吳和喜 葛良全 羅耀耀 劉義保 余 飛

1（東華理工大學(xué) 核技術(shù)應(yīng)用教育部工程研究中心 南昌 330013）2（東華理工大學(xué) 核科學(xué)與工程學(xué)院 南昌 330013）3（成都理工大學(xué) 成都 610059）

基于最小二乘法的航空γ能譜解析

吳和喜1,2,3葛良全3羅耀耀3劉義保1,2余 飛2

1（東華理工大學(xué) 核技術(shù)應(yīng)用教育部工程研究中心 南昌 330013）2（東華理工大學(xué) 核科學(xué)與工程學(xué)院 南昌 330013）3（成都理工大學(xué) 成都 610059）

在天然輻射環(huán)境下，無(wú)法找到僅含單一天然放射性系列的近似無(wú)限大地層用于獲取航空γ譜儀的響應(yīng)譜，這是導(dǎo)致無(wú)法利用最小二乘法解析航空γ能譜的關(guān)鍵問題所在。本文基于介質(zhì)互換原理、地層模塊化與分能區(qū)多次模擬的思想，通過構(gòu)建Monte Carlo組合模型，從而獲得了含不同放射性物質(zhì)的任意形狀地層上空航空γ譜儀的響應(yīng)譜。依據(jù)航空γ能譜測(cè)點(diǎn)上γ輻射來(lái)源與石家莊動(dòng)態(tài)帶分析，建立了一套可靠的最小二乘法航空γ能譜解析模型。通過對(duì)野外10 km測(cè)線分析發(fā)現(xiàn)，當(dāng)?shù)貙雍看笥?×10-6時(shí)，該方法與標(biāo)準(zhǔn)方法分析結(jié)果相當(dāng)。同時(shí)該方法為人工放射性核素響應(yīng)譜的剝離提供參考。

航空γ譜儀，Monte Carlo模擬，最小二乘法

1976年，國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)(International Atomic Energy Agency, IAEA)將逆矩陣法作為航空γ能譜分析地表層天然放射性核素的標(biāo)準(zhǔn)方法[1]，該方法的核心思想[2]為：在扣除其它因素（宇宙射線、飛行器與攜帶的儀器設(shè)備和大氣氡）的影響后，天然γ輻射環(huán)境下航空γ能譜某一道區(qū)內(nèi)的計(jì)數(shù)為地表層平衡235U&238U（含量比按天然組成）系、平衡釷系和40K對(duì)該道區(qū)的貢獻(xiàn)之和。在能量線性且不存在譜線漂移的情況下，可將逆矩陣法中某一能區(qū)計(jì)數(shù)響應(yīng)規(guī)律引申到各道，這就是逐道最小二乘法[2]，核心思想為采用最小二乘法擬合解析航空γ能譜。該方法已被廣泛應(yīng)用于能量色散X熒光分析儀中，如Campbell[3]、Gardner[4]和Gysel[5]等建立起能量色散X熒光分析儀對(duì)單元素響應(yīng)譜的擬合函數(shù)，通過最小二乘法與基體效應(yīng)校正方案獲得待測(cè)樣品中各元素的含量[5]。通過分析，上述方法能否有效運(yùn)用于解析任意測(cè)點(diǎn)上的航空γ能譜，其關(guān)鍵在于準(zhǔn)確獲得僅含上述三種天然放射性之一且近似無(wú)限大地層情況下的不同高度的航空γ譜儀響應(yīng)譜，但實(shí)際中不存在此類地層。

蒙特卡羅(Monte Carlo, MC)數(shù)值模擬方法是國(guó)際上公認(rèn)的解決粒子輸運(yùn)問題的有效技術(shù)，并被廣泛應(yīng)用于輻射監(jiān)測(cè)、核反應(yīng)堆設(shè)計(jì)和核技術(shù)應(yīng)用等領(lǐng)域[6-8]。作者在MCNP5軟件平臺(tái)上建立球殼模型初步解決了含任意放射性核素的近似無(wú)限大地層上不同高度航空γ譜儀的響應(yīng)譜模擬問題[9]。深入研究發(fā)現(xiàn)，該模型未考慮到遠(yuǎn)距離地層所發(fā)射的γ射線對(duì)航空γ能譜低能段的影響。為此，本文基于介質(zhì)互換原理、模塊化地層與能量分區(qū)多次模擬的思想建立組合模型來(lái)解決上述問題。依據(jù)航空γ探測(cè)點(diǎn)上γ輻射組成，建立起天然輻射環(huán)境下基于MC模擬響應(yīng)譜與最小二乘法擬合的航空γ能譜解析計(jì)算方案，并以野外實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證分析該模型的優(yōu)劣。

1 組合模型的建立

根據(jù)介質(zhì)互換原理[10]，在保證如圖1(a)所示的航空γ能譜探測(cè)模型中替換空氣的介質(zhì)質(zhì)量吸收系數(shù)與探測(cè)高度H的乘積與空氣的相應(yīng)量乘積相一致時(shí)，航空γ譜儀的響應(yīng)譜將保持不變。在實(shí)踐中，常采用木板等材料替代空氣進(jìn)行不同高度的航空γ譜儀刻度[10-11]，但這僅能保證對(duì)單一能量特征γ射線的全能峰計(jì)數(shù)響應(yīng)規(guī)律一致。而MC模擬時(shí)可通過增加空氣的密度來(lái)降低H值，此時(shí)能保證介質(zhì)互換原理對(duì)整個(gè)測(cè)量能區(qū)內(nèi)所有特征γ射線均成立。

圖1 航空γ能譜儀測(cè)量MC模擬模型演化圖(a) 航空γ能譜探測(cè)幾何模型，(b) 地層縱向模塊化，(c) 地層橫向模塊化Fig.1Evolutionary process of MC model of airborne gamma-ray spectrometry surveying. (a) Detection geometry model of airborne gamma-ray spectrometry, (b) Vertical modularization of ground surface, (c) Horizontal modularization of ground surface

可以看出，原來(lái)H=120 m、地層厚度L=1.5 m、地層半徑R≈10×(H+L)=1 215 m的近似無(wú)限大航空γ探測(cè)地層，用密度提高100倍的空氣介質(zhì)互換變?yōu)镠=1.2 m、L=1.5 m、R≈10×(H+L)=27 m的地層。利用MCNP5軟件（本文均采用F8卡記錄，能譜刻度參數(shù)詳見文獻(xiàn)[9]）對(duì)介質(zhì)互換前后的模型分別模擬并比對(duì)發(fā)現(xiàn)，因地層發(fā)射的γ射線在空氣中的衰減一致，模擬結(jié)果的統(tǒng)計(jì)誤差改善微弱。但該方案的優(yōu)勢(shì)在于模擬近似無(wú)限大地層時(shí)，所需的地層半徑R很??；劣勢(shì)在于介質(zhì)互換原理在點(diǎn)探測(cè)器下成立，倘若介質(zhì)互換后探測(cè)器大小不變，需通過探測(cè)效率值來(lái)校正模擬譜。

根據(jù)中心極限定理可知，模擬結(jié)果和真值間的偏差與模擬源粒子數(shù)目的根號(hào)值成反比，說(shuō)明計(jì)算粒子越多結(jié)果越精確。根據(jù)圖1(b)將模擬地層以ΔL為間隔劃分成多層，將每一層按圖1(c)劃分成多個(gè)邊長(zhǎng)為ΔR的正六棱柱模塊（容易構(gòu)成近似圓柱體地層，且采用MCNP5內(nèi)虛圓柱體源抽樣時(shí)源粒子的損失最少）。從圖1(c)可以看出，按ΔL=10 cm、ΔR=2 m將上述H=120 m下的變換地層劃分成1 905個(gè)正六棱柱模塊。按照基于點(diǎn)探測(cè)器的γ場(chǎng)理論，僅需模擬105個(gè)正六棱柱模塊。但實(shí)際使用的航空γ能譜儀探測(cè)器為長(zhǎng)方體NaI(Tl)晶體，考慮到不同位置地層帶來(lái)的角響應(yīng)差異和長(zhǎng)方體探測(cè)器的軸對(duì)稱性，需模擬一個(gè)象限內(nèi)510個(gè)正六棱柱模塊。

同時(shí)依據(jù)文獻(xiàn)[12]，對(duì)平衡235U&238U系而言，取衰變幾率大于1%的28條γ射線作為輸入源，模擬每個(gè)正六棱柱模塊時(shí)將28條射線分成7簇（保證衰變幾率大于5%的特征γ射線分開模擬，每一簇的總衰變幾率相近）單獨(dú)模擬，則得到僅含平衡235U&238U系的上述地層上120 m航空γ譜儀響應(yīng)譜需模擬計(jì)算3570次，模擬結(jié)束后將所有結(jié)果線性疊加后乘4即可。該方法極大提高了模擬地層的源抽樣粒子數(shù)，但計(jì)算量很大?；趯?shí)驗(yàn)室32臺(tái)計(jì)算機(jī)（4核處理器Inter i5-2400，內(nèi)存2.99 GB，晶振頻率3.10 GHz）搭建4個(gè)并行MCNP5軟件計(jì)算平臺(tái)[13]（一個(gè)計(jì)算平臺(tái)32個(gè)CPU核，單核速度效率約為80%），計(jì)算上述3 570個(gè)響應(yīng)譜（源抽樣粒子數(shù)為3.57×1012，總計(jì)數(shù)不確定度小于1.98%）合計(jì)21天19.25小時(shí)。對(duì)平衡釷系（源抽樣粒子數(shù)為3.06×1012，總計(jì)數(shù)不確定度小于1.67%）和40K（源抽樣粒子數(shù)為5.1×1011，總計(jì)數(shù)不確定度小于0.78%）同樣采用上述計(jì)算方案。

利用組合模型及球殼模型獲得三種天然放射性系列地層上120 m航空γ譜儀響應(yīng)譜如圖2所示（為方便顯示與比對(duì)，將平衡235U&238U系按1764.494keV峰區(qū)最大計(jì)數(shù)校正為10；平衡釷系按2614.533 keV峰區(qū)最大計(jì)數(shù)校正為1000；40K的1460.83 keV峰區(qū)最大計(jì)數(shù)校正為1），可以看出兩種模擬模型獲得的譜線受統(tǒng)計(jì)漲落影響很小，30-256道計(jì)數(shù)吻合，但在1-29道計(jì)數(shù)差異明顯。將圖2中兩種模型模擬結(jié)果對(duì)應(yīng)道計(jì)數(shù)相減后歸一化，結(jié)果如圖3所示，可以看出三種地層的1-29道差異相同，高能段的些許差異主要源于統(tǒng)計(jì)漲落的影響。

由于“譜平衡”成分與入射能量無(wú)關(guān)，采用上述模擬方案得到圖1中第17-25圈正六棱柱地層（僅含1 460.83 keV的特征γ射線）上120 m航空γ譜儀響應(yīng)譜，將其歸一化后各道計(jì)數(shù)乘1.34（通過最大值相等的原則計(jì)算獲得）如圖3所示，其與上述兩種模擬模型結(jié)果差異譜歸一化基本吻合，證實(shí)上述兩種模型差異的主要來(lái)源為遠(yuǎn)距離地層產(chǎn)生的“譜平衡”成分。

圖2 兩種模型航空γ譜儀響應(yīng)譜模擬結(jié)果比對(duì)Fig.2Comparison of the response spectra of airborne gamma-ray spectrometry by the two MC models.

圖3 兩種模型航空γ譜儀響應(yīng)譜模擬結(jié)果差異來(lái)源Fig.3The source of difference among the response spectra of airborne gamma-ray spectrometry by the two MC models.

2 最小二乘法航空γ能譜解析

根據(jù)天然輻射環(huán)境下航空γ譜儀探測(cè)點(diǎn)上的γ輻射來(lái)源[14]，可知無(wú)限大地層上空H高度的航空γ能譜中第x道計(jì)數(shù)yH,x表達(dá)式如下：式中：Sx為飛行器與攜帶的儀器設(shè)備對(duì)航空γ能譜第x道計(jì)數(shù)的貢獻(xiàn)；DH,x為宇宙射線對(duì)H探測(cè)高度上航空γ能譜第x道計(jì)數(shù)的貢獻(xiàn)；RH,x為大氣氡對(duì)H探測(cè)高度上航空γ能譜第x道計(jì)數(shù)的貢獻(xiàn)；UH,x、TH,x和KH,x分別表示MC模擬得到僅含平衡235U&238U系、平衡釷系和40K的地層上H探測(cè)高度上航空γ譜儀響應(yīng)譜（特征峰區(qū)最大計(jì)數(shù)歸一化）第x道的計(jì)數(shù)；cU、cTh和cK為待擬合參數(shù)；εx為航空γ能譜第x道實(shí)測(cè)計(jì)數(shù)與上述各組成總計(jì)數(shù)率間的差值。

式(1)中Sx+DH,x+RH,x可直接采用測(cè)區(qū)內(nèi)或周邊大面積水域上空相同高度航空γ能譜第x道計(jì)數(shù)來(lái)表征[14]。根據(jù)最小二乘法原理，cU、cTh和cK參數(shù)可通過感興趣連續(xù)譜段x∈[i, j]內(nèi)2εx/yH,x之和最小獲得，擬合程序中選用粒子群與模擬退火優(yōu)化混合算法[15]來(lái)求解。

通過對(duì)石家莊動(dòng)態(tài)帶8個(gè)探測(cè)高度上航空γ能譜數(shù)據(jù)（300 s累積平均譜）擬合，典型高度的擬合效果如圖4所示，可見各道數(shù)據(jù)高度吻合；得到參數(shù)cU、cTh和cK隨H的變化規(guī)律如圖5所示，利用負(fù)指數(shù)函數(shù)擬合（擬合優(yōu)度大于97.36%）得到三者的高度校正系數(shù)μU、μTh和μK分別為0.004 671 m-1、0.005948 m-1和0.007 325 m-1，與運(yùn)用文獻(xiàn)[14]所述方法分析得到的結(jié)果(0.005163 m-1、0.005706 m-1和0.007107 m-1[16])間的相對(duì)偏差分別為-9.53%、4.24%和3.06%，間接證實(shí)本文所述解析方法具備相當(dāng)高的準(zhǔn)確度。

圖4 石家莊動(dòng)態(tài)帶90 m高空航空γ能譜擬合效果Fig.4Fitting effect of airborne gamma-ray spectrometry at the dynamic scale model in Shijiazhuang City when H=90 m.

圖5 石家莊動(dòng)態(tài)帶上參數(shù)cU、cTh和cK的擬合結(jié)果Fig.5Fitting values of cU, cThand cKat the dynamic scale model in Shijiazhuang City.

在利用上述方案對(duì)其它區(qū)域測(cè)點(diǎn)的航空γ能譜分析得到cU、cTh和cK的擬合值后，根據(jù)相對(duì)分析方法可計(jì)算測(cè)點(diǎn)下地層中eU、eTh和40K的含量MU、MTh和MK（單位為1），具體如下：

式中：常量2.03×10-6、10.44×10-6和0.017 9分別為石家莊動(dòng)態(tài)帶上eU、eTh和40K的含量[14]；2.604、5.5934和26.672 1分別為圖5中cU、cTh和cK的值擬合線在縱軸上的截距。

3 野外應(yīng)用效果分析

2006年8月中國(guó)國(guó)土資源航空物探遙感中心利用GR-820航空γ譜儀對(duì)內(nèi)蒙古白云鄂博地區(qū)進(jìn)行了高品質(zhì)的航測(cè)。由于天然放射性核素的半衰期很長(zhǎng)且在土壤中的遷移速度很慢，9年前后天然放射性核素的含量及分布可認(rèn)為不變。選擇航測(cè)區(qū)域內(nèi)穿越牧場(chǎng)、淺表層無(wú)人類挖掘痕跡的兩條共計(jì)約10km的測(cè)線進(jìn)行比對(duì)分析。利用文獻(xiàn)[14]所述方法和本文擬合方法對(duì)航空γ能譜進(jìn)行分析，結(jié)果分別如圖6中虛線和實(shí)線所示。同時(shí)以25 m為間隔在測(cè)線上進(jìn)行地面γ能譜儀測(cè)量，結(jié)果如圖6中點(diǎn)所示?？梢钥闯?，兩種航空γ能譜分析方法得出的天然放射性核素含量與地面γ能譜實(shí)測(cè)結(jié)果變化趨勢(shì)基本一致，兩條測(cè)線均在石英巖上存在明顯的低能異常。

因航空γ能譜單譜測(cè)量時(shí)間僅為1 s，當(dāng)?shù)貙臃派湫院枯^低時(shí)特征峰區(qū)計(jì)數(shù)很少，導(dǎo)致利用全譜數(shù)據(jù)擬合時(shí)結(jié)果偏離真實(shí)，如小于4×10-6的eU含量擬合結(jié)果；但在地層含量大于4×10-6時(shí)，擬合結(jié)果基本能與文獻(xiàn)[14]所述的標(biāo)準(zhǔn)方法媲美，如eTh含量的擬合結(jié)果；而地層中放射性含量越高，擬合結(jié)果的跟隨能力越強(qiáng)，如40K含量的擬合結(jié)果。

4 結(jié)語(yǔ)

本文基于介質(zhì)互換原理、地層模塊化及分能區(qū)多次模擬的思想建立任意形狀地層上空不同高度航空γ譜儀響應(yīng)譜的MCNP5模擬組合模型，該模型充分解決了球殼模型未考慮遠(yuǎn)距離地層發(fā)射的γ射線對(duì)低能譜段的影響。依據(jù)航空γ能譜測(cè)點(diǎn)上γ輻射來(lái)源，建立了航空γ能譜最小二乘法解析模型。對(duì)石家莊動(dòng)態(tài)帶上8個(gè)探測(cè)高度航空γ能譜分析發(fā)現(xiàn)，擬合譜與實(shí)測(cè)譜間高度吻合且高度衰減規(guī)律與標(biāo)準(zhǔn)方法分析結(jié)果在±10%內(nèi)吻合，證實(shí)組合模型及最小二乘擬合模型準(zhǔn)確可靠。

依據(jù)動(dòng)態(tài)帶含量與擬合參數(shù)的高度衰減函數(shù)，結(jié)合相對(duì)分析方法構(gòu)建出地層內(nèi)eU、eTh和40K的含量計(jì)算模型。通過對(duì)內(nèi)蒙古白云鄂博航測(cè)區(qū)內(nèi)兩條5 km的測(cè)線分析發(fā)現(xiàn)：地層放射性含量大于4×10-6時(shí)，擬合結(jié)果基本能與航空γ能譜標(biāo)準(zhǔn)分析方法媲美；隨著含量的升高，擬合結(jié)果對(duì)地層含量的跟隨能力越強(qiáng)；而在地層含量低于4×10-6時(shí)，解析結(jié)果偏離真實(shí)，后續(xù)研究時(shí)可僅對(duì)高能譜段(1.36-2.77 MeV)進(jìn)行擬合，即采用最小二乘-逆矩陣法提高解譜精度。

圖6 內(nèi)蒙古實(shí)驗(yàn)區(qū)兩條測(cè)線三種方法的分析結(jié)果比對(duì)(a) A測(cè)線eU含量，(b) A測(cè)線eTh含量，(c) A測(cè)線40K含量，(d) B測(cè)線eU含量，(e) B測(cè)線eTh含量，(f) B測(cè)線40K含量Fig.6 Comparison of the values using three analyzing methods at an experimental zone in Inner Mongolia. (a) Content of eU in line A, (b) Content of eTh in line A, (c) Content of40K in line A, (d) Content of eU in line B, (e) Content of eTh in line B, (f) Content of40K in line B

因該方法能獲得測(cè)點(diǎn)上空航空γ能譜擬合結(jié)果，后續(xù)可用其提取人工放射性核素的航空γ譜儀響應(yīng)譜，為準(zhǔn)確圈定人工放射性輻射污染區(qū)域提供技術(shù)支撐。

致謝感謝中國(guó)國(guó)土資源航空物探遙感中心的萬(wàn)建華高工提供的航空γ能譜測(cè)量數(shù)據(jù)，感謝曾為該數(shù)據(jù)付出辛勞的全體成員。

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Analyzing airborne gamma-ray spectrum by the least square method

WU Hexi1,2,3GE Liangquan3LUO Yaoyao3LIU Yibao1,2YU Fei2
1(Engineering Research Center of Nuclear Technology Application,Ministry of Education,East China University of Technology,Nanchang 330013,China) 2(School of Nuclear Science and Engineering,East China University of Technology,Nanchang 330013,China) 3(Chengdu University of Technology,Chengdu 610059,China)

Background：It is difficult to establish the least square method for parsing airborne gamma-ray spectrum because the approximately infinite stratum does not exist when it contains only235U and238U series,232Th series or40K.Purpose：This study aims to acquire the response spectrum of airborne gamma-ray spectrometry (AGS) by Monte Carlo simulation and establish the above-described method.Methods：Based on the principle of media interchange, the basic thought of modular stratum and energy partitioning for characteristic gamma-ray, the combination model is used to obtain the AGS’ response spectrum of any shape of stratum by Monte Carlo simulation. And the least square model for solving airborne gamma-ray spectrum is established by the above response spectrum.Results：The corrected model of eU, eTh and40K content in stratum is acquired by analyzing the eight airborne gamma-ray spectra from the dynamic scale model in Shijiazhuang City. The calculation values of 10 km survey lines coincide with the specification for AGS when the content of natural radioactivity nuclide is larger than 4×10-6.Conclusion：The results verify that the calculation model is a valid analytical technique of AGS for naturalradioactivity nuclide in stratum. And it provides a valid method to acquire the AGS’ response spectrum of artificial radioactivity nuclide.

Airborne gamma-ray spectrometry, Monte Carlo simulation, Least square method

WU Hexi, male, born in 1985, graduated from East China University of Technology with a master’s degree in 2010, doctoral student, lecturer,

GE Liangquan, E-mail: glq@cdut.edu.cn

TL817+.2

10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.110201

國(guó)家自然科學(xué)基金(No.11505027、No.11665001、No.41604116)、核技術(shù)應(yīng)用教育部工程研究中心基金(No.HJSJYB2014-7&8)資助

吳和喜，男，1985年出生，2010年于東華理工大學(xué)獲碩士學(xué)位，現(xiàn)為博士研究生，講師，主要從事核探測(cè)及其數(shù)據(jù)處理研究

葛良全，E-mail: glq@cdut.edu.cn

Supported by National Natural Science Foundation of China (No.11505027, No.11665001, No.41604116), Open-ended Foundation from Engineering

Research Center of Nuclear Technology Application, Ministry of Education (No.HJSJYB2014-7&8)

mainly engaged in the research of nuclear detection and data processing

2016-09-05，

2016-09-26