孫 波周金豪佘長(zhǎng)鋒竇 強(qiáng)龍德武胡偉青李晴暖1（中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 嘉定園區(qū) 上海 201800）2（中國(guó)科學(xué)院核輻射與核能技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 上海 201800）

熔鹽冷凍壁應(yīng)用中關(guān)鍵工藝影響因素研究

孫 波1，2周金豪1，2佘長(zhǎng)鋒1，2竇 強(qiáng)1，2龍德武1，2胡偉青1，2李晴暖1，2
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（中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 嘉定園區(qū) 上海 201800）2（中國(guó)科學(xué)院核輻射與核能技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 上海 201800）

在熔鹽堆燃料干法處理流程中，處理設(shè)備面臨著嚴(yán)重的材質(zhì)腐蝕問(wèn)題。熔鹽冷凍壁技術(shù)被視為保護(hù)相關(guān)設(shè)備耐受化學(xué)腐蝕的有效方法，而冷凍壁厚度的穩(wěn)定控制是干法處理流程應(yīng)用冷凍壁技術(shù)實(shí)現(xiàn)處理工藝目的的關(guān)鍵。基于自行研制的冷凍壁實(shí)驗(yàn)裝置，模擬了干法處理中熔鹽冷凍壁的應(yīng)用工況，考察了導(dǎo)熱油進(jìn)口溫度、熔鹽初始溫度、加熱器功率、冷凍壁初始厚度對(duì)冷凍壁厚度變化的影響，得到了各個(gè)因素的影響規(guī)律，并總結(jié)了最佳的應(yīng)用工藝條件。利用熱流量的變化分析了冷凍壁厚度變化的原因：熱流量越大，冷凍壁厚度減小量越大，達(dá)到平衡時(shí)，熱流量越大，冷凍壁平衡厚度越小。通過(guò)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)擬合得到了線熱流密度與冷凍壁平衡厚度的關(guān)系式，平均相對(duì)誤差11.2%。

冷凍壁，干法處理，熔鹽堆

熔鹽堆是第四代反應(yīng)堆核能系統(tǒng)的6種候選堆型之一［1］，非常適合于釷鈾燃料循環(huán)的開發(fā)，而配置了在線干法處理流程的熔鹽堆核能系統(tǒng)有可能實(shí)現(xiàn)完全的釷鈾燃料閉式循環(huán)［2］。干法處理（Dry reprocessing）是在高溫、無(wú)水狀態(tài)下處理輻照核燃料的化學(xué)工藝。干法處理技術(shù)具有耐輻照、低臨界風(fēng)險(xiǎn)、放射性廢物少等優(yōu)點(diǎn)，適宜處理高燃耗、短冷卻期的乏燃料，有希望滿足先進(jìn)核燃料循環(huán)中對(duì)核燃料的分離需要［3］。其中氟化揮發(fā)法是利用U、Pu的氟化物與裂變產(chǎn)物的揮發(fā)性不同來(lái)實(shí)現(xiàn)目標(biāo)元素分離的干法技術(shù)，分離過(guò)程簡(jiǎn)單，熔鹽堆燃料鹽的氟化揮發(fā)工藝需要在液態(tài)氟化物熔鹽中通入氟氣，其最主要問(wèn)題是：高溫氟化物熔鹽和氟氣有強(qiáng)腐蝕性，對(duì)設(shè)備材料腐蝕嚴(yán)重。為實(shí)現(xiàn)氟化反應(yīng)器在此強(qiáng)腐蝕環(huán)境下長(zhǎng)時(shí)間安全、穩(wěn)定的運(yùn)行，冷凍壁技術(shù)被認(rèn)為是一種有效的解決方案。所謂冷凍壁技術(shù)，即通過(guò)在容器外壁設(shè)置冷卻換熱措施，降低壁面溫度，使高溫熔體在內(nèi)壁形成冷凍介質(zhì)保護(hù)層，從而避免反應(yīng)介質(zhì)與容器內(nèi)壁的接觸，從而達(dá)到減輕材質(zhì)腐蝕［4-5］的目的。Takeuchi等［6］的研究表明，冷凍壁技術(shù)可以使哈氏合金在熔鹽中的腐蝕速率降低1000倍。

在未來(lái)釷基熔鹽堆的氟化揮發(fā)處理工藝中，擬以載體氟鹽FLiBe預(yù)先形成一定厚度的冷凍壁，然后通入液態(tài)的熔鹽堆燃料鹽，在燃料鹽中通入氟氣進(jìn)行氟化反應(yīng)。期間熔鹽的沖刷及溫度的變化對(duì)冷凍壁厚度有較大的影響，有可能導(dǎo)致冷凍壁熔解，無(wú)法保護(hù)氟化反應(yīng)器的容器壁。為了研究氟化揮發(fā)反應(yīng)工況下反應(yīng)器內(nèi)冷凍壁厚度和溫度場(chǎng)的變化情況，本研究基于硝酸鹽冷凍壁實(shí)驗(yàn)裝置模擬了氟化揮發(fā)工藝中冷凍壁的應(yīng)用過(guò)程，采用加熱器模擬乏燃料的衰變熱，試驗(yàn)罐外壁夾套內(nèi)冷卻介質(zhì)采用導(dǎo)熱油，主要對(duì)比分析了導(dǎo)熱油進(jìn)口溫度、熔鹽初始溫度、加熱器功率、冷凍壁初始厚度對(duì)冷凍壁厚度變化的影響，并分析了熱流量與冷凍壁厚度變化的關(guān)系，為后續(xù)的冷凍壁氟化反應(yīng)器的設(shè)計(jì)及應(yīng)用提供參考。

1 實(shí)驗(yàn)裝置及實(shí)驗(yàn)步驟

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置

基于自行研制的冷凍壁實(shí)驗(yàn)裝置［7-8］開展實(shí)驗(yàn)，實(shí)驗(yàn)回路主要由熔鹽回路和導(dǎo)熱油回路組成，具體如圖1所示。本實(shí)驗(yàn)選用的是混合硝酸鹽（53%KNO3+40%NaNO2+7%NaNO3）， 其 熔 點(diǎn)142 °C，其密度、粘度、導(dǎo)熱系數(shù)按文獻(xiàn)［9］的公式計(jì)算。熔鹽回路主要包括：熔鹽排泄罐、熔鹽加熱罐、屏蔽泵、冷凍壁罐、流量計(jì)1、2；導(dǎo)熱油回路主要包括：導(dǎo)熱油槽、導(dǎo)熱油泵、冷卻器、流量計(jì)3。熔鹽回路有加熱器、電伴熱及保溫層，可調(diào)節(jié)熔鹽的溫度。導(dǎo)熱油回路主要通過(guò)導(dǎo)熱油泵變頻調(diào)節(jié)導(dǎo)熱油流量，通過(guò)導(dǎo)熱油槽加熱器和冷卻器調(diào)節(jié)導(dǎo)熱油溫度。

圖1 實(shí)驗(yàn)回路簡(jiǎn)介Fig.1 Schematic of experimental loop.

實(shí)驗(yàn)對(duì)象模型為冷凍壁罐，具體為316L不銹鋼錐形罐，高度為620mm，其入口處內(nèi)徑200mm，熔鹽溢流口處內(nèi)徑306mm，并且在距離入口100mm、300mm、500mm三個(gè)截面上各布置了11個(gè)熱電偶（精度0.1 °C），用以測(cè)量冷凍壁罐內(nèi)的溫度場(chǎng)分布。冷凍壁罐內(nèi)通入熔鹽，熔鹽達(dá)到溢流口后回流至加熱罐中，冷凍壁罐體外層為50mm的導(dǎo)熱油夾套，通以導(dǎo)熱油進(jìn)行熱交換。通過(guò)導(dǎo)熱油的冷卻，可在冷凍壁罐內(nèi)壁形成熔鹽冷凍壁層。

流量計(jì)1、2為數(shù)顯靶式流量計(jì)，測(cè)量范圍分別為30-500 L·h-1、0.5-5m3·h-1，測(cè)量精度分別為±1%、±1.5%，流量計(jì)3為渦街流量計(jì)，測(cè)量范圍1.5-15m3·h-1，測(cè)量精度為±1%。超耐熱型屏蔽泵揚(yáng)程為22 m，最高工作溫度為300°C；導(dǎo)熱油泵為離心泵，揚(yáng)程為20m。

圖2為冷凍壁罐體上方的電加熱器和測(cè)厚卡尺。其中電加熱器額定功率為3kW，可設(shè)定不同比例的功率輸出?？ǔ邽閿?shù)顯機(jī)械卡尺，可同時(shí)測(cè)量上、中層熱電偶處冷凍壁厚度，采用取平均值用于在線測(cè)量冷凍壁厚度，軸向冷凍壁厚度差異可控制在5mm以內(nèi)。實(shí)驗(yàn)過(guò)程中相關(guān)參數(shù)的測(cè)量：熔鹽進(jìn)出口有相應(yīng)的熱電偶測(cè)量熔鹽的溫度，流量計(jì)1測(cè)量熔鹽的流量；導(dǎo)熱油進(jìn)出口有相應(yīng)的熱電偶測(cè)量導(dǎo)熱油的溫度，流量計(jì)3測(cè)量導(dǎo)熱油的流量；換熱器內(nèi)的溫度場(chǎng)由3個(gè)截面上共33個(gè)熱電偶測(cè)量獲得。所有的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)可通過(guò)控制系統(tǒng)在線采集。

圖2 冷凍壁罐、加熱器、測(cè)厚卡尺Fig.2 Frozen wall tank， heater， thickness gauge.

1.2 實(shí)驗(yàn)步驟

1.2.1 熔鹽壓送及循環(huán)運(yùn)轉(zhuǎn)

熔鹽在排泄罐內(nèi)完全熔融后，通過(guò)氣體壓送到加熱罐中；關(guān)閉V5，啟動(dòng)屏蔽泵，開啟V2，調(diào)節(jié)三通閥V3分配熔鹽流向，熔鹽逐漸充入冷凍壁罐中。

1.2.2 冷凍壁靜態(tài)形成

當(dāng)冷凍壁罐內(nèi)液面達(dá)到溢流口后，關(guān)閉V4，將熔鹽靜置于冷凍壁罐內(nèi)，開啟導(dǎo)熱油系統(tǒng)，通過(guò)夾套內(nèi)導(dǎo)熱油的冷卻，使得冷凍壁罐內(nèi)熔鹽開始在壁面內(nèi)側(cè)形成冷凍壁，并通過(guò)罐內(nèi)卡尺實(shí)時(shí)測(cè)量冷凍壁厚度，如圖2所示。待到冷凍壁厚度達(dá)到預(yù)期值后，開啟V4和V5，依靠重力排掉冷凍壁罐內(nèi)的液態(tài)熔鹽。

1.2.3 通入熔鹽并達(dá)到平衡

在已有冷凍壁附著的罐體中通入一定初始溫度的熔鹽，并開啟罐體內(nèi)軸心區(qū)域的電加熱器，用于模擬乏燃料衰變熱。待到熔鹽液位達(dá)到溢流口后，關(guān)閉V4。保持導(dǎo)熱油循環(huán)流動(dòng)冷卻，觀察記錄冷凍壁厚度變化、冷凍壁罐罐內(nèi)溫度、導(dǎo)熱油溫度流量等。一組工況實(shí)驗(yàn)結(jié)束后，重新開啟V4讓熔鹽循環(huán)沖刷掉冷凍壁，然后重復(fù)第二、三步驟進(jìn)行新一組工況的實(shí)驗(yàn)。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及分析

圖3為批次氟化揮發(fā)處理工藝中冷凍壁應(yīng)用的典型實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象，具體的工況為：冷凍壁初始形成厚度為20mm；排掉液相熔鹽后罐體軸心電加熱器功率設(shè)置1kW；再次通入熔鹽的初始溫度為180°C；夾套導(dǎo)熱油進(jìn)口的溫度為40°C；導(dǎo)熱油的流量為2.3m3·h-1。如圖3所示依次包括以下過(guò)程：圖3（a），冷凍壁靜態(tài)形成約20mm；圖3（b），排掉液態(tài)熔鹽；圖3（c），通入熔鹽并開啟加熱器模擬乏燃料衰變熱；圖3（d），一段時(shí)間后，冷凍壁厚度達(dá)到最終平衡狀態(tài)。通過(guò)實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象可以看出在通入新熔鹽和開啟加熱器后，冷凍壁厚度有一定程度的減小，隨后隨著導(dǎo)熱油的持續(xù)冷卻，冷凍壁厚度又逐漸增大，達(dá)到平衡狀態(tài)（圖3（d））。圖4為批次處理工藝中罐內(nèi)上層熱電偶的溫度變化情況，也會(huì)有相應(yīng)的先增加后降低，最后達(dá)到平衡狀態(tài)，通過(guò)徑向溫度場(chǎng)也能反映冷凍壁厚度變化。

圖3 批次處理工藝中冷凍壁應(yīng)用狀況Fig.3 Application of frozen wall in batch process.

圖4 批次處理工藝中溫度變化Fig.4 Change of temperature in batch process.

由于在干法工藝批次處理流程中涉及的工況參數(shù)較多，比如：熔鹽初始溫度、加熱器功率、導(dǎo)熱油溫度、冷凍壁初始厚度等，這些因素會(huì)影響冷凍壁厚度的變化，可能影響防腐蝕效果，為了實(shí)現(xiàn)冷凍壁厚度波動(dòng)最小化，因此重點(diǎn)考察了以上因素對(duì)冷凍壁厚度的影響規(guī)律，以期實(shí)現(xiàn)冷凍壁厚度可控，確保其穩(wěn)定性。

2.1 熔鹽初始溫度的影響

燃料鹽進(jìn)入到罐體后，燃料鹽攜帶的大量熱量可能對(duì)冷凍壁厚度產(chǎn)生較大沖擊。圖5為工況參數(shù)：冷凍壁初始形成厚度為20mm；排掉液態(tài)熔鹽后加熱器功率設(shè)置1kW；夾套導(dǎo)熱油進(jìn)口的溫度為40°C；導(dǎo)熱油的流量為2.3m3·h-1；不同熔鹽初始溫度對(duì)冷凍壁厚度變化的影響。冷凍壁初始厚度20mm，熔鹽初始溫度分別為180 °C、200 °C、220 °C時(shí)，對(duì)應(yīng)的冷凍壁沖擊變化厚度分別為9.4mm、13.4mm、16.7mm；熔鹽初始溫度越低，對(duì)冷凍壁的沖擊破壞程度越小。另外在冷凍壁沖擊之后，由于持續(xù)冷卻，冷凍壁厚度依次增加19.7mm、16.5mm、17.7mm，三種工況均以罐內(nèi)熱電偶溫度不變視為平衡狀態(tài)，平衡厚度測(cè)量略有差異。由于加熱功率較小，對(duì)應(yīng)的最終平衡厚度較大，相應(yīng)的燃料鹽進(jìn)入到冷凍壁固態(tài)鹽中的量較大，不利于核燃料的回收利用和保持冷凍壁固態(tài)鹽的純度。

圖5 熔鹽初始溫度的影響Fig.5 Effect of initial molten salt temperature.

根據(jù)導(dǎo)熱油側(cè)的進(jìn)出口油溫、導(dǎo)熱油流量，可計(jì)算不同時(shí)間對(duì)應(yīng)的熱流量：

式中：Q為熱流量，w；C為導(dǎo)熱油的比熱，kJ·kg-1·K-1；ρ為導(dǎo)熱油密度，kg·m-3；V為導(dǎo)熱油體積流量，m3·s-1；Tin和Tout分別為導(dǎo)熱油進(jìn)出口溫度。圖6為與圖5工況對(duì)應(yīng)的不同熔鹽初始溫度下熱流量與時(shí)間的對(duì)應(yīng)關(guān)系。從圖5、6中曲線可以看出，通入新熔鹽后，熔鹽初始溫度220°C對(duì)應(yīng)的熱流量最大約7 000 W·m-1，圖5中對(duì)應(yīng)發(fā)生冷凍壁熔解的量也較大。因此通入新熔鹽后，熔鹽溫度越高，熱流量越大，冷凍壁厚度減少量越大。并且在圖6中達(dá)到平衡狀態(tài)后，三個(gè)工況對(duì)應(yīng)的熱流量大體相當(dāng)，約1500 W·m-1，對(duì)應(yīng)的冷凍壁厚度約20mm。

圖6 圖5工況下熱流量隨時(shí)間的變化情況Fig.6 Variation of heat flux with time of Fig.5.

2.2 加熱器功率的影響

加熱器功率用于模擬燃料鹽的衰變熱，加熱器功率不僅影響冷凍壁的熔解過(guò)程，對(duì)最終的平衡狀態(tài)也有較大影響。圖7為冷凍壁初始形成厚度20mm、排掉液態(tài)熔鹽后加熱器功率設(shè)置2kW、通入熔鹽的初始溫度200°C、夾套導(dǎo)熱油進(jìn)口溫度40°C、導(dǎo)熱油流量2.3m3·h-1工況下冷凍壁厚度變化的照片。圖7（a）為空白鹽形成20mm冷凍壁的照片，圖7 （b）為通以200 °C熔鹽，并開啟加熱器2kW時(shí)冷凍壁的照片，圖7 （c）為達(dá)到平衡后的冷凍壁的照片。由圖7可以看出，在通以200 °C熔鹽，并開啟加熱器2kW，此時(shí)熔鹽的溫度較高，并且加熱功率較大，冷凍壁發(fā)生熔化，與圖3相比，由于加熱器功率的不同，導(dǎo)致了最終平衡的冷凍壁厚度差異較大。

圖7 冷凍壁厚度變化照片F(xiàn)ig.7 Variation of frozen wall thickness.

圖8為冷凍壁初始形成厚度20mm、通入熔鹽的初始溫度200 °C、夾套導(dǎo)熱油進(jìn)口溫度40 °C、導(dǎo)熱油的流量2.3m3·h-1工況下不同加熱功率對(duì)冷凍壁厚度變化的影響。冷凍壁初始厚度20 mm時(shí)，加熱1kW、2kW、3kW對(duì)應(yīng)的冷凍壁沖擊變化厚度分別為13.4mm、17.5mm、17.6mm。加熱功率越小，對(duì)冷凍壁的沖擊破壞程度越小。在冷凍壁沖擊之后，冷凍壁厚度依次增加16.5mm、2.3mm、0.6mm，加熱功率越大，對(duì)應(yīng)的最終平衡厚度越小，相應(yīng)的燃料鹽會(huì)進(jìn)入到冷凍壁固態(tài)鹽的量越小。

圖8 加熱器功率的影響Fig.8 Effect of heater power.

圖9為與圖8工況對(duì)應(yīng)的不同加熱功率下熱流量與時(shí)間的對(duì)應(yīng)關(guān)系。剛開始時(shí)，1kW與2kW對(duì)應(yīng)的熱流量差異較小，約4 kW·m-1。加熱功率為3kW時(shí)，對(duì)應(yīng)的熱流量較大，約8 kW·m-1，相應(yīng)的冷凍壁厚度減少量較大。并且在達(dá)到平衡后，3kW工況對(duì)應(yīng)的熱流量較大，約5 kW·m-1，相應(yīng)冷凍壁厚度難以維持?？梢缘贸黾訜峁β试酱?，平衡時(shí)熱流量越大，平衡時(shí)厚度越小。

圖9 圖8工況下熱流量隨時(shí)間的變化情況Fig.9 Variation of heat flux with time of Fig.8.

2.3 導(dǎo)熱油溫度的影響

導(dǎo)熱油作為冷卻介質(zhì)，其溫度對(duì)冷凍壁的維持及平衡狀態(tài)的厚度有一定影響。圖10為冷凍壁初始形成厚度10mm、排掉液態(tài)熔鹽后加熱器功率設(shè)置2kW、通入熔鹽的初始溫度180°C、導(dǎo)熱油的流量2.3m3·h-1工況下不同導(dǎo)熱油溫度對(duì)冷凍壁厚度變化的影響。冷凍壁初始厚度10mm時(shí)，導(dǎo)熱油溫度分別為20°C、40°C、60°C，對(duì)應(yīng)的冷凍壁沖擊變化厚度分別為5.6mm、5.9mm、8.3mm。由此可見，導(dǎo)熱油溫度越低，沖擊變化的厚度越??；在冷凍壁沖擊之后，冷凍壁厚度依次增加2.3mm、2.3mm、2.2mm，加熱功率為2kW時(shí)，對(duì)應(yīng)的最終平衡厚度越小，相應(yīng)的燃料鹽會(huì)進(jìn)入到冷凍壁固態(tài)鹽的量就越小。可以看出導(dǎo)熱油20°C對(duì)應(yīng)的工況，冷凍壁的厚度變化較小，較為理想，可以為后續(xù)冷凍壁批次氟化反應(yīng)提供參考。

圖10 導(dǎo)熱油溫度的影響Fig.1 0 Effect of oil temperature.

圖11為與圖10工況對(duì)應(yīng)的不同加熱功率下熱流量與時(shí)間的對(duì)應(yīng)關(guān)系。剛開始時(shí)，導(dǎo)熱油溫度越高，罐體壁面溫度越高，罐內(nèi)熔鹽溫度較高，熱阻較小，對(duì)應(yīng)的冷凍壁厚度減少量越大。平衡后三種工況的熱流量有一定差異，可能的原因是導(dǎo)熱油溫度為60°C時(shí)，罐體壁面溫度較高，冷凍壁厚度更難以維持，冷凍壁厚度較小，傳熱熱阻較小，相應(yīng)的熱流量較大。

圖11 圖10工況下熱流量隨時(shí)間的變化情況Fig.1 1 Variation of heat flux with time of Fig.1 0.

2.4 冷凍壁初始厚度的影響

冷凍壁初始厚度對(duì)冷凍壁的溶解過(guò)程有一定影響。圖12為排掉液相熔鹽后加熱器功率設(shè)置1kW、通入熔鹽的初始溫度200°C、夾套導(dǎo)熱油進(jìn)口溫度40°C、導(dǎo)熱油流量2.3m3·h-1工況下不同冷凍壁初始厚度對(duì)冷凍壁厚度變化的影響。冷凍壁初始厚度為20mm、10mm、5mm時(shí)，對(duì)應(yīng)的冷凍壁沖擊變化厚度分別為13.4mm、7.2mm、2.6mm，這表明冷凍壁初始厚度越大，對(duì)應(yīng)的冷凍壁沖擊厚度變化越大。在冷凍壁初始厚度為5mm時(shí)，溢流口出現(xiàn)了輕微的破損，如圖13所示，相應(yīng)的冷凍壁厚度為3mm，此類工況屬于事故工況，無(wú)法保護(hù)金屬壁面，在后續(xù)的實(shí)驗(yàn)中應(yīng)盡量避免。

圖12 冷凍壁初始厚度的影響Fig.1 2 Effect of initial thickness of frozen wall.

圖13 冷凍壁局部破損Fig.1 3 Local damage of frozen wall.

圖14為與圖12工況對(duì)應(yīng)的不同冷凍壁初始厚度下熱流量與時(shí)間的對(duì)應(yīng)關(guān)系。結(jié)合圖14中冷凍壁厚度變化可以看出，在T=1-20min時(shí)間段，冷凍壁厚度越小，對(duì)應(yīng)的熱阻越小，熱流量越大。對(duì)于冷凍壁初始厚度為5mm的工況，熱流量較大，冷凍壁出現(xiàn)局部破損的情況。最終平衡后，三組工況的熱流量約2kW·m-1，由于加熱功率和冷卻條件相同，相應(yīng)的冷凍壁平衡厚度比較接近。

圖14 圖12工況下熱流量隨時(shí)間的變化情況Fig.1 4 Variation of heat flux with time of Fig.1 2.

2.5 冷凍壁平衡厚度與熱流量的擬合關(guān)系

通過(guò)分析以上各個(gè)影響因素對(duì)冷凍壁厚度的影響可以歸納為熱流量對(duì)冷凍壁厚度的影響。通過(guò)建立冷凍壁厚度與熱流量的關(guān)系來(lái)控制熱流量，從而調(diào)節(jié)冷凍壁厚度，以實(shí)現(xiàn)應(yīng)用中冷凍壁厚度波動(dòng)的最小化。圖15中的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)具體為不同實(shí)驗(yàn)工況達(dá)到最終傳熱平衡狀態(tài)后，通過(guò)導(dǎo)熱油側(cè)的流量與進(jìn)出口溫度，計(jì)算得出的單位長(zhǎng)度的熱流量（線熱流密度）與冷凍壁厚度的對(duì)應(yīng)關(guān)系。從實(shí)驗(yàn)得到的線熱流密度與冷凍壁厚度的關(guān)系，可以看出符合指數(shù)函數(shù)分布，通過(guò)Origin軟件基于指數(shù)函數(shù)進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)擬合，如式（2）所示：

圖15 熱流量與冷凍壁厚度關(guān)系Fig.1 5 Relationship between heat flux and frozen wall thickness.

圖15中曲線表示模型的計(jì)算值，可以看出在冷凍壁厚度較大時(shí)，冷凍壁層的熱阻較大，相應(yīng)的平衡線熱流密度較小，隨著冷凍壁厚度減少，對(duì)應(yīng)的線熱流密度呈現(xiàn)指數(shù)方式增加。并且當(dāng)冷凍壁初始厚度一定時(shí)線熱流密度增加越大，冷凍壁厚度減少量越大，熱阻相應(yīng)減小以達(dá)到新的平衡。其中模型的計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值的平均相對(duì)誤差11.2%，能夠?yàn)槔鋬霰诤穸瓤刂铺峁┫嚓P(guān)參考。

3 結(jié)語(yǔ)

基于冷凍壁實(shí)驗(yàn)裝置模擬了干法處理中熔鹽冷凍壁的應(yīng)用工況。主要對(duì)比分析了導(dǎo)熱油進(jìn)口溫度、熔鹽初始溫度、加熱器功率、冷凍壁初始厚度對(duì)冷凍壁厚度變化的影響，得到了以下結(jié)論：

1） 熔鹽初始溫度越低，加熱功率越小，導(dǎo)熱油溫度越低，冷凍壁初始厚度越小對(duì)冷凍壁的沖擊破壞程度越小。

2） 加熱功率越小，導(dǎo)熱油溫度越低，對(duì)應(yīng)的最終平衡厚度越大，待處理的燃料鹽形成冷凍壁固態(tài)鹽的量越大，不利于核燃料的回收利用和保持冷凍壁固態(tài)鹽的純度。

3） 在冷凍壁初始厚度為5mm時(shí)，溢流口出現(xiàn)了輕微的破損，因此在實(shí)際應(yīng)用中要確保合適的初始厚度。

4） 多組實(shí)驗(yàn)表明，當(dāng)加熱器功率2kW、冷凍壁初始厚度10mm、熔鹽初始溫度180°C、導(dǎo)熱油進(jìn)口溫度20°C、導(dǎo)熱油流量2.3m3·h-1時(shí)效果較理想，可以為后續(xù)工況應(yīng)用提供參考。

5） 利用熱流量的變化分析了冷凍壁厚度變化的原因：熱流量越大，冷凍壁厚度減小量越大；平衡時(shí)，熱流量越大，冷凍壁平衡厚度越小。

6） 通過(guò)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)擬合得到了線熱流密度與冷凍壁平衡厚度的關(guān)系式，平均相對(duì)誤差11.2%，能夠?yàn)槔鋬霰诤穸瓤刂铺峁┫嚓P(guān)參考。

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Experimental study on the influence of key factors in the application of molten salt frozen wall

SUN Bo1，2ZHOU Jinhao1，2SHE Changfeng1，2DOU Qiang1，2LONG Dewu1，2HU Weiqing1，2LI Qingnuan1，2
1
（Shanghai Institute of Applied Physics， Chinese Academy of Sciences， Jiading Campus， Shanghai 201800， China）2（Key Laboratory of Nuclear Radiation and Nuclear Energy Technology， Chinese Academy of Sciences， Shanghai 201800， China）

Background: During dry reprocessing of spent nuclear fuel in the molten salt reactor， the processing equipment is confronted with serious material corrosion problems. The molten salt frozen-wall technique has been proposed as an effective method to protect the equipment from chemical corrosion whilst stability of frozen wall thickness is the key to success in the application of frozen wall technique for dry reprocessing. Purpose: This paper aims to study the influence of key factors in the application of molten salt frozen wall. Methods: Based on the homemade experimental apparatus of frozen wall， the application of molten salt frozen wall during dry reprocessing was simulated. The influences of inlet temperature of oil， initial temperature of molten salt， heater power and initial thickness of frozen wall on the change of frozen wall in the process were analyzed， as well as the reasons behind the change of the thickness of frozen wall via the change of the heat flux. Results: The influence laws of main factors are obtained， and the optimum condition for use is obtained. Experimental data fitting results show the relationship between the heat flux of the unit length and the thickness of the frozen wall， and the average relative error rate is 11.2%. Conclusion: The greater heat flux is， the more frozen wall disappears. When equilibrium is reached， the greater the heat flux is， the smaller thickness of the frozen wall will be.

Frozen wall， Dry reprocessing， Molten salt reactor

SUN Bo， male， born in 1987， graduated from Harbin Engineering University with a master's degree in 2013， engaged in radiation chemistry

ZHOU Jinhao， E-mail: zhoujinhao@sinap.ac.cn

TL99

10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.080602

中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)（No.XDA02030000）資助

孫波，男，1987年出生，2013年獲得哈爾濱工程大學(xué)碩士學(xué)位，從事放射化學(xué)與工程技術(shù)

周金豪，E-mail: zhoujinhao@sinap.ac.cn

Supported by Strategic Pilot Science and Technology Project of Chinese Academy of Sciences （No.XDA02030000）

and engineering technology

2016-03-01，

2016-04-22