高立蒙，姚鵬，王金鵬，趙彬

(1. 海洋化學(xué)理論與工程技術(shù)教育部重點實驗室，山東 青島 266100；2. 中國海洋大學(xué) 化學(xué)化工學(xué)院，山東 青島 266100)

渤海表層沉積物中有機碳的分布和來源

高立蒙1，2，姚鵬1*，王金鵬1，2，趙彬1，2

(1. 海洋化學(xué)理論與工程技術(shù)教育部重點實驗室，山東 青島 266100；2. 中國海洋大學(xué) 化學(xué)化工學(xué)院，山東 青島 266100)

摘要：大河影響下的陸架邊緣海沉積有機碳的分布和來源是全球碳循環(huán)研究的重要內(nèi)容。本研究于2012年5月采集了渤海海域的29個表層沉積物樣品，分析了粒度組成、總有機碳(TOC)、總氮(TN)、木質(zhì)素含量和穩(wěn)定碳同位素豐度(δ13C)等參數(shù)，結(jié)合基于蒙特卡洛模擬的三端元混合模型，定量研究了沉積物中有機碳的分布和來源情況，并討論了其影響因素。結(jié)果表明，研究區(qū)域表層沉積物中TOC含量為0.19%～0.81%，渤海中部泥質(zhì)區(qū)站位(大于0.65%)明顯高于其周圍砂質(zhì)區(qū)域站位(小于0.40%)；TOC與黏土含量也有顯著的正相關(guān)性，說明細顆粒沉積物容易富集有機碳。沉積有機碳的δ13C范圍為-23.7‰～-21.8‰，顯示沉積有機碳是海源和陸源有機碳的混合輸入。木質(zhì)素參數(shù)，如C/V、S/V和LPVI的數(shù)值范圍顯示研究區(qū)域表層沉積物中木質(zhì)素主要來源于被子植物草本組織與木本組織的混合，同時有少量裸子植物的貢獻?；诿商乜迥M的三端元混合模型顯示研究區(qū)域沉積物中有機碳主要來源于海洋浮游植物，平均為64%，陸源有機碳中來自土壤的貢獻最高(平均為27%)，C3維管植物的貢獻較少(平均為9%)。海洋浮游植物有機碳主要分布在渤海中部泥質(zhì)區(qū)及離岸較遠的區(qū)域，而土壤有機碳和C3維管植物有機碳則主要沉積在河口附近及近岸區(qū)，并可以離岸輸運到較遠的地方。

關(guān)鍵詞：渤海；沉積有機碳；木質(zhì)素；分布；來源

1引言

大河影響下的陸架邊緣海(river dominated ocean margins，RiOMars)是陸源有機碳的主要沉積區(qū)，在全球碳循環(huán)過程中起著非常重要的作用[1—2]。了解RiOMars系統(tǒng)沉積有機碳的來源和分布等過程，對于研究人類活動以及氣候變化雙重影響下的邊緣海碳循環(huán)過程是很關(guān)鍵的[3]。

渤海是我國東部典型的半封閉式陸架淺海，受到黃河、灤河和遼河等輸入的共同影響，但其主要的物源是來自黃河的物質(zhì)[4]。黃河是中國第二大河，全長5 464 km，以含沙量高而著稱[5]。黃河輸入的大部分物質(zhì)都沉積在河口區(qū)，僅有少部分從河口離岸輸運，并經(jīng)渤海海峽進入黃海[6]。近年來，對渤海沉積有機碳的分布、輸運及埋藏通量等方面開展了一些研究，也獲得了許多有價值的成果[7—11]，如喬淑卿等[8]使用Gao-Collins粒徑趨勢分析方法，研究了渤海底質(zhì)沉積物的分布特征和輸運趨勢，發(fā)現(xiàn)渤海粗顆粒物主要分布在遼東和渤中淺灘附近，在灤河口和黃河口也有分布，而細顆粒物主要分布在渤海灣中部和南部，并向遼東灣呈帶狀延伸；Hu等[10]利用有機碳含量及其穩(wěn)定同位素豐度(δ13C)、C/N值和正構(gòu)烷烴等參數(shù)，討論了渤海有機碳的來源與分布，發(fā)現(xiàn)細顆粒沉積物中有機碳的含量較高，中值粒徑、總正構(gòu)烷烴等與有機碳的含量間顯著的正相關(guān)關(guān)系表明水動力條件對沉積有機碳的分布有重要影響，C/N值和δ13C的結(jié)果則表明渤海沉積有機碳來源于陸源與海源的混合；胡利民對渤海陸架區(qū)有機碳的總埋藏累積量進行估算，指出其明顯高于東海陸架區(qū)[9]；李先國等[11]利用木質(zhì)素及其特征參數(shù)討論了渤海表層沉積物中陸源有機物的來源和分布，結(jié)果表明研究海域有機物的主要來源是海源有機物，陸源有機物含量相對較少，但萊州灣陸源有機物的含量相對較高，木質(zhì)素源有機物主要來自被子植物草本組織，并混有少量被子植物木本組織。但是，到目前為止，對于此區(qū)域沉積有機碳的分布和來源等的研究還不是特別深入，尤其是定量化研究的缺乏，影響了對這一區(qū)域有機碳源匯格局、不同來源有機碳的輸運過程、埋藏保存特點等的認識，而這對于了解其在碳循環(huán)中的作用至關(guān)重要。

本文分析了2012年5月采自渤海海域的表層沉積物的粒度組成、總有機碳(total organic carbon，TOC)和總氮(total nitrogen，TN)、δ13C和木質(zhì)素等多種參數(shù)，在此基礎(chǔ)上建立了基于蒙特卡洛模擬的三端元混合模型，定量研究了渤海表層沉積物中有機碳的分布和來源特點，并對其影響因素進行了探討，以期加深對渤海沉積有機碳源匯過程的認識。

2材料與方法

2.1樣品采集

2012年5月，利用“東方紅2”號科考船在渤海海域，使用箱式采樣器采集了29個表層沉積物樣品(約表層0～3 cm)(圖1)。樣品分析前于-20℃條件下冷凍保存。

圖1　渤海2012年5月采樣站位圖和環(huán)流體系Fig.1　Sampling sites in May 2012 and surface currents in the Bohai Sea

2.2樣品分析

2.2.1粒度組成

將約1 g凍干的沉積物樣品加入30%(體積比)H2O2，在80℃下加熱直至完全除去有機物，并加六偏磷酸鈉作為分散劑，超聲30 s后使用激光粒度儀(Mastersizer 2000，英國馬爾文)進行測定，按照以下3個粒級：黏土(小于4 μm)、粉砂(4～63 μm)和砂(大于63 μm)進行劃分，得到按體積百分比計算的粒度組成[12]。多次重復(fù)測定的相對偏差小于3%(n=6)。

2.2.2有機碳及其穩(wěn)定同位素

使用元素分析儀——連續(xù)流同位素比值質(zhì)譜聯(lián)用儀(Vario Micro Cube-IsoPrime 100，Elementar，德國)進行TOC、TN和穩(wěn)定碳同位素分析。首先稱取30～50 mg樣品置于銀囊中，加入少量Milli-Q水潤濕樣品，用濃鹽酸熏蒸8 h除去無機成分，然后在55℃烘箱內(nèi)烘干，用錫囊包樣后上機測定[13]。選擇若干樣品在熏蒸之后加入6 mol/L鹽酸溶液，發(fā)現(xiàn)并無氣泡產(chǎn)生，表明熏蒸法對于去除渤海沉積物中碳酸鹽是有效的。TOC和TN重復(fù)測量的標準偏差分別為0.02%和0.01%(n=6)。穩(wěn)定碳同位素值校正到Vienna Peedee Belemnite(V-PDB)標準，同位素豐度(δ13C)的計算方法為：

(1)

式中，R樣品和R標準分別是樣品和標準的13C/12C值。δ13C分析精度優(yōu)于±0.1‰(n=10)。

2.2.3木質(zhì)素分析

采用堿性氧化銅高溫氧化法分析沉積物中的木質(zhì)素[14]。稱取適量凍干的沉積物樣品和CuO一起加入Monel 400耐蝕合金制成的反應(yīng)器中，在N2環(huán)境下加入NaOH溶液，在150℃下消解3 h，再加入內(nèi)標乙基香蘭素(EVAL)，離心取上清液用NaOH溶液洗滌，加入HCl酸化，再加入氯化鈉鹽析，冷藏過夜。次日，用無水乙醚萃取，萃取液用無水硫酸鈉干燥后N2吹干，加入雙(三甲基硅烷)三氟乙酰胺(BSTFA)，在70℃下衍生化1 h，然后使用氣相色譜儀(Agilent 7890A GC)分析。氣相色譜條件為：色譜柱采用Supelco Equity 5毛細管色譜柱(30 m×0.25 mm×0.25 μm)；用流速為1 mL/min的高純氦氣作為載氣；注射器與檢測器的溫度分別為220℃和300℃；柱溫以4℃/min的速度從100℃升至270℃，并在270℃維持16 min。木質(zhì)素氧化產(chǎn)物的定量基于已知的木質(zhì)素單體酚所作出的工作曲線，并使用內(nèi)標EVAL的回收率進行校正。對于單個木質(zhì)素氧化產(chǎn)物，重復(fù)測定的標準偏差在2%～10%之間(n=6)。主要對11種木質(zhì)酚單體進行了定量，包括3種對羥基酚類(p-hydroxyl phenols，簡稱P系列)，即對羥基苯甲醛、對羥基苯乙酮和對羥基苯甲酸；3種紫丁香基酚類(Syringyl phenols，簡稱S系列)，即丁香醛、乙酰丁香酮和丁香酸；3種香草基酚類(Vanillyl phenols，簡稱V系列)，即香草醛、香草乙酮和香草酸及2種肉桂基酚類(Cinnamyl phenols，簡稱 C 系列)，即對-香豆酸和阿魏酸[15]。表1為常用的木質(zhì)素參數(shù)及其指示意義。

表1　木質(zhì)素常用的參數(shù)及其指示意義[16—18]

2.3三端元混合模型

為了區(qū)分海洋浮游植物、陸地土壤和C3維管植物來源有機碳的相對貢獻，建立了基于δ13C和Λ8的三端元混合模型：

(2)

(3)

(4)

式中，δ13Csample和Λ8，sample分別代表所測沉積物樣品的δ13C和Λ8值，mar、soi和vp分別代表海洋浮游植物、陸地土壤和陸地C3維管植物有機碳的貢獻率(%)，其他符號代表相應(yīng)來源的端元值。中國北方、黃河流域的植被均以C3植物為主，C4植物較少[24]，因此本研究未考慮C4植物的貢獻。另外，C3維管植物端元主要代表的是新鮮的植物碎屑，而土壤有機碳則主要代表一些降解程度比較高的陸源有機碳。

使用基于蒙特卡洛模擬的方法對端元模型進行求解[19]。該方法以給定的端元值為中心，在一定的范圍內(nèi)(通常是1倍的標準偏差)按照正態(tài)分布隨機取值，然后選取部分或全部進行計算，得到也符合正態(tài)分布的結(jié)果。該方法穩(wěn)健、準確，已成功應(yīng)用于不同海洋環(huán)境下有機碳來源的模型計算[20—21]，包括我國的長江口海域[12—14，22—23]，但是在渤海海域還沒有應(yīng)用。本研究所用端元值及其范圍均來自文獻或本實驗室未發(fā)表數(shù)據(jù)，其中土壤端元值為Λ8=(2.37±2.00) mg/(100 mg)(以O(shè)C計)和δ13C=(-24.9±0.94)‰(來自黃河干流沿岸土壤，范圍覆蓋上、中、下游；本實驗室未發(fā)表數(shù)據(jù))；C3維管植物端元值為Λ8=(6.00±5.22) mg/(100 mg)(以O(shè)C計)和δ13C=(-26.7±4.18)‰(由于目前還沒有公開發(fā)表的黃河流域C3維管植物的木質(zhì)素結(jié)果，故這里Λ8值使用長江流域C3維管植物的數(shù)值[25]，δ13C值來自于黃土高原C3維管植物[26]；海洋浮游植物端元值為Λ8=0 mg/(100 mg)(以O(shè)C計)和δ13C=(-20.0±1.00)‰(通用值[27])。沉積物樣品的Λ8和δ13C的標準偏差分別取0.06 mg/(100 mg)(以O(shè)C計)和0.1‰。在模擬的過程中，首先在端元值范圍內(nèi)產(chǎn)生1億個符合正態(tài)分布的隨機數(shù)，然后再在這1億個數(shù)的基礎(chǔ)上按正態(tài)分布隨機選取滿足式(2)～(4)的100萬個進行計算。計算使用Matlab(R2013a)軟件進行。多次重復(fù)運算給出的海源有機碳、土壤有機碳和C3維管植物貢獻率平均值的變化分別是0.01%、0.02%和0.02%，說明模型結(jié)果在統(tǒng)計上的穩(wěn)定性(n=7)。

2.4統(tǒng)計分析

使用Surfer 11 對各個參數(shù)的分布進行作圖。使用Origin 8.5軟件(OriginLab)進行參數(shù)間的回歸分析。使用IBM SPSS軟件(V20)進行參數(shù)間的皮爾遜相關(guān)性分析(雙尾檢驗)。

3結(jié)果

3.1沉積物總樣參數(shù)

研究區(qū)域表層沉積物的中值粒徑為7.3～182 μm，平均為37.0 μm。細顆粒沉積物主要分布在渤海中部(以黏土和粉砂為主)，而砂質(zhì)沉積物則主要分布在黃河口附近、灤河南部近岸及遼東淺灘(站位B49、B52、B53和B54)(圖2)。研究區(qū)域表層沉積物中TOC含量為0.19%～0.81%，平均為0.46%；渤海中部泥質(zhì)區(qū)站位(大于0.65%)明顯高于其周圍砂質(zhì)區(qū)域站位(小于0.40%)(圖3a)。TN含量為0.02%～0.12%，平均為0.07%；其分布趨勢與TOC的分布一致(圖3b)。研究區(qū)域表層沉積物C/N值(摩爾比)的變化范圍為4.86～9.86，平均為7.91；整體而言，C/N值呈現(xiàn)出了從近岸到遠岸略有降低的趨勢，但是黃河口附近與萊州灣東部和北部海域的C/N值比其他區(qū)域低，其中最小值出現(xiàn)在山東半島北部近岸的B69站位(圖3c)。研究區(qū)域表層沉積物中有機碳的δ13C為-23.7‰～-21.8‰，平均為-22.3‰；δ13C值具有明顯的由近岸向遠岸逐漸增大的趨勢，最小值出現(xiàn)在黃河口附近的B65和B66站位(圖 3d)。

圖2　渤海2012年5月表層沉積物的中值粒徑(a)和沉積物的粒級組成(b)分布圖Fig.2　Spatial distribution of median grain size (a) and grain size composition (b) for surface sediments from the Bohai Sea in May 2012

圖3　渤海2012年5月表層沉積物中TOC(a)、TN(b)、C/N(c)、δ13C(d)、Σ8(e)和Λ8(f)的分布Fig.3　Spatial distribution of TOC (a)，TN (b)，C/N (c)，δ13C (d)，Σ8 (e) and Λ8 (f) in surface sediments from the Bohai Sea in May 2012

3.2木質(zhì)素的組成和分布

研究區(qū)域表層沉積物中木質(zhì)素的絕對含量(Σ8)為0.009～0.035 mg/g干沉積物，平均為0.022 mg/g干沉積物，低值主要分布在遼東半島淺灘(B54和B56站位)、灤河南部近岸(B48和B49站位)及山東半島北部近岸(B69站位)，而最高值則分布在渤海灣東部泥質(zhì)區(qū)與萊州灣北部海域(圖3e)。對OC含量歸一化后的木質(zhì)素含量(Λ8)為(0.28～0.91)mg/100 mg(以O(shè)C計)，平均為0.52 mg/100 mg(以O(shè)C計)，整體上呈現(xiàn)出近岸高遠岸低的分布趨勢。黃河口附近站位的Λ8值較高，而遼東淺灘的B52站位的Λ8值最高(0.91 mg/100 mg，以O(shè)C計)(圖3f)。堿性CuO氧化法產(chǎn)生的木質(zhì)素單體酚類特征單體中，V系列單體和S系列單體的含量較高，分別占Λ8的31.5%～66.1%(平均為43.8%)和30.4%～67.4%(平均為51.5%)。S系列對V系列的比值(S/V)和C系列對V系列的比值(C/V)的變化范圍分別為0.46～2.14(平均為1.22)和0.03～0.30(平均為0.11)。LPVI指標的范圍為19～272，平均為111，與C/V的分布趨勢相似，高值主要分布在渤海中部泥質(zhì)區(qū)及靠近渤海海峽的部分站位(B40、B41和B71)，而砂質(zhì)沉積區(qū)的比值相對較低。PON/P在研究區(qū)域內(nèi)整體變化較小(0.06～0.13，平均為0.09)，在黃河口外的B65站位具有最高值。

3.3基于蒙特卡洛模擬的沉積物樣品中有機碳的來源解析

基于蒙特卡洛模擬的三端元混合模型對渤海表層沉積物中不同來源有機碳的貢獻率和絕對含量進行了計算。結(jié)果表明，大部分區(qū)域的沉積有機碳以海洋浮游植物來源為主(平均為64%±8%)；在陸源有機碳中，土壤貢獻最大(平均為27%±6%)，C3維管植物的貢獻最小(平均為9%±2%)。黃河口近岸陸源貢獻最大，其中土壤有機碳貢獻最大的為47%(B66站位)，C3維管植物貢獻最大的為16%(B66站位)。另外，遼東半島附近海域的站位雖然也以海洋浮游植物來源的有機碳貢獻為主(約60%)，但是土壤的貢獻也達30%左右，C3維管植物貢獻約為10%，是陸源輸入貢獻次高的區(qū)域(圖4a，b，c)。由圖4d，e，f可以看出，研究區(qū)域海源有機碳的絕對含量為0.08%～0.54%，平均為0.30%，高值主要分布在離岸較遠的海域，低值主要分布在黃河口近岸；土壤有機碳的絕對含量為0.05%～0.20%，平均為0.12%，C3維管植物有機碳的絕對含量為0.02%～0.07%，平均為0.04%；土壤有機碳的絕對含量和C3維管植物有機碳的絕對含量的分布規(guī)律相似，最高值在渤海中部泥質(zhì)區(qū)的B62站位，次高值在黃河口附近的B66站位。

圖4　渤海2012年5月表層沉積物中海源(a)、土壤(b)、維管植物(c)、海源OC(d)、土壤OC(e)和維管植物OC(f)的相對貢獻和絕對含量Fig.4　Relative proportions of marine (a)，soil (b) and C3-plant (c) contributions to TOC and absolute content of marine OC (d)，soil OC (e) and C3-plant OC (f) in surface sediments from the Bohai Sea in May 2012

4討論

4.1渤海表層沉積物中總有機碳的分布特點及其影響因素

粒度是控制沉積物中有機碳含量和分布的一個很重要的因素。TOC含量與中值粒徑具有非線性負相關(guān)關(guān)系(r=-0.83，p<0.001)，隨著粒度的減小，TOC的含量呈指數(shù)增加，說明粒徑越小，TOC含量越高(圖5a)。黃海、長江口等海域的沉積物也都呈現(xiàn)類似的變化規(guī)律[28—29]。TOC含量與粒度組成之間則呈現(xiàn)線性的變化關(guān)系，其中與黏土(r=0.80，p<0.001)和粉砂(r=0.55，p<0.01)是正相關(guān)關(guān)系，而與砂呈負相關(guān)(r=-0.67，p<0.001)(圖5b，c，d)。TOC含量與黏土、粉砂與砂之間的相關(guān)性，說明有機碳更易于富集在細顆粒物上。

圖5　渤海2012年5月表層沉積物TOC隨中值粒徑(a)、黏土(b)、粉砂(c)和砂(d)的變化，圖中其他河口和邊緣海數(shù)據(jù)來自文獻[28—29]Fig.5　Plot of TOC versus median grain size (a)，TOC versus clay (b)，TOC versus silt (c) and TOC versus sand(d) for surface sediments from the Bohai Sea in May 2012，and comparing with the results from other estuaries and marginal seas[28—29]

基于沉積物粒徑和/或密度分級的研究表明水動力分選作用在對陸源有機碳在河口及其鄰近海域的散布和沉積的過程中發(fā)揮了重要的作用[13，51]。而渤海中部海區(qū)，潮流為旋轉(zhuǎn)流且水動力較弱，易于細顆粒物的沉積，在經(jīng)歷較長的地質(zhì)時期后，形成渤海中部的泥質(zhì)沉積區(qū)；砂質(zhì)沉積物則主要分布在渤海東部以強潮流動力環(huán)境為主要特征的遼東淺灘和渤海海峽內(nèi)，這里的分選作用更強[30—31]，如本研究粒度組成的分布特點所揭示的。因此，在渤海水動力分選的作用下，主要賦存在細顆粒物上的有機碳主要在渤海中部沉積，而近遼東灣和渤海海峽的區(qū)域因為主要沉積了粗顆粒物，有機碳含量較低。在有大量陸源輸入的黃河口鄰近海域，沉積物粒度并不大，但其TOC含量也很低，這可能是因為90%以上的黃河懸浮顆粒物來自于中游的黃土高原，土壤顆粒物本身雖屬于細顆粒物，但其有機碳含量較低(在0.2%～0.8%之間)[32—33]。另外，研究表明灤河的年平均輸沙量約為20.1×106t，但是沉積物以砂質(zhì)為主，細顆粒物質(zhì)較少[34]，故灤河南部近岸沉積物的TOC含量也較低。另外，從端元模型的結(jié)果可以看出該研究區(qū)域的海源有機碳的含量較高(圖4d，e，f)，這可能是影響渤海表層沉積物中有機碳含量的一個主要因素，其作用甚至可能比陸源輸入還要強。

4.2渤海表層沉積物中有機碳的分布和來源：總樣參數(shù)

由于陸地高等植物和海洋生物的元素組成不同，因此可通過C/N值討論海洋環(huán)境中不同有機碳的來源情況。通常認為陸源有機物的C/N值大于15，而海源的C/N值為5～8[35]。研究區(qū)域表層沉積物的C/N值為4.86～9.86，平均為7.91，說明其可能以海洋有機碳來源為主。由于碳同位素分餾效應(yīng)很小，且相對穩(wěn)定，所以也可以通過保存在環(huán)境中的有機碳的δ13C來探討其來源。如海洋浮游生物的13C相對富集，δ13C值通常為-22‰ ～-19‰，土壤有機碳的13C相對虧損，其δ13C一般為-29‰～-23‰，而陸地C3維管植物的13C比陸地土壤還要虧損，其δ13C值為-33‰～-23‰[27，35，38，47]。渤海表層沉積物中有機碳的δ13C的范圍較寬(圖3d)，表明渤海沉積有機碳為陸地和海洋的混合來源。黃河口附近海域及遼東半島淺灘具有明顯較低的δ13C值，顯示了陸源(河流、土壤侵蝕、污水排放等)輸入的直接影響；而在渤海中部泥質(zhì)區(qū)，較高的δ13C值則表明這些區(qū)域主要受海源有機碳的影響。

本文的研究結(jié)果與其他河口邊緣海(如長江口、珠江口和密西西比河口等)[14，28，43—46]的結(jié)果在整體變化趨勢上是一致的。如圖6a所示，整體上隨C/N值升高，δ13C是降低的，表明陸源貢獻的增加，與這些參數(shù)所指示的有機碳來源相符。但是，單從本研究，或者另外的一些研究的結(jié)果來看，兩者的變化呈現(xiàn)不出這種特點，因此僅從某一航次的結(jié)果得到的信息可能是不完整，甚至是錯誤的。這一方面與C/N值可能受到多種因素，例如人類活動(石油泄漏、土壤施肥等)、微生物活動或黏土礦物對無機氮的吸附等[12，36—41]的影響而失去指示意義有關(guān)；另一方面，δ13C雖然相對比較穩(wěn)定，但也易受到植被類型[48]、微生物貢獻[49]和成巖作用[50]等的影響，可能在一定程度上也會混淆其指示作用。另外，這些海域的海源有機碳貢獻確實可能很高，使得陸源有機碳的信號一定程度上被“稀釋”或“掩蓋”?？傊?，用沉積物總樣參數(shù)來示蹤有機碳來源的這些局限性表明了生物標志物應(yīng)用的必要性。

圖6　渤海2012年5月表層沉積物中δ13C與C/N(a)、δ13C與Λ8(b)的關(guān)系，圖中其他河口和邊緣海數(shù)據(jù)來自文獻[14，28，42—46]Fig.6　Plot of δ13C versus Λ8 (a) and δ13C versus C/N (b) for surface sediments from the Bohai Sea in May 2012，and comparing with the results from other estuaries and marginal seas [14，28，42—46]

4.3渤海表層沉積物中木質(zhì)素的分布和來源

木質(zhì)素是一類由酚結(jié)構(gòu)單元組成的天然高分子化合物，主要存在于陸地維管植物組織中，以其較高的化學(xué)穩(wěn)定性和抗降解能力，被廣泛的應(yīng)用于示蹤陸源有機物[39]。木質(zhì)素含量(Λ8)和PON/P指標，隨離岸距離的增大而減小(圖3f)，說明陸源輸入有機碳的貢獻在減小，而海源有機碳的影響在增大，這與總有機碳的δ13C所指示的不同來源有機碳的分布是一致的(圖3d)。圖3f顯示，黃河口近岸以及萊州灣北部海域Λ8具有明顯高值，說明黃河向渤海輸入了大量的陸源有機物；而渤海海峽西北部海域木質(zhì)素含量高的原因，可能是因為其屬于砂質(zhì)區(qū)，沉積物粒度較大，而富含木質(zhì)素的植物碎屑粒徑普遍較大[13，23，51]。總的來說，本文的研究結(jié)果與其他河口邊緣海(長江口、珠江口、密西西比河等)的結(jié)果一致，整體上呈現(xiàn)出隨Λ8升高，δ13C降低的趨勢；但相對而言，本研究區(qū)域具有較低的木質(zhì)素含量和相對較高的δ13C值(圖6b)[14，42—46]，表明維管植物來源有機碳可能并不是本研究區(qū)域有機碳的主要來源。

一般情況下，裸子植物的S/V很低，接近于0，被子植物為0.6～4；草本組織的 C/V為 0.1～0.8，而木本組織的C/V一般都小于0.05，因此，可以用S/V和C/V來區(qū)分陸源有機物的植被來源[16，54—55]。研究區(qū)域表層沉積物的C/V和S/V值，顯示此區(qū)域大部分站位的植被來源于被子植物草本組織與木本組織的混合(圖7)。但是，不同木質(zhì)酚單體降解程度的差異、不同來源木質(zhì)素的選擇性輸運等因素都可能會干擾C/V和S/V判斷植被來源的準確性[13]。另外，從圖7可以看出，在全球范圍內(nèi)，C/V和S/V的范圍存在一定的差異，這可能是由于各個地區(qū)受其氣候等因素的影響，其陸地土壤和植被類型不同造成的[14，42—46，52—53]。近年來，研究者提出了一個新的判斷植被來源的參數(shù)——木質(zhì)素酚類單體植被指數(shù)LPVI，其具有更高的指示植被和環(huán)境變化的靈敏度[18]，是對C/V和S/V指標的一個補充。一般來說，裸子植物木本組織約為1，草本組織為12～27；被子植物木本組織的LPVI為67～415，草本組織為378～2 782[18]。本研究中大部分站位沉積物樣品的LPVI值處在67～272之間，表明此區(qū)域木質(zhì)素主要來源于被子植物，但仍有少部分站位的LPVI低于被子植物木本組織的最低值，表明有裸子植物的貢獻。黃河下游顆粒物中木質(zhì)素也主要為被子植物的草本組織和木本組織混合來源，但也混有裸子植物的貢獻[52]，這與本研究是一致的。

圖7　渤海2012年5月表層沉積物C/V與S/V的關(guān)系(A：被子植物木本組織；a：被子植物草本組織；G：裸子植物木本組織；g：裸子植物草本組織)，圖中其他河口和邊緣海數(shù)據(jù)來自文獻[14，42—46，52—53]Fig.7　Plot of C/V versus S/V of surface sediments from the Bohai Sea in May 2012 (A: angiosperm wood; a: angiosperm grasses&leaves; G: gymnosperm wood; g: gymnosperm grasses&leaves)，and comparing with the results from other estuaries and marginal seas[14，42—46，52—53]

4.4渤海表層沉積物中有機碳的分布與來源：端元模型

圖8　渤海2012年5月表層沉積物中有機碳的來源組成與其他河口和邊緣海的比較Fig.8　Composition of the OC sources in surface sediments from the Bohai Sea in May 2012，and comparing with the re-sults from other estuaries and marginal seas 南黃海1[57]、南黃海2(本實驗室未發(fā)表數(shù)據(jù))和長江口[14]Unpublished data for the Yellow Sea from our laboratory and References [14，57]

渤海表層沉積物中有機碳來源的三端元混合模型解析結(jié)果表明，有機碳主要來源于海洋浮游植物的貢獻，陸源貢獻較少，其中陸源有機碳貢獻以土壤貢獻為主，C3維管植物的貢獻次之(圖4)。研究區(qū)域沉積物中海源有機碳的貢獻，隨離岸距離的增加而增大(圖4a)。與海源有機碳分布相反，來自于陸地有機碳的貢獻，呈現(xiàn)近岸較高，遠岸較低的空間分布趨勢(圖4b，c)。陶舒琴[56]曾在渤海利用沉積物的δ13C和Δ14C作為來源指標區(qū)分了表層沉積有機碳的來源，結(jié)果表明渤海表層沉積物中海源有機碳占了50%以上，且隨著離河口距離的增加而增大，陸源有機碳貢獻的最高值在黃河口附近，這與本研究結(jié)果相似。采用同樣的模型得到的南黃海(本實驗室未發(fā)表數(shù)據(jù))和長江口[14]的結(jié)果與渤海也是相似的(圖8)，這些海域的海源有機碳的貢獻均較高于60%，陸源有機碳的貢獻次之，其中土壤有機碳的貢獻(大于25%)均高于C3維管植物的貢獻(小于11%)。不過，在Xing等[57]在南黃海的研究中，雖然海源有機碳的貢獻也高于陸源的貢獻，但陸源有機碳中C3維管植物的貢獻(23%)比土壤有機碳的輸入(13%)更顯著(圖8)。這可能是由兩方面因素造成的。首先，可能與不同方法使用的來源標志物不同有關(guān)。Xing等[57]用的是四醚膜脂BIT(Branched and isoprenoid tetraether)指標來指示土壤來源，在南黃海BIT數(shù)值很小(普遍小于0.1)，很多研究已經(jīng)指出BIT在指示土壤有機碳來源上可能存在低估的問題，尤其是在邊緣海區(qū)域，來自海源的奇古菌醇的含量遠高于支鏈四醚膜脂，會混淆BIT的指示意義[12]。其次，可能與端元模型的準確性有關(guān)。Xing等[57]使用的端元模型中的端元值是一個固定的值，這一端元值容易受到植被類型、近岸土壤侵蝕和有機碳分解等多種因素的影響[20]，端元值的選擇直接影響結(jié)果準確性，而本研究所用的蒙特卡洛模擬方法允許端元值在一定的范圍內(nèi)變動，可以在一定的程度校正傳統(tǒng)方法的不確定性[19]。不過，因本研究并沒有獲得黃河流域特征植被木質(zhì)素的數(shù)據(jù)，而是使用長江流域數(shù)據(jù)代替，這可能會導(dǎo)致結(jié)果存在一定的誤差。另外，Yao等[12]提出可以使用主成分分析的結(jié)果來構(gòu)建端元模型，區(qū)分不同來源有機碳的貢獻。而對于渤海這樣的環(huán)境來說，尤其需要這樣的方法，在將代表不同來源有機碳貢獻的參數(shù)都涉及到后，使用主成分分析來降維，可能會得到更全面、更準確的認識，這也應(yīng)是今后研究需要考慮的一個方面。

5結(jié)語

粒度是控制渤海表層沉積物中有機碳含量和分布的一個很重要的因素，體現(xiàn)了水動力分選過程對渤海沉積有機碳分布的影響。渤海表層沉積物相對較寬范圍的總樣參數(shù)(C/N值和δ13C)表明沉積有機碳是海源和陸源輸入的混合。木質(zhì)素的組成則顯示此區(qū)域植被主要來源于被子植物草本組織與木本組織的混合，同時有少量裸子植物的貢獻。三端元混合模型的結(jié)果表明沉積有機碳主要來源于海洋浮游植物，其次是土壤，而C3維管植物的貢獻最小。海源有機碳的貢獻從近岸向遠岸逐漸升高，而陸源有機碳的分布規(guī)律與其相反，體現(xiàn)了黃河輸入的直接影響。

無論是在渤海，還是在南黃海和長江口的泥質(zhì)區(qū)，雖然其形成主要是來自于陸源輸入的顆粒物，但是其沉積有機碳卻主要來自海源，表明顆粒物本身所負載的陸源有機碳發(fā)生了顯著的丟失或被持續(xù)供給的海源有機碳所稀釋，具體的過程與這些陸源顆粒所經(jīng)歷的輸運途徑、時間、海洋初級生產(chǎn)力和顆粒物沉降速率有關(guān)。

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Distribution and sources of organic carbon in surface sediments from the Bohai Sea

Gao Limeng1，2，Yao Peng1，Wang Jinpeng1，2，Zhao Bin1，2

(1.KeyLaboratoryofMarineChemistryTheoryandTechnology，MinistryofEducation，Qingdao266100，China; 2.CollegeofChemistryandChemicalEngineering，OceanUniversityofChina，Qingdao266100，China)

Abstract:Characterizing the distribution and sources of sedimentary organic carbon (SOC) in large-river dominated ocean margins (RiOMars) is an important part of the global carbon cycle research. Surface sediments were collected from 29 sites in the Bohai Sea (BS) in May 2012，and grain size composition，total organic carbon (TOC)，total nitrogen (TN)，stable carbon isotopic composition and lignin-phenols were analyzed to quantitatively study the dispersal and sources of SOC and its influential factors. The results showed that TOC content of surface sediments from the BS ranged broadly from 0.19% to 0.81%，and it was higher in samples from the mud deposit (>0.65%) than that from the sandy region (<0.40%). A significant positive relationship was observed between TOC and clay content，indicating that OC is easily associated with fine-grained sediments. The δ13C of TOC in this study ranged from -23.7‰ to -21.8‰，indicating a mixed contribution of OC from terrestrial and marine sources. The lignin indices，such as C/V，S/V and LPVI，showed that the lignin in surface sediments from the BS were originated from a mixture of woody and non-woody angiosperms，as well as the contribution of gymnosperms. The results of a three end-member mixing model based on Monte-Carlo Simulation indicated that marine OC is the major component of SOC (average 64%) in the study area，followed by soil OC (average 27%) and C3 vacular plant derived OC (average 9%). The highest marine OC contribution was mainly found in the mud deposit and offshore area of the BS，while soil OC and C3 vacular plant derived OC deposited mainly in the Yellow River estuary and adjacent nearshore areas but could be transported offshore．

Key words:Bohai Sea; sedimentary organic carbon; lignin; distribution; sources

收稿日期：2015-09-22；

修訂日期：2016-01-26。

基金項目：國家自然科學(xué)基金面上項目“不同來源有機碳在長江口-東海內(nèi)陸架的水動力分選研究”(41176063)；創(chuàng)新群體項目“海洋有機生物地球化學(xué)”(41521064)。

作者簡介：高立蒙(1990—)，女，山東省聊城市人，主要研究方向為海洋有機生物地球化學(xué)。 E-mail:gaolimeng77@126.com *通信作者：姚鵬(1977—)，男，山東省菏澤市人，副教授，從事海洋有機生物地球化學(xué)研究。E-mail:yaopeng@ouc.edu.cn

中圖分類號:P736.2

文獻標志碼：A

文章編號：0253-4193(2016)06-0008-13

高立蒙，姚鵬，王金鵬，等. 渤海表層沉積物中有機碳的分布和來源[J].海洋學(xué)報，2016，38(6)：8—20，doi：10.3969/j.issn.0253-4193.2016.06.002

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