王宏耀，吳靜，王瑞雪，曹明見，姜榮泉（山東天力干燥股份有限公司，山東 濟(jì)南 250101）

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應(yīng)用技術(shù)

外熱式多管回轉(zhuǎn)低階煤提質(zhì)半工業(yè)化裝置試驗(yàn)研究

王宏耀，吳靜，王瑞雪，曹明見，姜榮泉
（山東天力干燥股份有限公司，山東 濟(jì)南 250101）

摘要：提出了一種外熱式多管回轉(zhuǎn)低階煤提質(zhì)技術(shù)，建立了一套處理量50kg/h的半工業(yè)化試驗(yàn)系統(tǒng)。以黑龍江某地煤種為實(shí)驗(yàn)用煤，分析了提質(zhì)溫度和提質(zhì)時(shí)間對(duì)提質(zhì)效果的影響，獲得了該系統(tǒng)運(yùn)行的優(yōu)化工藝參數(shù)，并分析了該工況條件下的提質(zhì)產(chǎn)品指標(biāo)。結(jié)果表明：隨著提質(zhì)溫度的升高，半焦中揮發(fā)分含量逐漸減少，焦油的產(chǎn)率呈拋物線形式增加；隨著提質(zhì)時(shí)間延長，焦油中揮發(fā)分含量逐漸減少，焦油產(chǎn)率逐漸增加。在試驗(yàn)煤種及試驗(yàn)工況條件下的最佳提質(zhì)工藝參數(shù)為：提質(zhì)溫度535℃，提質(zhì)時(shí)間30min；焦油產(chǎn)率可達(dá)12.54%；焦油中的甲苯不溶物含量為1.65%，煤氣熱值可達(dá)5044kcal/m3。該裝置的72h連續(xù)運(yùn)行表明了該技術(shù)工業(yè)化的可行性，為工業(yè)化設(shè)計(jì)提供了參考。

關(guān)鍵詞：外熱式；回轉(zhuǎn)；低階煤；提質(zhì)；半工業(yè)化

第一作者：王宏耀（1972—），男，本科，濟(jì)南市青年學(xué)術(shù)帶頭人，長期從事干燥、節(jié)能、環(huán)保等技術(shù)及生產(chǎn)的研究開發(fā)工作，所參與研發(fā)的研究成果多次獲得中國石油和化學(xué)工業(yè)協(xié)會(huì)科學(xué)技術(shù)一等獎(jiǎng)、山東省科技進(jìn)步一等獎(jiǎng)等。聯(lián)系人：吳靜，高級(jí)工程師。E-mail wujingsd@163.com。

低階煤干餾提質(zhì)是一種利用煤炭本身組成與結(jié)構(gòu)特征生產(chǎn)替代緊缺油氣資源的煤溫和轉(zhuǎn)化過程。從生產(chǎn)替代油氣的角度分析，雖然低階煤干餾提質(zhì)工藝的油氣產(chǎn)率低于煤的液化和氣化過程，但其轉(zhuǎn)化條件溫和、工藝流程短、煤種適應(yīng)性寬、能效高、水耗低；同時(shí)，該種工藝方法也是利用煤本身結(jié)構(gòu)特點(diǎn)聯(lián)產(chǎn)芳香烴化學(xué)品（如BTX、PCX）的最有效途徑［1-3］，因此，采用干餾提質(zhì)方法從低階煤中提取液體燃料和化學(xué)品的重要性和必要性已為世界各國所認(rèn)知。

國內(nèi)外已開展了大量有關(guān)低階煤低溫干餾提質(zhì)技術(shù)的研究工作。依照加熱方式的不同，低階煤干餾提質(zhì)技術(shù)可分為內(nèi)熱式和外熱式兩種。內(nèi)熱式低溫提質(zhì)技術(shù)依照熱載體種類又分為氣體熱載體和固體熱載體干餾提質(zhì)技術(shù)。氣體熱載體干餾提質(zhì)技術(shù)對(duì)原料煤的粒度要求較高，一般小于0.1mm，氣液產(chǎn)品的收率比較低［4-5］；固體熱載體干餾提質(zhì)技術(shù)存在熱載體與煤的混合不均勻、設(shè)備磨損嚴(yán)重以及氣固難以分離等問題，使得系統(tǒng)難以放大［6-8］。

外熱式低溫提質(zhì)技術(shù)可有效解決設(shè)備處理量小、磨損嚴(yán)重、高溫荒煤氣中粉塵含量高等問題，具有節(jié)能、安全、環(huán)保、能效高等特點(diǎn)，所得的半焦產(chǎn)品品質(zhì)高，焦油和煤氣中的含塵量低，便于后續(xù)處理和利用［9-11］。外熱式低溫提質(zhì)技術(shù)的熱反應(yīng)器主要采用流化床和回轉(zhuǎn)設(shè)備兩種型式。流化床工藝操作較復(fù)雜，需兼顧流化床熱反應(yīng)器的熱解溫度、壓力、流化狀態(tài)和半焦排料等多方面因素，在操作彈性和規(guī)模放大等方面存在一定的困難［12-14］；回轉(zhuǎn)設(shè)備雖在操作彈性及工業(yè)放大等方面具有一定的優(yōu)勢，但其動(dòng)靜結(jié)合處的高溫密封是業(yè)界內(nèi)普遍存在的技術(shù)難題［15-16］。

許多中試及工業(yè)性試驗(yàn)結(jié)果表明:高黏度的焦油與系統(tǒng)中夾帶的粉塵難以實(shí)現(xiàn)有效分離，是造成一系列運(yùn)行問題的重要原因，嚴(yán)重阻礙了干餾提質(zhì)技術(shù)的工業(yè)化應(yīng)用［17-18］。

山東天力干燥股份有限公司對(duì)目前國內(nèi)外各種低階煤干餾技術(shù)進(jìn)行了認(rèn)真、全面、科學(xué)的分析，認(rèn)為:①外熱式干餾技術(shù)與內(nèi)熱式干餾技術(shù)相比，更易于獲得高質(zhì)量的干餾產(chǎn)品；②實(shí)現(xiàn)高溫氣固分離是有效解決現(xiàn)有低階煤提質(zhì)技術(shù)大規(guī)模連續(xù)化工業(yè)運(yùn)行的關(guān)鍵；③針對(duì)10mm以下的粉煤低溫干餾無成熟技術(shù)；④解決高溫動(dòng)密封問題是實(shí)現(xiàn)大型回轉(zhuǎn)類干餾設(shè)備推廣應(yīng)用的關(guān)鍵所在。

針對(duì)上述情況，山東天力干燥股份有限公司結(jié)合多年來的干燥工程設(shè)計(jì)經(jīng)驗(yàn)和褐煤提質(zhì)技術(shù)試驗(yàn)研究，開發(fā)了外熱式高溫多管回轉(zhuǎn)干餾技術(shù)，其主體設(shè)備采用自主研發(fā)的萬向密封裝置解決了高溫動(dòng)密封問題。該技術(shù)實(shí)現(xiàn)了褐煤的分級(jí)利用，有效解決了褐煤高溫氣固分離等問題，可獲得高品質(zhì)的焦油、半焦和煤氣［19-22］。

本文作者建立了一套外熱式多管回轉(zhuǎn)低階煤提質(zhì)技術(shù)的半工業(yè)化試驗(yàn)裝置，通過其長周期連續(xù)化試驗(yàn)研究，對(duì)外熱式多管回轉(zhuǎn)煤提質(zhì)工藝的運(yùn)行狀況和工藝參數(shù)進(jìn)行了驗(yàn)證和優(yōu)化，以期為工業(yè)化設(shè)計(jì)提供可靠的理論支持和數(shù)據(jù)參考。

1 外熱式多管回轉(zhuǎn)低階煤提質(zhì)技術(shù)

外熱式多管回轉(zhuǎn)低階煤提質(zhì)技術(shù)是一種以高溫?zé)煔庾鳛榧訜峤橘|(zhì)，與原煤在外熱式多管回轉(zhuǎn)干餾機(jī)內(nèi)進(jìn)行間接換熱，以生產(chǎn)高品質(zhì)煤焦油、半焦和煤氣為目標(biāo)的新型低溫干餾技術(shù)。其工藝流程如圖1所示。

該技術(shù)的主要設(shè)備為外熱式多管回轉(zhuǎn)干餾機(jī)，其結(jié)構(gòu)原理如圖2所示。

圖1 外熱式多管回轉(zhuǎn)低階煤提質(zhì)工藝流程

圖2 外熱式多管回轉(zhuǎn)干餾機(jī)結(jié)構(gòu)示意圖

外熱式多管回轉(zhuǎn)干餾機(jī)為一臥式的與水平成一定傾角的回轉(zhuǎn)圓筒，回轉(zhuǎn)圓筒內(nèi)部設(shè)置諸多換熱管，煤從干餾機(jī)進(jìn)料端被分配到換熱管內(nèi)，在管內(nèi)導(dǎo)料螺旋作用下向出料端推進(jìn)，而熱煙氣從換熱管外的殼程空間通過，與管內(nèi)的低階煤發(fā)生熱量傳遞，使低階煤發(fā)生熱解。該干餾機(jī)具有以下優(yōu)點(diǎn)。

（1）回轉(zhuǎn)干餾機(jī)內(nèi)加裝多組換熱管，大大增大了換熱面積，與同等規(guī)格外熱式回轉(zhuǎn)干餾機(jī)相比，換熱面積可增大5倍以上，處理量大大提高。

（2）高溫?zé)煔馀c煤間接換熱，易于保證干餾過程安全。

（3）煤被限制在換熱管內(nèi)相對(duì)較小的空間中運(yùn)動(dòng)，在導(dǎo)料螺旋的推進(jìn)下緩慢向出料端移動(dòng)，降低了煤的粉化率，減小了揚(yáng)塵量，同時(shí)減小了煤對(duì)換熱管的磨損。

（4）采用萬向旋轉(zhuǎn)動(dòng)密封裝置，實(shí)現(xiàn)了高溫回轉(zhuǎn)類設(shè)備的動(dòng)密封。

2 半工業(yè)化試驗(yàn)裝置

為了考察外熱式多管回轉(zhuǎn)低階煤提質(zhì)技術(shù)的連續(xù)化運(yùn)行狀況，并對(duì)其重要工藝和關(guān)鍵技術(shù)進(jìn)行驗(yàn)證和優(yōu)化，建立了外熱式多管回轉(zhuǎn)低階煤提質(zhì)半工業(yè)化試驗(yàn)裝置。裝置的處理量為 50～100kg/h，試驗(yàn)系統(tǒng)的工藝流程如圖3所示，現(xiàn)場實(shí)物裝置如圖4所示。

干燥后的低階煤存入原煤倉內(nèi)，經(jīng)多級(jí)螺旋輸送機(jī)按照一定的進(jìn)料速率將煤送至外熱式多管回轉(zhuǎn)干餾機(jī)。在干餾機(jī)內(nèi)部，原煤走管程，燃油煙氣爐產(chǎn)生的高溫?zé)煔庾邭こ蹋号c煙氣間接換熱，使原煤升溫并發(fā)生低溫?zé)峤夥磻?yīng)，產(chǎn)生半焦、焦油和煤氣。高溫半焦在干餾機(jī)尾部排出，進(jìn)入冷焦機(jī)，經(jīng)降溫后在重力作用下落入半焦儲(chǔ)槽。夾帶粉塵的荒煤氣進(jìn)入金屬膜過濾器，對(duì)粉塵進(jìn)行捕集，較潔凈的煤氣進(jìn)入后續(xù)煤氣凈化系統(tǒng)。排出干餾機(jī)的煙氣進(jìn)入冷卻槽降溫后經(jīng)煙氣引風(fēng)機(jī)放空，熱煙風(fēng)旁路可實(shí)現(xiàn)進(jìn)入提質(zhì)系統(tǒng)的熱量調(diào)節(jié)，多余的熱煙氣經(jīng)冷卻槽冷卻后放空。

在金屬膜過濾器后的管道上設(shè)置荒煤氣微量取樣口；分析所用半焦取自半焦儲(chǔ)槽。試驗(yàn)系統(tǒng)連續(xù)穩(wěn)定運(yùn)行 2h后，開始對(duì)荒煤氣和半焦進(jìn)行取樣分析。

3 試驗(yàn)及分析方法

3.1 試驗(yàn)方法

本研究采用黑龍江某地的煤作為試驗(yàn)原料，煤料粒度為 0～10mm（具體粒度分布見表 1）；煙氣氣量為38m3/h；干燥后低階煤進(jìn)料量50kg/h。

原煤的工業(yè)分析、元素分析和格金干餾分析結(jié)果如表2～表4所示。

圖3 外熱式多管回轉(zhuǎn)低階煤提質(zhì)技術(shù)試驗(yàn)系統(tǒng)流程圖

圖4 外熱式多管回轉(zhuǎn)低階煤提質(zhì)半工業(yè)化試驗(yàn)裝置實(shí)物圖

通過改變提質(zhì)溫度、提質(zhì)時(shí)間等試驗(yàn)條件，分析各因素對(duì)焦油產(chǎn)率、煤氣產(chǎn)率及組分、半焦產(chǎn)品的揮發(fā)分含量等的影響規(guī)律。試驗(yàn)工況條件表如表5所示。

3.2 產(chǎn)品分析方法

3.2.1 氣體組分分析

（1）傅里葉變換紅外光譜分析 試驗(yàn)儀器為德

表1 原煤工業(yè)分析表

表2 原煤工業(yè)分析表

表3 原煤元素分析表

表4 格金干餾分析表

表5 試驗(yàn)工況條件表

國布魯克 EQUINOX-55傅里葉變換紅外光譜分析儀。測試條件:分辨率為4cm-1，掃描次數(shù)32，掃描范圍4000～400cm-1，同時(shí)對(duì)比空白樣的32次掃描背景，獲得高質(zhì)量的譜圖。

（2）氣相色譜分析 試驗(yàn)儀器為日本島津GC-2010 Plus氣相色譜儀。測試條件如表6所示。

表6 色譜條件表

3.2.2 焦油和水產(chǎn)率分析

如圖5所示，煤氣和焦油等速取樣裝置主要由三部分組成:取樣部分、冷卻收集部分和抽取計(jì)量部分。取樣部分由皮托管和取樣管組成，皮托管可測量來樣氣體的總壓和靜壓，計(jì)算出動(dòng)壓并轉(zhuǎn)化為流速和流量，同時(shí)與取樣系統(tǒng)面板上的流量進(jìn)行對(duì)比，當(dāng)二者基本一致時(shí)，認(rèn)為達(dá)到等速取樣條件，可進(jìn)行取樣操作。冷卻收集部分由6個(gè)集氣瓶組成，其中5個(gè)盛裝有一定量的冰水，用于冷卻收集荒煤氣中的焦油，最后一個(gè)集氣瓶裝有吸水硅膠，防止帶過量水的氣體損害氣泵。冷卻收集部分由氣泵和氣體流量計(jì)組成，氣泵是實(shí)現(xiàn)等速取樣的動(dòng)力裝置，氣體流量計(jì)用于測量氣體的即時(shí)和累積流量。

荒煤氣取樣裝置可分析焦油、煤氣和水的質(zhì)量比，根據(jù)原煤提質(zhì)過程中釋放的總揮發(fā)分計(jì)算出焦油、水和煤氣的產(chǎn)率。使用二氯甲烷對(duì)收集下來的焦油和水的混合物進(jìn)行萃取，分別計(jì)算得出焦油和水的產(chǎn)率。

在半工業(yè)化試驗(yàn)過程中，待試驗(yàn)裝置運(yùn)轉(zhuǎn)穩(wěn)定1h后，用上述裝置對(duì)熱解煤氣和焦油產(chǎn)品取樣，獲得不同試驗(yàn)工況條件下的分析樣品。

3.2.3 焦油物性及餾程分析

焦油黏度按照國標(biāo)GBT 11137—1989進(jìn)行檢測。

圖5 煤氣和焦油取樣系統(tǒng)示意圖

焦油密度按照國標(biāo)GBT 13377—2010進(jìn)行檢測。

焦油的甲苯不溶物按照國標(biāo)GB/T 2292—1997進(jìn)行檢測。

采用蒸餾切割法，按沸點(diǎn)范圍切取輕油（＜170℃）、酚油（170～210℃）、萘油（210～230℃）、洗油（230～300℃）、蒽油（300～360℃）和非蒸餾殘?jiān)ǎ?60℃）餾分。

3.2.4 半焦揮發(fā)分分析方法

焦炭試樣按照國標(biāo) GB 1997—89 進(jìn)行采取和制備。

焦化產(chǎn)品按照國標(biāo)GB 6707—1993測定。

每個(gè)試驗(yàn)工況下均多次嚴(yán)格取樣，按照國標(biāo)測量，檢測結(jié)果取均值以減小測量數(shù)據(jù)的誤差。

4 試驗(yàn)結(jié)果及分析

不同試驗(yàn)工況條件下，各產(chǎn)品產(chǎn)率和半焦組分如表7所示。

4.1 提質(zhì)溫度對(duì)提質(zhì)效果的影響

為分析提質(zhì)溫度對(duì)煤提質(zhì)效果的影響，在提質(zhì)時(shí)間分為20min和30min的試驗(yàn)條件下，改變提質(zhì)溫度（具體工況條件見表5），分析測試焦油產(chǎn)率和半焦中揮發(fā)分含量，結(jié)果如圖6和圖7所示。

由圖6可以看出，焦油產(chǎn)率隨提質(zhì)溫度的升高先增加后降低，在提質(zhì)溫度為 535℃時(shí)，焦油產(chǎn)率達(dá)到最大值。由圖 7可以看出，隨著提質(zhì)溫度從520℃升高至600℃，在提質(zhì)時(shí)間為20min時(shí)，半焦中揮發(fā)分含量從17.16%下降到8.62%；在提質(zhì)時(shí)間為 30min時(shí)，半焦中揮發(fā)分含量從15.98%下降到7.55%，降幅均達(dá)50%左右。分析原因，認(rèn)為提質(zhì)溫度影響著煤提質(zhì)過程中生成初級(jí)分解產(chǎn)物的反應(yīng)深度及初級(jí)產(chǎn)物分解的二次反應(yīng)。隨著溫度的升高，焦油產(chǎn)率升高；當(dāng)溫度超過 535℃時(shí)，焦油發(fā)生部分裂解的二次反應(yīng)，且二次反應(yīng)速率隨溫度的增加而增加。因此隨著提質(zhì)溫度升高，焦油的產(chǎn)率呈拋物線規(guī)律變化，而半焦中揮發(fā)分含量逐漸減少。

4.2 提質(zhì)時(shí)間對(duì)提質(zhì)效果的影響

提質(zhì)時(shí)間對(duì)煤提質(zhì)的影響與溫度的影響密切相關(guān)。當(dāng)反應(yīng)速度為化學(xué)控制時(shí)，溫度的影響將占據(jù)主導(dǎo)地位；當(dāng)考慮到傳熱、傳質(zhì)總量時(shí)，溫度決定傳熱、傳質(zhì)速度，而提質(zhì)時(shí)間即為傳熱、傳質(zhì)時(shí)間長度［23-24］。為分析提質(zhì)時(shí)間對(duì)煤低溫提質(zhì)效果的影件下，煤提質(zhì)過程的焦油產(chǎn)率和半焦中的揮發(fā)分含響，在提質(zhì)溫度等其他試驗(yàn)條件相同的情況下，分析測試了不同提質(zhì)時(shí)間（具體工況條件見表5）條量，結(jié)果如圖6和圖7所示。

圖6 焦油產(chǎn)率與提質(zhì)溫度的關(guān)系

圖7 半焦中揮發(fā)分含量與提質(zhì)溫度的關(guān)系

由圖6可以看出，在相同的提質(zhì)溫度條件下，提質(zhì)時(shí)間為30min時(shí)得到的焦油產(chǎn)率明顯高于提質(zhì)時(shí)間為20min的焦油產(chǎn)率，最高可提高0.98%（提質(zhì)溫度575℃時(shí)）；由圖7可以看出，在相同的提質(zhì)溫度條件下，提質(zhì)時(shí)間為30min時(shí)得到的半焦揮發(fā)分含量明顯低于提質(zhì)時(shí)間為20min的半焦中揮發(fā)分含量，以提質(zhì)溫度575℃為例，提質(zhì)時(shí)間30min得到的半焦中揮發(fā)分含量比提質(zhì)時(shí)間20min的結(jié)果低2.3%。上述情況說明當(dāng)提質(zhì)時(shí)間不足時(shí)，會(huì)影響提質(zhì)過程發(fā)生的深度，導(dǎo)致氣體產(chǎn)率降低。但當(dāng)提質(zhì)時(shí)間太長時(shí)，雖可使提質(zhì)反應(yīng)的程度加深，卻會(huì)導(dǎo)致設(shè)備產(chǎn)能的降低，故實(shí)際生產(chǎn)中，應(yīng)結(jié)合運(yùn)行經(jīng)濟(jì)性，兼顧焦油產(chǎn)率和設(shè)備產(chǎn)能的需要，確定出與提質(zhì)溫度相匹配的合適的提質(zhì)時(shí)間。

綜上分析可知，對(duì)于該試驗(yàn)采用的原料煤，在提質(zhì)溫度535℃、提質(zhì)時(shí)間30min時(shí)，焦油產(chǎn)率最高，可達(dá) 12.54%，相當(dāng)于格金干餾焦油產(chǎn)率（13.6%）的92.2%。

4.3 煤氣成分分析

4.3.1 傅里葉變換紅外光譜分析

圖8和圖9分別為煤樣熱重過程釋放氣體的FTIR三維圖和處理后的氣體吸光度隨溫度的變化。

表7 不同試驗(yàn)條件下各組分產(chǎn)率

從圖8和圖9可以分析煤樣熱重分析過程中釋放的氣體中各成分析出隨溫度的變化情況。

（1）在100℃左右時(shí)H2O開始析出，大約在135℃時(shí)出現(xiàn) H2O逸出峰。當(dāng)溫度高于 165℃時(shí)，H2O釋放過程結(jié)束。

（2）CO2在大約150℃時(shí)開始析出。隨著溫度升高，CO2的逸出量也隨之增加，且在 375℃左右時(shí)出現(xiàn)CO2逸出峰，300～600℃的溫度范圍內(nèi)CO2逸出速度均較快。在此溫度段內(nèi)提質(zhì)反應(yīng)進(jìn)行地最劇烈，煤中的脂肪鍵、部分芳香弱鍵、含氧羧基官能團(tuán)的斷裂都是CO2的主要來源，隨著溫度進(jìn)一步升高至700℃，CO2的逸出量減少，該階段CO2主要來自煤中醚、醌和煤中穩(wěn)定的含氧雜環(huán)的分解。當(dāng)溫度達(dá)到大約800℃時(shí)，CO2釋放過程結(jié)束。

（3）CO在300℃時(shí)開始析出，隨著提質(zhì)溫度的升高，氣體的逸出量逐漸增大。大約在 760℃時(shí)出現(xiàn)CO逸出峰。當(dāng)溫度達(dá)到900℃時(shí)，CO釋放過程仍在進(jìn)行。由此可以看出，CO的釋放貫穿整個(gè)煤提質(zhì)過程。

（4）CH4在300℃左右時(shí)開始生成，隨著提質(zhì)溫度的升高，CH4的生成量逐漸增加，最大逸出峰大約出現(xiàn)在 470℃。在低溫反應(yīng)過程中，CH4主要來源于煤提質(zhì)過程中脂肪側(cè)鏈斷裂，CH4的產(chǎn)率與煤中脂肪烴中—CH鍵含量有關(guān)，隨著脂肪烴中—CH鍵含量的增加而增加；而在高溫過程中，逸出的CH4氣體主要是由一次提質(zhì)生成的提質(zhì)瀝青和提質(zhì)油再次裂解，即發(fā)生二次裂解而產(chǎn)生。當(dāng)溫度高于900℃時(shí)，CH4釋放過程基本結(jié)束。

圖8 煤樣熱重分析過程中釋放氣體組分FTIR光譜圖

圖9 煤樣熱重分析過程中不同氣體吸光度隨溫度的變化

（5）芳香族化合物反映了焦油的生成情況。從圖9可以看出，焦油在360℃左右時(shí)開始生成，在約 474℃時(shí)出現(xiàn)峰值，此時(shí)提質(zhì)碎片從脂肪烴和氫化芳環(huán)抽出氫，形成大量的芳香族化合物。當(dāng)溫度高于600℃時(shí)，芳香族化合物釋放過程基本結(jié)束。

由上述分析可知，該試驗(yàn)煤種的甲烷和焦油析出的最大峰值出現(xiàn)在450℃左右。隨著溫度的升高，CO比例略微增大，CO2比例逐漸降低，氣體熱值將略有提高，但當(dāng)溫度在550～700℃范圍時(shí)，CO2比例小幅增加，熱值降低。有文獻(xiàn)研究表明，當(dāng)溫度較低時(shí)，煤提質(zhì)所得焦油的熱值較高，隨著溫度升高，焦油中的 H/C 比減小，熱值降低。因此，從提高焦油產(chǎn)率的角度分析，建議該煤種的提質(zhì)溫度為500～600℃。

4.3.2 氣相色譜分析

為進(jìn)一步定量分析煤氣成分，在提質(zhì)溫度535℃、提質(zhì)時(shí)間為 30min的工況條件下，對(duì)產(chǎn)生的提質(zhì)氣體進(jìn)行取樣分析，其主要成分及熱值的分析結(jié)果見表8。

從表8可以看出，提質(zhì)產(chǎn)生煤氣中的有效成分（CH4，CO和H2）含量較高，達(dá)到77.66%，其中CH4含量接近50%，煤氣的熱值為5044kcal/m3，可作為化產(chǎn)原料或工業(yè)、民用燃?xì)馐褂谩?/p>

4.4 焦油理化特性及餾程分析

在提質(zhì)溫度535℃、提質(zhì)時(shí)間30min的工況條件下，對(duì)煤提質(zhì)得到的焦油樣品的理化特性進(jìn)行了分析，結(jié)果表明:所得煤焦油的密度較輕（976.5 kg/m3），黏度較低，焦油中的甲苯不溶物含量僅為1.65%，證明了本工藝良好的除塵效果。

同時(shí)，對(duì)上述工況條件下，煤提質(zhì)得到的焦油樣品的餾程進(jìn)行了分析，結(jié)果見表9。

從表9中可以看出，輕質(zhì)組分含量較高，產(chǎn)品經(jīng)濟(jì)價(jià)值可觀。

該半工業(yè)化試驗(yàn)系統(tǒng)經(jīng)過72h的長周期連續(xù)運(yùn)行表明，系統(tǒng)運(yùn)行穩(wěn)定，安全可靠，產(chǎn)品品質(zhì)高，與后續(xù)工藝耦合性好，達(dá)到了優(yōu)良的運(yùn)行效果。

4.5 粉塵的產(chǎn)出率分析

從金屬膜除塵器底部收集到的粉塵質(zhì)量約為原煤質(zhì)量的1%，在提質(zhì)溫度535℃，提質(zhì)時(shí)間30min的工況條件下，對(duì)粉塵用激光粒度分布儀測得的粒度分布進(jìn)行了分析，結(jié)果見表10所示。

對(duì)表 10中金屬膜除塵器產(chǎn)出粉塵的粒徑分布結(jié)果表明:金屬膜除塵器過濾下的粉塵粒徑最低可達(dá)0.5μm，以上數(shù)據(jù)充分證明了所研發(fā)的金屬膜除塵系統(tǒng)良好的除塵效果。

5 結(jié) 論

（1）本文提出了一種外熱式多管回轉(zhuǎn)低階煤干餾提質(zhì)技術(shù)，并建立了處理量為50kg/h的半工業(yè)化試驗(yàn)系統(tǒng)。

表8 提質(zhì)煤氣主要成分及熱值

表9 煤焦油的餾程分析

表10 產(chǎn)出粉塵的粒徑分布

（2）以黑龍江某地的煤種為試驗(yàn)用煤，對(duì)該技術(shù)的重要工藝參數(shù)進(jìn)行了試驗(yàn)研究。試驗(yàn)結(jié)果表明:隨提質(zhì)溫度的升高，焦油產(chǎn)率呈拋物線規(guī)律變化，半焦中揮發(fā)分含量逐漸減少；隨著提質(zhì)時(shí)間延長，焦油產(chǎn)率逐漸升高，半焦中揮發(fā)分含量逐漸降低。

（3）在本文試驗(yàn)煤種及試驗(yàn)工況條件下的最佳提質(zhì)工藝參數(shù)為:提質(zhì)溫度535℃，提質(zhì)時(shí)間30min。焦油產(chǎn)率可達(dá)12.54%；焦油中的甲苯不溶物含量為1.65%，煤氣熱值高達(dá)5044kcal/m3。

（4）該工業(yè)化裝置的72h連續(xù)運(yùn)行表明了該技術(shù)工業(yè)化的可行性。

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Experimental research on low-rank coal upgrading in a semi-industrialization units of external-heating multi-tube rotary machine

WANG Hongyao，WU Jing，WANG Ruixue，CAO Mingjian，JIANG Rongquan
（Shandong Tianli Drying Technology Co.，Ltd.，Jinan 250101，Shandong，China）

Abstract:This paper presents a low-rank coal （LRC） upgrading process by the external-heating multi-tube rotary equipment. In order to verify and optimize the operation conditions and process parameters，LRC from Heilongjiang was used for materials in the experiments. The results showed that: with the increase of process temperature，the volatiles in semi-coke decreased and the yields of tar increased in parabolic way，while the volatiles in semi-coke decreased and the yields of tar increased with time extension. The optimal process parameters based on the coal and test conditions were 535℃and 30min for upgrading，with which the tar yield reached 12.54%，toluene-insoluble content in the tar was 1.65%，and gas calorific value was as high as 5044kcal/m3. The industrial equipment was testified by 72h continuous experiment which proved the industrialization feasibility.

Key words：external heated；rotary；low-rank coal；upgrading；semi industrialization

中圖分類號(hào)：TK173

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào)：1000-6613（2016）05-1567-08

DOI：10.16085/j.issn.1000-6613.2016.05.046

收稿日期：2015-11-02；修改稿日期：2016-01-14。

基金項(xiàng)目：中小企業(yè)發(fā)展專項(xiàng)資金項(xiàng)目（SQ2013Z0C600008）。