吳 攀 蔡翔舟 余呈剛 陳金根 徐 剛

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氫化鋯慢化熔鹽堆釷鈾轉(zhuǎn)換性能初步分析

吳 攀1,2蔡翔舟2余呈剛2陳金根2徐 剛1

1（上海大學(xué) 上海 200444 2（中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 嘉定園區(qū) 上海 201800）

中子能譜對(duì)釷基燃料在熔鹽堆中的利用效率及溫度反饋系數(shù)等安全問題有較大影響，所以對(duì)熔鹽堆新型慢化劑的研究具有重要意義。本工作基于SCALE6計(jì)算程序，對(duì)不同幾何柵元結(jié)構(gòu)的氫化鋯柵元組件在熔鹽堆的物理性能進(jìn)行了研究，分別計(jì)算了中子能譜、釷鈾轉(zhuǎn)換比、233U濃度、總溫度反饋系數(shù)以及燃耗等中子物理參量。結(jié)果表明，減小六邊形柵元對(duì)邊距或者增加熔鹽占柵元體積比可以增加釷鈾轉(zhuǎn)換比和改善溫度反應(yīng)性系數(shù)；當(dāng)加入的氫化鋯慢化劑體積份額為0.1時(shí)就可以將熔鹽堆233U初始濃度降低到2.5×10?2以內(nèi)；氫化鋯慢化熔鹽堆在超熱譜條件下，其233U初裝載量和超鈾核素產(chǎn)量較小，同時(shí)堆芯較為緊湊。

氫化鋯，熔鹽堆，釷鈾轉(zhuǎn)化性能，233U裝載量

熔鹽堆作為6種四代堆型之一[1]，具有良好的固有安全性、經(jīng)濟(jì)性和可持續(xù)性。熔鹽堆使用液態(tài)熔鹽燃料，具有一些獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)[2?3]：熔鹽可以實(shí)現(xiàn)高溫低壓運(yùn)行；熔鹽堆運(yùn)行時(shí)可以在線添加核燃料和在線后處理，可以降低初始剩余反應(yīng)性和減少裂變產(chǎn)物在堆內(nèi)的堆積，因此具有較好的中子經(jīng)濟(jì)性；此外，由于熔鹽堆無需制造固態(tài)燃料組件，因此可以靈活燃燒多種燃料，并可以按照不同需求設(shè)計(jì)成熱堆、超熱堆及快堆等不同能譜的堆型。

目前，歐盟、中國(guó)和日本等國(guó)家或組織相繼開展熔鹽堆研究。Nuttin等[4]在MOST (MOlten Salt Reactor Technology)項(xiàng)目中對(duì)熔鹽增殖堆(Molten Salt Breeder Reactor, MSBR)重新進(jìn)行了評(píng)估，得出MSBR總溫度反饋系數(shù)為正，且燃料熔鹽的后處理過于復(fù)雜。為有效解決MSBR的缺點(diǎn)，Merle-lucott 等[5]在EVOL (Evaluation and Viability of Liquid Fuel Fast Reactor System)項(xiàng)目中提出了快譜熔鹽堆(Molten Salt Fast Reactor, MSFR)概念，該堆芯具有較大的溫度負(fù)反饋，且后處理要求比MSBR小100倍。相比于MSFR，石墨慢化熔鹽熱堆在233U裝載量低和熱堆技術(shù)成熟方面具有優(yōu)勢(shì)。Zou等[6]通過優(yōu)化石墨柵元尺寸實(shí)現(xiàn)熔鹽堆溫度負(fù)反饋，但是石墨慢化劑受到中子輻照需要定期更換[7]，且石墨慢化熔鹽堆體積較為龐大，所以研究新型熔鹽堆慢化劑較重要。

與石墨類似，氫化鋯具有較好的慢化能力和較高的中子經(jīng)濟(jì)性。此外，以氫化鋯作為慢化劑的TRIGA (Training Research Isotopes General Atomics)、TOPAZ (Signifying Thermionic Experimental Conversion in the Active Zone)和SNAP (Systems for Nuclear Auxiliary Power)等反應(yīng)堆實(shí)驗(yàn)證明氫化鋯還具有耐高溫和耐輻照特點(diǎn)[8?14]。因此，本文嘗試研究氫化鋯慢化劑下熔鹽熱堆的釷鈾轉(zhuǎn)換性能，內(nèi)容主要包括氫化鋯為慢化劑對(duì)中子能譜、233U初裝量、釷鈾轉(zhuǎn)化比、堆芯溫度反饋系數(shù)以及燃耗等中子物理參量的影響。本文首先對(duì)氫化鋯燃料柵元幾何及其計(jì)算方法進(jìn)行詳細(xì)描述，然后給出不同柵元結(jié)構(gòu)下中子物理計(jì)算結(jié)果及主要分析，最后給出氫化鋯慢化熔鹽堆的總體性能評(píng)價(jià)。

1 模型與方法

1.1 計(jì)算模型

對(duì)于均勻堆芯，慢化能力可以采用燃料與慢化劑體積比單個(gè)參量進(jìn)行描述。然而，對(duì)于通道式熔鹽堆等非均勻堆芯，除慢化比外，還需要考慮燃料組件柵格對(duì)邊距的大小來表征反應(yīng)堆的均勻程度。在相同慢化比和相同柵元大小下，熔鹽通道在柵元中心和在外圍對(duì)反應(yīng)堆中子性能影響不大[15]。因此，本文根據(jù)氫化鋯的材料特性，考慮將氫化鋯慢化棒放在柵元中心，四周環(huán)繞燃料熔鹽[10]。氫化鋯慢化熔鹽堆六棱柱柵元幾何如圖1所示，其中和分別代表熔鹽占柵元體積份額和六邊形柵元的對(duì)邊距，它們與圓柱慢化劑的半徑的關(guān)系如下：

為提高熔鹽堆的Th-U轉(zhuǎn)換性能，本文采用重金屬摩爾比例較大的燃料熔鹽0.775 mol LiF- 0.225mol (ThF4+233UF4)，其中7Li豐度為0.99999，詳細(xì)的熔鹽參量如表1所示[16]。

圖1 六邊形柵元示意圖 Fig.1 Diagram of hexagonal cell.

表1 燃料鹽物性參數(shù) Table 1 Main parameters of the fuel salt.

1.2 計(jì)算方法

本文采用基于SCALE6軟件[17]開發(fā)的熔鹽后處理程序MSR-RS對(duì)氫化鋯慢化熔鹽堆Th-U轉(zhuǎn)換性能進(jìn)行研究。MSR-RS程序[18]主要是通過耦合SCALE6中的臨界計(jì)算模塊(Criticality Safety Analysis Sequences, CSAS)、截面處理模塊(Transport Rigor Implemented with Time-dependent Operation for Neutronic depletion, TRITON)和燃耗與衰變計(jì)算模塊(Oak Ridge Isotope Generation code, ORIGEN-S)，實(shí)現(xiàn)熔鹽堆的燃料添加、燃料在線后處理等功能。該程序已經(jīng)廣泛應(yīng)用于石墨慢化熔鹽堆Th-U增殖[6]和熔鹽快堆次錒系核素(Minor Actinide, MA)嬗變方面的研究[18]等工作中。在臨界計(jì)算時(shí)，本文選用了238群中子核數(shù)據(jù)庫(kù)，同時(shí)采用Kmart6模塊輸出堆內(nèi)核素的各種反應(yīng)率。

為更詳盡地描述不同柵元結(jié)構(gòu)下氫化鋯慢化熔鹽堆的釷鈾轉(zhuǎn)換性能，本文對(duì)各熔鹽占柵元體積份額(=0.5?1.0)和各六棱柱柵元尺寸(=0.5?30 cm)進(jìn)行臨界計(jì)算。由于采用全反射邊界條件，柵元的高度對(duì)計(jì)算結(jié)果的影響非常小，因此將柵元的高度與柵元對(duì)邊距設(shè)為相同值。為了研究Th-U轉(zhuǎn)換性能，本文通過調(diào)節(jié)重金屬燃料中的Th與233U的摩爾比例以保持堆的臨界。為了提高臨界計(jì)算的效率，本文采用牛頓割線迭代方法對(duì)每個(gè)幾何結(jié)構(gòu)進(jìn)行臨界搜索[19]，由于熔鹽堆具有在線添料和后處理功能，在運(yùn)行期間可以維持較低的剩余反應(yīng)性以提高易裂變核素的利用效率，因此，本工作設(shè)置最大初始剩余反應(yīng)性為300 pcm。

2 結(jié)果與討論

為更好地分析氫化鋯慢化熔鹽堆釷鈾轉(zhuǎn)換性能，本工作對(duì)中子能譜、Th-U轉(zhuǎn)換比(Conversion ratio, CR)、233U初始裝載濃度、總溫度反饋系數(shù)以及燃耗等各中子物理參量進(jìn)行計(jì)算分析。

2.1 中子能譜

中子能譜是反應(yīng)堆中重要的物理量，它影響各個(gè)核素的核反應(yīng)率，從而影響其他物理參數(shù)的變化。圖2(a)給出了柵元對(duì)邊距=2 cm能譜隨熔鹽占總柵元體積份額的變化情況。由圖2可以看出，熔鹽在柵元中含量越少，中子能譜越軟，且當(dāng)熔鹽占體積比為0.8時(shí)，氫化鋯慢化產(chǎn)生的熱中子份額已經(jīng)較為明顯，使得233U臨界濃度需求降低。與石墨慢化熔鹽堆能譜相比（在0.05?0.193為熱譜；在0.193?0.537為超熱譜；大于0.537為快譜）[19]，氫化鋯慢化中子能譜共振區(qū)份額較低，熱區(qū)和快區(qū)份額較高。

圖2(b)給出=0.8情況下不同柵元對(duì)邊距對(duì)應(yīng)的中子能譜，固定慢化比時(shí)，中子能譜隨柵元對(duì)邊距的增加呈現(xiàn)出先變軟后變硬的趨勢(shì)，且在對(duì)邊距=15 cm處最軟（對(duì)應(yīng)的氫化鋯厚度為7.9 cm左右）。這是慢化劑慢化產(chǎn)生熱中子和中子寄生吸收競(jìng)爭(zhēng)的結(jié)果：當(dāng)柵元較小時(shí)慢化劑厚度較小，此時(shí)裂變產(chǎn)生的快中子慢化不充分；當(dāng)慢化劑厚度達(dá)到一定值時(shí)，慢化劑中子有害吸收開始占主導(dǎo)作用。

圖2 p=2 cm情況下不同熔鹽占體積比(a)和f=0.8情況下不同柵元對(duì)邊距對(duì)應(yīng)的中子能譜(b) Fig.2 Neutron spectrum for different salt fractions with p=2 cm (a) and different lattice pitches with f=0.8 (b).

2.2 233U濃度、釷鈾轉(zhuǎn)換比、溫度反饋系數(shù)

本工作計(jì)算使用的啟堆核燃料為232Th和233U，因此定義滿足臨界條件的233U與總重金屬質(zhì)量比為233U濃度，以分析此參數(shù)對(duì)不同燃料柵格幾何參數(shù)的依賴關(guān)系。由于單柵元層面上（無限柵元模型）不考慮中子泄露，熔鹽體積大小不會(huì)影響inf值，因此該233U濃度大小可以反映出無泄漏情況下熔鹽堆對(duì)易裂變核素裝載量的需求大小。圖3(a)結(jié)果表明，增加六邊形柵元對(duì)邊距或者熔鹽占柵元體積比，233U臨界濃度都呈現(xiàn)先減小后增加的趨勢(shì)。固定柵元對(duì)邊距時(shí)，增加熔鹽占體積比會(huì)導(dǎo)致裂變中子慢化不足，所以當(dāng)增加到0.9后233U濃度開始急劇增加；固定熔鹽占柵元體積比時(shí)，增加?xùn)旁獙?duì)邊距會(huì)造成熱中子在氫化鋯中寄生吸收增加，而且對(duì)邊距增加到15 cm后臨界濃度開始急劇增加。因此從降低初始臨界濃度的角度來看，柵元對(duì)邊距和熔鹽占柵元體積比都不能太大。通過柵格參數(shù)優(yōu)化可以有效降低233U濃度，當(dāng)熔鹽體積份額小于0.9并且柵元對(duì)邊距小于15 cm時(shí)，233U濃度可以控制在2.5×10?2以內(nèi)，而相同233U濃度條件下石墨慢化熔鹽堆熔鹽體積份額需小于0.4[20]，說明氫化鋯的慢化性能明顯優(yōu)于石墨慢化熔鹽堆。

此外，釷鈾增殖或轉(zhuǎn)換性能也是氫化鋯慢化釷基熔鹽堆的重點(diǎn)研究?jī)?nèi)容之一，其計(jì)算公式如下：

式中：c為中子俘獲率；f為中子裂變率。

圖3(b)結(jié)果表明，熔鹽占柵元體積份額越大，中子能譜越硬，改變柵元對(duì)邊距大小對(duì)釷鈾轉(zhuǎn)化比的影響越小。此外，增加熔鹽占柵元體積比或者減小柵元對(duì)邊距可以有效增加釷鈾轉(zhuǎn)換比，在石墨慢化熔鹽堆中也有類似的結(jié)論[6]。由于上述慢化比和柵格對(duì)邊距對(duì)233U濃度和釷鈾轉(zhuǎn)換比都有影響，從易裂變核素利用角度來看，希望熔鹽堆啟堆233U濃度較低，同時(shí)又保持較大的釷燃料轉(zhuǎn)化比。本工作將燃料循環(huán)初期釷鈾轉(zhuǎn)化比()與臨界濃度()之比(/)作為評(píng)價(jià)不同柵元結(jié)構(gòu)下熔鹽堆的易裂變核素利用性能。圖3(c)結(jié)果表明，較大的/值集中在=0.8附近處。在固定對(duì)邊距=2 cm和臨界條件(eff=1.0?1.003)條件下，本文研究了各材料中子吸收率與熔鹽體積份額的關(guān)系，如表2所示。這里把中子的吸收分成三類：裂變吸收中子項(xiàng)、增殖燃料(232Th)俘獲吸收中子項(xiàng)、其他核素俘獲吸收中子項(xiàng)。根據(jù)中子吸收與反應(yīng)性的關(guān)系[18]：

式中：a為中子吸收率；為泄漏率；()為平均裂變中子數(shù)。由于沒有泄漏，則各材料的中子吸收率之和等于1。由于具有在線添料和后處理功能，MSR在不同工況情況下都具有非常低的初始剩余反應(yīng) 性[4]。本文設(shè)置MSR在運(yùn)行時(shí)最大剩余反應(yīng)性為300 pcm，即裂變反應(yīng)率與平均裂變中子數(shù)的乘積約等于1。對(duì)于采用233U作為核燃料的反應(yīng)堆，其平均裂變中子數(shù)約等于2.5，從而導(dǎo)致233U的裂變中子吸收率約為0.4，如表2所示。從表2可以看出，增加熔鹽占柵元體積份額可以有效降低氫化鋯材料的有害中子吸收，提高釷的中子吸收率。中子吸收率的研究結(jié)果還表明，當(dāng)=0.8時(shí)，氫化鋯慢化劑可以產(chǎn)生較多熱中子以降低233U初始裝載濃度，同時(shí)又保證一定的快中子份額以改善其釷鈾轉(zhuǎn)換性能，如圖3所示。

圖3233U臨界濃度E (a)、CR (b)、CR/E (c)、溫度反饋系數(shù)(d)與慢化比和柵元對(duì)邊距的關(guān)系 Fig.3 Required critical enrichment (a), initial conversion ratio (b) , CR/E (c) , temperature feedback coefficient (d) for different lattice pitches and moderation ratios.

前面已經(jīng)分析改變柵格幾何參數(shù)會(huì)影響中子能譜，因而也對(duì)溫度反饋系數(shù)產(chǎn)生一定影響。當(dāng)溫度變化時(shí)，熔鹽堆主要考慮三種效應(yīng)引起的反應(yīng)性變化：燃料密度效應(yīng)、燃料多普勒效應(yīng)和慢化劑溫度效應(yīng)[15]。圖3(d)給出了總溫度反饋系數(shù)隨慢化比和柵格非均勻性的變化情況。減小柵元對(duì)邊距或者增加熔鹽占體積比有利于改善總溫度反饋系數(shù)。這是由于熔鹽堆的負(fù)反饋主要來源于燃料多普勒效應(yīng)，而減小柵元對(duì)邊距尺寸或者增加熔鹽占體積比引起共振區(qū)中子份額增加，當(dāng)溫度升高時(shí)，多普勒效應(yīng)增強(qiáng)，共振吸收增加導(dǎo)致反應(yīng)性減小。為保證熔鹽堆總溫度反饋系數(shù)是負(fù)的，必須保證柵元對(duì)邊距較小。

2.3 燃耗分析

在綜合考慮以上關(guān)于233U濃度、釷鈾轉(zhuǎn)化比、溫度反饋系數(shù)分析的基礎(chǔ)上，本文進(jìn)一步分析氫化鋯慢化熔鹽堆燃耗情況下的Th-U轉(zhuǎn)換性能。反應(yīng)堆模型如圖4所示，其中六棱柱柵元對(duì)邊距為2 cm、熔鹽體積份額為0.8，活性區(qū)高度與直徑均為145cm，上、下和徑向環(huán)繞50 cm的哈氏合金（該模型下中子泄漏率約為1.3×10?2）。燃耗過程中會(huì)產(chǎn)生裂變產(chǎn)物和超鈾核素，且它們影響反應(yīng)堆的釷鈾轉(zhuǎn)換性能和超鈾核素的產(chǎn)量。由于熔鹽堆具有在線后處理功能，氣體和難溶金屬裂變產(chǎn)物可以通過鼓泡系統(tǒng)完全清除（周期為30 s），其他的裂變產(chǎn)物根據(jù)提取效率（與釷的化學(xué)性質(zhì)差異）劃分為次貴金屬、鹵素及稀土、堿金屬三類，并且把部分233Pa提取出來衰變產(chǎn)生233U以提高釷鈾轉(zhuǎn)化性能，在線添加233U和Th保持堆芯重金屬質(zhì)量不變，具體的后處理流程參考MSBR[4]，主要參數(shù)有：堆型為ZrH-MSR，功率為1.86 GWt，功率密度為120Wt?cm?3，后處理周期為10 d，熔鹽體積份額為0.8，活性區(qū)體積為1.913×107cm3。

錒系核素在堆內(nèi)積累會(huì)影響熔鹽堆釷鈾燃料轉(zhuǎn)換性能。圖5(a)給出了堆內(nèi)U同位素的質(zhì)量演化，鈾同位素產(chǎn)生來源于233U，并且在30年內(nèi)基本達(dá)到平衡，而233U質(zhì)量的波動(dòng)是由于在線添料引起的。圖5(b)給出了其他主要錒系核素質(zhì)量隨時(shí)間的演化，結(jié)果表明其他重金屬的質(zhì)量要遠(yuǎn)小于鈾元素，這是由于次錒系核素積累速度較慢，如Am和Cm等核素在啟堆10年后才開始積累，且238Pu和237Np是主要超鈾核素。由于后處理流程中在線提取一部分Pa到堆外，所以Pa在堆內(nèi)裝載量與后處理水平有關(guān)，并且其質(zhì)量的變化較快。

圖5 鈾主要核素(a)和其他錒系核素(b)質(zhì)量演化 Fig.5 Evolution of inventory of the main U isotopes (a) and other actinides (b).

表3給出了在超熱能譜下氫化鋯慢化熔鹽堆啟堆時(shí)重金屬裝載量，運(yùn)行50年后重金屬添加量、233Pa提取量、超鈾核素產(chǎn)量。該熔鹽堆的233U初裝載量為374.86 kg?GW?1，而法國(guó)設(shè)計(jì)的2.5 GWt的TMSR至少需要1 100 kg (440 kg?GW?1)233U初裝載量，所以啟堆時(shí)易裂變核素需求較小。這是由于使用氫化鋯導(dǎo)致熱中子和快中子份額增加，而這兩個(gè)能區(qū)233U和其他重金屬核素的俘獲裂變比較小，有利于裂變，同時(shí)有利于降低超鈾核素(Transuranium, TRU)的裝載量，運(yùn)行50年后堆內(nèi)超鈾核素儲(chǔ)量為77.87 kg。此時(shí)，氫化鋯慢化熔鹽堆TRU的年產(chǎn)率為0.84 kg?GWt?1?a?1，比石墨慢化熔鹽堆的年產(chǎn)率(1.03 kg?GWt?1?a?1)[4]小18%，遠(yuǎn)低于傳統(tǒng)PWR超鈾核素產(chǎn)量(91kg?GWt?1?a?1)[21]。但是，由于氫化鋯慢化劑中子寄生吸收，同時(shí)慢化能力較強(qiáng)導(dǎo)致共振區(qū)中子份額較少，使得反應(yīng)堆的釷鈾轉(zhuǎn)化能力降低，在本工作所選的氫化鋯慢化組件下無法實(shí)現(xiàn)自持。因此在運(yùn)行50年期間，除了需要把提取到堆外衰變產(chǎn)生的233U全部返回堆芯外，還需要額外提供61.88kg?GWt?1?a?1的233U。

表3 運(yùn)行50年后燃耗參數(shù) Table 3 Burnup parameters after 50-a operation.

3 結(jié)語(yǔ)

1) 氫化鋯慢化組件六邊形柵元對(duì)邊距的大小對(duì)233U濃度和釷鈾轉(zhuǎn)化比影響較大，并且在對(duì)邊距增加到15 cm之后變化趨勢(shì)較大，另外，當(dāng)加入的氫化鋯慢化劑體積份額為0.1時(shí)就可以將233U濃度降低到2.5×10?2，因此氫化鋯慢化劑對(duì)節(jié)省易裂變核燃料裝載量有重要意義。

2) 減小柵元對(duì)邊距或者增加熔鹽占柵元體積比可有效增加釷鈾轉(zhuǎn)化比和改善總溫度反饋系數(shù)。

3) 氫化鋯慢化熔鹽堆在超熱譜條件下，其233U初裝載量和超鈾核素產(chǎn)量較小，同時(shí)堆芯更加緊湊。

4) 從中子能譜的角度來看，氫化鋯慢化中子能譜熱能區(qū)和快能區(qū)份額較多，共振區(qū)份額較少，所以氫化鋯作為熔鹽堆慢化劑較適合用來焚燒超鈾核素或者降低易裂變材料裝載量，此外，還可以考慮單流多區(qū)結(jié)構(gòu)或者加增殖層來進(jìn)一步提高氫化鋯熔鹽堆釷鈾轉(zhuǎn)換性能。

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Supported by Science and Technology Project of Chinese Academy of Sciences (No.XDA02010100)

Preliminary analysis of Th-U conversion performance in a ZrH-moderated molten salt reactor

WU Pan1,2CAI Xiangzhou2YU Chenggang2CHEN Jingen2XU Gang1

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Background: The neutron spectrum plays an important role in thorium-based fuel utilization efficiency and temperature feedback coefficient concerning reactor operation safety, so it is very important to study the new moderator material used in molten salt reactor (MSR). Purpose: This study aims to analyze the thorium-uranium conversion performance of a ZrH-moderated molten salt reactor and analyze the feasibility of ZrH as moderator in molten salt reactor. Methods: SCALE program is used to calculate neutron spectrum, thorium uranium conversion ratio,233U concentration, total temperature feedback coefficient and burnup calculation with different lattice parameters. Results: The thorium uranium conversion ratio and total temperature feedback coefficient can be improved significantly by reducing lattice size or increasing salt volume ratio; the initial233U concentration for start reactor can be easily controlled under 2.5×10?2when the volume share of added ZrH is 0.1. Conclusion: Compared to the graphite-moderated MSR, ZrH-moderated MSR reduces initial233U inventory and transuraniums (TRUs) production, and makes its core more compact.

ZrH moderator, MSR, Thorium uranium conversion performance,233U inventory

WU Pan, male, born in 1990, graduated from University of South China in 2012, master student, focusing on reactor physics calculation

CHEN Jingen, E-mail: chenjg@sinap.ac.cn

TL329

10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.050605

吳攀，男，1990年出生，2012年畢業(yè)于南華大學(xué)，現(xiàn)為碩士研究生，研究方向?yàn)榉磻?yīng)堆中子物理計(jì)算

陳金根，E-mail: chenjg@sinap.ac.cn

2016-01-12，

2016-03-22