盧 娜， 辛振祥（青島科技大學 高分子科學與工程學院 橡塑材料與工程教育部重點實驗室， 山東 青島 266042）

廢舊橡膠資源化與環(huán)境

盧 娜， 辛振祥
（青島科技大學 高分子科學與工程學院 橡塑材料與工程教育部重點實驗室， 山東 青島 266042）

摘 要：隨著橡膠工業(yè)的不斷發(fā)展，廢舊橡膠的產(chǎn)量日益增多，由此帶來的環(huán)境問題也日益突出。闡述了廢舊橡膠的來源、組成，并重點介紹了廢舊輪胎的4種回收處理方式，包括輪胎翻新、生產(chǎn)膠粉、再生膠、廢輪胎熱解，并指出了廢舊橡膠的回收利用具有環(huán)境保護及資源化利用的雙重意義。

關(guān)鍵詞：廢舊橡膠；輪胎翻新；膠粉；再生膠；廢輪胎熱解

0　前 言

廢橡膠是指失去使用價值或者使用價值降低的一類熱固性高分子材料，其來源主要是廢舊橡膠制品，包括廢舊輪胎、廢膠鞋、廢膠管、廢膠帶和廢密封材料以及橡膠制品生產(chǎn)過程中產(chǎn)生的邊角料和廢品等。目前，廢橡膠制品的數(shù)量僅次于廢塑料，在廢舊高分子材料中位居第二位［1］。其中，又以廢舊輪胎的數(shù)量最多，約占廢橡膠制品的70%。尤其是最近十幾年，隨著我國汽車保有量的不斷增加，廢舊輪胎的產(chǎn)量也日趨增多。據(jù)報道，2014年全國汽車保有量為1.54億輛，比2013年末增長12.4%，預計2015年我國汽車保有量達1.6億輛以上，增幅超過5%。與此同時，2014年廢舊輪胎的產(chǎn)量為3.15億條，約1135萬t，2015年產(chǎn)量預計達到3.3億條，約1200萬t。如此龐大數(shù)量的廢舊輪胎已構(gòu)成了嚴重的“黑色污染”問題，引起世界各國的廣泛關(guān)注。

廢舊輪胎主要由橡膠、炭黑、金屬材料、紡織物，以及多種有機、無機助劑組成，是具有極高再生利用價值的一類工業(yè)固體廢棄物［2］。目前，廢舊輪胎的再利用方式主要包括：輪胎翻新、生產(chǎn)膠粉、再生膠和廢輪胎熱裂解。在我國，廢輪胎再利用的主體是再生膠［3］。據(jù)統(tǒng)計，2014年我國再生膠的產(chǎn)量達到410萬t，同比增長7.89%，預計2015年達到438萬t。同時，膠粉產(chǎn)量也呈增長趨勢，2014年為55萬t，同比增長10.00%，2015年預計達到60萬t。而輪胎翻新業(yè)雖然整體翻新率較低，但也取得了重大發(fā)展，尤其是2001～2008年，輪胎翻新量每年遞增100余萬條，到2011年翻新輪胎已達到約1800萬條，按照國內(nèi)銷售的替換胎計算，翻新率為15%。根據(jù)輪胎翻新行業(yè)的發(fā)展規(guī)劃，到2015年，輪胎翻新量達到3000萬條，其中，載重車胎翻新率達到維修輪胎的25%。

1　輪胎翻新

舊輪胎在部分磨損、胎體完好且不影響正常使用性能時，可通過翻新延長其使用壽命。輪胎翻新一方面可以節(jié)約橡膠資源（據(jù)統(tǒng)計，新胎原材料消耗為翻新輪胎的3.44倍）；另一方面，翻新輪胎也可以減少新輪胎生產(chǎn)過程中的污染物排放和能源消耗，并且翻新輪胎價格低廉，僅為新輪胎的20%～50%［4］。因此，輪胎翻新是一種“綠色”加工過程［5］，是廢舊輪胎再利用中經(jīng)濟效益最佳、最環(huán)保的方式。

輪胎翻新是指舊輪胎經(jīng)過局部修整、加工、重新貼覆胎面膠，進行硫化，恢復其使用價值的一種工藝流程［6］。按照翻新時的硫化工藝不同，分為預硫化胎面翻新［7］和模型法翻新兩種方法。預硫化胎面翻新也稱為冷翻法，是指經(jīng)過打磨后的胎體貼合上預先硫化的花紋胎面膠，再置入恒溫恒壓硫化罐內(nèi)進一步硫化的過程。其中，預硫化胎面的硫化條件對其使用性能有重要的影響，因此，在制定胎面的硫化條件時要結(jié)合其使用的原材料、配方及煉膠硫化設(shè)備等［8］。

模型法翻新也稱熱翻法，是廢舊輪胎胎體打磨后，貼合上未硫化的混煉膠胎面，放入鋼制模具內(nèi)，然后在高溫高壓條件下硫化。熱翻法工藝簡單、生產(chǎn)成本低，但是高溫高壓的硫化條件會對翻新胎造成破壞，綜合性能遠不及冷翻胎。需特別指出的是其行駛里程僅為新胎的50%～70%。此外，熱翻法一般僅限于斜交胎的翻新，而冷翻法對斜交胎和子午胎均適用。

另外，還有聚氨酯澆注胎面法翻新輪胎、柔性硫化模法翻新輪胎、巴維爾擠出機擠出胎面翻新工藝、HAWKINSON硫化環(huán)翻胎法、罐式模預硫化翻胎體系、預硫化胎面全翻新法、預硫化胎面加胎側(cè)保護膠翻新法［8］。

2　膠 粉

硫化橡膠粉是將廢輪胎碾磨成的分散度良好的橡膠顆粒，其中金屬、紡織物已經(jīng)除去，性質(zhì)輕且干燥，具有很好的表面積。與傳統(tǒng)再生膠相比，膠粉生產(chǎn)沒有二次污染，廢輪胎利用率高達100%，可以延伸成高附加值且能夠循環(huán)使用的新型產(chǎn)品。因此，廢輪胎生產(chǎn)膠粉是集環(huán)保與資源再生利用為一體的、很有發(fā)展前途的方式。

廢橡膠的粉碎方法主要有常溫法和低溫冷凍法。常溫粉碎法是利用機械剪切力的作用，使廢橡膠粉碎成一定目數(shù)的膠粉粒子。該方法得到的膠粉形狀不規(guī)則，表面有凹凸，呈毛刺狀，利于膠粉與其他材料的結(jié)合。低溫粉碎法是利用液氮冷凍或者空氣渦輪膨脹式冷凍使廢橡膠由彈性體變?yōu)榇嘈圆牧?，然后借助錘式或者磨盤粉碎機的沖擊力作用，實現(xiàn)廢橡膠的粉碎。該方法得到的膠粉形狀規(guī)則，表面光滑，呈銳角狀態(tài)。另外，還有濕法粉碎和溶液法粉碎等［9］。同目數(shù)的膠粉，濕法和溶液法粉碎得到的膠粉比表面積較前兩種方法得到的膠粉大。另外，濕法粉碎生產(chǎn)的膠粉粒徑分布較寬，但是也可以得到微細膠粉。

膠粉與其他填料類似，表面呈惰性。由于其與橡膠等基體材料的表面性質(zhì)不同，兩體系之間相容性較差，直接摻用到基體材料中時，膠粉在基體材料中分散不均，從而導致膠粉與基體材料之間難以形成較好的結(jié)合［10］。因此，膠粉利用的關(guān)鍵技術(shù)是對其進行表面改性，通過改性可以改善膠粉的表面物理化學特性，增強其與基體材料的相容性，提高其在基體材料中的分散性，從而提高材料的力學性能。膠粉表面改性是指用物理、化學、機械或生物等方法對其表面進行處理［10-14］，以期獲得高親和性、高表面活性的改性膠粉。常用的改性方法有物理法、化學法和物理-化學法，其中物理法改性包括界面活化改性、低聚物包覆改性、塑解降黏改性等，該方法利用界面增容、增黏等非價鍵作用達到改性的目的，改性的膠粉未發(fā)生化學變化［10］。

化學方法改性包括鹵化和磺化、接技反應(yīng)、降解法、再生（脫硫）等，該方法通過改變膠粉表面的三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)、使其表面官能團化或者斷鏈與再生（脫硫），實現(xiàn)膠粉的活化改性［15-17］。

物理-化學法也稱化學-物理法，包括力化學法、互穿網(wǎng)絡(luò)法、酚醛樹脂法等。物理-化學法改性膠粉過程中既發(fā)生化學作用，也兼有物理作用，換言之，通過物理方式［11］的工藝條件達到化學變革的結(jié)果，如力化學（或機械化學）法改性膠粉，用機械強剪切力工藝條件，達到斷鍵降解的效果。剪切是條件，斷鍵降解的交聯(lián)大分子發(fā)生化學變化是目的和結(jié)果。

3　再生膠

再生膠是指利用熱、機械以及物理化學等方式把硫化過程中形成的硫交聯(lián)鍵切斷，雖仍保留其原有成分，但高彈性消失，變成具有塑性和黏性的、能夠再硫化的橡膠。在橡膠制品中摻用再生膠有利于橡膠的混煉加工，其工藝性能也優(yōu)于膠粉。但是再生膠的生產(chǎn)存在著利潤低、勞動強度大、生產(chǎn)流程長、能源消耗大、環(huán)境污染嚴重等問題［1-2］。近年來，為解決上述問題，人們正在積極研究新的廢橡膠脫硫技術(shù)，并提出了一系列新的廢橡膠再生方法。隨著新技術(shù)的開發(fā)，有可能向社會提供優(yōu)質(zhì)、低耗、環(huán)保的再生膠，這將是再生膠工業(yè)發(fā)展的轉(zhuǎn)折點。根據(jù)我國國情，在廢橡膠資源化處理中，再生膠緩解了我國生膠資源短缺的現(xiàn)狀。

目前，再生膠的生產(chǎn)方法基本可分為物理再生、化學再生、微生物再生、機械再生［3，18］。

物理再生是指利用外力、熱、微波、超聲波、射線能等破壞廢橡膠的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，形成具有一定可塑性的再生膠的方法。微波再生、超聲波再生、電子束再生以及剪切流動場反應(yīng)控制技術(shù)再生等都屬于物理再生。其中，微波再生［19］是指利用微波能量有選擇性地切斷交聯(lián)鍵而不破壞橡膠大分子主鏈的一種再生方法，因此，這種方法生產(chǎn)的再生膠性能更接近原膠，且再生過程只需5 min即可完成，與其他再生工藝相比具有更大優(yōu)勢。但同時，由于該工藝再生時間短、再生膠升溫速度快，再生過程很難控制。

化學再生是指在一定的溫度條件和化學再生助劑的作用下，廢橡膠中的硫-硫鍵（S—S鍵）斷開，交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)破碎，形成具有可塑性再生膠的再生工藝。我國再生膠化學再生工藝的生產(chǎn)方法經(jīng)歷了油法、水油法到高溫高壓動態(tài)脫硫法的轉(zhuǎn)變。進入21世紀以后，動態(tài)脫硫法經(jīng)過不斷完善，可實現(xiàn)常壓連續(xù)化生產(chǎn)，從而進一步降低能耗，并解決了二次污染問題，目前已成為我國再生橡膠的發(fā)展方向。

再生劑是廢橡膠化學再生過程中起催化作用的物質(zhì)。在廢橡膠再生過程中，交聯(lián)鍵斷裂后，再生劑與硫化膠裂解產(chǎn)生的自由基結(jié)合，阻止斷裂的橡膠分子鏈再結(jié)合，縮短再生時間。使用再生活化劑可大幅度縮短再生時間，減少膨潤劑用量，改善再生膠工藝性能。常用的再生劑主要有二硫化物和硫醇類、無機化合物以及新型再生劑，包括RV（Revived）再生劑、De-link再生劑和RRM再生劑（可再生資源，即Renewable Resource Material）。其中RRM［20］是一種植物產(chǎn)品的新型環(huán)保再生劑，其主要成分是二硫化二烯丙基化合物（DADS），DADS在剪切力及熱的作用下可產(chǎn)生自由基，用于終止和穩(wěn)定廢橡膠因交聯(lián)鍵斷裂或橡膠大分子鏈斷裂產(chǎn)生的自由基，防止交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的重新生成。

另外，我國有研究者［21］從大蒜、橘子皮等植物產(chǎn)品中也提取了一種植物再生劑，并獲得了良好的效果。

微生物再生［22-23］是指在氧化亞鐵硫桿菌、氧化亞硫硫桿菌、排硫硫桿菌等噬硫細菌的作用下，硫磺由膠粉表層游離出來以單質(zhì)形式存在，或經(jīng)反應(yīng)形成硫酸，膠粉表面S—S鍵斷裂，交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)破壞，失去彈性，呈現(xiàn)再生膠的特性的一種再生方法。微生物再生法污染小、成本低，對廢橡膠的再生具有重要的意義。

機械法再生包括快速脫硫工藝再生、低溫塑化再生和密煉機再生等，是機械力和再生劑共同作用生產(chǎn)再生膠的方法。其中密煉機再生是典型的物理機械再生技術(shù)，主要借助機械力的作用使廢橡膠粉的碳-碳鍵（C—C鍵）或碳-硫鍵（C—S鍵）斷開，從而破壞膠粉的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)。此方法具有生產(chǎn)周期短、效率高的優(yōu)點。近年來，我國又成功研發(fā)出密閉式捏煉機脫硫工藝，并已成功用于廢丁基內(nèi)胎的再生。

除上述幾類再生方法外，超臨界二氧化碳（CO2）再生技術(shù)也是一種新的廢橡膠再生方法。

4　廢輪胎熱解

廢輪胎熱解是廢橡膠終極處理的最佳方式，相較于填埋、堆放、焚燒，廢橡膠熱解具有資源再利用及環(huán)境保護的雙重意義。早在20世紀20年代，就有人做了天然橡膠的熱解研究，起初只是為了得到天然橡膠的再生單體，后來逐步發(fā)展到提取裂解油和可燃性氣體。至1974年，研究者的興趣又轉(zhuǎn)向了固相。目前的熱解方式不僅消除了廢輪胎，而且可以回收熱解氣體、油、熱解炭黑等化學品［24］。熱解產(chǎn)物經(jīng)過處理后，都能重新應(yīng)用到生產(chǎn)領(lǐng)域中。其中，熱解氣體的熱值與天然氣相當，可作燃料氣體，也可作為能源使用，返回給熱解裝置供熱或為其他工廠供能。熱解衍生油也可以作為燃料使用，同時也可作催化裂化原料，用于生產(chǎn)高質(zhì)量的汽油。另外，廢輪胎熱解產(chǎn)品中約有35%的固體產(chǎn)物為熱解炭黑，作為廢輪胎回收的主要產(chǎn)品之一，熱解炭黑的回收利用問題引起了人們的普遍關(guān)注。熱解炭黑可作為某些橡膠制品的補強填充劑，也可用于制備橡膠/瀝青混合物，其鋪路效果比一般瀝青更好。另外，還可制備活性炭，用于水凈化處理［25］。

廢橡膠的熱解是在500～1000 ℃、無氧或弱氧但不會引起燃燒的條件下發(fā)生的熱降解行為，為最大化回收利用廢橡膠提供了一個很好的解決辦法。根據(jù)熱解條件的不同，常用的熱解技術(shù)包括常壓惰性氣體熱解技術(shù)、真空熱解技術(shù)、熔融鹽熱解技術(shù)和催化熱解技術(shù)。

常壓惰性氣體熱解技術(shù)，顧名思義，就是廢橡膠的熱解反應(yīng)是在惰性氣體氛圍中進行的，惰性氣體以一定的流速把熱解氣體帶出反應(yīng)器，減少副反應(yīng)的發(fā)生。其中，惰性氣體的種類和流速對熱解產(chǎn)物的產(chǎn)率與組成有較大影響。該技術(shù)的優(yōu)點在于操作簡便，油品的產(chǎn)量和質(zhì)量便于控制，但熱解氣體中混有惰性氣體且生產(chǎn)成本較高。

真空熱解技術(shù)即廢橡膠在真空的密閉容器中完成熱解反應(yīng)。熱解過程中熱解氣會迅速抽離反應(yīng)器以確保負壓條件。另外，由于熱解溫度較低，熱解氣體即有機揮發(fā)物在反應(yīng)器中停留時間短，副反應(yīng)較少；其次，低壓熱解有利于得到低附著物、高表面活性的熱解炭黑，增加其利用價值；再次，液體油收率較高，且有較多芳香烴化合物，有利于燃料油辛烷值的提高。

熔融鹽熱解技術(shù)的傳熱媒介是熔融鹽，其傳熱效率高，反應(yīng)速度快并可循環(huán)使用。該技術(shù)采用電加熱方式，可精確控制熱解溫度。其設(shè)備一般為臥式結(jié)構(gòu)，安裝以及密封簡單，但對操作要求較高。因為熱解過程中一旦熔融鹽冷卻凝固，將導致整套裂解裝備的報廢。此項工藝可應(yīng)用于整個或半個輪胎及粉碎輪胎。

催化熱解技術(shù)是將預先處理為小塊的廢橡膠在一定溫度且催化劑存在的條件下加熱處理的工藝過程。催化劑可以降低熱解的溫度，常用的催化劑一般是過渡金屬化合物，主要是氯化物和氧化物，具體實施過程中需考慮這些化合物的價格問題。另外，催化熱解的廢橡膠熱解產(chǎn)品中含有雜元素，降低了產(chǎn)品質(zhì)量，縮小了使用范圍。

另外，廢橡膠的熱解技術(shù)也可以按照加熱方法、加熱方式以及熱解壓力來分類，比如常壓惰性氣體熱解技術(shù)、真空熱解技術(shù)就是按照熱解壓力分類的，而熔融鹽熱解技術(shù)和催化熱解技術(shù)則是按照加熱方法進行分類的。通常，各種不同的熱解方式一般都有其特定的目的，實際生產(chǎn)過程中可根據(jù)對熱解產(chǎn)物的需求選擇合適的熱解方式。

綜上所述，隨著汽車工業(yè)的迅速發(fā)展，廢舊橡膠的產(chǎn)量日益增多，廢橡膠資源化再利用的前景相當廣闊，發(fā)展?jié)摿薮?。目前，我國正處于建設(shè)環(huán)境友好型和資源節(jié)約型社會的重要時期，合理利用廢舊橡膠就有良好的經(jīng)濟效益和環(huán)保效益。

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［責任編輯：朱 胤］

中圖分類號：X 783.3

文獻標志碼：A

文章編號：1671-8232（2016）07-0001-05

收稿日期：2015-09-18

作者簡介：盧娜（1986—），女，山東泰安人，青島科技大學在讀博士。研究方向為廢舊橡膠的循環(huán)利用。

Resource Utilization of Waste Rubber and Environment

Lu Na， Xin Zhenxiang （Key Laboratory of Rubber-Plastic， Ministry of Education， College of Polymer Science and Engineering，Qingdao University of Science and Technology， Qingdao 266042，China ）

Abstract:With the continuous development of rubber industry， more and more waste rubber is produced in the world， causing significant environment problems. In this paper， we stated the source and the composition of waste rubber， emphatically introduced the retreading， rubber powder，reclaimed rubber and the pyrolysis of waste rubber tire. And the recycling of waste rubber relates to theconservation of resources and prevention of environmental pollution problems.

Keywords:Waste Rubber； Tire Retreading； Rubber Powder； Reclaimed Rubber； Pyrolysis of Waste Rubber Tire