑”。

馬淑清，何曉英[9]等研究了油酸基咪唑啉與鎢酸鈉之間的緩蝕協(xié)同效應(yīng)，研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)咪唑啉緩蝕劑與鎢酸鈉摩爾比為1∶2時(shí)，緩蝕協(xié)同效應(yīng)最明顯。

但由于無(wú)機(jī)緩蝕劑大部分屬于“危險(xiǎn)型緩蝕劑”，所以目前在咪唑啉類(lèi)復(fù)配緩蝕劑中應(yīng)用較少。

5 與稀土離子之間的緩蝕協(xié)同效應(yīng)

我國(guó)稀土資源豐富，而且用作緩蝕劑不污染環(huán)境，屬于環(huán)境友好型緩蝕劑。然而，稀土作為緩蝕劑用量大，效果不是很穩(wěn)定[27]，為此，人們嘗試用稀土離子和其他緩蝕劑復(fù)配來(lái)優(yōu)化稀土緩蝕劑。

目前關(guān)于稀土離子與有機(jī)緩蝕劑的緩蝕協(xié)同效應(yīng)研究較少，Zhu等[28]研究了在鹽水介質(zhì)中3種鑭系稀土元素Ce3+，La3+，Pr3+和Na2MoO4對(duì)X70鋼的緩蝕協(xié)同效應(yīng)，其協(xié)同作用的強(qiáng)弱順序?yàn)镃e3+＞La3+＞Pr3+，并且研究指出，生成的CeO2是緩蝕效果好的主要原因。

李向紅教授[29-30]在稀土離子的緩蝕協(xié)同效應(yīng)方面做了大量工作。他們通過(guò)失重法、動(dòng)電位極化曲線、電化學(xué)阻抗譜和表面分析技術(shù)等手段對(duì)Ce4+與油酸鈉在H2SO4或H3PO4介質(zhì)中對(duì)冷軋鋼的緩蝕協(xié)同效應(yīng)做了系統(tǒng)研究。這也為咪唑啉類(lèi)緩蝕劑緩蝕協(xié)同效應(yīng)的研究提供了參考。

6 與植物型緩蝕劑之間的緩蝕協(xié)同效應(yīng)

20世紀(jì)初，緩蝕劑的有效成分由原來(lái)的天然植物提取物逐漸改變?yōu)榈V物原料加工產(chǎn)品，開(kāi)始由人工大規(guī)模合成。緩蝕劑的種類(lèi)急速的發(fā)展，但同時(shí)又帶來(lái)了環(huán)境污染等問(wèn)題。因此很多研究人員又重新關(guān)注植物提取緩蝕劑的研究，研發(fā)綠色環(huán)保型緩蝕劑。

李向紅等[31-33]開(kāi)展了很多與植物型緩蝕劑相關(guān)的研究工作， 如對(duì)巨龍竹葉、勃氏甜龍竹葉、三角楓葉等植物提取物與鹵素離子的緩蝕協(xié)同效應(yīng)進(jìn)行了探索。研究發(fā)現(xiàn)緩蝕協(xié)同效應(yīng)明顯。

Oguzie等[34]采用量氣法研究了綠羅勒、南瓜葉、印楝等多種植物提取物與鹵素離子在酸性介質(zhì)中對(duì)碳鋼的緩蝕協(xié)同效應(yīng)，當(dāng)加入鹵素離子后，提高了提取物在Fe基體表面的覆蓋度，物理吸附過(guò)程的加強(qiáng)促使其緩蝕效果得到增強(qiáng)。

植物型緩蝕劑與咪唑啉類(lèi)緩蝕劑都屬于低毒，環(huán)保型緩蝕劑，但兩者的緩蝕協(xié)同效應(yīng)目前的文獻(xiàn)報(bào)道較少，但由于植物型緩蝕劑與鹵素離子有明顯的緩蝕協(xié)同效應(yīng)，這也給咪唑啉類(lèi)的復(fù)配研究提供一個(gè)可能的方向。

7 展望

緩蝕協(xié)同效應(yīng)的研究是開(kāi)發(fā)高效緩蝕劑的基礎(chǔ)，是目前緩蝕劑方面的研究熱點(diǎn)和重點(diǎn)。咪唑啉類(lèi)緩蝕劑作為目前石油化工行業(yè)使用量最大的緩蝕劑種類(lèi)，對(duì)其緩蝕協(xié)同效應(yīng)的研究，開(kāi)發(fā)更高效、綠色環(huán)保型緩蝕劑顯得尤為重要。然而，目前關(guān)于許多緩蝕協(xié)同體系的機(jī)理還不是完全的統(tǒng)一和清晰，這就給開(kāi)發(fā)高效緩蝕劑帶來(lái)困難和障礙。因此，今后咪唑啉類(lèi)緩蝕劑緩蝕協(xié)同效應(yīng)的研究應(yīng)重點(diǎn)研究:原料易得，價(jià)格便宜和綠色環(huán)保；緩蝕協(xié)同效應(yīng)的機(jī)理。

以上針對(duì)咪唑啉類(lèi)緩蝕劑緩蝕協(xié)同效應(yīng)的研究現(xiàn)狀做簡(jiǎn)單性的歸納，以期為緩蝕協(xié)同體系的系統(tǒng)性、拓展性研究添磚加瓦。

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Review and Prospect of Imidazoline Corrosion Inhibitor Synergistic Efect

ZHAO Qi-feng, XU Hui, SHANG Yue-zai, WANG Mu-li, DI Zhi-gang
(CNOOC Changzhou Paint and Coatings Industry Research Institute, Changzhou 213016, China)

The imidazoline inhibitor was the most common use of corrosion inhibitor in oil and gas feld. While The inhibition efect of single imidazoline corrosion inhibitor was not ideal, and the cost was high. The research about the synergistic efect of imidazoline had become a hotspot and focus in imidazoline inhibitor science. This paper reviewed the imidazoline corrosion inhibitor synergistic efect from six aspects, while the synergistic mechanisms were discussed. Furthermore, the research directions in the future on imidazoline inhibitor synergistic efect were prospected as well.

imidazoline inhibitor; synergistic efect; synergistic mechanism

TG174.42

A

10.13726/j.cnki.11-2706/tq.2016.11.081.05

趙起鋒（1988-），男，山西長(zhǎng)治人，助理工程師，碩士，主要從事油田助劑、材料腐蝕與防護(hù)研究。