付云翀，武振坤，張 麗，趙國慶，劉 起

（1.中國科學(xué)院地球環(huán)境研究所，黃土與第四紀(jì)地質(zhì)國家重點(diǎn)實驗室，西安 710061；2.中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049；3.西安加速器質(zhì)譜中心 陜西省加速器質(zhì)譜技術(shù)及應(yīng)用重點(diǎn)實驗室，西安 710061）

鈹?shù)拈L壽命放射性同位素加速器質(zhì)譜測量研究與進(jìn)展

付云翀1,2,3，武振坤1,3，張 麗1,3，趙國慶1,3，劉 起1,3

（1.中國科學(xué)院地球環(huán)境研究所，黃土與第四紀(jì)地質(zhì)國家重點(diǎn)實驗室，西安 710061；2.中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049；3.西安加速器質(zhì)譜中心 陜西省加速器質(zhì)譜技術(shù)及應(yīng)用重點(diǎn)實驗室，西安 710061）

鈹（Be）的兩種長壽命放射性同位素10Be與7Be在地質(zhì)及環(huán)境科學(xué)等領(lǐng)域有著廣泛的運(yùn)用，對于二者準(zhǔn)確、靈敏、便捷、低成本和快速的測定一直是科學(xué)家們基于實際應(yīng)用所追求的目標(biāo)。二者不同的衰變模式與半衰期決定了測量的主要方式：10Be依賴于加速器質(zhì)譜法（AMS）；而7Be最為廣泛的是γ射線能譜法，但7Be的AMS測量可以彌補(bǔ)γ射線能譜法相對效率低，靈敏度差的劣勢。本文回顧了10Be與7Be的加速器質(zhì)譜測量研究現(xiàn)狀與進(jìn)展，特別是結(jié)合不同的原理與方法介紹了10Be-AMS技術(shù)的發(fā)展。以此同時，本文還介紹了西安加速器質(zhì)譜中心3 MV AMS測量10Be的工作的現(xiàn)狀，及近期結(jié)合超級鹵素負(fù)離子對10Be測量的新方法；并對7Be-AMS測量在Xi'an-AMS上的可能性初探進(jìn)行報道。

加速器質(zhì)譜儀；10Be；7Be；超級鹵素負(fù)離子

1 鈹（Be）的長壽命放射性同位素

9Be是Be唯一的穩(wěn)定同位素；而10Be與7Be是Be十幾種放射性同位素中僅有的兩種半衰期大于10小時的長壽命放射性核素，半衰期分別為1.51百萬年（Ma）和53.29天（d），兩者主要均為宇宙成因核素（Yiou and Raisbeck，1972；Ishikawa et al，1995；Firestone et al，1996）（10Be有極少一部分為就地成因），具有相似的地球化學(xué)行為，可通過降雨/降塵沉降到達(dá)地表，其應(yīng)用主要基于地質(zhì)及環(huán)境科學(xué)等領(lǐng)域，二者衰變綱圖如圖1所示。

10Be屬于純β放射性（10Be→10B +e-+ 556 keV）；而7Be電子俘獲產(chǎn)生的7Li分別處于基態(tài)（7Be+e-→7Lig.s.+νe-+ 862 keV，分支比89.48%）和激發(fā)態(tài)（7Be+e-→7Li*+νe-+ 384 keV，分支比10.52%），其中第二個分支放出單能中微子外還有由激發(fā)態(tài)至穩(wěn)態(tài)的γ射線產(chǎn)生（7Li*→7Lig.s.+ γ + 478 ke V），另外7Li的反沖能量可忽略（56 eV）?；?0Be與7Be不同的半衰期與衰變模式?jīng)Q定了二者現(xiàn)行的主要測量方法。

10Be是β放射性核素，但其百萬年尺度的半衰期及較低的含量使得用衰變計數(shù)法需要處理幾噸的原始樣品，大大制約了10Be的測量與運(yùn)用，而運(yùn)用加速器質(zhì)譜儀（AMS）進(jìn)行測量10Be時只需幾克至數(shù)十克樣品，且有較高的豐度靈敏度；10Be的測量基本完全依賴于AMS進(jìn)行，同時10Be廣泛的運(yùn)用也使之成為了繼14C之后AMS測量率最高的放射性核素（Arnold，1956；周衛(wèi)健等，2010；Korschineketal，2010；鮮鋒等，2012；胡苗等，2013）。對于7Be測量最為廣泛的方法是γ射線能譜法，而其AMS測量也于20世紀(jì)80年代有所開展，雖然之后鮮有關(guān)于7Be-AMS的報道，但是7Be的AMS測量也具有一定的優(yōu)勢和益處。

圖1 10Be與7Be的衰變綱圖（Firestone et al，1996）Fig.1 Decay scheme of10Be and7Be

2 10Be的AMS測量研究與進(jìn)展

AMS的應(yīng)用可以追朔到20世紀(jì)30年代末，可對于10Be的AMS測量關(guān)鍵在于有效抑制百萬倍于10Be的同量異位素10B干擾。因此，直至1977年Muller（Muller，1977）才提出了利用回旋加速器測量10Be的建議。隨后，1978年Raisbeck教授（Raisbeck et al，1978）首次在回旋加速器上實現(xiàn)了10Be的測量，其方法是利用10B離子與物質(zhì)相互作用下射程較10Be短的射程吸收技術(shù)，從而剔除干擾；實驗中離子能量達(dá)到30 MeV的情況下運(yùn)用置于硅探測器前面的鋁膜消除10B干擾?？墒?，回旋加速器的復(fù)雜性，其離子源較低的陽離子引出束流，以及在此能量下不可避免由核反應(yīng)生成7Be進(jìn)而影響本底等因素，使得利用回旋加速器進(jìn)行10Be測量的工作沒有成為10Be測量的發(fā)展方向。

1979年，Turekian等利用范德格拉夫靜電串列加速器結(jié)合射程吸收技術(shù)（如圖2所示）在端電壓為10 MV下完成了對10Be的測量，至此開創(chuàng)了當(dāng)今最主要且最為方便的運(yùn)用串列加速器進(jìn)行10Be測量之先河（Turekian et al，1979）。該方法除了更為方便和簡單的測量外，串列加速器所使用的Cs+濺射負(fù)離子源引出的BeO-束流也相對回旋加速器陽離子源所引出束流更高。在此基礎(chǔ)上，大型AMS（≥5 MV）的進(jìn)一步完善與改進(jìn)，使得在較高離子總能量和較大電荷態(tài)分布下，10Be-AMS測量可以到達(dá)極佳的測量性能——即低本底（10Be /9Be≤10-15）和較高的原子檢測效率（≤105個10Be原子）（Turekian et al，1979）。但是，大型AMS的專業(yè)化和高成本依舊是廣泛使用其進(jìn)行10Be測量的障礙。

隨著AMS技術(shù)的不斷進(jìn)步，10Be逐漸實現(xiàn)了在小型（≤3 MV）或者緊湊型（≤1 MV）商業(yè)化AMS上的測量，其主要的技術(shù)突破是依賴于剝離降能膜技術(shù)的運(yùn)用。此技術(shù)主要是10Be與10B通過高能端的剝離降能膜，二者不同的能損率并結(jié)合其后的能量或動量選擇器件將10B剔除很大一部分（≥104）；此方法下雖有能量離散所致的10B殘余，但二者作為較輕的核素，僅在幾個MeV的能量下仍然可以通過二維氣體電離探測器將二者區(qū)分開。

最早提出并利用此技術(shù)進(jìn)行10Be-AMS工作的科學(xué)家依然是Raisbeck教授等人，他們在2 MV的端電壓下，利用碳膜作為剝離降能膜建立了10Be在小型AMS上測量的方法，實現(xiàn)了10Be /9Be本底～1014的測量（Raisbeck et al，1984）。此后小型AMS在10Be測量技術(shù)上得到了各方關(guān)注和長足的發(fā)展。至2006年西安加速器質(zhì)譜中心3 MV的Xi'an-AMS建成（Zhou et al，2007），其利用高度均一的Si3N4薄膜代替碳膜，同時高能分析端增加第二塊磁鐵，至少在小型AMS系統(tǒng)上實現(xiàn)了10B近5個數(shù)量級的剔除和更低本底的測量（1.71×10-15）（Zhou et al，2012）。圖3為Xi'an-AMS總體布局圖與10Be測量示意圖，其布局與基本原理為當(dāng)下比較典型的小型化商業(yè)10Be-AMS架構(gòu)。

圖2 耶魯大學(xué)串列加速器同位素分析系統(tǒng)10Be測量示意圖（Turekian et al，1979）Fig.2 A schematic representation of the isotope analysis system based on the Yale MP tandem accelerator

圖3 西安加速器質(zhì)譜中心3 MV Xi'an-AMS布局圖與10Be測量示意圖Fig.3 Layout of the Xi'an-AMS facility at Xi'an-AMS center and the representation of10Be analysis

緊湊型AMS也依賴于二次薄膜剝離降能技術(shù)和不斷的優(yōu)化與改進(jìn)完成了10Be測量。瑞士蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院（ETH）的科學(xué)家們做了一系列針對性的改進(jìn)與完善，使得其0.6 MV的AMS于2008年很好地完成了10Be的測量（本底～5×10-15）（Müller et al，2008）。如圖4所示，ETH 0.6 MV AMS最為關(guān)鍵的改進(jìn)是在靜電分析器（ESA）后面增加了額外的磁鐵；同時二次剝離膜與探測器窗口的膜都選擇了不到100 nm且更為均一的Si3N3.1膜，有效減低了能量離散；另外，優(yōu)化了氣體電離探測，大大降低了電子噪音的影響。北京大學(xué)與ETH合作，也做了類似的改進(jìn)并實現(xiàn)了其0.5 MV AMS的10Be測量（Fu et al，2015a）。

但是，值得注意的是無論如何優(yōu)化降能膜技術(shù)，總是避免不了10Be束流的傳輸效率和品質(zhì)的損失與惡化。因此，探索10Be在小型AMS上測量的其他新方法也在并行中。

AMS對于14C進(jìn)行測量是最為經(jīng)典和廣泛的應(yīng)用，其最為主要的特征是14C的同量異位素14N不產(chǎn)生負(fù)離子，使得實現(xiàn)14C達(dá)到低本底的測量技術(shù)相對簡化?？茖W(xué)家們考慮是否存在某種分子離子使得B無法產(chǎn)生或者產(chǎn)額很?。˙的原子負(fù)離子存在），進(jìn)而可以在小型加速器無剝離降能膜下進(jìn)行10Be測量。鑒于此，加拿大Isotrace實驗室Zhao et al（2004）于2004年首次研究提出利用BeF-穩(wěn)定，而BF-不穩(wěn)定的特性，期望以BeF-進(jìn)行10Be的 AMS測量的可能性；其后Isotrace和ETH的科學(xué)家分別依此BeF-方法在無剝離降能膜的情況下完成了10Be的測量（Grajcar et al，2007；Zhao et al，2007）?？墒荁eF-相比BeO-束流強(qiáng)度過?。p少10—50倍），致使此方法無法較為滿意地替代BeO-進(jìn)行10Be-AMS測量。

圖4 高能端增加磁鐵實現(xiàn)低本底10Be測量的ETH 0.6 MV AMS布局圖（Müller et al，2008）Fig.4 Schematic overview of the 0.6 MV AMS system with an additional analyzing magnet added after the electrostatic defl ector

另一方面，超級鹵素負(fù)離子的研究對AMS領(lǐng)域的科學(xué)家們提供了一種新的抑制同量異位素思路，并對拓展AMS的運(yùn)用潛力提供了可能性。超級鹵素負(fù)離子表示為MFk+1-，F(xiàn)為鹵素族元素中的氟（F的選擇是其電子親和勢為鄰近元素中最強(qiáng)的，其質(zhì)量是鹵素中最小且無其他同位素或同量異位素），k為某M元素的最大形式化合價，超級鹵素負(fù)離子電子結(jié)合能較大、較其他陰離子穩(wěn)定。隨著對于超級鹵素負(fù)離子認(rèn)識的不斷深入，利用AMS進(jìn)行了多種超級鹵素負(fù)離子的探索性研究；并且在此基礎(chǔ)上發(fā)展拓寬，最近的研究中靶樣與輔助介質(zhì)PbF2混合后得出了一個相對完整的Cs+濺射氟化物（MFn-，M為任意元素，n取1—8）離子相對產(chǎn)額周期表（Zhao et al，2010a），從中可以看出超級鹵素負(fù)離子顯著的性能，給予AMS未來的發(fā)展和探索應(yīng)用提供了一塊廣闊的天地（Zhao et al，2010a，2010b，2010c）。其中一個可能的應(yīng)用前景便是以Be的超級鹵素負(fù)離子10BeF3-為引出束流，而同量異位素10B將多數(shù)生產(chǎn)B的超級負(fù)離子BF4-。只要10BF3-不產(chǎn)生或者產(chǎn)額極低，就可借助探測器將10Be與10B區(qū)分開。筆者在這種可能性的啟發(fā)下做了一些探索性工作，具體細(xì)節(jié)將在“西安加速器質(zhì)譜中心10Be與7Be測量研究現(xiàn)狀與進(jìn)展”章節(jié)詳述。

3 7Be的AMS測量研究與進(jìn)展

γ射線能譜法是測量7Be最為廣泛的方法，原理是基于其447.6 keV的特征γ射線以及半衰期T1/2=53.29 d，且擁有10.4%的γ放射性活度。而對于7Be的AMS測量最早由Raisbeck和Yiou提出（Raisbeck and Yiou，1988），他們于端電壓2.2 MV下進(jìn)行實驗，測量中也是通過BeO-作為引出束流，在高能端采用了類似10Be測量的方法，雖然方法相似，都是使用碳膜分離干擾同量異位素7Li，可原理是通過二次剝離將出加速器后+2價的Be剝離至最高+4價態(tài)從而實現(xiàn)完全剔除Li的存在（Li最高價態(tài)為+3），實現(xiàn)了低本底的測量（7Be /9Be ＜ 10-15）。至此之后很長一段時間內(nèi)鮮有關(guān)于7Be-AMS的報道。

7Be-AMS測量的優(yōu)勢在于對7Be測量的靈敏性提高了10—100倍（Raisbeck and Yiou，1988）。2004年Nagai等人（Nagai et al，2004）采用傳統(tǒng)γ能譜法對大量7Be放射性極低的海水樣品進(jìn)行測量時遇到了困難（γ射線能譜法測量時間由1天至1周不等），于是他們運(yùn)用AMS在4.8 MV的端電壓下進(jìn)行了7Be-AMS 測量，基本原理與上述Raisbeck教授所提出的基本一致，不過在相對高的能量下，總效率得到了提升，并且使用了硅面壘探測器，獲得了更低的本底（7Be /9Be ＜ 1.8×10-16）。至此后僅有少數(shù)的AMS實驗進(jìn)行7Be-AMS測量，如澳大利亞ANSTO科學(xué)家們在7.7 MV的端電壓下完成了冰雪樣品中7Be的測定（如圖5所示）（Smith et al，2013）。

圖5 ANSTO 10 MV AMS測量7Be布局圖（Smith et al，2013）Fig.5 Schematic diagram of the sections of the ANTARES facility used for7Be AMS analysis

γ射線能譜法測量7Be的經(jīng)濟(jì)性與便利性使得AMS方法并未得到推廣；但是，7Be-AMS測量的靈敏性和測量效率的大幅提升預(yù)示著其有很好的運(yùn)用前景，更為重要的是可能實現(xiàn)7Be、10Be在同一方法下（均為AMS方法）、甚至同一樣品中且同時在線進(jìn)行測量的可能性，對于很多同時關(guān)注7Be、10Be與7Be /10Be的研究提供了一種極為便利的方案。雖然，7Be-AMS方法基本建成，但是對7Be的歸一化與校正是一個難點(diǎn)（7Be沒有合適的商業(yè)標(biāo)準(zhǔn)），Raisbeck教授曾提出用10Be進(jìn)行校正，而其他人更多是用部分樣品與γ射線能譜法結(jié)果進(jìn)行校正。比較而言，利用10Be進(jìn)行7Be-AMS測量結(jié)果校正是最為理想的簡便方案，可二次剝離膜的應(yīng)用使得10Be與7Be能損率略有不同，對于保證后續(xù)相同的傳輸效率是一個重點(diǎn)。因此，7Be-AMS方法的完善依然值得深入探索與研究。

4 西安加速器質(zhì)譜中心10Be與7Be測量研究現(xiàn)狀與進(jìn)展

對于擁有一臺多核素3 MV AMS的西安加速器質(zhì)譜中心，其依托于中科院地球環(huán)境研究所是以前沿地質(zhì)科學(xué)、地球科學(xué)與環(huán)境科學(xué)研究為主體的科研集體，對宇生核素10Be和7Be在地學(xué)與環(huán)境學(xué)領(lǐng)域中的運(yùn)用有著深刻的研究；自2006年中心成立至今（2015年10月）10Be樣品測量數(shù)已近萬個（9692個）。本中心10Be的測量一直以BeO樣品進(jìn)行測量且運(yùn)行優(yōu)良（Zhou et al，2007）；但使用二次薄膜剝離降能技術(shù)所帶來的10Be于高能端的損失同樣無可避免，且制備BeO也存在一定安全隱患（Zhao and Litherland，2007）。因此，本實驗室在日常測量10Be樣品之外，也在積極探索小型AMS測量10Be的新方法。

筆者在國內(nèi)外科學(xué)家工作的基礎(chǔ)和啟發(fā)下，首次探索了在不使用二次薄膜剝離降能膜情況下利用超級鹵素負(fù)離子進(jìn)行10Be-AMS測量（Fu et al，2015b）。原理基于Be的超級鹵素負(fù)離子為10BeF3-，而同量異位素10B將絕大多數(shù)產(chǎn)生B的超級負(fù)離子BF4-。如表1所示Be與B的不同化合物的電子親合勢與分子離子的垂直電離能闡明了Be不同引出負(fù)離子所對應(yīng)的情況：（1）BeO與BO的電子親合勢分別為1.85 eV和2.50 eV，這意味著二者均可產(chǎn)生穩(wěn)定豐富的負(fù)離子，因此利用BeO作為引出束流測量10Be必須抑制大量的10B同位素（Xi'an-AMS利用剝離降能膜并結(jié)合緊隨其后的靜電分析器與高能端的第二塊磁鐵抑制了10B同位素約6個量級）；（2）BeF與BF的電子親合勢分別為0.69 eV和-1.07 eV，這說明BeF可產(chǎn)生負(fù)離子但是產(chǎn)出效率比氧化物低，而BF負(fù)離子不穩(wěn)定產(chǎn)額極低，如前所述引出BeF-可作為無降能膜情況下測量10Be的方法；（3）對于Be的超級鹵素負(fù)離子BeF3-垂直電離能為7.63 eV，而對應(yīng)BF3的電子親合勢為-0.76 eV（B的主要產(chǎn)額為BF4-），由此可見BeF3-的引出不僅抑制了B的干擾，且超級鹵素負(fù)離子如此大的電負(fù)性也是極易產(chǎn)生足量的負(fù)離子。本實驗樣品制備上將樣品處理為BaBeF4，不僅提供了F離子，還避免了制備BeO成為氣載塵埃的風(fēng)險。

筆者針對Xi'an-AMS做了一系列調(diào)試和優(yōu)化后在探測器端得到了超級鹵素負(fù)離子方法測量10Be的能譜圖（圖6）。結(jié)果顯示利用的方法可以抑制B近5個量級，雖然沒有使用Xi'an-AMS降能膜法抑制效果好，但如圖6所示，足以在探測器中將10Be與10B區(qū)分開，這樣有效避免了高能端的傳輸損失。但是，該方法還存在Be的超級負(fù)離子過于活潑，雖產(chǎn)生了較大的束流同時也伴隨著很強(qiáng)的記憶效應(yīng)等問題，使得其暫時無法實現(xiàn)日?；瘻y量。筆者針對此將開展對離子源頭部冷卻改進(jìn)，輔助介質(zhì)性能再探究等下步工作。

表1 Be和B化合物電子親合勢(EA)與對應(yīng)陰離子垂直電離能（VDE）（Fu et al，2015b）Tabl.1 The electron affi nities (EA) and vertical electron detachment energies (VDE) of Be/B compounds and their anions

近期筆者正在研究Xi'an-AMS上建立7Be測量的方法，主要計劃以兩種不同的方案進(jìn)行實施，并已完成部分工作。

一種是基于BeF3-方法的，此方法作為非超級鹵素負(fù)離子的LiF3-的產(chǎn)額幾乎為零（與Li的殼層結(jié)構(gòu)有關(guān)），可依此排除7Li的干擾從而用直接測量7Be（Zhao and Litherland，2007）。因此，此方法是最簡便的，其與10Be的超級鹵素負(fù)離子方法結(jié)合將會極為便捷地獲得10Be、7Be與10Be /7Be的數(shù)據(jù)；且無二次降能剝離膜，7Be可以準(zhǔn)確地依賴于10Be做校正?，F(xiàn)在主要問題在于前述討論中實現(xiàn)日常測量所需改進(jìn)的關(guān)于Be的超級鹵素負(fù)離子帶來的記憶效應(yīng)問題，故將此方法做為離子源改進(jìn)后的計劃。

圖6 利用超級鹵素負(fù)離子方法所獲的10Be標(biāo)準(zhǔn)與本底樣品在探測器ΔE和Ef中能譜圖（Fu et al，2015b）Fig.6 A comparison of reference and blank samples inΔE and Efspectra

另外一種是基于引出束流為BeO-的方法，筆者針對Xi'an-AMS的特點(diǎn)，并借鑒前人獲得+4的Be從而徹底剔除Li的方法進(jìn)行研究。Be4+的獲得可以采取兩種方式：（1）利用加速器的剝離器進(jìn)行直接剝離，即BeO-→Be4+。在端電壓為2.5 MV，Ar剝離氣壓為8.2×10-3mbar（日常測量設(shè)定值）下利用9Be進(jìn)行了嘗試，BeO-→Be2+約為47%的剝離效率，BeO-→Be3+約為2%的剝離效率，而BeO-→Be4+約為0（0.033%）的剝離效率。由此可見，不在大型加速器并結(jié)合固體碳膜進(jìn)行剝離，僅使用小型AMS和氣體剝離器而想直接得到Be4+是非常低效的。（2）待Be由加速器引出，其能量大大提升后，利用現(xiàn)有的500 nm的Si3N4膜進(jìn)行二次剝離，既BeO-→Be2+→Be4+。日常通過Si3N4膜后Be2+→Be3+約為31%的剝離效率；筆者實驗得出穿過現(xiàn)有Si3N4膜后Be2+→Be4+的剝離效率約為3%，雖然剝離效率比+3價降低1個量級，但總效率仍可接受。因此，在3 MV的Xi'an-AMS上利用BeO-方法進(jìn)行7Be測量原則上是可行的。但是，如果實際實施二者通過Si3N4膜后還要經(jīng)過緊接的ESA和第二塊磁鐵進(jìn)行能量與動量選擇，根據(jù)圖7所示10Be與7Be在端電壓為2.5 MV下通過500 nm Si3N4膜后的模擬計算可以看出二者剩余能量并不一致，在沒有合適導(dǎo)向束流的情況下必須依靠Srim計算進(jìn)行參數(shù)調(diào)整，這使得7Be直接利用10Be進(jìn)行校正可能存在偏差。所以，還須有部分樣品與γ射線能譜法比對校正后方可用10Be進(jìn)行批量測量處理。

如上所述，于Xi'an-AMS上建立以BeO-為引出束流的7Be測量方法是完全可行的，現(xiàn)階段筆者已經(jīng)開始加大雨水收集量，準(zhǔn)備制備可備測7Be的BeO樣品，同時該樣品也可驗證BeF3-的方案。這些方案的最終實施目的都是為可在同一樣品且同一方法（AMS）下進(jìn)行10Be和7Be的測量。

圖7 2.5 MV下10Be與7Be通過500 nm Si3N4膜后剩余能量模擬結(jié)果Fig.7 Simulation of residual energy for10Be and7Be through 500 nm Si3N4foilunder 2.5 MV terminal voltage

通過本文對10Be與7Be測量研究現(xiàn)狀與進(jìn)展的概述，可以看出發(fā)展的方向是從專業(yè)化、大型的AMS向商業(yè)化、小型的AMS發(fā)展，目標(biāo)是實現(xiàn)更簡便、更經(jīng)濟(jì)的測量方案；同時以抑制同量異位素的不同物理原理出發(fā)，開發(fā)不同的AMS新技術(shù)、追求更低的本底。

致謝：感謝澳大利亞核科學(xué)與技術(shù)組織（ANSTO）DavidFink博士參與利用Xi'an-AMS進(jìn)行7Be測量可能性的討論。

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The research status and progress of measurement for long-lived radioactive beryllium isotopes using accelerator mass spectrometry

FU Yunchong1,2,3, WU Zhenkun1,3, ZHANG Li1,3, ZHAO Guoqing1,3, LIU Qi1,3
(1. State Key Laboratory of Loess and Quaternary Geology, Institute of Earth Environment, Chinese Academy of Sciences, Xi'an 710061, China; 2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China; 3. Shaanxi Key Laboratory of Accelerator Mass Spectrometry Technology and Application, Xi'an Accelerator Mass Spectrometry Center, Xi'an 710061, China)

Background, aim, and scopeBoth are long-lived radioactive isotopes of Beryllium (Be), which have been widely used in geological and environmental science and other fields. Scientists have long been pursuing an accurate, sensitive, convenient, economic and rapid measurement technique for10Be and7Be, suitable for a wide range of materials. The variety of measurement techniques developed have been determined in part by the different decay modes and half-lives of the two isotopes.Materials and methods10Be analyses rely instead on accelerator mass spectrometry (AMS), primarily because the β decay rate for10Be is too slow for decay counting small samples. The most widely used technique for7Be analyses is γ-ray counting. AMS also offers advantages for the measurement of7Be, with inherently higher efficiency and sensitivity, as compared to γ-ray counting.ResultsThe history of10Be-AMS, has experienced the cyclotron, the large(≥5 MV) tandem accelerator, small (≤3 MV) accelerator combined with carbon film, step by step, until now the commercial small accelerator combined with silicon nitride fi lm became dominant facility for10Be measurement.7Be ions are converted to7Be4+by stripper to eliminate interference of isobar (7Li) whatever using large or small AMS.DiscussionThe range absorber technique is used in cyclotron and large tandem accelerator, but tandem accelerator is more convenient than cyclotron. The degrader foil technique, which is the staple method for10Be-AMS analyses in currently, is used in small tandem accelerator, such as Xi'an-AMS. Using the small AMS by Raisbeck and Yiou (1988),7Be2+was converted to7Be4+by a carbon foil stripper and achieved lower background (7Be /9Be ＜ 10-15), and obtained a ratio of7Be/10Be.ConclusionsRecently the degrader foil technique method has been successfully adapted on tandems with terminal voltage below 0.6 MV. However, the degrader method loses some effi ciency and beam quality for10Be detection, which may lead to a lower overall atom effi ciency. Using the large AMS by Nagai et al (2004),7Be3+was converted to7Be4+by a carbon foil stripper, and then detected without any background. The sensitivity for the7Be/9Be ratio was about 1.8×10-16.Recommendations and perspectivesIn routine measurement, we have performed nearly 1000010Be-samples measurement using BeO method since Xi'an-AMS center opening (Sep. 2006) to the present (Oct. 2015). This paper introduces an of new method for10Be-AMS analysis being tested at the Xi'an-AMS Center by Fu et al (2015b) that employs super-halogen anions, BeF3-, which inherently suppresses10B interference by nearly 5 orders of magnitude because the accompanying BF3-anion is rarely formed. The resulting10B suppression factor is not as high as that achieved with energy degrader foils, but the10B and10Be separation in the fi nal ionization detector was found to result in suffi cient total10B suppression for10Be2+to be counted directly by small AMS. Because the degrader foil was not used, the high energy beam transmission effi ciency after the energy degrader foil was improved from ～30% to ～100% in the high energy system of Xi'an-AMS. However, a major limitation of this method at this stage is that the properties of fl uoride ion conductors are very reactive and enhances memory effects. Next step, we plan to improve the cooling of the target holder, thereby improving current stability and reducing memory effects. In this paper, we also demonstrate the feasibility of7Be analysis using Xi'an-AMS. We attempt to direct strip BeO-ions to Be4+cation by accelerator gas-stripper, but it is almost no stripping yield at 2.5 MV. Finally, we still used solid foil stripper to convert the Be2+to Be4+by 500 nm Si3N4, and this stripping yield is about 3%. It signifi es that we can measure the10Be and7Be at same sample using Xi'an-AMS in future.

AMS;10Be;7Be; super-halogen anions

FU Yunchong, E-mail: fuyc@ieecas.cn

10.7515/JEE201606001

2016-08-11；錄用日期：2016-10-06

Received Date:2016-08-11;Accepted Date:2016-10-06

國家自然科學(xué)基金項目（11205161）；中國科學(xué)院關(guān)鍵技術(shù)人才項目

Foundation Item:National Natural Science Foundation of China (11205161); Key Technology Talent Program of Chinese Academy of Sciences

付云翀，E-mail: fuyc@ieecas.cn