羅勝元，王傳尚，彭中勤

（中國地質(zhì)調(diào)查局武漢地質(zhì)調(diào)查中心，武漢430205）

桂中坳陷下石炭統(tǒng)鹿寨組頁巖氣研究

羅勝元，王傳尚，彭中勤

（中國地質(zhì)調(diào)查局武漢地質(zhì)調(diào)查中心，武漢430205）

桂中坳陷石炭系發(fā)現(xiàn)多處油氣苗及瀝青，具有良好的頁巖氣儲集條件。對桂中坳陷下石炭統(tǒng)鹿寨組（C1l）烴源巖進(jìn)行了研究，認(rèn)為烴源巖主要為臺前盆地相暗色炭質(zhì)頁巖，鹿寨組下部頁巖具有良好的生烴條件。烴源巖有機(jī)質(zhì)豐度高，平均TOC含量為3.08%，干酪根類型為II1型和II2，來源于水生浮游生物和菌藻類母質(zhì)，烴源巖最高熱解峰溫度460～560℃，處于高成熟階段，現(xiàn)今以生成天然氣為主。頁巖中脆性礦物含量為35.6%～75.2%，粘土礦物含量為3.1%～62.1%，頁巖硅質(zhì)來源中生物成因硅質(zhì)具有較大貢獻(xiàn)，鹿寨組底部富有機(jī)質(zhì)頁巖段發(fā)育的有機(jī)質(zhì)微孔隙和納米級—微米級微裂縫是頁巖氣富集的主要空間。桂中坳陷經(jīng)歷多期疊加構(gòu)造改造，抬升剝蝕對頁巖氣保存有重要影響，斷層和巖漿熱液活動對頁巖氣保存也不利。斷層影響相對較小、蓋層厚度超過180m的桂中坳陷西北部地區(qū)是下石炭統(tǒng)頁巖氣勘探的有利方向。

桂中坳陷；下石炭統(tǒng)；鹿寨組；烴源巖；頁巖氣

Luo S Y，Wang C S，Peng Z Q.

Geology and Mineral Resources of South China，2016，32（2）：180-190.

1　區(qū)域地質(zhì)背景

桂中坳陷位于揚(yáng)子地臺西南緣與加里東褶皺帶邊緣地帶，是江南古陸邊緣海西期發(fā)育的次級沉積坳陷。西以南丹—都安斷裂與羅甸斷坳相接，北鄰江南隆起，東以龍勝—永福斷裂與大瑤山隆起、桂林坳陷相聯(lián)，面積約4.6×104km2。桂中坳陷以下古生界（主要是寒武系）淺變質(zhì)巖為基底，在古特提斯洋和江南古陸的構(gòu)造背景控制下，經(jīng)歷了四個(gè)構(gòu)造發(fā)展階段：（1）海西期（D～P1）坳陷發(fā)育階段，也是桂中坳陷的主要形成期。強(qiáng)烈的板內(nèi)伸展作用加劇了基底北西向的深斷裂活動［1］，階梯狀斷裂拉伸作用形成了北西向的南寧—都安—南丹裂陷槽，海水自東南向西北逐步侵入，該區(qū)泥盆系、石炭系以及下二疊統(tǒng)沉積了一套海侵體系下的泥灰?guī)r、泥巖和陸源碎屑巖，各個(gè)地層基本上是連續(xù)沉積，形成的被動大陸邊緣裂陷具有持續(xù)穩(wěn)定坳陷的特點(diǎn)。臺盆格局形成，出現(xiàn)開闊碳酸鹽臺地相帶、斜坡相帶和臺內(nèi)盆地帶相帶的分異。早二疊世末期的東吳運(yùn)動將坳陷整體抬升為陸地，下二疊統(tǒng)頂部受到普遍剝蝕。（2）海西印支期（P2～T2）坳陷收縮階段，桂中坳陷具有前陸盆地的性質(zhì)。在東吳擠壓造山運(yùn)動所形成的侵蝕面的基礎(chǔ)上，晚二疊世至中三疊世的沉積物以泥質(zhì)巖及砂巖為主，厚度達(dá)4000余米。中三疊世末期，印支運(yùn)動結(jié)束了該區(qū)海相地層沉積。（3）燕山期（J～K）坳陷褶皺階段，發(fā)生于白堊紀(jì)前燕山運(yùn)動的北東向逆沖推覆作用，使本區(qū)發(fā)生全面的褶皺和斷裂，形成了現(xiàn)今地表的褶皺雛形。（4）喜山期（E～N）坳陷抬升剝蝕階段，最終形成了桂中坳陷現(xiàn)今的構(gòu)造殘留盆地面貌［2-3］。穩(wěn)定抬升與剝蝕作用造成泥盆系及其以上地層遭受不同程度的剝蝕，地表主要分布大片石炭系，二疊系、三疊系僅分布在部分向斜核部，泥盆系大面積出露在坳陷的東部及西南部，坳陷中部的部分背斜核部亦有中、下泥盆統(tǒng)出露。桂中坳陷擠壓變形強(qiáng)烈，北西—南東向、近南北向和近東西向3組逆沖斷裂將桂中地區(qū)劃分為明顯的三個(gè)帶，自東北向西南依次為山前沖斷帶、山前褶皺帶及壓扭變形帶。根據(jù)構(gòu)造分布特征和地層發(fā)育特點(diǎn)，可將桂中坳陷劃分出4個(gè)二級構(gòu)造單元，分別是柳城斷褶帶（環(huán)江—羅城）、宜山對沖帶（南丹—宜山—鹿寨）、來賓平緩斷褶帶（來賓—上林凹陷）和象州斜坡帶（忻城—象州）。

2　頁巖的時(shí)空發(fā)育特征

桂中坳陷下石炭統(tǒng)繼承了晚泥盆世臺—盆相間的古地理格局［4］，孤立臺地和臺間海槽的分布受到海西期同生斷層的控制，北西—南東向臺間海槽（圖2）包括近東西向（河池—柳州）和北東向（柳州—永福—桂林）兩個(gè)次級洼陷區(qū)域。下石炭統(tǒng)海相頁巖主要發(fā)育于深水臺盆相［5］，平面上主要分布于在桂西—桂中的南丹、河池、宜州、鹿寨、馬山、白色、南寧、柳州、桂林一帶，基本沿孤立臺地相夾持的裂陷槽展布，在盆地中心地帶以黑色硅質(zhì)巖和炭質(zhì)泥巖沉積為主，在盆地邊緣主要為灰黑色含竹節(jié)石頁巖夾中薄層灰?guī)r。下石炭統(tǒng)厚度變化從37～550 m不等，其中南丹—河池一帶形成一個(gè)厚度大、分布廣、有機(jī)碳高的炭質(zhì)泥巖發(fā)育帶，資料顯示其厚度穩(wěn)定在500 m左右。下石炭統(tǒng)埋深多不超過4000 m，已有的地震資料和鉆井顯示桂中1井石炭系底界埋深為1584 m，里高2井為1075 m，且自西南至東北方向，石炭系底部地層埋深逐漸變淺。下石炭統(tǒng)鹿寨組（C1l）以黑色炭質(zhì)頁巖、硅質(zhì)頁巖為主，夾少量薄層硅質(zhì)巖，鹿寨組沉積環(huán)境主要為臺間盆地和斜坡，在南丹車河、桂林—柳州等地為深水陸棚相沉積，鹿寨組下伏于淺水相的寺門組（C1s）之上。

鹿寨組可分為明顯的兩段式沉積。鹿寨組下部為臺前盆地相，巖性以黑色炭質(zhì)頁巖、硅質(zhì)頁巖、鈣質(zhì)泥巖為主，局部夾少量灰色薄層泥灰?guī)r。層序地層分析表明，海進(jìn)體系域（TST）以泥巖沉積為主，夾有炭質(zhì)頁巖和薄層硅質(zhì)巖，泥頁巖中含黃鐵礦結(jié)核，水平層理十分發(fā)育，碳質(zhì)頁巖中常見硅質(zhì)結(jié)核。高水位體系域（HST）主要沉積鈣質(zhì)、硅質(zhì)泥巖和泥灰?guī)r，層序頂部見介形蟲和薄殼腕足化石。

鹿寨組上部為斜坡相沉積，位于深水陸棚和臺間盆地之間，大地構(gòu)造上位于相對穩(wěn)定的臺前盆地斜坡相沉積，常見鈣質(zhì)碎屑流和陸源碎屑重力流沉積，巖性主要包括粉砂質(zhì)泥巖、灰色含礫屑泥灰?guī)r，亮晶顆?；?guī)r等。海進(jìn)體系域（TST）以泥巖夾硅質(zhì)泥巖為主，夾薄層灰?guī)r。HST主要沉積含生物碎屑泥巖，缺乏層理，生物多為異地搬運(yùn)再沉積的淺海生物，包括海百合莖、腕足碎片、雙殼類化石，上部為含鈣質(zhì)結(jié)核的砂質(zhì)泥巖。

圖1　桂中坳陷地層分布及構(gòu)造單元?jiǎng)澐謭D（上）；桂中坳陷西北部側(cè)線解釋圖（下），AB側(cè)線位置見上圖Fig.1 Tectoniccharacteristics，geologicalschematicwith cross-section ofGuizhongdepression（upper）；Geophysicalgeological interpretation section in northwest（down）

3　有機(jī)地球化學(xué)特征

3.1泥頁巖有機(jī)碳（TOC）含量

頁巖中有機(jī)質(zhì)含量控制著頁巖產(chǎn)氣率，直接影響賦存在有機(jī)質(zhì)顆粒表面吸附氣含量數(shù)量級的變化［7］。北美Barnett頁巖由黑色頁巖、鈣質(zhì)頁巖、黑色白云質(zhì)頁巖、黑色含磷質(zhì)頁巖和粒狀灰?guī)r組成，TOC含量為4.0%～8.0%，平均為4.5%，所有頁巖都具有較高的伽馬值，其中磷質(zhì)頁巖最高。頁巖具有高有機(jī)碳含量是該區(qū)頁巖氣高產(chǎn)的關(guān)鍵因素之一。通常認(rèn)為，優(yōu)質(zhì)頁巖源巖的有機(jī)質(zhì)含量最低標(biāo)準(zhǔn)原則上應(yīng)超過2.0%。

丹頁2井鹿寨組39.98～357 m段頁巖樣品（37塊）的有機(jī)碳含量為0.47%～9.5%，平均TOC含量為3.08%，TOC大于2%的富有機(jī)質(zhì)頁巖連續(xù)累計(jì)厚度約112 m（圖3，圖5a）。有機(jī)碳含量分析顯示，研究區(qū)鹿寨組下部頁巖有機(jī)碳含量（TOC）總體較上部高。泥巖全硫含量（圖5b）與有機(jī)碳變化趨勢類似，在274～310 m深度范圍內(nèi)，泥巖中硫含量大于1.5%?？v向上自然伽馬測井曲線、自然伽馬能譜曲線與TOC值具有相同的分布趨勢，反映有機(jī)碳含量分布特征（圖3）。平面上有機(jī)碳含量分布為0.5%～5.0%，受古水深變化控制，富有機(jī)質(zhì)頁巖（TOC大于2%）呈北西—南東向舌狀分布在河池—大廠—宜州—羅甸一線的裂陷槽內(nèi)，厚度為30～200 m，在南丹、河池地區(qū)黑色頁巖厚度在150 m以上（圖4）。此外受高過成熟演化的影響，其氯仿瀝青“A”及殘余生烴潛量（S1+S2）含量都很低（圖5c）。

圖2　桂中地區(qū)早石炭初期巖相古地理圖（據(jù)文獻(xiàn)［6］，有修改）Fig.2 Thelithofaciespalaeogeographymap ofearlyCarboniferousin Guizhongdepression

3.2干酪根類型

有機(jī)質(zhì)類型是衡量富有機(jī)質(zhì)頁巖的重要指標(biāo)之一，不同干酪根類型的頁巖具有不同的生氣能力，且頁巖納米孔隙分布和甲烷吸附能力也有一定差別。干酪根類型對甲烷吸附能力的影響主要體現(xiàn)在TOC上，單位體積TOC條件下，Ⅱ/Ⅲ型和Ⅲ型干酪根比Ⅰ型和Ⅱ型干酪根的微孔體積大，甲烷吸附能力更強(qiáng)。干酪根隨著熱降解程度的增強(qiáng)，其分子結(jié)構(gòu)、元素組成均發(fā)生變化，在高熱演化階段，表征源巖熱解的一些參數(shù)趨于一致，難以用來分析干酪根類型，本研究采用干酪根顯微組分和碳同位素組成來判斷有機(jī)質(zhì)類型。

3.2.1干酪根顯微組分特征

丹頁2井泥巖層段有機(jī)質(zhì)顯微組分特征研究表明（圖5d-5e），頁巖有機(jī)質(zhì)顯微組分中腐泥組含量最高，主要是灰褐色、黑色藻類體和淺灰色絮狀腐泥無定形體和腐泥碎屑體，見少量的無結(jié)構(gòu)鏡質(zhì)。腐泥組含量為47.3%～88%，其中腐泥無定型體35%～78.7%，腐泥碎屑體9.3%～32%；鏡質(zhì)組含量為12.7%～52%，其中無結(jié)構(gòu)鏡質(zhì)體占8.7%～43.7%。未見藻類體、樹脂體和殼質(zhì)組。顯微組分特征表明鹿寨組頁巖為上部和下部為II1干酪根，中部為II2型干酪根，有機(jī)質(zhì)來源于海洋浮游生物和藻類的混合，這類干酪根母質(zhì)形成于深度適中的還原水體環(huán)境，特點(diǎn)是富氫貧碳，持續(xù)受熱成熟后有利生成油和氣。

3.2.2干酪根碳同位素組成

干酪根碳同位素（δ13CPDB）隨熱演化而發(fā)生的分餾作用具有階段性。在演化早期的成巖作用階段，干酪根脫去富含13C的含氧基團(tuán)使有機(jī)母質(zhì)的碳同位素組成變輕；在大量生烴的深成熱解作用階段，優(yōu)先斷裂的12C—12C鍵導(dǎo)致裂解生成的烴類產(chǎn)物相對富含輕碳同位素，殘余母質(zhì)的碳同位素組成變重，但由于烴類等產(chǎn)物中碳比殘留在干酪根中的碳少得多，同時(shí)部分富集13C的含氧基團(tuán)的繼續(xù)脫去，最終使得深成熱演化階段的碳同位素分餾效應(yīng)十分有限，總體上干酪根碳同位素組成變化很小，不能有效反映所經(jīng)歷的熱成熟度演變。有機(jī)質(zhì)來源決定了干酪根碳同位素大小。

圖3　桂中地區(qū)下石炭統(tǒng)典型單井測井曲線及層序地層劃分圖Fig.3 Wellloggingand sequencesstratigraphydivision oftypicalwellin earlyCarboniferous

本研究中鹿寨組干酪根碳同位素值大小在-23.58‰～-26.5‰之間，總體上隨深度增加，δ13CPDB增大。不同類型的干酪根碳同位素大小隨深度增加變化十分復(fù)雜，統(tǒng)計(jì)表明（δ13CPDB）表現(xiàn)出雙峰型（圖6），兩峰值分別為-24‰和-25.5‰處，分別代表了干酪根中腐泥組份和鏡質(zhì)組份的碳同位素值大小，也表明本區(qū)母質(zhì)來源于浮游生物和菌藻來源的混合，且浮游生物貢獻(xiàn)十分明顯。說明晚志留世—早泥盆世，研究區(qū)沉積水體較深，生物以水生浮游生物和菌藻類生物為主。

3.3有機(jī)質(zhì)成熟度

熱成熟度是表征含氣頁巖的一個(gè)重要地球化學(xué)參數(shù)，常用鏡質(zhì)體反射率作為評價(jià)指標(biāo)。但研究區(qū)鹿寨組海相含氣頁巖腐泥型干酪根顯微組分中缺乏有效鏡質(zhì)組，給成熟度評價(jià)帶來很大困難。本研究利用有機(jī)質(zhì)最大熱解峰溫度（Tmax）來分析有機(jī)質(zhì)成熟度，Tmax值與干酪根活化能的分布有關(guān)，取決于干酪根的結(jié)構(gòu)組成，受干酪根類型和熱成熟度的控制［8］。當(dāng)沉積巖經(jīng)歷熱演化程度較高時(shí)，由于活化能較低的化學(xué)鍵被裂解，剩余干酪根的活化能較高，Tmax偏大。Tmax指標(biāo)用于標(biāo)定含Ⅱ、III型干酪根的沉積巖的成熟度效果比較好。

圖4　桂中地區(qū)下石炭統(tǒng)富有機(jī)質(zhì)頁巖厚度等值線圖Fig.4 Thethicknesscontourmap oforganic-rich shaleatLowerCarboniferousin area

圖5　桂中地區(qū)丹頁2井烴源巖地球化學(xué)特征隨深度變化特征：（a）泥巖有機(jī)碳含量；（b）泥巖全硫含量；（c）烴源巖產(chǎn)油潛率S1+S2；（d-e）干酪根顯微組分類型；Fig.5 Plotsofgeochemicalcharacteristicsvariation depth in Danye2 wellin Guizhongdepression：（a）totalorganiccarbon contentof shale；（b）totalsulfurcontentofshale；（c）Oilproduction potentialofsourcerock；（d-e）themaceraloforganickerogen

研究區(qū)泥盆系烴源巖有機(jī)碳含量全部超過0.4%，且可溶有機(jī)質(zhì)含量低，Tmax真實(shí)反映了生成各種化合物所需要的熱量，可以較為準(zhǔn)確的分析有機(jī)質(zhì)熱演化特征。Rock-Eval法在熱解的第二個(gè)階段達(dá)到Tmax，此時(shí)干酪根裂解開始同時(shí)重?zé)N分子斷裂產(chǎn)生S2峰值。通常Ⅱ型干酪根開始生油階段最高熱解峰溫為435～440℃，在大于460℃時(shí)開始大量生成天然氣。丹頁2井泥鹿寨組頁巖最高熱解峰溫度范圍集中在460～560℃，平均為487.5℃，表明研究區(qū)烴源巖處于高成熟的演化階段（圖7）。

處于高成熟熱演化階段的烴源巖殘留熱解烴量很低，陳建平等（2007）對塔里木盆地內(nèi)臺盆區(qū)寒武系海相烴源巖的高溫?zé)峤饽M實(shí)驗(yàn)研究表明［9］，當(dāng)鏡質(zhì)體反射率超過2.0%時(shí)，殘余可熱解烴量均不超過5 mg/g，當(dāng)鏡質(zhì)體反射率超過3.0%時(shí)烴源巖基本不含可熱解的烴類。對研究區(qū)鹿寨組富含有機(jī)質(zhì)黑色頁巖段殘余可熱解烴的產(chǎn)油潛率（S1+S2）含量在0.02 ～0.1mg/g（TOC），氫指數(shù)（HI）大小在 0.43～10.25mg/g（TOC）范圍內(nèi)，大多數(shù)小于6mg/g（TOC），干酪根基本上不含可熱解的烴和氧（圖5c）。

圖6　丹頁2井鹿寨組頁巖干酪根碳同位素統(tǒng)計(jì)圖Fig.6 Thecarbon isotopeofkerogen ofC1lin Danye2 well

圖7　丹頁2井鹿寨組頁巖最高熱解峰溫度統(tǒng)計(jì)Fig.7 Thehighestpeak temperaturepyrolysisstatisticsofC1l in Danye2 well

4　礦物組成與微孔隙

4.1頁巖礦物組成

頁巖由硅質(zhì)、長石、黃鐵礦、碳酸鹽巖、磷酸鹽和硅酸鹽、黏土等礦物組成，這些礦物顆粒在地層埋藏過程中，由于抗壓性和化學(xué)穩(wěn)定性的不同，經(jīng)歷不同程度的壓實(shí)、溶蝕等成巖作用，影響頁巖孔隙系統(tǒng)的形成。對泥頁巖礦物端元間穩(wěn)定關(guān)系的研究表明［10］，粘土礦物（包括含蒙脫石、伊利石、高嶺石、綠泥石等）具有塑性強(qiáng)、機(jī)械和化學(xué)性質(zhì)不穩(wěn)定的特點(diǎn)，隨頁巖熱演化程度增加會發(fā)生礦物相的轉(zhuǎn)變，在此過程中壓實(shí)作用使孔隙迅速減少；此外粘土礦物與有機(jī)質(zhì)具較強(qiáng)的化學(xué)活性，可通過物理化學(xué)作用形成非常穩(wěn)定的有機(jī)質(zhì)黏土復(fù)合體。長石和碳酸鹽抗壓實(shí)，但化學(xué)性質(zhì)極不穩(wěn)定，在沉積物成巖中期，干酪根脫去含氧基團(tuán)形成的大量有機(jī)溶劑（草酸、醋酸和酚等）釋放常導(dǎo)致碳酸鹽巖、長石遭受溶蝕［11］，形成粒間孔。硅質(zhì)、黃鐵礦微粒為剛性顆粒，機(jī)械和化學(xué)性質(zhì)相對穩(wěn)定，在頁巖埋藏過程中可起到支撐作用，減小壓實(shí)應(yīng)力對顆粒間孔隙的影響。陸源碎屑石英和生物成因的硅質(zhì)石英是頁巖中常見的石英來源，其中生物硅質(zhì)石英主要來源于硅藻、海綿骨針和放射蟲等硅質(zhì)生物碎屑，其分布可以反映初級古生產(chǎn)力的變化，與沉積物有機(jī)質(zhì)豐度密切相關(guān)。

研究區(qū)鹿寨組主要巖性為黑色、灰黑色炭質(zhì)頁巖、硅質(zhì)頁巖。根據(jù)X衍射全巖礦物測試結(jié)果，鹿寨組富有機(jī)質(zhì)黑色頁巖中脆性礦物含量豐富，其中石英+黃鐵礦等比例在35.6%～75.2%，平均為47.3%；粘土礦物含量僅次于石英，約占23.1%～62.1%，平均為43.6%，且以穩(wěn)定礦物為主，缺乏蒙脫石等膨脹性粘土礦物；碳酸鹽巖礦物含量較低，一般在1.2%～18.4%，平均為9.1%。根據(jù)泥頁巖礦物端元間穩(wěn)定關(guān)系分析，鹿寨組泥頁巖主要為高硅質(zhì)和高粘土質(zhì)頁巖，基本不具備被溶蝕的能力，在后續(xù)埋藏過程中具有一定的可壓實(shí)能力，巖石機(jī)械脆性較強(qiáng)，具備可壓裂的潛力。

鹿寨組泥頁巖中石英含量與TOC呈明顯的正相關(guān)性（圖8a），隨著TOC值增高，石英含量增加，與石英含量呈負(fù)相關(guān)的粘土礦物含量呈減少趨勢。研究區(qū)硅質(zhì)含量與有機(jī)質(zhì)的同步變化與海水中生物硅質(zhì)的成因有關(guān)［12］，海相地層中有機(jī)質(zhì)在缺氧環(huán)境下可以形成一種保護(hù)膜，降低硅的溶解速率，從而使生物可汲取、聚集和保存硅。大量生物吸附SiO2形成的硅質(zhì)殼體，直接沉淀或經(jīng)歷溶解再沉淀，以生物碎屑的形式埋藏在烴源巖中形成具生物結(jié)構(gòu)的石英等礦物。需要注意的是，當(dāng)TOC含量大于8%時(shí)候，石英含量隨TOC增加表現(xiàn)出分散狀，推測可能有部分陸源碎屑石英的加入。鹿寨組泥巖硅質(zhì)來源中生物成因硅質(zhì)具有較大貢獻(xiàn)，有機(jī)質(zhì)與硅質(zhì)的同步富集對頁巖氣的富集成藏和壓裂開發(fā)十分有利。

4.2頁巖微孔隙鏡下特征

圖8　頁巖中石英含量與黏土含量、有機(jī)碳含量相關(guān)圖（a）；泥頁巖礦物端元組分三角圖（b）Fig.8 The correlation chat between quartzand claycontent and TOCcontent ofshale in studyarea（a）；triangular diagramofmineral component（b）

頁巖氣主體以游離態(tài)分布在顆粒間孔隙和微裂縫中，或以吸附態(tài)和溶解狀態(tài)分布在干酪根、粘土礦物顆粒表面，頁巖微孔隙作為頁巖氣重要的流動通道和儲集空間，其存在樣式和發(fā)育程度直接控制著頁巖氣儲量以及是否具有工業(yè)開發(fā)價(jià)值。頁巖儲層通常為特低孔低滲的致密儲集層，以發(fā)育多類型的納米級基質(zhì)孔隙為主要特征，還發(fā)育有少量微米級裂縫和大尺度的孔隙，包括烴源巖埋藏、成熟過程中的有機(jī)質(zhì)孔隙、顆粒粒間孔、粒間溶蝕孔、片狀粘土礦物粒間孔、黃鐵礦晶體充填孔等，大小通常為5～700 nm，平均為100 nm［13］。為了解孔隙類型、孔徑大小、孔隙微觀結(jié)構(gòu)和發(fā)育位置，利用氬離子拋光和場發(fā)射掃面電鏡二次電子成像技術(shù)對研究區(qū)鹿寨組頁巖樣品進(jìn)行了系統(tǒng)的觀察。結(jié)合國內(nèi)外學(xué)者的分類方式［10，14-15］，將頁巖孔隙分為有機(jī)質(zhì)孔隙和無機(jī)孔隙，無機(jī)孔隙進(jìn)一步劃分為粒間孔（顆粒間孔隙）、粒內(nèi)孔（顆粒內(nèi)孔隙、古生物化石孔隙和晶粒內(nèi)孔隙）以及微裂縫（有機(jī)質(zhì)微裂縫、構(gòu)造微裂縫和成巖收縮微裂縫）?？紫额愋图俺梢蜓芯勘砻鳎煌V物組成、有機(jī)質(zhì)類型和成熟度頁巖，發(fā)育孔隙類型及結(jié)構(gòu)存在明顯的差異。

鹿寨組頁巖發(fā)育大量有機(jī)質(zhì)微孔隙，主要呈橢圓形、蜂窩狀或不規(guī)則狀孤立零星分布在石英、長石顆粒支撐的空間中，連通性相對較差，孔徑一般在17～65 nm，以小于50 nm的微孔和中孔為主（圖9f，9h），與Fort Worth盆地Barnett頁巖發(fā)育的有機(jī)質(zhì)孔隙類似。有機(jī)納米孔隙占主導(dǎo)地位，其產(chǎn)生與烴源巖生成的氣態(tài)（或液態(tài)）烴類而體積縮小有關(guān)。從二次電子成像圖可以看出，有機(jī)質(zhì)孔隙發(fā)育與有機(jī)質(zhì)富集程度密切相關(guān)，多發(fā)育在鹿寨組底部優(yōu)質(zhì)頁巖段。

頁巖粒間孔隙，多為長石、碳酸鹽礦物等剛性晶粒邊緣孔隙，或分布于粘土礦物內(nèi)部晶體的晶體開裂面（圖9a，9b），孔徑為30 nm～500μm，呈長條狀或不規(guī)則形狀，規(guī)模大、連通性好。

頁巖粒內(nèi)孔隙較少，多呈橢圓形、長三角形孤立分布在方解石、長石礦物的局部溶蝕空間（圖9e，9h），統(tǒng)計(jì)孔徑在10～30 nm之間。

鹿寨組頁巖微裂縫較發(fā)育，鏡下見大量納米級—微米級裂縫，巖芯也可見被方解石充填的宏觀裂縫。頁巖富含石英、長石等脆性礦物，在構(gòu)造擠壓和抬升過程中，顆粒間破裂而產(chǎn)生構(gòu)造微裂縫（圖9a，9c）；有機(jī)質(zhì)生烴也可以形成有機(jī)質(zhì)微裂縫（圖9e）；片狀粘土礦物層間微裂縫（圖9a）與成巖礦物相變和構(gòu)造應(yīng)力都有關(guān)系。

圖9　研究區(qū)頁巖微孔隙二次電子成像照片F(xiàn)ig.9 Field emission electron microscopy（FE-SEM）analysisofshalein studyarea.

由頁巖微孔隙二次電子成像還可以看出，硅質(zhì)、黃鐵礦以及碳酸鹽巖、長石等剛性礦物具有抗壓實(shí)特點(diǎn)，粘土礦物和有機(jī)質(zhì)等韌性礦物顆粒常常圍繞它們分布，或呈壓彎變形狀分布（圖9a，9g）。這類剛性和韌性礦物的混合常影響孔隙的形成和保存［10］，片狀粘土礦物在石英顆粒周圍折疊可形成新月形孔隙（圖9a），石英等剛性礦物的支撐作用對韌性礦物中分布的孔隙具有保護(hù)作用。

5　頁巖氣保存條件分析

桂中坳陷下石炭統(tǒng)鹿寨組烴源巖熱演化程度高，地層經(jīng)歷了多期多旋回的構(gòu)造活動和強(qiáng)烈的后期改造，對油氣藏保存不利，烴源巖殘留熱解烴量很低也表明頁巖氣基本上無后續(xù)氣源供給，保存條件是影響桂中坳陷下石炭統(tǒng)頁巖氣和常規(guī)油氣勘探的關(guān)鍵因素。

桂中坳陷自泥盆系至三疊系均有油氣苗和瀝青顯示，桂中坳陷天然氣顯示集中在下石炭統(tǒng)和中、下泥盆統(tǒng)，下石炭統(tǒng)天然氣分布在柳城洛崖、大浦等地背斜構(gòu)造處，泥盆系天然氣分布在南丹車河、柳江等背斜構(gòu)造上。對桂中坳陷烴源巖油氣成藏史研究表明［16］，泥盆系底部烴源巖在晚泥盆世晚期進(jìn)入生烴門限，在早石炭世中期開始大量生烴，在早三疊世末期，由于印支期地層的快速沉降，烴源巖埋深增大進(jìn)入過成熟階段，大量生成干氣。對比油氣生成和聚集時(shí)期，海西—印支期是桂中坳陷泥盆系油氣生成運(yùn)聚的關(guān)鍵地質(zhì)階段，構(gòu)造圈閉形成于印支期，頁巖氣主要在早三疊世生成，且經(jīng)歷了160～240℃高溫［17］，在后期的印支運(yùn)動、燕山運(yùn)動和喜山運(yùn)動過程中，桂中坳陷經(jīng)歷了強(qiáng)烈的斷裂改造和大幅度的抬升剝蝕，對研究區(qū)頁巖氣保存起到了破壞作用。

形成于早石炭世的氣藏在后期的印支運(yùn)動、燕山運(yùn)動和喜山運(yùn)動過程中經(jīng)歷了強(qiáng)烈的構(gòu)造運(yùn)動改造和抬升剝蝕，尤其是印支末期的斷裂活動使地層抬升較高，破壞油氣藏的保存條件，再經(jīng)歷燕山和喜馬拉雅期進(jìn)一步的改造作用后，天然氣散逸殆盡。整體上，桂中坳陷內(nèi)構(gòu)造活動自西往東增強(qiáng)，坳陷中西部構(gòu)造變形相對較弱，東部深大斷裂較多，且多具開啟性。坳陷邊界大斷層多具開啟性，以西北部邊界南丹—都安控盆斷層為例，在南丹一帶由多條NW向斷層組成寬約5～20 km的左行走滑斷裂帶，其兩側(cè)成礦活動強(qiáng)烈，擠壓構(gòu)造作用極為強(qiáng)烈，發(fā)育強(qiáng)劈理帶，角礫巖帶和解理破碎帶，在早期的拉張構(gòu)造背景下形成的高角度基底同生斷層，晚期因擠壓轉(zhuǎn)變?yōu)楦呓嵌饶鏀鄬樱写┑乇?，破壞斷層的整體封閉性，這類多期疊加的構(gòu)造改造，對頁巖氣的保存極為不利。

構(gòu)造抬升剝蝕是破壞氣藏的另一個(gè)重要因素。桂中坳陷現(xiàn)今絕大部分地區(qū)已成為沖斷隆升的剝蝕區(qū)，剝蝕厚度自東向西減少［18］，坳陷東部剝蝕厚度超過3000 m，使泥盆系直接出露地表；西部在1000～3000 m之間，泥盆—石炭地層覆蓋在二疊系、三疊系之下（圖1）。由于已發(fā)現(xiàn)的大量天然氣和瀝青均位于坳陷北部柳城、宜山等區(qū)域的中下泥盆統(tǒng)和上石炭統(tǒng)中，區(qū)域蓋層為中泥盆統(tǒng)和下石炭統(tǒng)的泥巖、泥灰?guī)r，厚度介于50～180 m之間。大量的殘存油氣顯示表明，由于桂中坳陷內(nèi)部斷層較少，構(gòu)造抬升使氣藏埋深減小，剝蝕作用使蓋層的封蓋能力變差，是坳陷內(nèi)部控制天然氣保存的主要原因。由已有的油氣顯示還可以推測，桂中坳陷有效的區(qū)域蓋層厚度應(yīng)該超過180 m，才能形成頁巖氣的有效封蓋層。

巖漿活動對桂中坳陷西北部頁巖氣保存也不可忽略。對南丹車河花崗巖的地球化學(xué)和同位素年代學(xué)的研究表明［19］，該區(qū)在燕山運(yùn)動晚期（86.27± 0.68）Ma時(shí)受到強(qiáng)烈的改造，導(dǎo)致了南丹—河池構(gòu)造帶及鄰區(qū)晚白堊世花崗質(zhì)巖漿的活動，對早石炭世中期形成的油藏和早三疊世末期聚集的天然氣藏都必然有影響。地殼巖漿活動提高了該區(qū)地溫梯度，使烴源巖熱演化程度增強(qiáng)，改造已經(jīng)形成的油氣藏。南丹大廠錫礦床中泥盆統(tǒng)瀝青反射率高達(dá)4.9%～7.6%，而河池五圩中泥盆統(tǒng)Ro為1.53%～1.92%，羅富組Ro值的范圍為1.53%～2.03%［17］，都低于巖漿活動區(qū)的瀝青反射率，該區(qū)大地?zé)崃鞯脑黾优c巖漿活動有直接關(guān)系。

6　結(jié)論

（1）桂中坳陷下石炭統(tǒng)鹿寨組烴源巖為灰黑色、黑色薄層炭質(zhì)頁巖、硅質(zhì)泥巖。上部斜坡相沉積鈣質(zhì)泥巖、泥灰?guī)r等，下部為臺前盆地相，形成于深水臺前盆地環(huán)境中，是富有機(jī)質(zhì)頁巖主要層位。下石炭統(tǒng)地層厚度為37～550 m，地層埋深不超過4000 m。

（2）下石炭統(tǒng)鹿寨組下部具良好的生烴條件，烴源巖平均TOC含量為3.08%，為富有機(jī)質(zhì)頁巖；有機(jī)質(zhì)母質(zhì)來源于水生浮游生物和菌藻類；烴源巖現(xiàn)今處于高成熟階段，以生成天然氣為主。

（3）鹿寨組富有機(jī)質(zhì)頁巖中脆性礦物平均含量為47.3%，粘土礦物平均為43.6%，碳酸鹽礦物含量低，具可壓裂的潛力。頁巖中石英含量與TOC具有正相關(guān)性，表明生物成因硅質(zhì)貢獻(xiàn)較大。場發(fā)射電鏡二次成像分析表明，鹿寨組下部富含有機(jī)質(zhì)黑色頁巖段發(fā)育有機(jī)質(zhì)孔隙和微裂縫，是頁巖氣儲集的主要空間，粒間孔隙和粒內(nèi)孔隙不發(fā)育。

（4）桂中坳陷經(jīng)歷多期疊加的構(gòu)造改造，抬升剝蝕對頁巖氣保存有重要影響，斷層和巖漿熱液活動對頁巖氣保存也不利。斷層影響相對較小、蓋層厚度超過180 m的桂中坳陷西北部地區(qū)是下石炭統(tǒng)頁巖氣勘探的有利方向。

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doi：10.3969/j.issn.1007-3701.2016.02.012

LUO Sheng-Yuan，WANG Chuang-Shang，PENG Zhong-Qin

（Wuhan Center of China Geological Survey，Wuhan 430205，China）

Shale Gas Research of Luzhai Formation，Low Carboniferous in Guizhong Depression.

Many oil seepage and asphalt have been discovered in Guizhong Depression，which indicated a bright prospect in the geological setting of marine shale gas.This thesis focused on the black shale at the bottom of the lower Carboniferous Luzhai Formation（C1l）in this area.The lower part shale is a transgression sequence of dark shale deposit in deep-water basin between carbonate platform，which showing a target stratum of shale gas generatingcondition.The average total organic（TOC）value is 3.08%and kerogen type isⅠ1-Ⅱ2，indicated the kerogen were from aquatic plankton and algae.The peak temperature of Rock-Eval pyrolysis test ranges 460～560℃，showing a high maturity stage and generating natural gas mainly.Shale of C1lconsists of quartz and clay.The average quartz content ranges 35.6%～75.2%，clay content ranges 3.1%～62.1%，feldspars are rare.Biological siliceous quartz play a majority role in quartz source.Field emission electron microscopy（FE-SEM）analysis show that the OM-rich black shales at the bottom of C1lcontain well-developed OM pores and micro fissures，which consisted the main area for shale gas storage.However，the Guizhong region have been reformed by multiphase tectonic activities，thus was great in paleo-burial depth and high in paleo-temperature as well as pulp hydrothermal activity，makingit difficult for shale gas preservation.Accordingtorich OMmatter shale thermal maturity and combined with previous research，the northwest area of this depression，where faults is undeveloped and the thickness ofcappingrock exceed 180mis the main target stratumofshale gas exploration areas.

Guizhongdepression；Lower Carboniferous；Luzhai Fomation；source rocks；shale gas

中圖分類法：P534.45，P618.13A

1007-3701（2016）02-180-11

10.3969/j.issn.1007-3701.2016.02.011

2016-03-24；

2016-03-24.

中國地質(zhì)調(diào)查局國土資源大調(diào)查項(xiàng)目“桂中坳陷頁巖氣資源遠(yuǎn)景調(diào)查（12120114053701）”資助.

羅勝元（1986—）男，助理研究員，主要從事成油氣地質(zhì)方面的研究，E-mail：loshyv@163.com.