顧芳婷，胡 敏，王 渝，李夢仁，郭慶豐，吳志軍 （北京大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，環(huán)境模擬與污染控制國家重點(diǎn)聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室，北京 100871）

北京2009～2010年冬、春季PM2.5污染特征

顧芳婷，胡 敏*，王 渝，李夢仁，郭慶豐，吳志軍 （北京大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，環(huán)境模擬與污染控制國家重點(diǎn)聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室，北京 100871）

針對北京地區(qū)冬季和春季P M2.5污染特征進(jìn)行研究.于2009年12月～2010年5月在城市點(diǎn)采集24h 大氣顆粒物樣品，進(jìn)行顆粒物主要化學(xué)組分分析.冬季和春季顆粒物的平均質(zhì)量濃度分別為（84.97±68.98）μg/m3和（65.25±45.76）μg/m3.冬季和春季顆粒物中二次組分（SNA+SOA）有重要貢獻(xiàn)，二次組分分別占顆粒物質(zhì)量濃度的49%和47%.冬春季重污染時(shí)期較強(qiáng)的源排放和低溫、低風(fēng)速、高相對濕度等不利的氣象特征使得顆粒物中二次無機(jī)離子SNA （NH4+、NO3?、SO42?）的比重較干凈天明顯上升，其中硝酸鹽貢獻(xiàn)的增強(qiáng)最為顯著.同時(shí)冬春季有機(jī)物中二次有機(jī)組分貢獻(xiàn)顯著.而受一次源的影響，冬春季重污染時(shí)期一次有機(jī)物的增強(qiáng).

北京；PM2.5；冬季；春季；化學(xué)組分

近年來我國城市大氣環(huán)境形勢日益嚴(yán)峻，區(qū)域性霾污染頻發(fā)［1］.2013年1月，我國中東部、西南 10省區(qū)出現(xiàn)了持續(xù)的霾污染天氣［2-3］，大氣能見度下降，危害環(huán)境生態(tài)和人體健康.首都北京位于華北平原西北邊緣，三面環(huán)山，地形呈“簸箕型”，不利于污染物的擴(kuò)散，同時(shí)近年來機(jī)動(dòng)車保有量和能源消耗量不斷上升導(dǎo)致大氣復(fù)合污染問題日益突出，呈現(xiàn)出大氣氧化性強(qiáng)、細(xì)顆粒物濃度高的特征［4］；近年來北京頻繁遭遇嚴(yán)重的大氣污染，顆粒物濃度變化劇烈；李令軍等［5］的研究指出2000～2010年北京重污染過程主要分布在春季和冬季；孫峰等［6］認(rèn)為2013年冬季北京持續(xù)的重污染事件是穩(wěn)定氣象條件下的局地污染物積累，同時(shí)疊加華北區(qū)域性污染影響造成的；Zhang等［7］指出北京地區(qū)冬季化石燃料的燃燒對顆粒物質(zhì)量濃度有重要貢獻(xiàn)，同時(shí)春季和冬季二次離子貢獻(xiàn)突出.以往研究中多關(guān)注北京市近幾年（2010年后）顆粒物污染狀況，較少關(guān)注早年間顆粒物污染狀況.本研究于2009年12月～2010年5月進(jìn)行連續(xù)觀測，對顆粒物的質(zhì)量濃度及化學(xué)成分進(jìn)行測定，并結(jié)合氣象因素進(jìn)行深入分析，探究冬春季采暖期顆粒物污染特征，為北京市顆粒物污染狀況長年變化提供歷史依據(jù).

1 研究方法

1.1 采樣時(shí)間和地點(diǎn)

本研究采樣點(diǎn)設(shè)在北京大學(xué)城市大氣環(huán)境定位觀測站（116.31°E， 39.99°N），采樣器架設(shè)在理科一號(hào)樓樓頂平臺(tái)，距地面約20m.該觀測點(diǎn)位于校園內(nèi)，距離城市主干道路約 300m，采樣時(shí)期冬季供暖以燃煤為主；校園內(nèi)除建筑施工外無明顯的局地源，為典型城市站點(diǎn)，對評(píng)價(jià)北京市大氣污染物變化規(guī)律和特征具有很好的代表性.冬季采樣時(shí)期為2009年12月1日～2010年2月28日，共分析樣品數(shù)82個(gè)；春季采樣時(shí)期為2010年3月1日～2010年5月31日，共分析樣品數(shù)84個(gè).

1.2 采樣方法和儀器

利用兩臺(tái)自動(dòng)采樣器（Partisol 2025型，美國Thermo公司）采集細(xì)顆粒物，采樣流量設(shè)置為16.7L/min，觀測期間于北京時(shí)間7：00采集樣品，采樣時(shí)間為早7：00至次日6：55（5min自動(dòng)采樣器換膜時(shí)間）.采樣期間使用 Teflon濾膜（WhatmanInc，USA， 47mm）和石英纖維濾膜（WhatmanInc，USA，47mm）采集兩套PM2.5樣品（Dp＜2.5μm），采樣前石英纖維濾膜需經(jīng) 550℃高溫灼燒 5.5h 預(yù)處理，以去除有機(jī)物；兩臺(tái)自動(dòng)采樣器分別安裝去除酸堿性氣體及 VOCs的溶蝕器，分別對應(yīng) Teflon濾膜和石英纖維濾膜，對應(yīng)測定水溶性離子組分和有機(jī)碳（OC）及元素碳（EC）.采樣后的 Teflon濾膜放置在潔凈的Petri Dish 中，石英纖維濾膜放在經(jīng)550℃高溫灼燒5.5h的鋁箔包好的膜盒中，放置于密封袋封存，并置于冰箱冷凍保存待分析.

1.3 樣品分析

采樣前后將 Teflon膜在恒溫恒濕［溫度（20± 1）℃，相對濕度RH=（40±5）%］的超凈室內(nèi)平衡24h后，利用十萬分之一天平（AX105DR型，瑞士Mettler Toledo）進(jìn)行稱量.根據(jù)采樣前后Teflon膜的質(zhì)量差除以采樣體積計(jì)算質(zhì)量濃度.樣品分析時(shí)，將 Teflon膜兩等分，取 1/2的 Teflon膜浸在10mL超純水中（Milli-Q Gradient 純水機(jī)，電導(dǎo)率為18.2M?·cm），室溫下超聲提取30min，超聲時(shí)加入冰袋以保證樣品維持在室溫.用一次性針筒和0.45μm的PTFE濾膜（Gelman Sciences）過濾3次以除去不溶顆粒物，過濾后轉(zhuǎn)移至10mL的潔凈離心管中，封口后貯存于冰箱待分析.對Teflon 采樣膜進(jìn)行水溶性離子組分分析，陽離子采用DionexICS-2500型離子色譜儀，陰離子采用DionexICS-2000型離子色譜儀.具體方法和質(zhì)量控制詳見文獻(xiàn)［8］.采用美國Sunset EC/OC分析石英濾膜采集的顆粒物樣品中無機(jī)碳EC和有機(jī)碳OC.分析時(shí)石英膜面積為（1.45×1） cm2，按照美國國家職業(yè)安全與健康研究所（National Institute for Occupational Safety and Health）NIOSH 5040分析方法進(jìn)行分析，具體方法和質(zhì)量控制詳見文獻(xiàn)［9］.

2 結(jié)果與討論

2.1 氣象條件與顆粒物質(zhì)量濃度

2009～2010年冬季北京市PM2.5平均質(zhì)量濃度 為 （84.97±68.98）μg/m3（12.73-289.31）μg/m3，2009年冬季共19d達(dá)到我國最新發(fā)布的環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)（GB3095-2012） PM2.5日均一級(jí)濃度限值35μg/m3，達(dá)標(biāo)率為21%（以整個(gè)冬季89d計(jì)算）；35d超過 PM2.5日均二級(jí)濃度限值 75μg/m3，超標(biāo)率達(dá) 39%；PM2.524h平均濃度最高為289μg/m3.北京冬季屬于采暖季，較強(qiáng)的源排放產(chǎn)生大量的氣態(tài)前體物，同時(shí)重污染時(shí)期為高濕、低溫的弱天氣系統(tǒng)，這種氣象條件有利于污染物在逆溫條件下的積累和局地轉(zhuǎn)化，促使污染的進(jìn)一步加??；當(dāng)長距離輸送干潔氣團(tuán)過境時(shí)，較強(qiáng)的偏北風(fēng)有利于污染物的清除，顆粒物濃度驟降，變化趨勢呈現(xiàn)出“鋸齒形”（見圖1圓圈處）［10］.

2010年春季北京市 PM2.5平均質(zhì)量濃度為（65.25±45.76）μg/m3（濃度區(qū)間為 10.9～215.9μg/ m3），春季共27d達(dá)到PM2.5日均一級(jí)濃度限值達(dá)標(biāo)率為29%（以整個(gè)春季92d計(jì)算）；整個(gè)春季共28d超過 PM2.5日均二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，超標(biāo)率達(dá) 30%；PM2.524h平均濃度最高為216μg/m3.

圖1 2009年冬季北京大氣顆粒物質(zhì)量濃度及主要?dú)庀髼l件時(shí)間序列Fig.1 Time series of PM2.5concentrations and meteorological conditions in Beijing during winter of 2009

圖2 2010春季北京市大氣顆粒物質(zhì)量濃度及主要?dú)庀髼l件時(shí)間序列Fig.2 Time series of PM2.5concentrations and meteorological conditions in Beijing during spring of 2010

2.2 顆粒物化學(xué)組成

圖3 2009年冬季北京大氣顆粒物化學(xué)組分時(shí)間序列Fig.3 Time series of PM2.5chemical concentrations inBeijing during winter of 2009

圖4 2010年春季北京大氣顆粒物化學(xué)組分時(shí)間序列Fig.4 Time series of PM2.5chemical concentrations in Beijing during spring of 2010

對北京冬春兩季PM2.5的化學(xué)成分進(jìn)行分析，冬季PM2.5中NH4+、NO3-、SO42-的平均質(zhì)量濃度分別為（7.14±7.92）μg/m3、（9.29±10.66）μg/m3、（10.13±10.52）μg/m3，二次無機(jī)離子SNA （NH4+、SO42-、NO3-簡稱SNA，下同）占PM2.5總質(zhì)量濃度的31%，冬春季SNA三種離子電荷基本平衡，顆粒物基本呈中性.OC平均質(zhì)量濃度為（17.32± 12.90）μg/m3，占PM2.5總質(zhì)量濃度的20%（OM轉(zhuǎn)換系數(shù)取1.6，下同）.春季PM2.5中NH4+、NO3-、SO42-平均質(zhì)量濃度分別為（5.67±5.09）μg/m3、（8.59±8.21）μg/m3、 （8.14±7.67）μg/m3；SNA 占PM2.5總質(zhì)量濃度的 36%.OC平均質(zhì)量濃度為（9.61±5.76）μg/m3，占PM2.5總質(zhì)量濃度的15%.其他5種離子（Cl-、Na+、K+、Mg2+、Ca2+）及元素碳EC對細(xì)顆粒物的貢獻(xiàn)較小，濃度水平低.整體來看，北京冬春兩季SNA和OC對PM2.5質(zhì)量濃度有重要貢獻(xiàn)；冬季和春季SNA在PM2.5里的比重?zé)o顯著差別；冬季 SNA質(zhì)量濃度略高于春季；而冬季有機(jī)物 OC質(zhì)量濃度明顯高于春季，冬季大約是春季的兩倍.

圖5 冬（a）春（b）水溶性陰陽離子的電荷平衡關(guān)系Fig.5 Scatter plots of cationequivalence vs. anion equivalence

表1 北京城區(qū)不同年份PM2.5主要化學(xué)組分質(zhì)量濃度（μg/m3）Table 1 Massconcentration of major chemical components in different years（μg/m3）

與其他研究相比（見表1），北京2009年冬季SNA濃度水平較 2006年冬季［11］有所下降，其中SO42-下降最為顯著，較 2011年冬季［13］無明顯差異；2010年春季SNA的質(zhì)量濃度低于2006［11］、2009［7］、2012［12］年春季，其中 2010年春季 SNA質(zhì)量濃度僅為2012［12］年的37%；同時(shí)，2009年冬季有機(jī)物的質(zhì)量濃度是 2011年冬季［13］的 50%， 2010年春季有機(jī)物質(zhì)量濃度較2006［11］、2009［7］年也有所降低.

2.3 冬春季污染特征

2009～2010年北京冬、春兩季重污染頻發(fā)，出現(xiàn)了典型的污染過程，PM2.5質(zhì)量濃度變化劇烈.本文將 PM2.5質(zhì)量濃度小于 35μg/m3的天氣定義為清潔天，質(zhì)量濃度大于 75μg/m3的天氣為污染天，質(zhì)量濃度在 35～75μg/m3為過渡天.不同的氣象條件和源排放特征導(dǎo)致污染天與清潔天化學(xué)組分的差異.

北京冬、春兩季重污染時(shí)期二次無機(jī)離子SNA的質(zhì)量濃度以及其在 PM2.5的占比明顯升高，冬季清潔天SNA占PM2.5質(zhì)量濃度的18.4%，污染天上升至 33.6%，質(zhì)量濃度最高可達(dá)132μg/m3；春季清潔天SNA占PM2.5質(zhì)量濃度的27.3%，污染天上升至 38.3%，質(zhì)量濃度最高達(dá)79μg/m3，SNA貢獻(xiàn)的增大對重污染過程中細(xì)顆粒物濃度的升高有重要影響；與污染時(shí)期不利的氣象因素及大量排放的氣態(tài)污染物通過物理化學(xué)變化使得二次組分貢獻(xiàn)增多有關(guān).冬季和春季PM2.5和 SO42-相關(guān)性（冬季 r=0.798，p＜0.01；春季r=0.838，p＜0.01）較 PM2.5和 NO3-（冬季 r=0.691，p＜0.01；春季 r=0.741，p＜0.01）更高，說明硫酸鹽區(qū)域性的二次污染特征更顯著，硝酸鹽受到一定程度的局地生成影響［8］.

北京冬春兩季K+和Cl-的濃度在污染天里也有一定程度的上升，冬季較春季更為明顯；冬季K+從清潔天的0.52μg/m3上升至3.20μg/m3，春季K+從清潔天的0.39μg/m3上升至1.91μg/m3，其中冬季污染天 K+的上升與春節(jié)期間北京市局地?zé)熁ū竦娜紵欧庞嘘P(guān)［14］（參考 NOAA衛(wèi)星提供的火點(diǎn)數(shù)據(jù)［15］），2月 13日除夕當(dāng)天 K+可達(dá)22.8μg/m3；冬季受供暖化石燃料燃燒排放的影響［16-17］，Cl-平均濃度為3.51μg/m3，，春季Cl-的平均濃度為1.86μg/m3，3月15日采暖季結(jié)束后Cl-的平均濃度為1.51μg/m3，采暖季是濃度是非采暖季的2.5倍，即化石燃料燃燒對北京市顆粒物中Cl-的濃度有重要貢獻(xiàn).主要源于揚(yáng)塵輸入土壤性顆粒物的Mg2+、Ca2+離子，對冬春季PM2.5質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)很小，清潔天和污染天其質(zhì)量濃度無明顯差異，表明近年來北京市對道路揚(yáng)塵的控制措施實(shí)施較好.

圖6 冬（a）春（b）不同污染程度化學(xué)組分質(zhì)量濃度Fig.6 Variation of concentrations of chemical components at different PM2.5levels during winter（a） and spring（b）

2009年北京冬季重污染時(shí)期相對濕度較高（43%～69%），溫度較低（-4℃～4℃）；2010年北京春季重污染時(shí)期則突出表現(xiàn)為高相對濕度（38%～85%）；較高的相對濕度有利于二氧化硫通過液相氧化反應(yīng)生成大量的硫酸鹽［18］.同時(shí)隨著細(xì)顆粒物污染程度的加劇，SNA中硝酸鹽質(zhì)量濃度和比例顯著上升，相較于硫酸鹽和銨鹽其貢獻(xiàn)更為突出，重污染期硝酸鹽濃度最高可以達(dá)到 47μg/m3；污染天內(nèi)相對濕度較高、溫度較低使氣態(tài)硝酸易于向顆粒相的硝酸鹽轉(zhuǎn)化，同時(shí)近年來北京市機(jī)動(dòng)車保有量不斷上升，氮氧化物的排放尚未得到明顯改善（2009年9.2萬t，2010年8.9萬t）使得硝酸鹽在顆粒物中的貢獻(xiàn)愈發(fā)突出［19-20］.

圖7 冬（a）春（b）清潔天、污染天主要化學(xué)組分占PM2.5百分比Fig.7 The percent of major chemical components at differentPM2.5levelsduring winter （a） and spring （b）

圖8 冬（a）春（b）季不同污染程度下SNA占PM2.5比重Fig.8 The percent of SNA at different PM2.5levels during winter （a） and spring （b）

碳質(zhì)氣溶膠OC和EC是PM2.5的又一重要組成部分.冬季污染天OC和EC的平均質(zhì)量濃度分別為28.35μg/m3和4.97μg/m3，春季污染天分別為16.37μg/m3和3.12μg/m3；冬春兩季污染天OC的質(zhì)量濃度上升顯著，且冬季有機(jī)物質(zhì)量濃度明顯高于春季.根據(jù)Turpin等及Castro等提出的EC示蹤法經(jīng)驗(yàn)公式估算SOC的質(zhì)量濃度［21-24］：

圖9 冬（a）春（b）季清潔天、污染天POC與SOC占OC百分比Fig.9 The percent of POC and SOC at different PM2.5levels during winter （a） and spring （b）

圖10 冬（a）春（b）季不同污染程度下POC與SOC占PM2.5百分比Fig.10 The percent of POC and SOC at different PM2.5levels during winter （a） and spring （b）

式中：SOC為二次有機(jī)碳（μg/m3）；OCtot為總有機(jī)碳（μg/m3）；（OC/EC）min為觀測所得到的OC/EC的濃度比值的最小值.春季和冬季（OC/EC）min分別為 2.56和 2.85；根據(jù)公式粗略估算.冬季和春季SOC 的平均質(zhì)量濃度分別為 9.15μg/m3和5.11μg/m3，在污染天二次有機(jī)碳 SOC濃度分別可以達(dá)到 16.35μg/m3和 7.88μg/m3.整體來看北京冬春兩季一次排放出的氣態(tài)前體物通過光化學(xué)反應(yīng)生成相當(dāng)一部分的二次有機(jī)碳，在污染天和清潔天都有相當(dāng)比重；冬季污染天一次有機(jī)碳POC在OC中占比為43%，清潔天為38%，春季污染天POC在OC中占比為55%，清潔天為50%，表明冬春季污染天一次排放有機(jī)物貢獻(xiàn)的均有增強(qiáng).同時(shí)POC的占比在兩個(gè)季節(jié)都隨著污染程度（即顆粒物質(zhì)量濃度）的加劇而增大，在冬季更為明顯，進(jìn)一步說明冬季污染天受一次排放的影響較春季更為顯著.一次有機(jī)碳的增多可能與采暖季燃煤一次排放有關(guān).進(jìn)一步估算冬季和春季中SNA+SOA分別占PM2.5的49%和47%，表明冬季和春季二次污染程度相當(dāng)，對顆粒物質(zhì)量濃度均有重要貢獻(xiàn).

3 結(jié)論

3.1 2009～2010年北京冬季和春季重污染時(shí)期顆粒物質(zhì)量濃度變化劇烈，冬春季較強(qiáng)的偏北風(fēng)對顆粒物污染有清除作用，較高的相對濕度和較低的風(fēng)速造成PM2.5的迅速積累.

3.2 2009～2010年北京冬季和春季大氣顆粒物PM2.5質(zhì)量濃度超過國家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)日數(shù)達(dá) 30%～40%，PM2.5質(zhì)量濃度表現(xiàn)出季節(jié)差異，冬季顆粒物質(zhì)量濃度高出春季 30.2%，二次氣溶膠分別占冬季和春季顆粒物質(zhì)量濃度的49%和47%，表現(xiàn)出較強(qiáng)的二次生成貢獻(xiàn).

3.3 2009～2010年北京冬春季的重污染時(shí)期二次無機(jī)組分 SNA質(zhì)量濃度明顯上升，對顆粒物質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)可達(dá)35%以上；同時(shí)低溫、高相對濕度的不利氣象條件和北京地區(qū)日益增長的機(jī)動(dòng)車等交通源使得NO3-在重污染時(shí)期增強(qiáng)最為顯著.

3.4 2009～2010年北京冬春季顆粒物有機(jī)物中二次組分比重較大，同時(shí)冬春季重污染期間一次有機(jī)碳的貢獻(xiàn)也有所增強(qiáng)，北京市仍需對采暖季燃煤等一次源排放采取進(jìn)一步控制措施.

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致謝：感謝郭松老師在論文寫作方面的指導(dǎo)，感謝鄭競和王玉玨同學(xué)在實(shí)驗(yàn)操作上的指導(dǎo)，感謝北京大學(xué)環(huán)境模擬與污染控制國家重點(diǎn)聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室提供采樣設(shè)備和實(shí)驗(yàn)方面的支持.

Characteristics of PM2.5pollutionin winter and spring of Beijing during 2009～2010.

GU Fang-ting， Hu Min*， WANG Yu， LI Meng-ren， GUO Qing-feng， WU Zhi-jun （State Key Joint Laboratory of Environmental Simulation and Pollution Control， College of Environmental Sciences and Engineering， Peking University， Beijing 100871， China）. China Environmental Science， 2016，36（9）：2578～2584

A comprehensive measurement was conducted to investigate thecharacteristics of particulate matter （PM）pollution in winter and spring of Beijing. 24-hour particle samples were collected from December to May， 2009～2010，and the chemical compositions of PM2.5were analyzed. The average PM2.5massconcentrations were （84.97±68.98）μg/m3and （65.25±45.76） μg/m3in winter and spring， respectively. Secondary inorganic aerosols， i.e. sulfate， nitrate，andammonium （SNA）， and secondary organic aerosols （SOA） were dominant theparticulate matter， with the total fraction（SNA+SOA） of 49% and 47% in winter and spring， respectively. Due to the largesource emissionand unfavorable meteorological conditions such as low temperature， low wind speed， and high relative humidity； the contributions of secondary inorganic aerosols （NH4+、NO3-、SO42-） were enhanced during thepolluted days， and the nitratewas more enhanced on polluted days. The SOA was always the most importantorganic aerosolcomponentcontributedto PM2.5in winter and spring. The contribution ofprimary organicaerosolsalso increased due tothe stagnant meteorological condition on polluted days.

Beijing；PM2.5；winter；spring；chemical composition

X831

A

1000-6923（2016）09-2578-07

2016-01-26

國家自然科學(xué)基金（21190052，41121004）；中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)（XDB05010500）

* 責(zé)任作者， 教授， minhu@pku.edu.cn

顧芳婷（1992-），女，新疆昌吉人，碩士研究生，主要從事大氣氣溶膠化學(xué)組成相關(guān)的研究工作.