施海亮，李志偉，羅海燕，熊 偉

中國科學(xué)院安徽光學(xué)精密機械研究所，中國科學(xué)院通用光學(xué)定標(biāo)與表征技術(shù)重點實驗室, 安徽 合肥 230031

超光譜大氣CO2監(jiān)測儀光譜定標(biāo)誤差修正

施海亮，李志偉，羅海燕，熊 偉

中國科學(xué)院安徽光學(xué)精密機械研究所，中國科學(xué)院通用光學(xué)定標(biāo)與表征技術(shù)重點實驗室, 安徽 合肥 230031

超光譜大氣CO2探測需對遙感器進(jìn)行精確表征及定標(biāo)，其中光譜定標(biāo)工作最為基礎(chǔ)。針對傳統(tǒng)實驗室定標(biāo)方法獲取的波長定標(biāo)系數(shù)不確定度高等特點，開展基于氣體吸收法原理的光譜定標(biāo)誤差修正研究，該方法與儀器使用狀態(tài)一致 ，提高了定標(biāo)系數(shù)實用性。首先利用輻射傳輸進(jìn)行了理論光譜及誤差因素模擬計算，并基于大氣環(huán)境模擬定標(biāo)倉開展了大氣CO2吸收光譜測量實驗，最后采用LM算法進(jìn)行光譜誤差修正迭代優(yōu)化。光譜定標(biāo)誤差修正結(jié)果表明： 光譜偏差均值由修正前的0.03 cm-1下降到修正后0.008 cm-1，且系統(tǒng)性與突變性誤差得以剔除，大大提高了地面光譜定標(biāo)精度，為后續(xù)溫室氣體反演奠定了基礎(chǔ)。

光譜定標(biāo)； 氣體吸收； LM算法； 輻射傳輸

引 言

大氣主要溫室氣體CO2由于濃度低(約380 ppm)、時空變化梯度小(約4 ppm)等特點，使得對其進(jìn)行高精度遙感探測極具挑戰(zhàn)性，為當(dāng)今大氣遙感探測領(lǐng)域的研究熱點問題。國際上，目前針對溫室氣體探測載荷在軌儀器有日本的GOSAT(反演精度能否達(dá)到1%仍在驗證中)[1]與美國的OCO-2(處于載荷在軌調(diào)試及反演結(jié)果驗證階段)[2]。國內(nèi)，目前中科院安光所、長光所以及航天5院508所[3]均在開展研制不同分光原理的大氣溫室氣體CO2探測載荷，計劃在2016年前后發(fā)射。

獲取高精度大氣溫室氣體反演數(shù)據(jù)，不僅需探測載荷本身具備高光譜分辨率、高信噪比等特性，還需具備高精度的載荷定標(biāo)能力，實現(xiàn)儀器的光譜范圍、光譜分辨率、輻射響應(yīng)度系數(shù)等內(nèi)容的精確表征。高精度定標(biāo)是遙感數(shù)據(jù)獲取與數(shù)據(jù)應(yīng)用的橋梁和紐帶，其中光譜定標(biāo)最為基礎(chǔ)，如對于GOSAT這樣高分辨率溫室氣體探測而言(0.2 cm-1)，0.002 cm-1光譜定標(biāo)誤差會導(dǎo)致約3 ppm的反演誤差。

實驗室光譜定標(biāo)方法主要基于單色儀、元素譜線燈、可調(diào)諧激光器等設(shè)備，源的精度一般為pm級(0.001 nm)，但光譜定標(biāo)過程中定標(biāo)源易受環(huán)境因素的影響，如溫度、振動、噪音等，造成標(biāo)準(zhǔn)譜線波長位置的漂移，從而影響到最終定標(biāo)精度[4]。而大氣分子對光波的吸收特性受環(huán)境因素影響較小，在光譜通道內(nèi)具有多處固定頻率吸收點，擁有指紋圖譜的功能，可將各吸收峰作為高精度波長的標(biāo)準(zhǔn)源。此外，利用吸收峰作為標(biāo)準(zhǔn)波長源，與儀器實際工作的狀態(tài)和探測目標(biāo)一致，獲取的定標(biāo)系數(shù)修正結(jié)果更符合后續(xù)數(shù)據(jù)處理及反演需求。

本研究將針對本單位研制的超光譜大氣CO2監(jiān)測儀開展光譜定標(biāo)誤差修正研究，利用可控大氣環(huán)境下獲取的高精度大氣吸收譜線作為基準(zhǔn)波長源，采用LM(Levenberg-Marquadrt)迭代算法完成波長定標(biāo)系數(shù)的平移及拉伸，從而實現(xiàn)光譜定標(biāo)系數(shù)的精確修正，為后續(xù)的溫室氣體反演奠定基礎(chǔ)。

1 光譜定標(biāo)誤差修正原理及算法

基于氣體吸收法開展光譜定標(biāo)誤差修正的基本原理是： 首先在已知大氣狀態(tài)條件下開展大氣吸收譜線的輻射傳輸模擬，獲取理論光譜數(shù)據(jù)。同時，將待光譜定標(biāo)誤差修正的儀器開展觀測溫、濕、壓、氣體濃度均可以精確控制的氣體吸收池，并采集大氣吸收信號數(shù)據(jù)，獲取實測光譜數(shù)據(jù)； 以理論光譜的各吸收峰峰谷為波長基準(zhǔn)源，通過相應(yīng)的校正算法(吸收譜線的平移、拉伸等)將實測光譜數(shù)據(jù)的各吸收峰峰谷統(tǒng)一到理論譜的位置，從而獲取各波長點定標(biāo)結(jié)果的校正系數(shù)，完成高精度光譜定標(biāo)誤差修正。

基于氣體吸收法進(jìn)行光譜定標(biāo)誤差修正重點需要進(jìn)行理論光譜的輻射傳輸模擬以及波長系數(shù)誤差修正算法的研究，以下針對上述兩方面內(nèi)容展開分析。

1.1 理論光譜及誤差因素模擬

根據(jù)朗伯-比爾吸收定律，輻射能量經(jīng)目標(biāo)氣體吸收后的理論透過率τ的計算公式為

式中：α為大氣吸收截面，單位為cm2·mol-1；c為目標(biāo)氣體濃度，單位mol·cm-3；L為目標(biāo)氣體吸收程長，單位為cm。由理想氣體狀態(tài)方程PV=nRT可知，在標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下(P0=101 333 Pa；V0=1 cm3；R=8.314 34 J·mol-1·K-1；T0=273.16 K)單位體積內(nèi)目標(biāo)吸收氣體的分子數(shù)密度為

n0=2.67×1019mol·cm-3

若沖入目標(biāo)吸收氣體所占分壓強為P，氣體環(huán)境溫度為T，則目標(biāo)吸收氣體的濃度c為

此外，大氣吸收截面α數(shù)據(jù)可通過HITRAN分子光譜數(shù)據(jù)集獲取，若已知目標(biāo)氣體所經(jīng)過的吸收長度L，則可以高精度模擬出目標(biāo)氣體的光譜透過率曲線。針對典型環(huán)境下進(jìn)行大氣CO2吸收透過率理論模擬，具體條件為： (1)光譜范圍： 6 317～6 377 cm-1(1 568～1 583 nm)； (2)吸收程長： 5 m； (3)CO2壓強： 1 atm(101 333 Pa)； (4)溫度： 20 ℃，模擬結(jié)果如圖1(a)所示。

由光譜透過率計算公式可知，影響計算結(jié)果的因素包括吸收程長、目標(biāo)氣體壓強以及氣體環(huán)境溫度，當(dāng)吸收程度增大(或減少)1與2 cm； 溫度偏高(或偏低)0.5°與1°； 壓強增大(或減少)1 000與2 000 Pa情況下，光譜透過率誤差與理論光譜透過率比值的百分比數(shù)據(jù)如圖1(b)，(c)和(d)所示。誤差模擬結(jié)果表明： 在各項參數(shù)(溫度、壓力、長度)實際工程精度條件限制下，吸收程度2 cm誤差與溫度誤差1°引起的計算誤差相當(dāng)且較小，均在0.35%附近； 在充入1 atm純CO2情況下，約2%(2 000 Pa)的壓強誤差引起的透過率計算結(jié)果誤差達(dá)1.8%，需嚴(yán)格控制。

圖1 理論光譜透過率及誤差因素模擬結(jié)果

1.2 波長系數(shù)誤差修正算法

根據(jù)儀器原理和定標(biāo)方法的不同，光譜定標(biāo)誤差可能存在非線性，因此，主要針對非線性的波長系數(shù)誤差進(jìn)行算法設(shè)計。吸收譜線的“峰谷—波長”映射關(guān)系可以用多項式表達(dá)為

定義代價函數(shù)為

χ2=sum(residual2)

波長誤差修正目標(biāo)就是尋找一組校正系數(shù)Δαk，能夠使調(diào)整后的代價函數(shù)最小。通常情況下，代價函數(shù)和自變量的關(guān)系非線性，且的關(guān)系非解析，因此需采用非線性迭代方法來尋找最合適的校正函數(shù)，以減少對準(zhǔn)誤差。非線性迭代常用方法有最速下降法、Gauss-Newton法和Levenberg-Marquardt(LM)法[5-6]： 最速下降法求解穩(wěn)定性好，但收斂速度太慢； Gauss-Newton法求解速度快，但求解過程中容易出現(xiàn)奇異矩陣和非正定矩陣，使迭代難以進(jìn)行，并且Gauss-Newton法對模型參數(shù)初值敏感，設(shè)置不當(dāng)，會導(dǎo)致迭代無法收斂； 而Levenberg-Marquardt法結(jié)合了梯度法和高斯-牛頓法的優(yōu)點，收斂速度更快且更加穩(wěn)定，本工作采用該算法對光譜定標(biāo)系數(shù)進(jìn)行迭代修正。

LM算法的表達(dá)式為

式中，χ2為殘差平方和，即代價函數(shù)； ▽χ2(rk)是▽χ2(rk)對參數(shù)向量rk偏微分的Jacobian矩陣，I為單位矩陣，μ為阻尼因子。算法流程如下：

(1) 給定初值r0，μ>0，ε>0；

(2) 計算χ2；

(3) 根據(jù)LM算法表達(dá)式求rk+1；

(4) 判斷‖rk+1-rk‖是否小于ε，若小于，則結(jié)束迭代，否則繼續(xù)步驟(5)；

(5) 若χ2(rk+1)≥χ2(rk)，則將μ增大； 若χ2(rk+1)<χ2(rk)，則將μ縮小。返回步驟(3)。

3 實驗部分

超光譜大氣CO2監(jiān)測儀基于空間外差光譜技術(shù)研制[7]，綜合了光柵衍射與FTS技術(shù)于一體，光譜定標(biāo)原理和方法區(qū)別于傳統(tǒng)色散型與FTS型光譜儀，前述研究專門設(shè)計了可調(diào)單色面光源超光譜掃描定標(biāo)方法，獲取了實驗室光譜定標(biāo)系數(shù)結(jié)果[8]。但定標(biāo)激光器采用的是OPO，對于環(huán)境溫度及振動敏感，易造成在采集定標(biāo)數(shù)據(jù)過程中波長不穩(wěn)定，增加了光譜定標(biāo)結(jié)果的不確定度。本實驗將針對基于可調(diào)單色面光源法獲取的超光譜大氣CO2監(jiān)測儀光譜定標(biāo)系數(shù)進(jìn)行高精度誤差修正。

針對實驗室大氣吸收特性測試需求已研制了長光程大氣環(huán)境模擬定標(biāo)倉設(shè)備，設(shè)備能對不同氣體進(jìn)行高精度配比輸入，真實模擬不同的冷熱氣體環(huán)境，并能對處于不同壓力空間的溫度和真空度進(jìn)行有效的控制、監(jiān)測和記錄。該設(shè)備主要技術(shù)參數(shù)為： 長度5 m； 有效通光孔徑： 0.25 m； 控溫精度： ±0.5°； 配氣精度： 優(yōu)于2%； 控壓精度： 優(yōu)于1%，本實驗將基于該設(shè)備進(jìn)行大氣CO2吸收光譜的測試。

基于長光程大氣模擬定標(biāo)倉的光譜定標(biāo)系數(shù)修正實驗方案為：

(1)根據(jù)實驗狀態(tài)參數(shù)，進(jìn)行理論透過率光譜計算，獲取理論吸收光譜數(shù)據(jù)；

(2)利用抽氣設(shè)備把氣體吸收池抽取到高真空狀態(tài)，進(jìn)行背景光譜測量；

(3)利用配氣設(shè)備進(jìn)行溫室氣體標(biāo)準(zhǔn)濃度的配比，并利用溫度控制設(shè)備進(jìn)行溫度控制，待溫、壓等參數(shù)穩(wěn)定后，超光譜大氣CO2監(jiān)測儀進(jìn)行吸收光譜的測量；

(4)對背景干涉數(shù)據(jù)及吸收干涉數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)處理及光譜復(fù)原，并進(jìn)行扣背景處理，獲取實測吸收光譜數(shù)據(jù)，并加載光譜定標(biāo)系數(shù)；

(5)采用LM算法，對實測光譜與理論光譜進(jìn)行迭代計算，獲取光譜坐標(biāo)修正系數(shù)。

光譜定標(biāo)系數(shù)修正實驗布局如圖2所示。

3 結(jié)果與討論

實驗過程中大氣環(huán)境模擬定標(biāo)倉設(shè)置狀態(tài)如2.1節(jié)中仿真參數(shù)所示，理論光譜如圖1(a)所示。將獲取的實測背景及目標(biāo)空間外差干涉數(shù)據(jù)，分別進(jìn)行數(shù)據(jù)誤差修正及光譜復(fù)原等處理，并將基于可調(diào)單色面光源超光譜掃描定標(biāo)方法獲取的波長定標(biāo)系數(shù)應(yīng)用于復(fù)原光譜，獲取大氣CO2吸收光譜實測數(shù)據(jù)。最后將理論光譜與吸收光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行疊加，計算各吸收峰的光譜坐標(biāo)偏差，結(jié)果如圖3所示，各吸收峰光譜偏差均值為0.03 cm-1。從光譜坐標(biāo)偏差結(jié)果可以看出： 短波長處誤差較大，是由于光譜實驗過程中OPO激光器是由短波向長波方向進(jìn)行掃描的，隨著時間的延長輸出波長穩(wěn)定性逐漸提高； 個別波長(波數(shù))誤差值有突變，是由于實驗過程中有人員走動因素造成。

圖2 實驗布局示意圖

圖3 光譜定標(biāo)誤差未修正實驗結(jié)果

圖4 光譜定標(biāo)誤差修正后實驗結(jié)果

將實測光譜與理論光譜各吸收峰采用LM迭代算法進(jìn)行計算，獲取各光譜定標(biāo)系數(shù)的修正值，并將修正后實測光譜與理論光譜進(jìn)行疊加，并計算各吸收峰光譜坐標(biāo)偏差，均值為0.008 cm-1，結(jié)果如圖4所示。從光譜定標(biāo)誤差修正后的結(jié)果可以看出： 各吸收峰光譜誤差均圍繞零值附近波動，無整體系統(tǒng)性增大趨勢； 波動異值點得以剔除。

4 結(jié) 論

針對超光譜大氣CO2遙感儀器光譜定標(biāo)精度要求高，而基于傳統(tǒng)方法的實驗室光譜定標(biāo)存在不確定較大等實際情況，通過開展氣體吸收法光譜定標(biāo)誤差修正研究來提高CO2儀器地面光譜定標(biāo)精度，并與大氣探測類儀器最后使用狀態(tài)保持一致，提高了光譜定標(biāo)系數(shù)的實用性。

利用朗伯-比爾定律開展大氣輻射傳輸模擬計算，獲取理論光譜透過率曲線，通過開展長光程大氣環(huán)境模擬定標(biāo)倉實驗獲取實測光譜數(shù)據(jù)。對實測光譜和理論光譜數(shù)據(jù)采用LM迭代優(yōu)化算法，計算各波長定標(biāo)系數(shù)的誤差參數(shù)，從而實現(xiàn)光譜定標(biāo)誤差的修正，將修正前的偏差均值0.03 cm-1下降到修正后的0.08 cm-1，極大的提高了地面光譜定標(biāo)精度，為溫室氣體的反演工作奠定了基礎(chǔ)。

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(Received May 23, 2015; accepted Sep. 14，2015)

Error Correction of Spectral Calibration for Hyper-Spectral Atmosphere CO2Monitoring Instrument

SHI Hai-liang, LI Zhi-wei, LUO Hai-yan, XIONG Wei

Anhui Institute of Optics and Fine Mechanics of Chinese Academy of Sciences, Key Laboratory of Optical Calibration and Characterization of Chinese Academy of Sciences, Hefei 230031, China

The detection of hyper-spectral atmosphere CO2needs remote sensor to be characterized and calibrated precisely while spectral calibration is the most basic work. The high uncertainty of wavelength calibration coefficient is a big problem as to the traditional laboratory calibration methods. In order to solve this problem, the research of error correction of spectral calibration based on gas absorption principle is carried out. The method is in accordance with the using conditions of instrument and it improves the practicability of the calibration coefficient. First, theoretical spectrum and error components are simulated by using radiative transfer. Then, the experiment of atmosphere CO2absorption spectrum measurement is performed based on the atmosphere environmental simulation calibration house. Last, spectral error is corrected and optimized with LM algorithm. The result of spectral calibration of error correction shows that the mean value of spectral error deviation decreases from 0.03 cm-1before correction to 0.008 cm-1after correction, and systematic and mutable errors are removed. The spectral calibration precision on the ground is improved significantly, which lays the foundation for the subsequent greenhouse gas retrieval.

Spectral calibration; Gas absorption; LM algorithm; Radiative transfer

2015-05-23，

2015-09-14

國家自然科學(xué)基金項目(41301373)，中國科學(xué)院創(chuàng)新基金項目(CXJJ-14-S91)資助

施海亮，1983年生，中國科學(xué)院安徽光學(xué)精密機械研究所副研究員 e-mail: hlshi@aiofm.ac.cn

O657.3

A

10.3964/j.issn.1000-0593(2016)07-2296-04