梁慶雷邢 博應(yīng) 斌李井懷呂學(xué)升劉國榮（中國原子能科學(xué)研究院 北京 043）（中核蘭州鈾濃縮有限公司 蘭州 730030）

鈾離心濃縮廠鈾豐度在線監(jiān)測儀本底自動測量方法研究

梁慶雷1邢 博2應(yīng) 斌2李井懷1呂學(xué)升1劉國榮1
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（中國原子能科學(xué)研究院 北京 102413）2（中核蘭州鈾濃縮有限公司 蘭州 730030）

鈾豐度在線監(jiān)測儀是對鈾濃縮廠工藝管道中UF6氣體235U豐度進(jìn)行在線監(jiān)測的裝置，本底是其核心關(guān)鍵技術(shù)指標(biāo)，直接關(guān)系到豐度值的測量精度。原有本底測量方法需監(jiān)測儀停止工作，人工將容器內(nèi)的氣體抽空進(jìn)行測量。而本底自動測量方法通過改變測量容器內(nèi)UF6氣體的壓力，用NaI（TI）探測器測量容器內(nèi)UF6氣體中235U發(fā)射的特征γ射線，利用壓力傳感器測量容器內(nèi)UF6氣體的壓力值，最后對不同壓力下的數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合獲得監(jiān)測儀的本底。實(shí)驗結(jié)果表明，采用本底自動測量方法，監(jiān)測儀鈾豐度在線監(jiān)測結(jié)果的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差小于0.30%，與氣體質(zhì)譜計測量結(jié)果的最大相對偏差小于0.25%，表明該方法測量本底的準(zhǔn)確度高；監(jiān)測儀本底測量由軟件自動完成，提高了監(jiān)測儀的自動化程度，增強(qiáng)了監(jiān)測儀的適用性。

在線監(jiān)測，本底，鈾豐度，自動測量

對鈾離心濃縮廠產(chǎn)品豐度的監(jiān)測是核保障監(jiān)督的重要監(jiān)測內(nèi)容。20世紀(jì)80年代初，國際上提出了專門針對管道中UF6氣體豐度的測量技術(shù)從而對濃縮廠中的核材料進(jìn)行衡算核實(shí)，此后，相關(guān)技術(shù)得到了進(jìn)一步的發(fā)展，并且通過國際原子能機(jī)構(gòu)（International Atomic Energy Agency， IAEA）在美國、俄羅斯等國家得到了實(shí)施［1-6］。鈾豐度在線監(jiān)測儀（以下簡稱監(jiān)測儀）是在線監(jiān)測鈾離心濃縮廠工藝管道中UF6產(chǎn)品235U豐度的裝置，可用來監(jiān)測濃縮廠的生產(chǎn)工藝狀況，保證濃縮廠穩(wěn)定安全的運(yùn)行，還可以為整個離心級聯(lián)的優(yōu)化設(shè)計和生產(chǎn)工藝的調(diào)整提供監(jiān)測手段和技術(shù)支持［7-8］。本底是監(jiān)測儀的核心關(guān)鍵指標(biāo)，直接關(guān)系到鈾豐度值的測量精度。原有測量監(jiān)測儀本底的方法耗時耗力，存在著人為干擾，不確定因素較多，從而導(dǎo)致監(jiān)測儀在運(yùn)行期間測量235U的豐度值與真實(shí)值（氣體質(zhì)譜計測量值）之間的相對偏差較大。

本研究研發(fā)了一種監(jiān)測儀本底自動測量方法，大大提高了本底測量效率，并且測量結(jié)果具有實(shí)時性，精度較高，從而提高了監(jiān)測儀測量235U豐度值的精度。

1 本底測量基本原理

監(jiān)測儀測量濃縮廠工藝管道中UF6產(chǎn)品235U豐度的基本原理是利用NaI（T1）探測器對測量容器內(nèi)氣態(tài)UF6中235U發(fā)射的特征γ射線進(jìn)行測量來得到235U的量，利用傳感器測量氣體的溫度和壓力，再根據(jù)理想氣體狀態(tài)方程得到UF6氣體中U的總量，它們的比值即為235U的豐度［9-10］，計算公式如下：

式中：E為UF6氣體的豐度；K為系統(tǒng)參數(shù)，用已知豐度的樣品刻度獲得；S為感興趣區(qū)間γ射線計數(shù)率；SB為監(jiān)測儀的本底；T為UF6氣體的溫度，K；P為UF6氣體的壓力，Pa。

監(jiān)測儀的本底是指測量容器內(nèi)非UF6氣體所產(chǎn)生感興趣區(qū)的γ射線計數(shù)，即當(dāng)測量容器內(nèi)沒有UF6氣體時，利用NaI（TI）探測器所測量到的感興趣區(qū)間γ射線計數(shù)率。由式（1）可推導(dǎo)出本底計算公式如下所示。

由式（2）可知，當(dāng)P=0，即測量容器內(nèi)壓力為零時，感興趣區(qū)內(nèi)特征γ射線的計數(shù)率即為監(jiān)測儀的本底。

2 監(jiān)測儀本底的確定

監(jiān)測儀運(yùn)行時，工藝UF6氣體不斷流經(jīng)測量容器，會與容器內(nèi)壁發(fā)生化學(xué)吸附和物理吸附，從而沉積在容器的內(nèi)表面。沉積在容器內(nèi)表面的固態(tài)鈾中的235U也會發(fā)射特征γ射線，并且監(jiān)測儀周圍環(huán)境中的高能宇宙射線和γ射線也會與探測器發(fā)生反應(yīng)，從而也會在感興趣區(qū)間形成γ射線計數(shù)。這些因素就形成了監(jiān)測儀的本底。并且，隨著監(jiān)測儀的長期運(yùn)行，容器內(nèi)表面的固態(tài)鈾會不斷增加，這就造成了本底值并不是固定的，需定期對其進(jìn)行測量。

監(jiān)測儀運(yùn)行時，探測器測量到感興趣區(qū)間內(nèi)特征γ射線計數(shù)的來源包含兩部分：測量容器內(nèi)的UF6氣體和監(jiān)測儀的本底。因此，監(jiān)測儀運(yùn)行時需要測量準(zhǔn)確的本底。

2.1 原有的本底測量方法

原有監(jiān)測儀測量本底的方法通常有兩種：采用抽真空法和用標(biāo)準(zhǔn)的UF6物料對監(jiān)測儀的本底進(jìn)行校準(zhǔn)。

抽真空的測量方法是將監(jiān)測儀與工藝管道斷開，然后對測量容器中的UF6氣體進(jìn)行冷凝、回收，將系統(tǒng)抽真空，然后利用探測器對測量容器進(jìn)行長時間測量得到監(jiān)測儀的本底。這種方法測量得到的本底值比較準(zhǔn)確，但是由于操作比較復(fù)雜，并且耗費(fèi)的時間較長，尤其是新設(shè)備剛開始投入運(yùn)行的時候，系統(tǒng)的本底增長較快，要求本底的測量比較頻繁，受干擾因素較多，浪費(fèi)大量的人力物力，導(dǎo)致了設(shè)備的自動化程度較低，應(yīng)用性較差。

由式（2）可知，如果已知測量容器中UF6氣體的豐度，那么利用探測器來測量容器內(nèi)的特征γ射線計數(shù)，就可以計算得到監(jiān)測儀的本底值。原有測量監(jiān)測儀本底的第二種方法需要使用氣體質(zhì)譜計對工藝管道中UF6氣體測量，然后再對監(jiān)測儀的本底進(jìn)行校準(zhǔn)。這種方法不僅需要消耗UF6物料，并且當(dāng)濃縮廠工藝狀況發(fā)生改變時，還要對系統(tǒng)參數(shù)K重新刻度，從而造成監(jiān)測儀本底的測量存在著偏差，因此這種方法也是不可取的。

2.2 本底自動測量方法

由于原有的監(jiān)測儀本底測量方法存在著較大的缺陷，需要加以改進(jìn)。本研究通過在原有設(shè)備進(jìn)出氣口管道上增加電磁閥，利用軟件控制電磁閥的開關(guān)，發(fā)明了本底自動測量方法，既保證了本底值測量的準(zhǔn)確性和實(shí)時性，又提高了設(shè)備的自動化程度，從而提高了監(jiān)測儀測量UF6氣體豐度的精度。利用電磁閥測量監(jiān)測儀本底的系統(tǒng)框圖如圖1所示。

圖1 利用電磁閥監(jiān)測本底的框圖Fig.1 Sketch of background monitoring by electromagnetic valves.

假定在一定時間內(nèi)設(shè)備環(huán)境溫度保持不變，容器內(nèi)UF6氣體中235U豐度恒定，則由式（2）可知，容器內(nèi)氣體的壓力與感興趣區(qū)間γ射線計數(shù)率之間存在著線性關(guān)系。利用電磁閥改變?nèi)萜鲀?nèi)氣體的壓力，用NaI（TI）探測器測量容器內(nèi)特征γ射線計數(shù)率，通過不同壓力值與γ射線計數(shù)率進(jìn)行線性擬合，再反推就可以得到氣體壓力為零時感興趣區(qū)內(nèi)特征γ射線計數(shù)率，也就是監(jiān)測儀的本底。本底自動測量方法的步驟如下：

1） 打開進(jìn)氣口電磁閥，關(guān)閉出氣口電磁閥，使容器內(nèi)UF6氣體的壓力升高，再關(guān)閉進(jìn)氣口電磁閥，測量感興趣區(qū)內(nèi)γ射線計數(shù)率S1和容器內(nèi)壓力P1；

2） 進(jìn)氣口電磁閥保持關(guān)閉，打開出氣口電磁閥放氣，使容器的氣壓稍降低一些，再關(guān)閉出氣口電磁閥，測量感興趣區(qū)內(nèi)γ射線計數(shù)率S2和容器內(nèi)壓力P2；

3） 重復(fù)步驟2）多次，直至容器內(nèi)壓力降到較低，從而可獲得一系列Sn和Pn；

4） 對n對Sn和Pn進(jìn)行擬合，可獲得S與P的一次函數(shù)S=aP+b（圖2）；

5） 截距b對應(yīng)為P=0時感興趣區(qū)內(nèi)γ射線計數(shù)率，即本底SB。

圖2 本底自動測量方法得到的函數(shù)曲線Fig.2 Function curve by background automatic measurement method.

期望測量獲得的監(jiān)測儀本底的絕對偏差小于1count·s-1，即當(dāng)凈計數(shù)率為1000 count·s-1時，監(jiān)測儀本底的不準(zhǔn)確度引起的豐度測量相對偏差＜0.1%。

通過改變變壓次數(shù)、測量時間和放氣時間，獲得表1所示數(shù)據(jù)。由表1可知，變壓次數(shù)、測量時間和放氣時間都會影響監(jiān)測儀本底測量的準(zhǔn)確度。

表1 本底自動測量方法優(yōu)化實(shí)驗數(shù)據(jù)Table1 Experimental data of optimization for background automatic measurement method.

經(jīng)過綜合考慮，最終選定的測量條件為變壓次數(shù)為7次，每次測量時間為600 s，每次放氣時間不等（氣壓越低放氣時間越長），整個系統(tǒng)的本底測量時間約為95 min。通過軟件設(shè)定在每天的同一時間測量一次監(jiān)測儀的本底。

3 結(jié)果分析

圖3顯示了使用本底自動測量法后連續(xù)22 d測量監(jiān)測儀本底的結(jié)果。

圖3 本底自動測量方法得到的本底增長圖Fig.3 Point of growth by background automatic measurement method.

由圖3可以看出，系統(tǒng)的本底總體呈上漲趨勢，由72.7 count·s-1增長到103.8 count·s-1，增長的速率約為1.4 count·s-1·d-1。假定特征γ射線的計數(shù)率S為1000 count·s-1，如果每天不自動測量系統(tǒng)本底，235U豐度測量結(jié)果將會自動增長約為+0.14%·d-1，22 d后測量結(jié)果將會增加到約+3%，因此使用本底自動測量方法連續(xù)測量監(jiān)測儀的本底是非常必要的。

濃縮廠使用氣體質(zhì)譜計每隔4 h測量一次UF6氣體中235U的豐度，其測量精度能達(dá)到0.05%以內(nèi)，因此可以認(rèn)為氣體質(zhì)譜計測量得到的豐度值就是235U的真實(shí)豐度。圖4顯示了采用本底自動測量方法后連續(xù)48 h氣體質(zhì)譜計測量豐度值與監(jiān)測儀測量豐度值結(jié)果的比較。

圖4 監(jiān)測儀與氣體質(zhì)譜計測量結(jié)果比較Fig.4 Measurement results of monitor and mass spectrometry.

文獻(xiàn)［10］中使用原有的測量本底方法測得的鈾豐度結(jié)果中，測量結(jié)果的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差小于1%，與氣體質(zhì)譜計相比，二者測量結(jié)果的相對偏差小于1%。從圖4可以得出，采用本底自動測量方法之后，監(jiān)測儀在線測量UF6氣體鈾豐度的結(jié)果相對標(biāo)準(zhǔn)偏差小于0.30%，與氣體質(zhì)譜計相比，二者測量結(jié)果的最大相對偏差小于0.25%，與原來相比測量精度得到了明顯提高，測量結(jié)果非常理想。

8 本刊有權(quán)對來稿作必要的修改與壓縮。稿件一經(jīng)刊用，將酌致稿酬，并贈送該期刊物兩冊。切勿一稿多投，從收稿之日起若6個月后尚未接到稿件處理通知，可另投它刊。

4 結(jié)語

濃縮廠采用氣體質(zhì)譜計測量鈾豐度，其測量精度高，但是存在著操作復(fù)雜、維護(hù)昂貴、分析周期長的缺點(diǎn)，無法做到在線實(shí)時監(jiān)測。而鈾豐度在線監(jiān)測儀測量時間短（約12 min測量1個數(shù)據(jù)）、操作簡單，能夠反映濃縮廠生產(chǎn)工藝狀況及瞬時變化情況，并且采用本研究建立的本底自動測量方法之后，監(jiān)測儀的測量精度得到了大幅度提高，達(dá)到了濃縮廠生產(chǎn)工藝監(jiān)測的要求，實(shí)現(xiàn)了完全自動化測量，大大提高了監(jiān)測儀的適用性。目前，監(jiān)測儀已經(jīng)在國內(nèi)某些濃縮廠得到了實(shí)際應(yīng)用，具有較高的推廣價值。

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Study on the background automatic measurement method of uranium enrichment of on-line monitor at uranium enrichment plant

LIANG Qinglei1XING Bo2YING Bin2LI Jinghuai1LYU Xuesheng1LIU Guorong1
1
（China Institute of Atomic Energy， Beijing 102413， China）2（Lanzhou Uranium Enrichment Company Limited， Lanzhou 730030， China）

Background: Uranium enrichment of on-line monitor （UEOM） is an equipment which is adopted to measure enrichment of UF6flowing through the processing pipes at uranium enrichment plant. Background is the key parameter which directly influences the measurement precision. Traditional background measurement methods need to stop work of monitor and vacuum container. Purpose: This study aims to build up a method to measure the background of monitor automatically. Methods: A NaI（T1） detector is used to measure the count rates of γ-ray emitted from235U and a pressure sensor is used to measure the pressure of gases in the container， the background of monitor is obtained by fitting the data of different pressures. Results: The experimental results show that the relative standard deviation is less than 0.30% and the maximum deviation is less than 0.25% comparing with the data from mass spectrometry method. Conclusion: The new method shows a better precision compared with the traditional and it increases automation of the monitor greatly.

On-line monitor， Background， Uranium enrichment， Automation

LIANG Qinglei， male， born in 1981， graduated from China Institute of Atomic Energy with a master's degree in 2009， focusing on nuclear

LIU Guorong， E-mail: liugr@ciae.ac.cn

TL99

10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.080502

梁慶雷，男，1981年出生，2009年于中國原子能科學(xué)研究院獲碩士學(xué)位，研究領(lǐng)域為核保障

劉國榮，E-mail: liugr@ciae.ac.cn

safeguards

2016-04-27，

2016-06-06