陳方文, 盧雙舫, 丁　雪

(1.中國石油大學(xué)非常規(guī)油氣與新能源研究院,山東青島 266580; 2.中國石油大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院,山東青島 266580)

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黔南坳陷牛蹄塘組富有機質(zhì)頁巖生氣期和生氣量

陳方文1, 盧雙舫1, 丁雪2

(1.中國石油大學(xué)非常規(guī)油氣與新能源研究院,山東青島 266580; 2.中國石油大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院,山東青島 266580)

通過對華北地臺上元古界青白口系下馬嶺組頁巖樣品和塔里木盆地寒武系富有機質(zhì)頁巖生成的原油樣品進行熱解實驗,結(jié)合沉積史、熱史等,利用化學(xué)動力學(xué)方法對黔南坳陷下寒武統(tǒng)牛蹄塘組富有機質(zhì)頁巖主要生氣期和生氣量進行研究。結(jié)果表明:黔南坳陷牛蹄塘組富有機質(zhì)頁巖主要成油期約為510～430 Ma,即早奧陶世早期至早奧陶世晚期,主要成氣期約為500～240 Ma,即早奧陶世至晚二疊世;黔南坳陷牛蹄塘組富有機質(zhì)頁巖成氣由干酪根成氣和原油裂解成氣兩個階段組成,分別約為500～475 Ma和400～240 Ma,即早奧陶世至中奧陶世和泥盆紀至早二疊世;黔南坳陷牛蹄塘組富有機質(zhì)頁巖的總生氣量約為2 735.7×1011m3,主要生氣時期為奧陶紀、泥盆紀和石炭紀,單位質(zhì)量頁巖生氣量分別為14.72、8.87和6.54 m3/t,依次占總生氣量的41.0%、24.7%和18.0%。

黔南坳陷; 牛蹄塘組; 富有機質(zhì)頁巖; 生氣期; 生氣量

引用格式: 陳方文,盧雙舫,丁雪. 黔南坳陷牛蹄塘組富有機質(zhì)頁巖生氣期和生氣量[J]. 中國石油大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版),2016,40(3):55-62.

CHEN Fangwen, LU Shuangfang, DING Xue. Gas generation period and quantity of organic-rich Niutitang Shale in Qiannan Depression, China [J]. Journal of China University of Petroleum (Edition of Natural Science), 2016,40(3):55-62.

能源需求的日益攀升和常規(guī)油氣資源的不斷消耗使油氣供需矛盾日益突出。近年來,包括煤層氣、致密砂巖氣、頁巖油、頁巖氣等在內(nèi)的非常規(guī)能源越來越受到人們的重視。美國的勘探開發(fā)實踐揭示,非常規(guī)油氣中近年來發(fā)展勢頭最快、潛力最大的當屬頁巖氣。中國廣泛發(fā)育海相、海陸過渡相和陸相頁巖,其中揚子地區(qū)古生界海相富有機質(zhì)頁巖是目前最為現(xiàn)實的頁巖氣探區(qū)[1-2]。四川盆地及其周緣地區(qū)古生界下寒武統(tǒng)和下志留統(tǒng)頁巖是近年來頁巖氣勘探和研究的熱點,并且已經(jīng)獲得一定的突破,如威遠201井、焦頁1井等。關(guān)于頁巖氣的研究國內(nèi)外眾多學(xué)者主要集中在對頁巖的烴源巖條件(有機質(zhì)類型、豐度、成熟度和厚度等)[2-3]、儲集條件(孔隙空間、礦物組成等)[4-9]和頁巖氣賦存量[10-11]等方面,而對富有機質(zhì)頁巖的生氣期研究相對較少。由于中國南方地區(qū)古生界沉積時期早、熱演化程度高,而且經(jīng)歷了多期構(gòu)造活動[12-13],對古生界富有機質(zhì)頁巖的主要生氣期及各時期生氣量研究相對薄弱。頁巖的主要生氣期及各時期生氣量直接影響頁巖氣富集程度,主要生氣期越晚則越有利于頁巖氣富集。如果頁巖的生氣時期太早則不利于頁巖氣富集,即使烴源巖條件和儲集條件再優(yōu)越,也難以彌補漫長的地質(zhì)時期滲漏和擴散的損失。筆者根據(jù)有機質(zhì)生烴高溫熱模擬實驗結(jié)果,結(jié)合研究區(qū)沉積史、熱史等,利用化學(xué)動力學(xué)方法,對黔南坳陷下寒武統(tǒng)牛蹄塘組富有機質(zhì)頁巖主要生烴期和生烴量進行研究。

1　地質(zhì)概況

黔南坳陷位于貴州省南部,東臨雪峰山隆起,北與黔中隆起相接,西、南部與華南加里東褶皺帶的羅甸斷陷相鄰,面積為3×104km2(圖1),在大地構(gòu)造上處于揚子陸塊南緣與華南加里東褶皺帶的結(jié)合部位[14-15]。沉積了震旦系—中三疊統(tǒng)海相地層及零星分布的上三疊統(tǒng)—古近系的陸相沉積[3]。

圖1　黔南坳陷牛蹄塘組柱狀圖及頁巖地球化學(xué)特征Fig.1　Stratigraphic column and geochemistry characteristics of Niutitang Shale in Qiannan Depression

早寒武世早期即牛蹄塘組沉積時期,南方大陸拉張活動達到高峰,海平面快速上升,發(fā)育第一巨旋回第3超層序海侵層序組的區(qū)域性富有機質(zhì)頁巖[16-17]。牛蹄塘組底部為灰黑色硅質(zhì)巖,直接覆蓋在燈影組灰色白云巖之上,中下部為灰黑色炭質(zhì)頁巖,上部為深灰色泥質(zhì)白云巖和泥巖,頂部為深灰色灰?guī)r(圖1)。依據(jù)研究區(qū)目的層段露頭和巖心樣品的化驗分析結(jié)果,黔南坳陷牛蹄塘組所沉積的灰黑色炭質(zhì)頁巖厚度由南向北逐漸變大,其厚度約為80～120 m;有機碳含量 (TOC)由南向北逐漸升高,為0.5%～6%(圖1、表1);有機質(zhì)成熟度由東向西逐漸增大,鏡質(zhì)體反射率Ro約為2.0%～4.0%(圖1);有機質(zhì)類型為Ⅱ1-Ⅰ型[18]。黔南坳陷牛蹄塘組炭質(zhì)頁巖為頁巖氣的形成提供了物質(zhì)基礎(chǔ)[19]。目前,已經(jīng)在黔南坳陷鉆探了多口專門針對下寒武統(tǒng)牛蹄塘組頁巖氣勘探的探井,如黃頁1、岑頁1等。

表1　黔南坳陷牛蹄塘組富有機質(zhì)頁巖特征

2　頁巖主要生氣時期

2.1高溫熱模擬實驗

黔南坳陷下寒武統(tǒng)牛蹄塘組富有機質(zhì)頁巖有機質(zhì)屬于高過成熟演化階段,已經(jīng)不再適合作為有機質(zhì)生烴熱解實驗樣品。為計算黔南坳陷下寒武統(tǒng)牛蹄塘組富有機質(zhì)頁巖有機質(zhì)的成烴轉(zhuǎn)化率,分別選取華北地臺燕山褶皺帶(秦皇島地區(qū))上元古界青白口系下馬嶺組頁巖樣品(表2)和塔里木盆地塔中62井志留系儲層原油樣品(表3)進行熱解實驗,分析有機質(zhì)生油、生氣轉(zhuǎn)化率隨時間(或溫度)的關(guān)系。選取華北地臺上元古界青白口系下馬嶺組頁巖樣品作為有機質(zhì)生油、生氣熱模擬實驗的原因是樣品與研究區(qū)牛蹄塘組頁巖均屬于海相沉積,有機質(zhì)類型相近、成熟度較低(鏡質(zhì)體反射率Ro為0.5%)。目前在中國其他地區(qū)古生界海相頁巖均屬于高過成熟演化階段,沒有比本文中樣品更加合適的代表性樣品。塔中62井志留系儲層原油來源于下部寒武系烴源巖[20],烴源巖與黔南坳陷牛蹄塘組富有機質(zhì)頁巖沉積時期、沉積環(huán)境相同,具有典型的代表性。模擬干酪根成油、成氣的熱解實驗在Rock-Eval-II型熱解儀及相應(yīng)的PY-GC上進行,為無水開放體系。其中頁巖樣品熱解實驗從200 ℃開始,分別以30和40 ℃/h的升溫速率將樣品加熱至600 ℃。模擬原油裂解成氣的實驗是利用金管實驗和GC分析,為無水封閉體系。原油裂解成氣熱解實驗從350 ℃開始,若干個裝有油樣的金管置于同一溫、壓系統(tǒng)下,在8 MPa的壓力下分別以2和20 ℃/h的升溫速率將樣品加熱至700 ℃,到達設(shè)置溫度點取出相應(yīng)的金管分析產(chǎn)氣量和殘油量。通過實時記錄產(chǎn)油量、產(chǎn)氣量與溫度(時間)之間的關(guān)系,得到不同升溫速率條件下各溫度點干酪根成油轉(zhuǎn)化率Fko、成氣轉(zhuǎn)化率Fkg和油裂解成氣轉(zhuǎn)化率Fog(圖2)。干酪根成油、干酪根成氣和油裂解成氣是一系列非常復(fù)雜的動力學(xué)過程,該過程可以用平行一級反應(yīng)進行描述。通過建立并標定干酪根成油、干酪根成氣和油裂解成氣的動力學(xué)模型定量表征有機質(zhì)生烴過程,標定方法見文獻[21-23]。

表2　華北地臺下馬嶺頁巖與黔南坳陷牛蹄塘組頁巖地化特征

表3　塔里木盆地塔中62井原油樣品特征

圖2　下馬嶺頁巖成油、成氣及塔中62井原油成氣與溫度及升溫速率的關(guān)系Fig.2　Transformation ratio of oil and gas generated from Xiamaling Shale and oil cracking to gas from well Tz62 at different temperature and heating rate

2.2研究區(qū)沉積史和熱史

黔南坳陷沉積地層經(jīng)歷了多期構(gòu)造運動,從寒武系地層沉積以來依次經(jīng)歷了都勻運動、廣西運動、印支運動和燕山運動等多次構(gòu)造運動。研究區(qū)古生界地溫梯度約為(3.0～3.5) ℃/100 m[24-25],結(jié)合黃頁1井下寒武統(tǒng)牛蹄塘組瀝青反射率換算為鏡質(zhì)體反射率Ro約為2.51%。在前人研究[26-27]基礎(chǔ)上,依據(jù)黃頁1井各沉積地層厚度,確定黔南坳陷黃頁1井牛蹄塘組主要經(jīng)歷了568～527 Ma和514～260 Ma的兩次緩慢沉降過程;527～514 Ma和260～230 Ma的兩次快速沉降過程;以及230 Ma至現(xiàn)今的續(xù)緩慢抬升過程[26-27]。黔南坳陷牛蹄塘組頁巖所經(jīng)歷的最大古埋深為5 400 m,最高古地溫為190 ℃(圖3,據(jù)文獻[26-27],有修改))。

圖3　黔南坳陷黃頁1井牛蹄塘組地層沉積埋藏史和熱史Fig.3　Burial history and thermal history of Niutitang Shale from well Hy1 in Qiannan Depression

2.3頁巖主要成氣時期

在高溫熱模擬實驗基礎(chǔ)上,利用化學(xué)動力學(xué)方法[21],結(jié)合黔南坳陷牛蹄塘組頁巖沉積史和熱史(圖3),計算黔南坳陷牛蹄塘組頁巖干酪根成油、成氣和原油裂解成氣轉(zhuǎn)化率與時間的關(guān)系,即有機質(zhì)成烴史(圖4)。黔南坳陷牛蹄塘組頁巖成烴史顯示有機質(zhì)主要成油期為510～430 Ma,即早奧陶世早期至早奧陶世晚期;主要成氣期為500～240 Ma,即早奧陶世至晚二疊世。其中,有機質(zhì)成氣可以進一步劃分為兩個主要的天然氣生成階段,大約為500～475 Ma和400～240 Ma,即早奧陶世至中奧陶世和泥盆紀至早二疊世,分別對應(yīng)于干酪根成氣和原油裂解成氣階段。干酪根成氣的主要時期明顯早于原油裂解成氣的主要時期,而且前者所延續(xù)的時間顯著比后者短。推測原油裂解所生成天然氣對頁巖氣的富集貢獻更大。

圖4　黔南坳陷牛蹄塘組富有機質(zhì)頁巖成烴史Fig.4　Hydrocarbon generation history of Niutitang Shale in Qiannan Depression

3　頁巖生氣量

3.1原始有機碳和原始氫指數(shù)恢復(fù)

黔南坳陷下寒武統(tǒng)牛蹄塘組頁巖有機質(zhì)鏡質(zhì)體反射率Ro一般大于2%,屬于高過成熟演化階段,計算其生烴(氣)量時有必要對頁巖原始有機碳和原始氫指數(shù)進行恢復(fù)。以黃頁1井牛蹄塘組2 370～2 444 m深度段的巖心地球化學(xué)分析結(jié)果為基礎(chǔ),依據(jù)化學(xué)動力學(xué)原理計算成烴轉(zhuǎn)化率并恢復(fù)有機質(zhì)原始有機碳和原始氫指數(shù)方法[21-22],利用上述成烴轉(zhuǎn)化率,根據(jù)恢復(fù)原始有機碳和原始氫指數(shù)的公式[21]計算黔南坳陷牛蹄塘組頁巖的原始有機碳和原始氫指數(shù)(圖5)。

w(TOC0)=w(TOC)(1+(IH0-IH)K/1 000),

(1)

IH0=IH+(IH0Fko+B0-B)+IH0(Fkg+Fog).

(2)

式中,w(TOC0)為頁巖原始有機碳質(zhì)量分數(shù);w(TOC)為頁巖殘余有機碳質(zhì)量分數(shù);IH0為頁巖原始氫指數(shù),mg/g;IH為頁巖殘余氫指數(shù),mg/g;K為有機質(zhì)轉(zhuǎn)化為有機碳的系數(shù);B0為頁巖原生瀝青量,mg/g;B為頁巖殘油量,mg/g;Fko為干酪根成油轉(zhuǎn)化率;Fog為油裂解成氣轉(zhuǎn)化率;Fkg為干酪根成氣轉(zhuǎn)化率。

恢復(fù)后的原始有機碳TOC0和原始氫指數(shù)IH0均明顯高于實測殘余有機碳w(TOC)和殘余氫指數(shù)IH。

圖5　黔南坳陷黃頁1井牛蹄塘組富有機質(zhì)頁巖原始有機碳和原始氫指數(shù)Fig.5　Original total organic carbon and hydrogen index of Niutitang Shale from well Hy1 in Qiannan Depression

3.2各時期生氣量

為了更加詳細地研究黔南坳陷下寒武統(tǒng)牛蹄塘組頁巖生氣史,需要分析各主要沉積時期的生氣量。計算單位質(zhì)量頁巖的生氣量:

Q=22.4w(TOC0)IH0((1-Eo)FkoFog+Fkg)/M.

(3)

式中,Q為單位質(zhì)量頁巖生成的天然氣量,m3/t;Eo為頁巖排油效率,參考同為海相烴源的Barnett頁巖排油效率,約為40%[28];M為頁巖所生成天然氣的平均分子量,約為16。

單位質(zhì)量頁巖的生氣量是單位質(zhì)量頁巖中有機質(zhì)生氣所消耗的含量通過密度轉(zhuǎn)化為體積。有機質(zhì)含量包括熱解生氣的干酪根和殘留在烴源巖中裂解成氣的原油。

圖6　黔南坳陷牛蹄塘組單位質(zhì)量頁巖在各主要地質(zhì)時期生氣量Fig.6　Gas generation amount from Niutitang Shale of each geological period in Qiannan Depression

利用上述研究獲得的黔南坳陷下寒武統(tǒng)牛蹄塘組頁巖的原始有機碳、原始氫指數(shù)(圖5)、各主要地質(zhì)時期所對應(yīng)的干酪根成油、干酪根成氣和油裂解成氣轉(zhuǎn)化率(圖4),以及排油效率[28],按照公式(3)計算各主要地質(zhì)時期內(nèi)單位質(zhì)量頁巖的生氣量(圖6)。排油效率引用Jarvie等[28]對于Barnett頁巖的研究結(jié)論的原因是:研究區(qū)牛蹄塘組頁巖與Barnett頁巖均為海相烴源巖,而且沉積時期相對接近。另外,排油效率是石油地質(zhì)界的復(fù)雜問題之一,中國學(xué)者主要對陸相湖盆烴源巖排油效率做了大量工作,而對海相古老烴源巖排油效率研究較少。

黔南坳陷牛蹄塘組富有機質(zhì)頁巖的主要生氣時期為奧陶系、泥盆系和石炭系,生氣量分別為14.72、8.87和6.54m3/t,依次占總生氣量的41.0%、24.7%和18.0%。在志留系沉積時期,牛蹄塘組頁巖生氣量明顯偏低。分析其原因為:①沉積地層在奧陶系至石炭系時期整體呈現(xiàn)緩慢沉降過程,僅在志留系沉積初期受都勻運動影響,地層遭受抬升剝蝕,烴源巖停止生烴;②志留紀經(jīng)歷的地質(zhì)時期約為27 Ma,明顯比奧陶紀、泥盆紀和石炭紀所經(jīng)歷時期短(圖3)。

3.3總生氣量

以黔南坳陷牛蹄塘組富有機質(zhì)頁巖原始有機碳等值線圖、原始氫指數(shù)等值線圖、富有機質(zhì)頁巖頂?shù)茁裆畹戎稻€圖以及成烴轉(zhuǎn)化率、富有機質(zhì)頁巖密度隨深度的變化規(guī)律等數(shù)據(jù)為基礎(chǔ),對黔南坳陷牛蹄塘組富有機質(zhì)頁巖的天然氣生成量進行定量評價。首先,將研究區(qū)按照200 m×200 m×1 m進行三維網(wǎng)格化;然后給每個網(wǎng)格單元賦予相應(yīng)的富有機質(zhì)頁巖的厚度、原始有機碳、原始氫指數(shù)和成烴轉(zhuǎn)化率;最后利用微積分方法將每個網(wǎng)格單元的生氣量進行累加,即得到總生氣量。

按照現(xiàn)代油氣成因機制,單位體積富有機質(zhì)頁巖生成氣量取決于有機質(zhì)的豐度、類型和成熟度,每個網(wǎng)格單元的生氣量計算方法為

Q=22.4SHρw(TOC0)IH0((1-Eo)FkoFog+Fkg)/M.

(4)

利用微積分求取黔南坳陷牛蹄塘組富有機質(zhì)頁巖總生氣量計算方法:

(5)

式中,Q為單位質(zhì)量頁巖生成的天然氣量,m3/t;S為網(wǎng)格單元面積,m2;ρ(z)為富有機質(zhì)頁巖密度,t/m3;z0和z分別為富有機質(zhì)頁巖的最小和最大埋深,m;n為網(wǎng)格單元數(shù)目。

按照此方法計算黔南坳陷牛蹄塘組富有機質(zhì)頁巖生氣強度(圖7),在研究區(qū)內(nèi)由南向北生氣強度呈現(xiàn)增大趨勢,而且東、西側(cè)相對較低,在黃平地區(qū)生氣強度最大。黔南坳陷下寒武統(tǒng)牛蹄塘組富有機質(zhì)頁巖總生氣量約為2 735.7×1011m3。

圖7　黔南坳陷牛蹄塘組富有機質(zhì)頁巖生氣強度Fig.7　Gas generation intensity of source rocks in Niutitang Shale in Qiannan Depression

4　結(jié)　論

(1) 黔南坳陷牛蹄塘組富有機質(zhì)頁巖主要成油期約為510～430 Ma,即早奧陶世早期至早奧陶世晚期;主要成氣期約為500～240 Ma,即早奧陶世至晚二疊世。

(2) 黔南坳陷牛蹄塘組富有機質(zhì)頁巖成氣過程由干酪根成氣和原油裂解成氣兩個階段組成,約為500～475 Ma和400～240 Ma,即早奧陶世至中奧陶世和泥盆紀至早二疊世。

(3) 黔南坳陷牛蹄塘組富有機質(zhì)頁巖的總生氣量約為2 735.7×1011m3,主要生氣時期為奧陶紀、泥盆紀和石炭紀,單位質(zhì)量頁巖生氣量分別為14.72、8.87和6.54 m3/t,依次占總生氣量的41.0%、24.7%和18.0%。

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(編輯徐會永)

Gas generation period and quantity of organic-rich Niutitang Shale in Qiannan Depression, China

CHEN Fangwen1, LU Shuangfang1, DING Xue2

(1.Institute of Unconventional Hydrocarbon and New Energy Sources in China University of Petroleum,Qingdao266580,China;2.CollegeofChemicalEngineeringinChinaUniversityofPetroleum,Qingdao266580,China)

In order to evaluate the gas generation period and quantity of the organic-rich Niutitang Shale in Qiannan Depression, pyrolysis experiments were performed using the samples of Xiamaling Shale from the Upper Proterozoic Qingbaikou system in the North China Platform, and the crude oil generated from the Lower Cambrian source rocks in Tarim Basin. Combining the sedimentary and thermal history of the study area, the gas generation period and quantity were calculated using the chemical kinetic method. The results show that the oil generation period of Niutitang Shale is about 510-430 Ma in Qiannan Depression, i.e., from the early stage of Early Ordovician to the end of Early Ordovician. The gas generation period of Niutitang Shale is about 500-240 Ma, from the Early Ordovician to the Late Permian, including two stages that are gas generation from kerogen (500-475 Ma) and gas generation from oil cracking (400-240 Ma), from the Early Ordovician to the Middle Ordovician and from the Devonian to the Early Permian, respectively. The total gas generation quantity of the organic-rich shale from Niutitang Shale in Qiannan Depression is about 2 735.7×1011m3. The main gas generation periods are Ordovician, Devonian and Carboniferous. Accordingly, the gas generation quantity is 14.72 m3/t, 8.87 m3/t and 6.54 m3/t, respectively, which is 41.0%, 24.7% and 18.0% in the total gas generation quantity from unit weight shale, respectively.

Qiannan Depression; Niutitang Shale; organic-rich shale; gas generation period; gas generation quantity

2015-12-15

國家自然科學(xué)基金項目(41302101, 41330313);國家油氣重大專項(2011ZX05007-001)

陳方文(1984-),男,講師,博士,研究方向為油氣藏形成與資源評價。E-mail: cfwdqpi@163.com。

1673-5005(2016)03-0055-08doi:10.3969/j.issn.1673-5005.2016.03.007

TE 122

A