宋 姣, 楊 波

(青島科技大學(xué) 環(huán)境與安全工程學(xué)院，山東 青島 266042)

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生物質(zhì)顆粒燃料燃燒特性及其污染物排放情況綜述

宋 姣, 楊 波*

(青島科技大學(xué) 環(huán)境與安全工程學(xué)院，山東 青島 266042)

摘要：對(duì)生物質(zhì)顆粒燃料燃燒特性及燃燒過程中污染物排放情況進(jìn)行了綜述，總結(jié)了燃燒過程、點(diǎn)火及燃盡特性和結(jié)渣特性；著重探討了燃燒過程中氮氧化物、二氧化硫、顆粒物及氯化物、二噁英、多環(huán)芳烴等污染物的排放情況，提出了降低各污染物排放量的可行性方法；并根據(jù)我國生物質(zhì)顆粒燃料的特點(diǎn)，對(duì)今后的研究方向進(jìn)行了展望。

關(guān)鍵詞：生物質(zhì)顆粒；燃燒特性；污染物；綜述

能源是人類賴以生存的物質(zhì)基礎(chǔ)，是社會(huì)發(fā)展的原動(dòng)力。隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，對(duì)能源的需求日益增長，化石燃料被大量消耗，人類面臨能源短缺、污染嚴(yán)重等威脅[1]。因此，開發(fā)可再生能源顯得尤為重要。在眾多可再生能源中，生物質(zhì)能因其廣闊的科學(xué)前景受到廣泛關(guān)注[2]。生物質(zhì)能是指綠色植物經(jīng)光合作用，把太陽能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能后以有機(jī)質(zhì)形式固定和儲(chǔ)藏在生物體內(nèi)的能量，可實(shí)現(xiàn)CO2近零排放[3-4]，且生物質(zhì)中氮、硫含量較低，其燃燒后NOx、SO2等污染物排放量比煤小。所以，利用生物質(zhì)能既可解決能源問題，也可以解決環(huán)境問題。近年來，我國高度重視大氣污染防治工作，不斷研究制定相關(guān)政策，積極推廣清潔能源供熱方式。生物質(zhì)顆粒燃料是一種高效、環(huán)保、方便儲(chǔ)存與運(yùn)輸、易燃的成型燃料[5]，可代替?zhèn)鹘y(tǒng)燃料應(yīng)用于取暖、發(fā)電等領(lǐng)域[6-7]，但存在易結(jié)渣和腐蝕等缺點(diǎn)[4]。目前我國生物質(zhì)顆粒燃料產(chǎn)業(yè)還面臨著發(fā)展瓶頸，存在著技術(shù)相對(duì)落后、缺乏排放標(biāo)準(zhǔn)等問題，因此，了解生物質(zhì)顆粒燃料的燃燒特性和燃燒過程中污染物釋放水平及規(guī)律十分必要。筆者在本課題組研究的基礎(chǔ)上，著重探討燃燒過程中氮氧化物、二氧化硫、顆粒物等污染物的排放情況，并對(duì)未來發(fā)展方向進(jìn)行了展望。

1生物質(zhì)顆粒燃料燃燒特性

1.1點(diǎn)火與燃盡特性

生物質(zhì)顆粒燃料揮發(fā)分含量高、固定碳含量少的組分結(jié)構(gòu)決定了其具有獨(dú)特的點(diǎn)火和燃盡特性[8]。生物質(zhì)燃燒主要包括干燥和預(yù)熱、熱解釋放揮發(fā)性可燃?xì)怏w及揮發(fā)分燃燒、固定碳燃燒3個(gè)階段[9-10]。通常，溫度達(dá)到220 ℃左右便開始熱解釋放揮發(fā)分，燃燒過程中最高溫度可達(dá)到1 000 ℃以上。生物質(zhì)顆粒燃料的點(diǎn)火溫度在300 ℃左右，且燃燒迅速，燃盡溫度一般不會(huì)超過500 ℃[11]。Roberto等[12]對(duì)杏仁殼、稻草、木片等5種顆粒樣品的TG和DTG曲線進(jìn)行分析也得到：200～400 ℃溫度范圍內(nèi)均有一個(gè)最大失重峰，揮發(fā)分在此階段基本全部析出。此外，生物質(zhì)燃燒點(diǎn)火時(shí)間與揮發(fā)分含量呈線性關(guān)系，隨揮發(fā)分含量升高而縮短；與含水率基本呈指數(shù)關(guān)系，隨含水率升高而延長[13]。

1.2結(jié)渣特性

生物質(zhì)生長過程中吸收的堿金屬元素在燃燒時(shí)易軟化而結(jié)渣[14]。通常，高溫時(shí)易產(chǎn)生灰渣，且結(jié)渣特性與生物質(zhì)種類有關(guān)，尤其與生物質(zhì)中Cl、S、K、Si、Al的含量顯著相關(guān)[15]；堿性氧化物K2O和Na2O 具有降低灰熔點(diǎn)的作用，故生物質(zhì)中其含量越高，越易結(jié)渣[16]；稻草等硅含量高的生物質(zhì)，其灰渣特性取決于硅酸鹽的化學(xué)性質(zhì)，因此其結(jié)渣率相對(duì)較高[17]；生物質(zhì)能源具有許多優(yōu)點(diǎn)，但結(jié)渣問題卻阻礙了其推廣與發(fā)展。結(jié)渣率與燃料的灰熔融性質(zhì)及堿土金屬含量有很大關(guān)系，生物質(zhì)中Cl、K2O、Na2O含量越高，SiO2、Al2O3含量越低，越易結(jié)渣，Cl比率和S比率分別定義為[(Cl+K2O+Na2O)/(SiO2+Al2O3)]和[(Svolatile+K2O+Na2O)/(SiO2+Al2O3)]，Cl比率和S比率分別高于2.4和1.9時(shí)易結(jié)渣，低于1.0和0.5時(shí)結(jié)渣率下降[18]。生物質(zhì)的結(jié)渣率通常隨軟化溫度的升高而降低，隨堿土金屬含量的增大而增大，如果添加適當(dāng)?shù)奶砑觿?如CaO和Al2O3)可有效改善燃料性能，減少結(jié)渣現(xiàn)象[16]。

2燃燒過程中排放的氣體污染物

生物質(zhì)顆粒燃料直接燃燒產(chǎn)生的污染物主要分為未燃盡污染物和燃盡污染物兩類。由于燃燒技術(shù)的進(jìn)步，未燃盡污染物的問題并不明顯，所以，污染物的排放問題主要來自完全燃燒產(chǎn)生的污染物，如NOx、 SO2、顆粒物、酸性氣體(如HCl)、多環(huán)芳烴、二噁英等[19]，污染物性質(zhì)及排放量與燃料種類密切相關(guān)[20]。

2.1氮氧化物

燃料燃燒過程中NOx的生成有3種途徑，即熱力型NOx、瞬態(tài)型NOx和燃料型NOx[21-22]。生物質(zhì)燃燒溫度很難達(dá)到1 300 ℃以上，基本不產(chǎn)生熱力型NOx，80 %的NOx來自于燃料中N的氧化(燃料型NOx)[23]，也有少量是在特定條件下由空氣中的N轉(zhuǎn)化而成(瞬態(tài)型NOx)[24-25]。NOx的排放量主要與生物質(zhì)顆粒燃料中N的含量有關(guān)。通常，燃料中N含量越高、O/N比值越大，NOx排放量越高。另外，S/N比也影響NOx的排放，一般情況下SO2的排放量較高，則NOx的排放量就較低。生物質(zhì)燃燒過程中NOx的釋放峰值有兩個(gè)，分別出現(xiàn)在揮發(fā)分的析出燃燒階段和焦炭燃燒階段，且第一個(gè)峰值大于第二個(gè)。由于生物質(zhì)顆粒燃料中氮元素含量較低，故燃燒產(chǎn)生的NOx比煤要少很多[26]，稻草和木材燃燒釋放的NOx量分別占煤燃燒NOx釋放量的1/3和1/2[27]。Murari等[28]研究發(fā)現(xiàn)：稻草顆粒(N占0.87 %)燃燒后NOx排放量約為315 mg/m3，而木質(zhì)顆粒(N占0.05 %)為67 mg/m3，稻草顆粒中含N量是木質(zhì)顆粒的17.4倍，而NOx排放量只有木質(zhì)顆粒的4.7倍，這表明燃料中N的含量越高，N轉(zhuǎn)化成NOx的轉(zhuǎn)化率越低，Eskilsson等[29]和Dias等[30]也都得出同樣的結(jié)論。燃燒溫度、空氣流量等因素也會(huì)影響NOx釋放量[31]。本課題組通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)：700～900 ℃的溫度范圍內(nèi)，隨溫度升高，反應(yīng)過程中中間產(chǎn)物HCN的生成率增加，NOx釋放量隨之增大；繼續(xù)升高溫度，反應(yīng)速率大幅增加，O2濃度下降，主燃燒區(qū)呈現(xiàn)強(qiáng)還原性氣氛，部分NO被還原，使得NOx釋放量反而呈現(xiàn)下降趨勢。另外，隨著空氣流量的增加，燃燒會(huì)更充分，NOx排放更穩(wěn)定。

雖然生物質(zhì)顆粒燃料燃燒排放的NOx遠(yuǎn)低于燃煤，但仍可通過燃料分級(jí)、低氧燃燒、空氣分級(jí)和煙氣再循環(huán)等方法來進(jìn)一步削減NOx的產(chǎn)生[32-33]，將其對(duì)環(huán)境的影響降到最低。

2.2二氧化硫

硫是植物生長的主要營養(yǎng)元素之一，在新陳代謝中發(fā)揮著重要的作用。生物質(zhì)中的硫主要是機(jī)體結(jié)構(gòu)中的有機(jī)硫和以硫酸鹽形式存在的無機(jī)硫[34]，燃燒時(shí)主要以SO2和堿金屬、堿土金屬硫酸鹽的形式存在，其中硫酸鹽沉積在設(shè)備表面或存在于灰渣中，SO2則在燃料揮發(fā)分的析出及燃燒階段釋放出來，且燃料中80 %～100 %的S轉(zhuǎn)化成了SO2[35]。絕大多數(shù)的生物質(zhì)顆粒燃料中硫含量都很低，所以燃燒后排放的SO2濃度也比較低，在富氧等合適的燃燒條件下，某些生物質(zhì)燃料燃燒的煙氣中甚至檢測不到SO2，如Jan等[36]通過實(shí)驗(yàn)測定了不同條件下木質(zhì)顆粒和棕櫚殼燃燒后的SO2排放量均較小，甚至為0；李運(yùn)泉[31]對(duì)木基和竹基顆粒燃料進(jìn)行燃燒實(shí)驗(yàn)表明：在充分燃燒狀態(tài)下，SO2對(duì)外排放量幾乎為0。

2.3顆粒物

燃料燃燒排放的顆粒物(尤其是細(xì)顆粒物)對(duì)人體健康具有潛在危害，應(yīng)該引起關(guān)注。生物質(zhì)中的鉀等金屬元素通過燃燒釋放出來，大部分以無機(jī)鹽形式凝結(jié)成渣，但也有一小部分以氣溶膠形式進(jìn)入環(huán)境，這是顆粒物形成的一個(gè)重要途徑。

生物質(zhì)顆粒燃料燃燒產(chǎn)生的煙塵成分復(fù)雜，包括含C的煙灰、揮發(fā)性有機(jī)物(VOC)、多環(huán)芳烴及由復(fù)雜有機(jī)和無機(jī)組分組成的氣溶膠等，其中PM2.5所占比重較大[6]，并且顆粒物氣溶膠的主要成分是 K2SO4，主要元素有K、 S、 Cl、 Zn、 Na、 Pb[37]。生物質(zhì)燃料燃燒排放的顆粒物遠(yuǎn)少于煤，如松木和玉米秸稈燃燒后排放的顆粒物比傳統(tǒng)煤燃料減少70 %[38]。但是，高溫富氧條件下還原性氣氛增強(qiáng)，揮發(fā)分大量析出并燃燒，顆粒物產(chǎn)生量會(huì)有一定增加。

雖然生物質(zhì)顆粒燃料燃燒產(chǎn)生的顆粒物低于煤，但必須采取有效治理措施，才能達(dá)到排放標(biāo)準(zhǔn)。Base和Glosfume研究出一種先進(jìn)的陶瓷過濾技術(shù)，煙氣通過內(nèi)聯(lián)風(fēng)機(jī)過濾器時(shí)，顆粒物被截留，過濾后的清潔氣體通過陶瓷管排出，PM2.5和PM10去除率高達(dá)96 %[39]，這是顆粒物去除的一個(gè)有效方法。

2.4一氧化碳

在生物質(zhì)燃燒的整個(gè)過程中，CO是燃料不完全燃燒的產(chǎn)物，通常將其作為燃燒效率指示氣體[28]。一般在燃燒器啟動(dòng)、預(yù)運(yùn)行及停止階段，由于進(jìn)氣量小、溫度低等原因使得CO濃度較高；而在正常運(yùn)行過程中，CO產(chǎn)生量明顯降低[30,39]。以落葉松和麥稈為例，啟動(dòng)過程中CO排放量分別為630和2 125 mg/m3；而正常運(yùn)行時(shí)，CO排放量明顯降低，分別為29.18和555.37 mg/m3[13]。保證充分燃燒及較強(qiáng)供氧能力基本就可以將CO排放量維持在正常水平。

2.5其他污染物

2.5.1氯化物生物質(zhì)中含氯0.2 %～2 %，稻草類生物質(zhì)中氯含量相對(duì)較高。生物質(zhì)中氯多以無機(jī)態(tài)存在，燃燒產(chǎn)物多為HCl，可與K、Na等金屬反應(yīng)，在冷卻過程中形成蒸氣，繼而變成氣溶膠沉積，腐蝕設(shè)備[40]。通常，熱解階段發(fā)生R-COOH+KCl反應(yīng)，氯以HCl形式釋放；當(dāng)溫度高于700 ℃時(shí)，析出的氯主要來自于半焦燃燒時(shí)KCl氣化揮發(fā)[41]。

降低燃燒溫度、縮短燃燒時(shí)間、減弱氧化性氣氛、增加顆粒直徑等措施均可抑制HCl分解和析出[42]。此外，在生物質(zhì)中加入一定量CaO也可以減輕氯逸出。

2.5.2二噁英生物質(zhì)燃料燃燒排放的二噁英主要來源于原材料釋放及二噁英合成2個(gè)方面，500～700 ℃時(shí)二噁英大量生成；溫度高于850 ℃時(shí)，98 %的二噁英便會(huì)分解，但當(dāng)溫度在250～450 ℃時(shí)，會(huì)進(jìn)行再合成。燃料中Cl、Cu、S等元素的存在會(huì)影響二噁英的產(chǎn)生量，例如Cl、Cu 會(huì)促進(jìn)二噁英產(chǎn)生，而S則會(huì)抑制二噁英的產(chǎn)生[43]。吳鵬[41]進(jìn)行木屑與稻草混合燃燒實(shí)驗(yàn)，證明生物質(zhì)燃燒過程中無機(jī)氯可轉(zhuǎn)化為二噁英，測得700 ℃和850 ℃工況下排放的煙氣中二噁英的排放量(以2,3,7,8-四氯二苯并-p-二噁英的量計(jì))分別為2.77和1.57ng/m3。2014年我國開始實(shí)施《生活垃圾焚燒污染控制標(biāo)準(zhǔn)》(GB 18485—2014)[44]，新標(biāo)準(zhǔn)將二噁英類排放限值由2001年的1 ng/m3收緊至0.1 ng/m3。而此類生物質(zhì)顆粒燃料在2種溫度工況下燃燒排放的二噁英量遠(yuǎn)高于國家標(biāo)準(zhǔn)，因此，在生物質(zhì)顆粒燃料燃燒時(shí)有必要考慮二噁英排放問題。通過將燃燒后煙氣溫度迅速降至200 ℃以下等措施控制二噁英在煙道中再合成。

2.5.3多環(huán)芳烴類污染物多環(huán)芳烴(PAHs)是由于部分有機(jī)物不完全燃燒而產(chǎn)生的一類環(huán)境污染物，大部分有致癌作用。PAHs的主要代謝產(chǎn)物是含有羥基的酚類化合物，其親電代謝物可與活性氧相互作用而破壞人體蛋白質(zhì)、酯類及DNA，致使人體氧化損傷[45]。生物質(zhì)顆粒燃料不完全燃燒會(huì)產(chǎn)生少量的PAHs，其在氣相中多以小分子質(zhì)量化合物的形態(tài)存在，顆粒物中則以大分子質(zhì)量的化合物為主。另外，不同生物質(zhì)產(chǎn)生的PAHs種類和含量也有所不同：Atkins等[46]在一種木質(zhì)生物質(zhì)燃料燃燒設(shè)備中檢測到16種多環(huán)芳烴類化合物；張鶴豐[47]分別從水稻、小麥、玉米秸稈燃燒后氣相和顆粒物中分別檢測到14種和16種、 11種和10種、 11種和11種多環(huán)芳烴類化合物。此外，燃料種類不同，總PAHs排放量也有很大差別：木質(zhì)顆粒燃料總PAHs排放量約469.4 μg/kg，蕎麥殼約1657.9 μg/kg[28]，兩者差距很大。

雖然生物質(zhì)燃燒后總PAHs排放量遠(yuǎn)低于煤(0～250 μg/g[48-49])，但仍不可忽視。除生物質(zhì)自身性質(zhì)外，優(yōu)化燃燒條件、提高燃燒效率、改進(jìn)燃燒設(shè)備等方法均可有效減少PAHs的產(chǎn)生量。此外，在生物質(zhì)燃料中添加硫酸銨溶液或者直接加入元素硫也會(huì)顯著降低PAHs的排放濃度[50-51]。

3發(fā)展趨勢與展望

生物質(zhì)能屬于可再生的清潔能源，可有效緩解日益惡化的環(huán)境污染和能源短缺問題。本文在綜合論述生物質(zhì)顆粒燃料的燃燒特性和NOx、SO2、顆粒物、CO及氯化物、二噁英、多環(huán)芳烴(PAHs)等污染物排放情況的基礎(chǔ)上，針對(duì)相關(guān)問題提出建議并進(jìn)行展望，旨在為生物質(zhì)能的推廣利用及生物質(zhì)顆粒燃料排放標(biāo)準(zhǔn)制訂提供依據(jù)。由于生物質(zhì)能的可再生性和環(huán)境友好性，生物質(zhì)顆粒燃料應(yīng)用具有廣闊前景，對(duì)環(huán)境保護(hù)和資源利用具有重大意義。而我國的生物質(zhì)顆粒燃料多以農(nóng)作物秸稈為主，與木質(zhì)顆粒存在一定差異，在燃燒設(shè)備與技術(shù)上仍需要不斷改進(jìn)，在此提出如下建議與展望：

1)生物質(zhì)顆粒燃料點(diǎn)火時(shí)間短、溫度低及燃燒迅速等特性導(dǎo)致其燃燒可持續(xù)性不高，且結(jié)渣現(xiàn)象嚴(yán)重。在生物質(zhì)顆粒燃料制備過程中，可適量添加添加劑來降低燃料結(jié)渣率；引進(jìn)國外先進(jìn)的燃燒技術(shù)，改進(jìn)設(shè)備結(jié)構(gòu)，提高燃料適應(yīng)性；發(fā)展生物質(zhì)混燃技術(shù)，提高燃燒持續(xù)性；燃燒過程中及時(shí)排渣，減輕設(shè)備腐蝕，保證設(shè)備連續(xù)運(yùn)行。2)生物質(zhì)顆粒燃料燃燒過程中NOx和SO2排放量均較燃煤顯著降低，但其排放規(guī)律仍需深入研究。建立燃燒及污染物排放規(guī)律的數(shù)值模型，并通過實(shí)驗(yàn)進(jìn)行修正，使其更接近實(shí)際。從而優(yōu)化污染物減排方案，獲得最佳環(huán)境效益。3)生物質(zhì)燃料不完全燃燒會(huì)生成少量HCl、二噁英及PAHs，環(huán)境危害較大。要進(jìn)一步研究氯的賦存形態(tài)，進(jìn)行氯析出動(dòng)力學(xué)研究，研發(fā)耐高溫的新型高效固氯劑；深入研究二噁英和PAHs的生成機(jī)理及排放特性，改善燃燒條件，有效控制其在工程應(yīng)用中的排放。

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doi:10.3969/j.issn.1673-5854.2016.04.011

收稿日期：2016-01-22

作者簡介：宋 姣(1992— )，女，山東威海人，碩士生，從事生物質(zhì)顆粒燃料及污染控制方面的研究工作 *通訊作者：楊 波(1962— )，女，教授，博士生導(dǎo)師，從事生物質(zhì)能源與污染控制技術(shù)工作；E-mail:yangbo16@126.com。

中圖分類號(hào)：TQ35

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

文章編號(hào)：1673-5854(2016)04-0060-05

Combustion Characteristics and Pollutants Emission of Biomass Pellet Fuels

SONG Jiao, YANG Bo

(Qingdao University of Science and Technology,School of Environment and Safety Engineering, Qingdao 266042, China)

Abstract:The combustion characteristics and pollutants emission of biomass pellet fuels were reviewed.The combustion process,ignition,burnout and slagging characteristics were summarized.The emissions of nitrogen oxide,sulfur dioxide,and particulate matter,together with chloride,dioxins,polycyclic aromatic hydrocarbons,etc. in the combustion process were discussed.And the feasible methods to reduce the pollutant emissions were proposed.According to the nature of biomass pellet fuels in China,the future research directions were prospected.

Key words:biomass pellet;combustion characteristics;pollutant;review

·綜述評(píng)論——生物質(zhì)能源·