陳　建　王　瀟,　李　磊　曾　光　孫　鵬　黃　瑋,*(中國(guó)工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所，四川綿陽(yáng)6900；中國(guó)工程物理研究院機(jī)械制造工藝研究所，四川綿陽(yáng)6900；四川大學(xué)原子核科學(xué)技術(shù)研究所，成都60064)

瓊脂糖基類丁二炔凝膠劑量計(jì)的輻照響應(yīng)行為

陳建1王瀟1,2李磊1曾光1孫鵬3黃瑋1,*
(1中國(guó)工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所，四川綿陽(yáng)621900；2中國(guó)工程物理研究院機(jī)械制造工藝研究所，四川綿陽(yáng)621900；3四川大學(xué)原子核科學(xué)技術(shù)研究所，成都610064)

將類丁二炔(10,12-二十五碳二炔酸)囊泡固載于瓊脂糖凝膠制備出了新型輻射變色凝膠復(fù)合凝膠材料。利用γ射線輻照研究了所制備凝膠的輻照響應(yīng)行為，結(jié)果顯示：當(dāng)γ輻射劑量在500－2000 Gy內(nèi)，隨著劑量增加，凝膠由無(wú)色逐漸變?yōu)樗{(lán)色，顏色不斷加深，采用紫外-可見(jiàn)光分光光度計(jì)測(cè)試其吸收光譜，發(fā)現(xiàn)其主要吸收峰值在660 nm附近，且輻照前后凝膠的吸光度差值與劑量有良好線性關(guān)系(相關(guān)系數(shù)R2= 0.9942)。進(jìn)一步研究表明：所制備的凝膠材料對(duì)γ射線和電子束輻照有相同的劑量響應(yīng)，且無(wú)明顯的能量和劑量率依賴性；凝膠的輻射后效應(yīng)較弱，輻照后24 h，吸光度基本恒定；分次輻照對(duì)凝膠劑量計(jì)準(zhǔn)確性的影響極?。荒z在0－30oC范圍內(nèi)的響應(yīng)性基本保持穩(wěn)定；在輻照后48 h內(nèi)，并未觀察到囊泡有明顯擴(kuò)散效應(yīng)，顯示出良好的穩(wěn)定性。此外，瓊脂糖具有價(jià)廉、無(wú)毒且易制備為任意形狀凝膠的優(yōu)點(diǎn)，因此該凝膠劑量計(jì)有望應(yīng)用于真實(shí)場(chǎng)景的三維劑量分布測(cè)定。

瓊脂糖凝膠；丁二炔囊泡；輻射響應(yīng)；輻射變色

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1　引言

劑量控制是輻照過(guò)程中關(guān)鍵的質(zhì)量控制因素，核電機(jī)組輻照考核、大尺寸樣品輻照實(shí)驗(yàn)和放射治療驗(yàn)證等工作中都要求劑量計(jì)能夠較準(zhǔn)確的給出三維劑量分布。Gore等1于1996年首次提出了基于光學(xué)電子計(jì)算機(jī)斷層掃描(CT)的三維凝膠劑量驗(yàn)證技術(shù)，利用凝膠材料輻照前后光學(xué)特性的差異來(lái)表征材料受到的劑量，相較于熱釋光等傳統(tǒng)劑量驗(yàn)證手段，具有空間分辨率高、測(cè)量時(shí)間短和成本低等優(yōu)點(diǎn)，因而具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。目前，凝膠劑量計(jì)主要有三類：(1)Fricke凝膠劑量計(jì)，依靠Fe2+在受照射后發(fā)生定量氧化反應(yīng)生成Fe3+，使劑量計(jì)光吸收譜線發(fā)生偏移，從而將沉積劑量以光吸收系數(shù)形式進(jìn)行三維固定，通常以明膠為基底材料，以硫酸亞鐵銨(Fe(NH4)2SO2H2O?6(H2O))作為主反應(yīng)物，該類劑量計(jì)研究較早，具有制備工藝簡(jiǎn)單、反應(yīng)機(jī)理明確等優(yōu)點(diǎn)，但Fe3+擴(kuò)散現(xiàn)象嚴(yán)重，劑量梯度信息將在數(shù)小時(shí)內(nèi)消失，不宜長(zhǎng)期保存2；(2)聚合物凝膠劑量計(jì)，將丙烯酸或丙烯酰胺類單體均勻分散在凝膠中制備而成，輻射誘發(fā)自由基聚合反應(yīng)，生成散射系數(shù)較大的大分子聚合物，自由基聚合反應(yīng)具有嚴(yán)重的輻射后效應(yīng)，輻照后通常需等待數(shù)十小時(shí)才能獲得穩(wěn)定的劑量數(shù)據(jù)3。此外，氧氣將抑制自由基的產(chǎn)生過(guò)程，在制備、使用和讀取劑量計(jì)的過(guò)程中都需要隔絕氧氣，即使加入抗壞血酸進(jìn)行脫氧處理后，劑量計(jì)也不能長(zhǎng)時(shí)間暴露在大氣中，給使用帶來(lái)極大不便4；(3)隱色染料凝膠劑量計(jì)，將具有輻射變色性質(zhì)的隱色染料固載于聚合物基體中制備而成，隱色染料被輻照所產(chǎn)生的自由基所氧化從而顯色，利用其顏色變化來(lái)測(cè)量三維的劑量分布，并可用光學(xué)CT掃描來(lái)讀出劑量分布，相比于聚合物凝膠劑量計(jì)采用核磁共振的讀出手段更加方便經(jīng)濟(jì)5－7。常用的隱色染料主要有隱色結(jié)晶紫、隱色孔雀綠等。然而研究發(fā)現(xiàn)，此類凝膠劑量計(jì)還存在劑量率和能量依賴性，因此還不能滿足實(shí)際應(yīng)用的需求8。

類丁二炔是穩(wěn)定可靠的輻射顯色材料，其兩端分別為親水性官能團(tuán)和疏水性長(zhǎng)碳鏈，在水中碳鏈可依靠氫鍵自組裝形成均勻透明、納米尺度的囊泡結(jié)構(gòu)，輻照后囊泡內(nèi)的類丁二炔單體發(fā)生聚合，從而導(dǎo)致顏色變化。類丁二炔囊泡擴(kuò)散系數(shù)小，有益于將類丁二炔單體固定在載體中，國(guó)內(nèi)外對(duì)類丁二炔的囊泡進(jìn)行了詳細(xì)研究，所報(bào)道的方法可制備出粒徑均一、穩(wěn)定性好、易于儲(chǔ)存的類丁二炔囊泡溶液9,10?；陬惗《驳妮椛渥兩牧?，國(guó)內(nèi)外很早就有研究，但主要集中于二維的輻射變色膜材料11－14，將類丁二炔囊泡引入到凝膠材料中制備三維凝膠劑量計(jì)的研究還鮮有報(bào)道。如孫鵬等14則以類丁二炔化合物固相輻射聚合為基礎(chǔ)，制備了高靈敏度(0.11 Gy－1)的γ輻射變色膜，其劑量響應(yīng)范圍可低至5 Gy。此類輻射變色膜能有效測(cè)量出二維平面上的劑量分布，而對(duì)三維立體中的劑量分布則無(wú)能為力。因此研究基于類丁二炔囊泡的凝膠劑量計(jì)材料具有重要意義。

瓊脂糖凝膠的雙螺旋型三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)使其具有較好的機(jī)械強(qiáng)度和物理化學(xué)穩(wěn)定性15，我們課題組在前期利用鈷－60(60Co)源γ射線輻照瓊脂糖凝膠，結(jié)合傅里葉變換紅外(FTIR)光譜、紫外-可見(jiàn)(UV-Vis)吸收光譜、氫核磁共振譜(1H NMR)和氣相色譜(GC)分析的方法，研究了輻射對(duì)瓊脂糖凝膠體系形貌、力學(xué)性能和化學(xué)結(jié)構(gòu)的影響，推測(cè)了瓊脂糖的輻解機(jī)理16。結(jié)果發(fā)現(xiàn)當(dāng)劑量?5 kGy時(shí)，凝膠體系(2%－6%)形貌未發(fā)生明顯變化，力學(xué)性能良好，化學(xué)結(jié)構(gòu)較穩(wěn)定，僅產(chǎn)生少量的無(wú)害氣體(H2、CO2、CO和CH4)，因此在5 kGy以下的應(yīng)用場(chǎng)景中，瓊脂糖凝膠是一種優(yōu)良的載體材料。本文將類丁二炔囊泡均勻固載于瓊脂糖凝膠三維網(wǎng)格中，制備出新型輻射變色凝膠復(fù)合材料，采用60Co-γ及電子束輻射源對(duì)其進(jìn)行輻照實(shí)驗(yàn)，系統(tǒng)研究了該復(fù)合凝膠材料的輻照響應(yīng)行為。

2　實(shí)驗(yàn)部分

2.1材料制備

類丁二炔囊泡液的制備：7.5 mg的10,12-二十五碳二炔酸(純度>97%，日本TCI公司)溶于20 mL乙酸乙酯中(分析純，廣州華大化學(xué)試劑有限公司)，針孔過(guò)濾器濾除雜質(zhì)后用旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀(日本Yamato公司，RE601型)去除溶劑形成薄膜，加入25 mL的去離子水，置于超聲清洗儀(美國(guó)CREST公司，M575DAE型)中于65°C超聲1 h，自組裝形成濃度約為0.8 mmol?L－1的囊泡液，自然冷卻至室溫后在4°C條件下冷藏備用。利用動(dòng)態(tài)光散射激光粒度儀(英國(guó)Malvern公司，ZEN 3600型)測(cè)定了囊泡尺寸，結(jié)果表明囊泡的粒徑在60－90 nm(圖1)。進(jìn)一步采用透射電鏡(TEM，日本JEOL公司，JEM-100 CX II，80 kV)觀察到了囊泡形貌，并證實(shí)了囊泡尺寸主要在60－90 nm之間。

圖1　(a)類丁二炔囊泡液的粒徑分布圖；(b)類丁二炔囊泡液的TEM圖像Fig.1　(a)Particle size distribution of diacetylene vesicles; (b)TEM image of diacetylene vesicles

瓊脂糖凝膠的制備：瓊脂糖粉末0.6 g(純度> 98%，重均分子量Mw=100000，英國(guó)OXOID公司)，加入10 mL去離子水，油浴加熱至微沸，待粉末溶解后降溫至~95°C去除氣泡，靜置至室溫完成物理交聯(lián)凝膠化，得到瓊脂糖凝膠。

凝膠復(fù)合材料的制備：20 mL類丁二炔囊泡液，加熱至60°C，加入瓊脂糖溶液中，回流攪拌至溶液均勻澄清，降至室溫后形成復(fù)合凝膠材料。

2.2實(shí)驗(yàn)方法

2.2.1γ輻照實(shí)驗(yàn)

γ輻照實(shí)驗(yàn)在中國(guó)工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所單板鈷源(裝源活度1.3×1018Bq)上進(jìn)行，劑量率在0.1－37 Gy?min－1之間可調(diào)，劑量在150－2000 Gy之間變化。將規(guī)格1 cm×1 cm×1 cm凝膠塊包裹在4 mm厚的聚苯乙烯模體中輻照，研究了凝膠吸光度對(duì)劑量和劑量率的響應(yīng)。同時(shí)，還研究了輻射后效應(yīng)、分次輻射效應(yīng)及溫度效應(yīng)。

2.2.2電子束輻照實(shí)驗(yàn)

電子束輻照實(shí)驗(yàn)在四川大學(xué)原子核科學(xué)技術(shù)研究所范德格拉夫靜電加速器(JJ-2型)上進(jìn)行，設(shè)置的電子能量分別為0.9、1.25和1.65 MeV，注量率均為6.25×1010cm－2?s－1，注量范圍6.25×1012－1.56×1013cm－2，用蒙特卡羅中性粒子輸運(yùn)計(jì)算程序(Monte Carlo N-Particle Transport Code)模擬得到劑量—注量轉(zhuǎn)換系數(shù)分別為：3.91×1010Gy?cm－2@0.9 MeV、3.27×10－10Gy?cm－2@1.25 MeV、2.92×10－10Gy?cm－2@1.65 MeV。將凝膠材料制備為3 mm厚的薄片，進(jìn)行電子束輻照，用于研究囊泡的擴(kuò)散效應(yīng)及凝膠吸光度對(duì)能量和劑量率的依賴關(guān)系。

2.3分析測(cè)試方法

γ或電子束輻照后，用紫外-可見(jiàn)光分光光度計(jì)(美國(guó)Perkin Elmer公司，Lambda 950)測(cè)量凝膠復(fù)合材料的吸收光譜，研究其吸光度對(duì)劑量、劑量率的響應(yīng)和輻射后效應(yīng)，以及對(duì)輻射能量的依賴關(guān)系。除輻射后效應(yīng)的檢測(cè)分析在輻照結(jié)束后立即進(jìn)行外，其它樣品的吸光度測(cè)試都是在輻照結(jié)束后24 h進(jìn)行。凝膠吸光度均指輻照前后吸收光譜中660 nm主峰位處吸光度的差值。

電子束輻照后，用具有電荷耦合器件(CCD)的相機(jī)拍攝凝膠圖片，矩陣實(shí)驗(yàn)室(MATLAB)軟件提取圖片的灰度信息，觀察輻照顯色區(qū)域灰度分布隨時(shí)間的變化，研究輻照后囊泡的擴(kuò)散效應(yīng)。

圖2　凝膠材料輻照(室溫，劑量率4 Gy?min－1)前后的實(shí)物照片(a)和吸收光譜(b)Fig.2　Digital pictures(a)and absorption spectra(b)of gels irradiated to various doses at room temperature with a dose rate of 4 Gy?min－1

3　結(jié)果與討論

3.1凝膠顏色變化和吸收光譜特性

圖2是凝膠材料輻照不同劑量后的表觀顏色和吸收光譜圖。圖2a顯示未輻照時(shí)樣品呈無(wú)色透明狀，輻照300 Gy時(shí)凝膠呈現(xiàn)出淺藍(lán)色，隨著輻射劑量增加，凝膠顏色不斷加深，輻照2 kGy后凝膠變?yōu)樯钏{(lán)色。圖2表明，輻照后凝膠的吸收譜圖在可見(jiàn)光區(qū)出現(xiàn)兩個(gè)吸收峰，其中主吸收峰位于660 nm附近。吸光度隨劑量增加而相應(yīng)增大，同時(shí)峰位出現(xiàn)藍(lán)移現(xiàn)象。在上一工作中，我們通過(guò)拉曼光譜分析證實(shí)了10,12-二十五碳二炔酸囊泡溶液在γ射線的輻照下，水輻解產(chǎn)生的?H或?OH等自由基會(huì)引發(fā)其發(fā)生聚合反應(yīng)17，如圖3a所示，10,12-二十五碳二炔酸單體聚合后，形成三鍵和雙鍵的共軛結(jié)構(gòu)，對(duì)可見(jiàn)光的散射作用增強(qiáng)，因而顯色18。隨著輻射劑量的增大，聚合的囊泡增多，因而凝膠的吸光度不斷增大。主峰位置發(fā)生藍(lán)移可能是由于γ輻照后體系發(fā)生交聯(lián)，電子被束縛在共軛體系中，縱向躍遷變得困難，導(dǎo)致特征吸收峰向高能區(qū)移動(dòng)。圖3b給出了凝膠劑量計(jì)的制備及輻照變色過(guò)程的示意圖。

圖3　(a)10,12-二十五碳二炔酸輻射聚合過(guò)程和(b)凝膠劑量計(jì)制備及輻射變色過(guò)程示意圖Fig.3　Scheme of(a)radiation polymerization of 10,12-pentacosadiynoic acid and(b)preparation and radiochromic progress of diacetylene/agarose gel dosimeter

圖4　凝膠材料吸光度隨劑量的變化Fig.4　Absorbance of gels versus dose

3.2吸光度對(duì)劑量的響應(yīng)

圖4給出了凝膠材料吸收不同輻射劑量后的吸光度，由圖可知，劑量在500－2000 Gy時(shí)，吸光度與劑量呈良好的線性關(guān)系(R2=0.9942)。擬合直線的斜率(即響應(yīng)靈敏度)為2.3×10－4Gy－1，顯示出較高的輻照靈敏度。隨著輻射劑量的增大，凝膠體系內(nèi)類丁二炔單體的輻射聚合反應(yīng)產(chǎn)率也相應(yīng)增大，而這種產(chǎn)率對(duì)應(yīng)了劑量，因此，此線性響應(yīng)關(guān)系可作為凝膠劑量計(jì)測(cè)量γ射線劑量的主要依據(jù)，用于測(cè)量γ射線輻照?qǐng)龅娜S劑量分布。但在<500 Gy區(qū)間，吸光度－劑量的線性關(guān)系較差，凝膠對(duì)劑量不再具有線性響應(yīng)性，因而拓展該凝膠劑量計(jì)的劑量響應(yīng)范圍還值得做進(jìn)一步的研究。

3.3吸光度對(duì)劑量率和能量的響應(yīng)

采用γ射線和電子束兩種輻射源分別研究了所制備凝膠材料的劑量率和能量的響應(yīng)性19。凝膠吸光度輻射靈敏度定義為單位劑量輻照產(chǎn)生的單位厚度樣品吸光度變化，用靈敏度隨輻射能量的變化可表征輻照后樣品吸光度對(duì)能量和劑量率的依賴性。

不同劑量率條件下，γ射線的輻射靈敏度測(cè)試結(jié)果如圖5所示。結(jié)果顯示在相同的輻射劑量下，0－40 Gy?min－1劑量率范圍內(nèi)隨著劑量率的增大，凝膠的吸光度變化很小，不同劑量率下的吸光度值與平均值的最大偏差僅為5.4%。表1給出了不同能量電子束輻照時(shí)凝膠的輻射靈敏度，由表可知，電子束輻照時(shí)，輻射靈敏度隨能量變化同樣很小，其靈敏度的均值和相對(duì)偏差(=標(biāo)準(zhǔn)偏差/均值)分別為2.4×10－5Gy－1和3.3%。

由以上結(jié)果可以看出，所制備的凝膠材料對(duì)電子束和γ射線輻照的靈敏度值無(wú)明顯差異(相對(duì)偏差約4%)，具有相同的劑量響應(yīng)。此外，可以發(fā)現(xiàn)在本實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi)，凝膠材料吸光度無(wú)明顯的能量和劑量率依賴性。

圖5　凝膠材料吸光度隨劑量率的變化Fig.5　Absorbance of gels versus dose rate

表1　不同能量電子束輻照下凝膠材料的輻射靈敏度Table 1　Radiation sensitivity of gels irradiated by electron beam with different energies

3.4輻射后效應(yīng)

水輻解產(chǎn)生的?H或?OH等自由基使類丁二炔單體聚合而顯色，然而輻照后自由基還能存在一定的時(shí)間，聚合反應(yīng)可能會(huì)持續(xù)進(jìn)行，因此有必要對(duì)凝膠材料的輻射后效應(yīng)進(jìn)行研究。取一組凝膠樣品，在室溫、劑量率為4 Gy?min－1的條件下進(jìn)行γ輻照，輻射劑量為1000 Gy。輻照結(jié)束后，在0－72 h內(nèi)的不同時(shí)間點(diǎn)測(cè)量體系的吸光度，結(jié)果如圖6所示。輻照結(jié)束后，凝膠的吸光度還會(huì)繼續(xù)增大，證明仍有聚合反應(yīng)在繼續(xù)進(jìn)行。輻照后在0－6 h、6－10 h、10－24 h、24－72 h內(nèi)吸光度分別增大4.9%、1.7%、0.5%、0.1%，吸光度增加拐點(diǎn)出現(xiàn)在6 h左右，表明輻照后6 h內(nèi)輻射后效應(yīng)會(huì)迅速減小，6－10 h之間輻射后效應(yīng)繼續(xù)減小，但速度減緩，吸光度趨于穩(wěn)定，10 h后輻射后效應(yīng)基本消失。考慮到輻射后效應(yīng)的影響，實(shí)際應(yīng)用中樣品吸光度測(cè)試最好在10 h之后進(jìn)行，等待時(shí)間與聚亞烷基二醇凝膠劑量計(jì)(PAG)相當(dāng)(10 h)，但小于甲基丙烯酸凝膠劑量計(jì)(30 h)20。

圖6　凝膠材料的輻射后效應(yīng)Fig.6　Post-radiation effect of obtained gels

3.5分次輻照的影響

取相同的凝膠樣品，研究了一次輻照與分次輻照到達(dá)預(yù)定輻射劑量對(duì)凝膠輻照后吸光度的影響，每次輻照相隔10 min，結(jié)果列于圖7。結(jié)果表明，在相同劑量率及劑量下(4 Gy?min－1、100 Gy)，分次輻照與單次輻照后，凝膠的吸光度值相差很小，多次輻照與單次輻照的偏差最大為3.3%，即使分10次輻照，凝膠吸光度值與單次輻照后的吸光度值仍然只相差2%，表明分次輻照對(duì)樣品的劑量響應(yīng)影響不大。因此，該凝膠復(fù)合材料可用于需要多次分段輻照的使用場(chǎng)景。

圖7　分次輻照對(duì)凝膠吸光度的影響Fig.7　Effects of fractionated-irradiation on the absorbancy of obtained gels

3.6溫度效應(yīng)

溫度對(duì)化學(xué)反應(yīng)速率至關(guān)重要，研究劑量體系的溫度效應(yīng)有助于確定變色體系的使用場(chǎng)景。在0－60°C范圍內(nèi)選取不同的溫度點(diǎn)，對(duì)樣品進(jìn)行了相同劑量的輻照實(shí)驗(yàn)。圖8為類丁二炔凝膠復(fù)合材料的吸光度隨溫度變化的關(guān)系。從圖中可見(jiàn)，在0－30°C時(shí)，吸光度隨著溫度的升高基本不變。在溫度超過(guò)30°C后，體系吸光度迅速增大，50°C左右時(shí)吸光度達(dá)到最大值，在此過(guò)程中溫度升高使得聚合反應(yīng)的速率加快，因此吸光度不斷上升。繼續(xù)升高溫度，凝膠吸光度迅速降低，吸光度幾乎為零，說(shuō)明此時(shí)凝膠內(nèi)的囊泡并未發(fā)生聚合，此時(shí)凝膠劑量計(jì)已失去作用。我們發(fā)現(xiàn)60°C下囊泡的水溶液在γ射線條件下同樣未發(fā)生聚合(無(wú)紫外-可見(jiàn)吸收峰)，激光粒度儀測(cè)試結(jié)果顯示囊泡在60°C下粒徑略有增大。文獻(xiàn)報(bào)道丁二炔囊泡的聚合與否與其排列結(jié)構(gòu)有密切的關(guān)系，只有在高度堆積的情況才利于其聚合21,22。因此我們推測(cè)溫度升高至60°C以上時(shí)，囊泡的排列結(jié)構(gòu)發(fā)生了改變，從而不利于聚合反應(yīng)的發(fā)生。該凝膠劑量計(jì)能在0－30°C的范圍內(nèi)正常使用，能滿足一般場(chǎng)景的劑量測(cè)量。

圖8　不同溫度下的凝膠材料吸光度Fig.8　Response of absorbance at different temperatures dose:1000 Gy

圖9　凝膠材料實(shí)物和灰度圖Fig.9　Gels and gray scale images

3.7囊泡的擴(kuò)散效應(yīng)

較γ射線而言，電子束易于準(zhǔn)直，便于觀測(cè)樣品顯色區(qū)的邊界，故采用電子束研究囊泡的擴(kuò)散效應(yīng)。凝膠體系中的類丁二炔囊泡如果發(fā)生擴(kuò)散，將會(huì)影響劑量的空間分辨率及吸光度測(cè)量結(jié)果，本工作通過(guò)觀測(cè)輻照顯色區(qū)域隨時(shí)間的變化情況來(lái)研究囊泡的擴(kuò)散效應(yīng)。取一塊直徑為4 cm樣品進(jìn)行輻照，采用束斑直徑2 cm、能量1.25 MeV的電子束垂直入射樣品。圖9是輻照前后凝膠樣品的實(shí)物和灰度圖，未輻照時(shí)樣品為無(wú)色半透明，輻照后樣品中央出現(xiàn)直徑約2 cm的藍(lán)色圓斑，邊界清晰明顯。采用MATLAB軟件提取出圖片的灰度信息，圖10給出了參考線上(色斑直徑向)灰度值的分布情況，由圖可知，輻照后1與48 h相比，色斑直徑未發(fā)生明顯變化，且相同位置的灰度值也基本相同，表明類丁二炔囊泡在凝膠中無(wú)明顯擴(kuò)散效應(yīng)。

圖10　參考線上灰度值分布Fig.10　Gray distribution on reference line

4　結(jié)論

以類丁二炔單體為輻射變色劑，將其自組裝形成的類丁二炔囊泡均勻地固載于瓊脂糖凝膠中，制備出了新型輻射變色復(fù)合凝膠材料。制備的凝膠材料有較好的劑量學(xué)性能，在60Co-γ輻射劑量500－2000 Gy范圍內(nèi)，輻照前后凝膠材料吸光度差值與劑量呈較好的線性關(guān)系(R2=0.9942)；且對(duì)電子束和γ射線，有相同的劑量響應(yīng)；此外，該凝膠材料的吸光度差值無(wú)明顯的能量和劑量率依賴性；輻照后24 h，輻射后效應(yīng)基本消失。輻照后48 h內(nèi)，囊泡在凝膠體系中依然無(wú)明顯的擴(kuò)散效應(yīng)。單次輻照與分次累計(jì)輻照對(duì)凝膠吸光度影響極小。在0－30°C內(nèi)，溫度對(duì)吸光度的影響也極小，無(wú)明顯的溫度效應(yīng)。這些劑量學(xué)性能使得該復(fù)合凝膠材料具備用作高分辨率三維劑量計(jì)材料的潛質(zhì)。

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Radiation Response Behavior of a Diacetylene/Agarose Gel Dosimeter

CHEN Jian1WANG Xiao1,2LI Lei1ZENG Guang1SUN Peng3HUANG Wei1,*
(1Institute of Nuclear Physics and Chemistry,China Academy of Engineering Physics,Mianyang 621900,Sichuan Province,P.R. China;2Institute of Mechanical Manufacturing Technology,China Academy of Engineering Physics,Mianyang 621900, Sichuan Province,P.R.China;3Institute of Nuclear Science and Technology,Sichuan University,Chengdu 610064,P.R.China)

Anew diacetylene/agarose gel dosimeter composed of agarose gel as the carrier and diacetylene (10,12-pentacosadiynoic acid)vesicles as the radiochromic agent was prepared and its response behavior to γ-radiation was studied.Ultraviolet-visible spectra showed that the main absorption peak was around 660 nm, and there was a distinct linear relationship(correlation coefficient R2=0.9942)between the absorbed dose and absorbance at 660 nm over the absorbed dose range from 500 to 2000 Gy.The diacetylene/agarose gel dosimeter exhibited the same dose response to γ-radiation and an electron beam without energy and dose rate dependency.Furthermore,the effects of temperature,diffusion,fractionated irradiation,and post-radiation on the dosimeter response were carefully investigated.The developed diacetylene/agarose gel dosimeter shows promise to measure the three-dimensional space dose within the range of 500－2000 Gy.

Agarose gel;Diacetylene vesicle;Radiation response;Radiochromic

September 28,2015;Revised:December 28,2015;Published on Web:January 4,2016.*Corresponding author.Email:huangwei839@126.com;Tel:+86-816-2485248. The project was supported by the Science and Technology Development Foundation of ChinaAcademy of Engineering Physics(2013B0301035)and National Natural Science Foundation of China(81301934).

O644

10.3866/PKU.WHXB201601045

中國(guó)工程物理研究院科學(xué)技術(shù)發(fā)展基金(2013B0301035)和國(guó)家自然科學(xué)基金(81301934)資助項(xiàng)目