白亞之, 劉季花*, 胡利民, 喬淑卿,楊 剛, 徐濤玉, 石學(xué)法

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2012年秋季黃河口及萊州灣顆粒有機碳的地球化學(xué)特征及其影響因素

白亞之1,2, 劉季花1,2*, 胡利民1,2, 喬淑卿1,2,楊 剛1,2, 徐濤玉1,2, 石學(xué)法1,2

(1. 青島海洋科學(xué)與技術(shù)國家實驗室, 海洋地質(zhì)過程與環(huán)境功能實驗室, 山東 青島?266061; 2. 國家海洋局 海洋沉積與環(huán)境地質(zhì)重點實驗室, 國家海洋局 第一海洋研究所, 山東 青島?266061)

根據(jù)2012年9月在黃河口及萊州灣取得的懸浮體和水文調(diào)查資料, 探討了非調(diào)水調(diào)沙期間黃河口及萊州灣顆粒有機碳(POC)的地球化學(xué)特征及其影響因素。結(jié)果表明: (1)2012年秋季黃河口及萊州灣POC濃度介于42.25~1018.87 μg/L之間, 平均為316.35 μg/L, 底層POC濃度高于表層, 這與沉積物再懸浮有直接關(guān)系; (2)黃河口POC呈現(xiàn)近岸區(qū)高, 遠岸區(qū)低的趨勢, 高值區(qū)出現(xiàn)在新、老兩個河口區(qū)域, 指示了陸源輸入對河口區(qū)POC的直接控制作用; (3)在鹽度為26~28 (psu)之間黃河口POC有高值, 表明絮凝沉降作用對POC空間分布的影響; 底層POC與濁度顯著相關(guān), 表明海底沉積物再懸浮對研究區(qū)POC空間分布的直接影響; 懸浮物含量超過20 mg/L時, 生命態(tài)顆粒有機碳對總顆粒有機碳的貢獻明顯下降; (4)POC/PN值顯示黃河口及萊州灣POC來源的復(fù)雜性, 生物作用、沉積物再懸浮和黃河水沙輸入對研究區(qū)的POC生物地球化學(xué)過程都有一定的影響。

顆粒有機碳; 總懸浮顆粒物; 物源; 沉積環(huán)境; 黃河口

0?引?言

目前, 全球每年通過化石燃料和生物質(zhì)燃燒向大氣排放的碳(以CO2形式)約為6 Gt, 其中約有一半停留在大氣中, 而另一半則進入海洋[1], 海洋是碳貯存庫的主要載體之一, 對全球氣候變化起著重要的作用[2]。全球河流每年向海洋輸送大約1015g有機碳, 其中顆粒有機碳(POC)占60%, 它與生物的生命過程及初級生產(chǎn)力密切相關(guān), 是地表河流和海洋等水體中碳固化和遷出的主要形式[3?4]。河口-近海環(huán)境中POC主要來自兩個方面貢獻: (1)由河流或經(jīng)大氣搬運而進入海洋的陸源物質(zhì)貢獻; (2)海洋環(huán)境中的自生物質(zhì)。河口-近海環(huán)境作為陸地生態(tài)系統(tǒng)和海洋生態(tài)系統(tǒng)的交匯區(qū), 鹽度梯度變化大, 水動力條件復(fù)雜、物質(zhì)來源多樣, 物質(zhì)周轉(zhuǎn)率快, 生物地球化學(xué)過程復(fù)雜而劇烈, 人類活動影響顯著, 是研究沉積有機碳“源-匯”作用及其生物地球化學(xué)過程的理想?yún)^(qū)域。

黃河是我國第二大河流, 歷史上平均每年攜帶大約1.1×109t的泥沙入海, 占世界河流入海沉積物的5.5%左右[5]。萊州灣及鄰近海域接受了黃河輸送的大量的淡水和營養(yǎng)鹽物質(zhì), 也包括人類排放的污染物, 導(dǎo)致該區(qū)部分海水和底質(zhì)環(huán)境的污染程度日趨嚴重, 進而影響到整個渤海的生態(tài)系統(tǒng)[6]。黃河口及鄰近海域不同季節(jié)POC的分布、運移以及來源等方面已有一些研究, 如Zhang.[7]、Cauwet.[8]等研究了黃河口懸浮體中有機碳含量的季節(jié)性差異,并對有機碳濃度與懸浮體含量的關(guān)系和黃河年均入海有機碳通量進行了系統(tǒng)闡述; Cai.利用有機碳穩(wěn)定同位素和懸浮體中有機碳含量等參數(shù)對黃河口區(qū)POC的來源、季節(jié)性分布差異和入海后的運移方式進行了研究[9]。上述研究均表明, 黃河口及鄰近海域POC的分布主要受物源輸入和沉積動力環(huán)境的影響, 其來源主要為河流陸源輸入的有機質(zhì)貢獻[10], 沉積物的再懸浮作用也不可忽視[11], 陸源輸入的控制因素遠大于浮游植物的貢獻[12]。

事實上, 黃河河口區(qū)POC的來源和分布特征受徑流和輸沙的影響存在明顯的季節(jié)性差異。特別是, 自2002年黃河實施調(diào)水調(diào)沙以來, 黃河徑流和泥沙輸入的季節(jié)性差異在一定程度上被人為地改變。目前, 持續(xù)不到一個月的調(diào)水調(diào)沙時期是水沙入海的主要時段[13?14], 這就可能在一定程度上人為地把黃河入海物質(zhì)的輸送及其河口響應(yīng)過程劃分為兩種狀態(tài), 即事件性的調(diào)水調(diào)沙時期和新常態(tài)下的非調(diào)水調(diào)沙時期(圖1)。已有研究表明, 調(diào)水調(diào)沙期間(如2005年7月)黃河干流的POC濃度在利津站達到了1.9×105μg/L, 并且POC濃度與總懸浮顆粒物(TSM)有很好的相關(guān)性[15]; 2009年6月黃河利津站的POC濃度為8.4×106μg/L[16], 表明在黃河調(diào)水調(diào)沙時期POC在碳的輸運過程中占絕對優(yōu)勢。對比本文POC數(shù)據(jù)(42.25～1018.87 μg/L, 見下文), 發(fā)現(xiàn)調(diào)水調(diào)沙期間POC的濃度顯著大于非調(diào)水調(diào)沙期間, 且河口顆粒有機碳的時空分布特征響應(yīng)于短時間尺度的泥沙輸運過程[17], 顯示出這一事件性過程對黃河口POC輸運的顯著影響。不過, 目前有關(guān)非調(diào)水調(diào)沙時期(即新常態(tài)下)黃河口及近海POC的來源及空間分布特征的報道還相對較少, 而這對于深入認識和評估不同時期、不同狀態(tài)下黃河入海物質(zhì)的輸入特征及其河口響應(yīng)過程也有著不可或缺的重要意義。

據(jù)此, 本文依據(jù)2012年9月在黃河口及萊州灣取得的懸浮顆粒物樣品, 重點探討了這一區(qū)域秋季POC空間分布特征、物源及其影響因子, 以期深入認識和了解當前非調(diào)水調(diào)沙時期黃河口POC的“源-匯”過程及其影響因素, 并可為進一步評估調(diào)水調(diào)沙對河口-近海沉積有機碳的生物地球化學(xué)特征及其環(huán)境效應(yīng)提供必要的參考依據(jù)。

1?材料與方法

1.1?樣品采集

2012年9月在黃河口及萊州灣附近海域用有機玻璃采水器分層取樣, 采樣站位如圖1所示, 共27個站位。取樣站位空間上涵蓋了現(xiàn)行河口區(qū)(4、14~20站)、老河口區(qū)(6~13站)和萊州灣(包括1~3、5、21~27站)(圖1)。水深小于10 m時, 則取表層和底層水樣; 其余每個站位一般分三層取水樣, 即表層、中層(0.6深度層)和底層; 同時使用多參數(shù)水文監(jiān)測系統(tǒng)(加拿大RBR公司的XRX-620近海用快速多參數(shù)水質(zhì)剖面儀)同時獲得水體的溫度、鹽度、濁度、葉綠素a等環(huán)境參數(shù)。采集到的海水樣品用Whatman GF/F玻璃纖維濾膜(0.7 μm, 直徑47 mm, 預(yù)先在450 ℃下灼燒過6 h)進行抽濾, 1000 mL水樣經(jīng)過濾后, 以少量的去離子水洗鹽, 然后濾膜立即置于–20 ℃冰柜冷凍保存至分析。

圖1 2012年黃河利津站逐月水、沙輸出量[14]及研究區(qū)站位分布

1.2 分析方法

樣品分析在國家海洋局海洋沉積與環(huán)境地質(zhì)重點實驗室完成, 樣品處理按照GB/T12763海洋調(diào)查規(guī)范的方法進行。先將濾膜冷凍干燥至恒重, 用10?5g/g的電子分析天平稱量得到帶有懸浮體的濾膜的總質(zhì)量后, 減去空白膜的質(zhì)量, 即可得到總懸浮顆粒物(TSM)的質(zhì)量。然后將濾膜置于密閉干燥器內(nèi)經(jīng)濃鹽酸熏蒸48h以除去無機碳, 之后于60 ℃下低溫烘干12h以去除剩余的無機碳和水分。將處理好的膜樣用錫紙包裹好用Vario EL Ⅲ型(德國, Elementar)元素分析儀同時測定顆粒有機碳(POC)和顆粒氮(PN)的含量。每20個樣品運行1個標準樣品以檢測儀器的穩(wěn)定性, 相對標準偏差均小于8%。

2?結(jié)果與討論

2.1?POC的含量及其與其他河口-近海地區(qū)的比較

整個研究區(qū)POC的濃度范圍介于42.25~ 1018.87 μg/L之間, 平均濃度(316.35±180.64) μg/L?，F(xiàn)行河口區(qū)表層POC濃度較低, 底層POC濃度達表層POC濃度的2倍以上, 平均為(601.16±241.34) μg/L, 現(xiàn)行河口區(qū)19站底層POC濃度達到最大值(1018.87 μg/L) (圖2); 老河口附近POC濃度分布和現(xiàn)行河口一致, 表層POC濃度較低, 隨深度的增加而增大; 萊州灣內(nèi)表層POC濃度與底層POC的濃度相當, POC濃度平均為(212.60±69.40) μg/L。整體上研究斷面溫度變化不大, 鹽度在22~28 (psu)之間變化, 水體層化并不顯著; 而新、老河口區(qū)POC濃度明顯高于萊州灣POC濃度, 且河口近岸區(qū)水深較淺, 受地形和沉積物再懸浮作用影響, 底層POC濃度明顯高于表層。

將本研究區(qū)POC濃度與國內(nèi)外近海地區(qū)POC含量相比(表1), 發(fā)現(xiàn)本區(qū)POC含量與渤海灣(155.9~ 1363.1 μg/L)[18]相當, 低于遼東灣(1200~3000 μg/L)[19]和長江口(109~3815 μg/L)[4], 但高于黃河三角洲北部海域[11]。與東海北部陸架(58.1~829.6 μg/L)相近[20],但明顯高于臺灣海峽(9~120 μg/L)[21]。與國外地區(qū)資料相比, 本區(qū)與地中海西部(48~960 μg/L)[22]及普里茲灣(94.2~1124 μg/L)[23]的含量相當; 但低于Cheasapeake灣(1812±636) μg/L[24]。除了區(qū)域差異, POC的含量分布也呈現(xiàn)出一定的季節(jié)性特征[25?26]。研究表明, 九龍江河口POC含量春季是秋季的1.25倍, 說明九龍江徑流量的季節(jié)變化對河口區(qū)POC含量有顯著的影響[25]。

2.2?POC的空間分布特征及其影響因素

2.2.1 POC的水平分布

研究區(qū)表、底層鹽度較為一致, 整體表現(xiàn)為近岸低、離岸逐步增高的趨勢。表、底層濁度相差較大, 表層高值區(qū)主要出現(xiàn)在老河口, 而底層濁度高值區(qū)則主要分布在現(xiàn)行河口周邊和渤海灣東部海域(圖2), 這與總懸浮顆粒物(TSM)的空間分布特征一致。濁度和TSM整體表現(xiàn)為近岸高、遠岸低的趨勢(圖2)。表層POC的高值出現(xiàn)在新、老河口(廢棄釣口)附近海域, 隨著離岸距離的增大, POC濃度向外海逐漸降低, 呈現(xiàn)出近岸高、遠岸低的特點; 底層POC的高值出現(xiàn)在現(xiàn)行河口及附近海域, 同樣呈現(xiàn)近岸高、遠岸低的特點(圖2)。表、底層POC的濃度變化范圍都較大, 現(xiàn)行河口POC濃度較老河口變化幅度更大。PN的濃度范圍為25.61~294.16 μg/L, 平均濃度為(123.36±66.03) μg/L。PN的空間分布特征基本與POC一致, 呈現(xiàn)出近岸高、遠岸低; 表層低、底層高的特點。一般而言, 水體營養(yǎng)鹽(如硝酸鹽)的分布受海水的稀釋作用的影響向外海逐漸降低[16], POC的水平分布與營養(yǎng)鹽的水平分布相似, 呈現(xiàn)灣內(nèi)高于灣外, 近岸高于遠海的分布特征, 并有明顯的季節(jié)變化[27?28]。本區(qū)水深較小, 入海河流較多, 近岸水體溫鹽的垂向變化較小; 隨著水深的增大, 海水的鹽度逐漸增大, 水體層化加強, POC濃度也整體呈現(xiàn)出向外海逐漸降低的趨勢。

表1 不同海域海水中POC的含量(μg/L)

圖2 研究區(qū)POC、PN、TSM、鹽度和濁度的水平分布

由圖2發(fā)現(xiàn), 現(xiàn)行河口和老河口附近底層POC的濃度都明顯高于表層, 并與濁度的分布較為一致。研究表明, 現(xiàn)行河口區(qū)的切變峰作用對河口泥沙有重要捕獲作用, 并阻隔了沿岸泥沙向外海的輸運[29], 這與POC的分布有直接關(guān)系; 而老河口附近水動力條件較強, 海岸侵蝕顯著, 近岸區(qū)沉積物再懸浮作用強烈[5], 造成水體濁度異常偏高, 這或?qū)Φ讓痈邼舛鹊腜OC有重要影響。研究表明, 近岸及陸架海區(qū)沉積物再懸浮是影響POC分布的重要因素[30?31]。

2.2.2 POC、PN的垂向分布

為進一步查明POC的垂向分布及其與水文條件的關(guān)系, 在調(diào)查區(qū)分別選取了垂直于岸線(斷面a)和平行于岸線(斷面b)的兩個典型斷面(圖1)。

斷面a從現(xiàn)行河口垂直于岸線向外延伸, 該斷面POC整體上呈現(xiàn)近岸和遠岸較高, 中間低的特征, 近岸POC的高值出現(xiàn)在底層, 遠岸POC的高值則主要出現(xiàn)在上層水體(圖3)。該斷面水體溫鹽分布較均勻, 表層溫度高, 底層低; 由岸向海呈遞減趨勢; 遠岸區(qū)底層水受到外海來的低溫高鹽水影響較大。河口附近(17站、18站)底層水體POC出現(xiàn)最大值(>650 μg/L), 與濁度具有較好的一致性, 沉積物再懸浮作用為主要影響因素。離岸較遠站位上層水體(如27站)的POC明顯偏高, 并與葉綠素a的含量相一致(圖3), 這和上部混合層浮游植物貢獻有直接的關(guān)系。值得注意的是, 在該斷面的中間區(qū)域, 水體POC濃度偏低, TSM和濁度也有明顯的梯度性降低(圖3)。這一方面與徑流輸入與海水的保守混合作用有關(guān), 相關(guān)研究表明, 由于表層海水的保守混合作用, 某些河流入海后的TSM與POC的含量會急劇下降近50%[32]; 另一方面, 河口切變峰的作用, 阻隔了沿岸泥沙的離岸輸運, 導(dǎo)致陸源輸入的顆粒有機質(zhì)主要在近岸區(qū)沉積[33]。

圖3 垂直于岸線斷面(斷面a) POC、溫度、鹽度、濁度和葉綠素a的垂向分布

斷面b處于老河口與新河口之間, 沿平行于岸線的方向展布。該斷面POC濃度的垂向分布整體表現(xiàn)為表層低、底層高的特點。POC高值區(qū)主要出現(xiàn)在老河口(10站)和現(xiàn)行河口附近(14站、19站)的底層水體。斷面中部POC濃度局部較高且垂直分布均勻, 葉綠素a的含量亦較高(>2.5 μg/L), 鹽度較低(<28), 這與陸源徑流輸入有直接關(guān)系, 并在一定程度上促進了浮游植物的貢獻。總體上, 現(xiàn)行河口附近POC含量直接與黃河水沙和營養(yǎng)物質(zhì)的輸入有關(guān), 而在老河口附近POC的高值則主要受海底再懸浮過程影響。14站和19站底部出現(xiàn)了POC的異常高值, 并伴隨有較高的葉綠素a濃度, 這可能與浮游植物的貢獻有關(guān)。

2.3?POC與各環(huán)境因子的相關(guān)性分析

2.3.1?POC與鹽度、濁度和葉綠素

水體的鹽度、濁度和葉綠素等環(huán)境因素在河口區(qū)發(fā)生著劇烈的變化, 這對于河口區(qū)POC的賦存特征和空間分布有直接的影響, 了解它們之間的關(guān)系對于認識河口-近海POC的生物地球化學(xué)行為具有重要意義。如圖5所示, 鹽度與POC含量總體呈現(xiàn)負相關(guān)關(guān)系, 總體反映了咸淡水混合過程中POC的變化。相關(guān)研究顯示, 在河-海的保守混合過程中, POC與鹽度的相關(guān)性較DOC與鹽度明顯偏弱, 這與泥沙沉降過程以及顆粒的絮凝有關(guān)[34]。鹽度與TSM的相關(guān)性也不顯著, 如圖5所示, 在鹽度26~28 (psu)之間, POC含量出現(xiàn)高值, 同樣TSM在此區(qū)間也有高值, 這可能受絮凝沉降作用的影響[35]。受徑流和潮流的相互作用, 絮凝沉降已經(jīng)成為河口、近海環(huán)境中細顆粒泥沙賦存的主要原因[34], 這也可能是現(xiàn)行河口區(qū)POC高值存在的原因之一。

圖4 平行于岸線斷面(斷面b)POC含量、溫度、鹽度、濁度和葉綠素a的垂向分布

圖5 POC和TSM與鹽度的相關(guān)性分析

不同層位POC濃度與濁度的相關(guān)性分析發(fā)現(xiàn), 底部濁度與POC的相關(guān)性明顯高于表層(圖6), 顯示底質(zhì)再懸浮是POC垂向分布的重要影響因素。表層Chl-a與POC的相關(guān)性較底層差, 這跟河口地區(qū)POC的來源復(fù)雜有關(guān)。不同層位POC與Chl-a的相關(guān)性并不一致, 反映了POC來源的差異性。由于徑流輸入和海洋浮游植物貢獻, 表層POC的貢獻來源較為多樣, 這是兩者相關(guān)性較低的重要原因; 而底層POC與Chl-a的相關(guān)性較高則主要反映了沉積物再懸浮作用的影響, 即受控于細顆粒物的水動力分選及其對有機質(zhì)(包括葉綠素)的吸附[17,36]。此外, POC從上層水體向下沉降過程中, 受氧氣暴露和細菌微生物降解作用的影響, 底部POC的物源組成也更加均質(zhì)化; 加之水動力的分選作用, 使得底層吸附于細顆粒沉積物上的Chl-a與POC之間相對更加平衡。

2.3.2 POC與TSM

TSM和POC的平面分布顯示現(xiàn)行河口附近兩者都有一明顯的高值區(qū)(圖2、圖3), 并向外海迅速降低(>60%)。研究指出, 總懸浮物中POC的質(zhì)量分數(shù)是TSM的一個重要性質(zhì), 并能大體指示不同層位TSM的來源, 含量相似則反映來源一致, 含量波動范圍大則說明不同層位TSM可能具有不同的來源[37?38]。如圖7所示, POC濃度與TSM的濃度總體上呈正相關(guān)關(guān)系(2=0.73), 說明TSM濃度和來源是控制POC濃度高低的重要因素, 且底層兩者的相關(guān)性要明顯優(yōu)于表層(圖7), 這主要是由于不同層位TSM的不同來源造成的。本區(qū)POC質(zhì)量分數(shù)低于夏季渤海灣北部懸浮體中POC質(zhì)量分數(shù)(4%~8%)[18], 高于冬季黃河三角洲北部懸浮體中POC質(zhì)量分數(shù)(1.36%~ 1.24%)[11], 而與夏季黃河口毗鄰海域懸浮體POC% (2%~3%)[39]相一致。喬淑卿等[10]指出黃河入海物質(zhì)的增加, 可能是造成現(xiàn)在河口區(qū)懸浮體中POC含量較高的主要原因, 由于20世紀70年代開始, 黃河流域廢污水排放總量迅速增加[40], 黃河高濃度、高含量有機質(zhì)懸浮體的輸入直接導(dǎo)致河口區(qū)POC含量偏高。

如圖8所示, POC質(zhì)量分數(shù)隨著TSM的降低而快速升高, 當TSM>20 mg/L時, POC質(zhì)量分數(shù)保持在1%左右不變; 而當TSM<20 mg/L時, POC質(zhì)量分數(shù)迅速升高(1%~6%), 這可能表明TSM來源有明顯變化。水體中POC質(zhì)量分數(shù)與TSM的關(guān)系一般受兩個因素的控制: (1)隨著TSM的降低, 水體的透光性增強, 浮游植物對顆粒有機碳的貢獻增大, POC質(zhì)量分數(shù)會隨著TSM的降低而升高; (2)海洋動力對不同粒徑的懸浮物的分選作用, 較細的懸浮體顆粒容易較多吸附水體中的POC, 導(dǎo)致POC質(zhì)量分數(shù)隨TSM濃度的降低而增加[41]。隨著TSM含量的升高, POC在TSM中的質(zhì)量分數(shù)下降, 而且在底層中這種趨勢要高于表層(圖8), 這說明不同層位中有不同來源的TSM, 并對POC有直接的影響。整個研究區(qū)域水深較淺, 底層水體中的POC質(zhì)量分數(shù)受到海底再懸浮泥沙的影響與TSM呈現(xiàn)出比較好的正相關(guān)關(guān)系, 并且沉積物中有機碳的含量相對較低, 一般在1%~2%之間, 故使得底層POC質(zhì)量分數(shù)偏低[36]; 上層水體中TSM受陸源輸入和生物活動等多重因素的影響, 因此POC和TSM 的相關(guān)性較弱。

圖6 表底層鹽度、濁度及葉綠素a與POC的相關(guān)性

圖7 TSM與POC的相關(guān)關(guān)系

2.3.3 浮游植物對顆粒有機碳的影響

研究區(qū)秋季黃河口水體葉綠素a含量在0.37~ 7.14 μg/L之間, 平均值為2.02 μg/L。與2009年春季葉綠素a含量(0.65~9.74 μg/L, 均值為4.35 μg/L)[42]相比較有所降低, 這可能與秋季營養(yǎng)鹽相對缺乏導(dǎo)致浮游生物量減少有關(guān)[43]。研究表明, 葉綠素a可用來估算浮游植物生物量, 而且浮游植物生物量的有機碳(algal-POC)濃度可取25倍的Chl-a[44]。據(jù)此, 浮游植物貢獻的生命態(tài)POC的濃度(algal-POC= 25*Chl-a)以及浮游植物貢獻的生命態(tài)碳占總POC的比例(algal-POC)與TSM的相關(guān)性如圖7和圖8所示。結(jié)果表明, 不同層位黃河口生命態(tài)POC的濃度與TSM基本無相關(guān)性; 當TSM<20 mg/L時, 浮游植物對總顆粒有機碳的貢獻總體明顯增長。

2.4 POC來源的初步分析

海水中的POC來源多樣, 按來源途徑可劃分為陸源(通過河流、大氣沉降輸入)、海源(海洋生物的生產(chǎn))、海底沉積物的再懸浮以及溶解有機碳(DOC)的轉(zhuǎn)化等[16]。有機質(zhì)的C/N值這一指標被廣泛用來區(qū)分海洋中有機質(zhì)的不同來源。一般認為, 海洋生物有機質(zhì)的C/N值為5~7[41], 陸源高等植物有機質(zhì)的C/N>15[45]。本研究POC/PN值在1~19之間, 平均值約為5。圖9顯示研究區(qū)表底層POC/PN值的水平分布, 表層高值區(qū)出現(xiàn)在了現(xiàn)行河口的南部近岸區(qū), 指示表層POC來源以陸源輸入為主; 而底層的POC/PN值較表層整體明顯偏低, 表明底層POC來源及其影響因素較為復(fù)雜, 沉積再懸浮作用引起的水動力分選和底質(zhì)沉積物中的細菌微生物作用都可能會對利用C/N值判別POC物源造成一定程度的干擾[46?49]。此外, 從圖10中可以看出, 總體POC和PN值的相關(guān)性并不顯著, 底層的POC與PN的相關(guān)性較表層更為顯著, 這反映底層的POC與PN來源較為一致。

圖8 POC質(zhì)量分數(shù)和生物碳占總POC質(zhì)量分數(shù)與懸浮體濃度的關(guān)系及不同層位POC的質(zhì)量分數(shù)特征

研究表明, 利用顆粒物總有機質(zhì)的C/N值來確定POC的來源, 尤其是在大河輸入影響和沉積動力活躍的陸架-邊緣海地區(qū), 這一方法具有一定的局限性[46?49]。海洋中的PN由顆粒有機氮(PON)和顆粒無機氮(PIN)組成, PON基本與顆粒有機質(zhì)的來源相一致, PIN主要來自于海水中的一些含氮化合物(亞硝酸鹽、硝酸鹽)以及細顆粒物質(zhì)對NH4+的吸附[46]等; 此外, 研究也指出陸源土壤有機質(zhì)、無機氮吸附以及微生物作用對近海-陸架沉積物中較低的C/N值都有貢獻[50?51]。事實上, 基于黃河顆粒有機質(zhì)及不同有機分子單體13C和14C同位素比值的最新研究結(jié)果, 發(fā)現(xiàn)黃河POC來源復(fù)雜, 不同陸源有機質(zhì)的年齡和搬運逗留時間差別很大, 大體可分為陸源現(xiàn)代有機質(zhì)、土壤有機質(zhì)和古老的巖石風(fēng)化產(chǎn)生的有機質(zhì)三部分, 其中后兩者占黃河輸入陸源沉積有機碳的80%以上[52]。這對于黃河口及萊州灣近海環(huán)境中POC的地球化學(xué)行為、相關(guān)指標物源識別的有效應(yīng)用(如C/N值、13C)及其環(huán)境效應(yīng)具有重要指示意義。在大量陸源不同降解程度POC輸入的背景下, 傳統(tǒng)POC的物源判別指標(如C/N值和13C)對于近海沉積有機質(zhì)來源的指示作用或?qū)⒉辉倜舾衃53?54]; 而且, 與“新鮮”的海源有機質(zhì)相比, 陸源輸入的沉積有機質(zhì)相對不易被生物作為“優(yōu)質(zhì)”的食物來源而利用, 這部分降解程度較高的土壤有機質(zhì)的貢獻可能對河口-近海的底棲和浮游生物的食物網(wǎng)結(jié)構(gòu)有直接的影響[55], 而這對于深入認識大河系統(tǒng)影響下的河口及其近海不同來源POC的地球化學(xué)過程及其環(huán)境效應(yīng)具有重要意義。

圖9?研究區(qū)POC/PN值的水平分布

圖10 研究區(qū)POC與PN的相關(guān)性

3?結(jié)?論

(1) POC的空間分布總體呈現(xiàn)近岸高、遠岸低, 表層低、底層高的特點?，F(xiàn)行河口附近POC含量直接與黃河的徑流輸入有關(guān), 而在老河口附近POC的高值則主要受海底再懸浮影響。陸源輸入、生物作用和沉積水動力條件是影響研究區(qū)POC空間分布的重要原因。

(2) POC與TSM的相關(guān)性分析表明, POC的濃度與TSM的濃度總體上呈正相關(guān)關(guān)系, 底層相關(guān)性更高, 這說明不同來源的TSM是控制POC濃度高低的重要因素。表層POC更多受新鮮輸入有機質(zhì)的影響, 而底層POC受沉積再懸浮的作用影響明顯。

(3) POC/PN值反映出海水中顆粒有機質(zhì)來源較為復(fù)雜, 生物作用、海底沉積物再懸浮以及河流陸源輸入等都對研究區(qū)POC的來源有貢獻。在黃河不同性質(zhì)陸源POC輸入的背景下, 傳統(tǒng)的POC物源判別指標對近海沉積有機質(zhì)來源的指示作用受到一定限制。

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Study on the geochemical characteristics of particulate organic carbon and its controlling factors in the Yellow River estuary and the Laizhou Bay in Autumn, 2012

BAI Ya-zhi1,2, LIU Ji-hua1,2*, HU Li-min1,2, QIAO Shu-qing1,2, YANG Gang1,2, XU Tao-yu1,2and SHI Xue-fa1,2

1.Function Laboratory for Marine Geology, National Oceanography Laboratory, Qingdao?266061, China; 2.Key Laboratory of Marine Sedimentology and Environmental Geology, The First Institute of Oceanography, SOA, Qingdao?266061, China;

Based on the samples of total suspended matter (TSM) and filed dataset of environmental hydrology from the cruise in the Yellow River estuary and the adjacent Laizhou Bay in Autumn 2012, the geochemical occurrence of particulate organic carbon (POC) and its controlling factors were studied during that period with no water-sediment regulation. The results showed that the concentrations of POC ranged from 42.25 to 1018.87 μg/L with a mean value of 316.35 μg/L. POC in the bottom layers showed a higher abundance than that from the surface layer, which could be ascribed to resuspension. The content of POC distributed in the coastal area was higher than in the offshore region. The higher values of POC concentrations were mainly observed in the modern and abandoned estuaries, indicating a direct dominant influence of river input. The content of POC was high between 26 and 28 (psu), showing the effect of sediment flocculation. There is a significant correlation between POC and turbidity, showing the effect of sediment resuspension in this area. In the case of TSM>20 mg/L, the life state POC could be neglected. The source identification with the traditional index as POC/PN ratios was depressed duo to the complex POC origin, biological activities, sediment resuspension and land-based sedimentary organic matter input through the Yellow River, which will be related to the biogeochemical cycling of carbon in the coastal area.

particulate organic carbon; total suspended matter; source; depositional regime; Yellow River estuary

P593

A

0379-1726(2016)05-0462-13

2015-05-18;

2016-01-05;

2016-04-22

海洋公益性行業(yè)科研專項經(jīng)費項目(201205003, 201105001); 中央級公益性科研院所基本科研業(yè)務(wù)費專項資助項目(GY0214G28); 國家自然科學(xué)基金(41206055); 山東省博士后創(chuàng)新項目專項資金項目(201303037)

白亞之(1983–), 女, 研究實習(xí)員, 主要從事海洋地球化學(xué)研究。E-mail: baiyazhi@fio.org.cn

LIU Ji-hua, E-mail: jihliu@fio.org.cn; Tel: +86-532-88967544