王慶田，羅 英，胡朝威，蔣興鈞，王仲輝

（中國核動力研究設(shè)計(jì)院核反應(yīng)堆系統(tǒng)設(shè)計(jì)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，四川 成都 610041）

壓水堆核電廠堆內(nèi)構(gòu)件結(jié)構(gòu)材料優(yōu)化選擇

王慶田，羅 英，胡朝威，蔣興鈞，王仲輝

（中國核動力研究設(shè)計(jì)院核反應(yīng)堆系統(tǒng)設(shè)計(jì)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，四川 成都 610041）

堆內(nèi)構(gòu)件是反應(yīng)堆內(nèi)部的關(guān)鍵設(shè)備，屬安全相關(guān)級。由于長期工作在高溫、高壓和高輻照的環(huán)境條件，對堆內(nèi)構(gòu)件材料的要求較高。結(jié)合不同國家堆內(nèi)構(gòu)件常用牌號的幾種不銹鋼材料，分析了它們的耐腐蝕性能、焊接性以及輻照性能等，從而給出了推薦的材料選擇。

壓水堆；堆內(nèi)構(gòu)件；材料；腐蝕；選擇

目前我國在建的核電機(jī)組，無論是AP1000、M310還是600 MW核電廠，均為壓水型反應(yīng)堆。堆內(nèi)構(gòu)件是壓水型反應(yīng)堆內(nèi)部重要的支承、定位和導(dǎo)向結(jié)構(gòu)，是核島關(guān)鍵的主設(shè)備之一。設(shè)計(jì)溫度為343.3 ℃，安全等級為LS級，抗震類別為I類。堆內(nèi)構(gòu)件長期在高溫、高壓和高輻照的環(huán)境條件下運(yùn)行，并承受冷卻劑的高速沖刷，環(huán)境條件十分苛刻。在設(shè)計(jì)壽期內(nèi)，堆內(nèi)構(gòu)件應(yīng)具有良好的性能，以確保反應(yīng)堆結(jié)構(gòu)的完整性、安全性和反應(yīng)堆運(yùn)行的經(jīng)濟(jì)性。為了保證核電站反應(yīng)堆能安全可靠地運(yùn)行，堆內(nèi)構(gòu)件結(jié)構(gòu)材料的選擇顯得尤為重要。

本文結(jié)合國內(nèi)外核電廠反應(yīng)堆堆內(nèi)構(gòu)件常用的主體結(jié)構(gòu)材料，給出了壓水堆核電廠反應(yīng)堆堆內(nèi)構(gòu)件推薦的材料選擇。

1 壓水堆核電廠堆內(nèi)構(gòu)件材料的選擇

堆內(nèi)構(gòu)件用材料選擇應(yīng)遵循以下原則：較好的高溫強(qiáng)度、塑韌性、抗沖擊和耐疲勞性能；中子吸收截面和中子俘獲截面以及感生放射性小；抗輻照、耐腐蝕、與冷卻劑相容性好；熱膨脹系數(shù)小；較好的焊接與機(jī)加工性能，成本盡可能低。此外，按照URD、RUR的要求，堆內(nèi)構(gòu)件應(yīng)使用經(jīng)驗(yàn)證的材料，即要求所使用的材料有核電廠運(yùn)行和服役經(jīng)驗(yàn)，或與在現(xiàn)有核電廠中有數(shù)年成功使用經(jīng)驗(yàn)的材料具有相同名義化學(xué)成分，經(jīng)受相同的隨后工藝步驟（如熱處理、制造和安裝），并具有相同使用環(huán)境條件（如應(yīng)力水平、水化學(xué)環(huán)境或溫度）的材料[1]。堆內(nèi)構(gòu)件常用的奧氏體不銹鋼牌號國內(nèi)外對照表見表1，化學(xué)成分見表2，力學(xué)性能見表3。關(guān)于堆內(nèi)構(gòu)件用不銹鋼，法國核電廠的吊籃筒體、圍板和成形板等主體結(jié)構(gòu)件多選用抗晶間腐蝕性能較好的304LN超低碳奧氏體不銹鋼。英國核電廠的堆芯支承板等主體結(jié)構(gòu)件選用304奧氏體不銹鋼。德國核電廠堆內(nèi)構(gòu)件多選用347和316Ti奧氏體不銹鋼。俄羅斯設(shè)計(jì)的核電廠堆內(nèi)構(gòu)件主體結(jié)構(gòu)材料多選用具有抗晶間腐蝕性能的321材料。而美國核電廠堆內(nèi)構(gòu)件主體結(jié)構(gòu)材料則選用304、304L和304H不銹鋼[2]。

2 國內(nèi)壓水堆核電廠堆內(nèi)構(gòu)件常用材料

2.1 M310堆型堆內(nèi)構(gòu)件

目前，國內(nèi)在建和已經(jīng)建成的M310堆型核電廠，堆內(nèi)構(gòu)件用結(jié)構(gòu)材料均為304LN奧氏體不銹鋼，相當(dāng)于法國牌號的Z2CN19-10（控氮），見表4。304LN材料的采購、機(jī)加工、焊接等，國內(nèi)均具有完備且成熟的經(jīng)驗(yàn)，且堆內(nèi)構(gòu)件材料采用304LN，材料類別單一，其線膨脹系數(shù)等物理性能一致，相容性較好。

2.2 AP1000核電廠堆內(nèi)構(gòu)件

三門核電站與海陽核電站1、2號機(jī)組采用了我國引進(jìn)的第三代AP1000核電技術(shù)，堆內(nèi)構(gòu)件主體結(jié)構(gòu)材料見表4。按照ASME鍋爐及壓力容器規(guī)范第II卷材料篇的規(guī)定，304不銹鋼的碳含量要求不大于0.08%（質(zhì)量百分比，下同），304H不銹鋼的含碳量為0.04%～0.10%，316不銹鋼的碳含量要求不大于0.08%，見表2。

3 堆內(nèi)構(gòu)件常用不銹鋼的性能

本節(jié)從不銹鋼的耐晶間腐蝕性能、耐應(yīng)力腐蝕開裂、耐點(diǎn)腐蝕與縫隙腐蝕、焊接性與輻照效應(yīng)等方面分析這幾種不銹鋼的特點(diǎn)。

3.1 耐晶間腐蝕性能

奧氏體不銹鋼雖然具有優(yōu)良的耐腐蝕性能，但經(jīng)形變加工和焊接后在硫酸、硝酸、氫氟酸等敏感介質(zhì)作用下，仍存在著晶間腐蝕的可能。晶間腐蝕產(chǎn)生的機(jī)理爭議很多，但是“貧鉻理論”是最為廣泛認(rèn)可的機(jī)理。固溶狀態(tài)時(shí)，碳在奧氏體中的溶解度可達(dá)0.2%，隨著溫度的降低，碳在奧氏體相中的溶解度急劇減小，在室溫的極限溶碳量僅為0.03%左右。當(dāng)材料加熱或冷卻過程中緩慢經(jīng)過450～850 ℃的溫度區(qū)間時(shí)，過飽和的碳將從奧氏體中析出，且碳原子向晶界的擴(kuò)散速度比鉻原子快，故使碳與晶界附近的鉻形成Cr23C6的碳化物并優(yōu)先沉淀在相界和晶界上，從而造成晶間貧鉻。

表1 堆內(nèi)構(gòu)件常用奧氏體不銹鋼國內(nèi)外牌號對照表Table 1 Parallel table of stainless steel brand used in RVI

表2 堆內(nèi)構(gòu)件常用不銹鋼材料的化學(xué)成分Table 2 Chemical requirements for stainless steel usually used in RVI

表3 堆內(nèi)構(gòu)件常用不銹鋼材料的力學(xué)性能Table 3 Mechanical properties of stainless steel usually used in RVI

不同碳含量對不銹鋼在特殊強(qiáng)腐蝕條件下晶間腐蝕的影響見圖1，可以看出碳含量越低，發(fā)生晶間腐蝕需要的時(shí)間越長[3]。添加鈦、鈮、鉭和鋯等也能有效防止奧氏體不銹鋼的晶間腐蝕[4]。此外，不銹鋼中氮對析出行為具有重要影響。N的存在抑制了Cr23C6的析出[3]，從而使發(fā)生晶間腐蝕的溫度升高，時(shí)間延長，如圖2。適量的氮可以提高奧氏體不銹鋼耐晶間腐蝕和晶間應(yīng)力腐蝕的性能[5]，主要是由于氮降低鉻在鋼中的活性，氮作為表面活性元素優(yōu)先沿晶界偏聚，抑制并延緩Cr23C6的析出，降低晶界處鉻的貧化度。

表4 三門與海陽核電廠堆內(nèi)構(gòu)件結(jié)構(gòu)材料Table 4 Structural materials of RVI in Sanmen and Haiyang NPPs

因此，從耐晶間腐蝕性來說，304L、304LN和316LN超低碳不銹鋼以及321和347不銹鋼是堆內(nèi)構(gòu)件主體結(jié)構(gòu)材料的更優(yōu)的選擇。

3.2 抗應(yīng)力腐蝕開裂性能

圖1 碳對不銹鋼晶間腐蝕的影響Fig.1 Influence of carbon to intergranular corrosion of stainless steel

圖2 氮對不銹鋼晶間腐蝕的影響Fig.2 Influence of nitrogen to intergranular corrosion of stainless steel

應(yīng)力腐蝕開裂（SCC）是指敏感金屬或合金在一定的拉應(yīng)力和一定的腐蝕介質(zhì)環(huán)境共同作用下產(chǎn)生的一種特殊斷裂方式，鋼在應(yīng)力作用下發(fā)生滑移，使表面鈍化膜破裂，露出活潑的新鮮表面，滑移也使位錯(cuò)密集和缺位增加，促使某些元素或雜質(zhì)在滑移帶偏析，這都導(dǎo)致活性陽極區(qū)的形成。在腐蝕介質(zhì)作用下發(fā)生陽極溶解，在溶解過程中又產(chǎn)生陽極極化，陽極周圍鈍化，蝕坑周邊重新生成鈍化膜，隨后在應(yīng)力的繼續(xù)作用下，蝕坑底部的應(yīng)力集中使鈍化膜破裂，這時(shí)產(chǎn)生新的活性陽極區(qū)繼續(xù)溶解、鈍化、滑移、破裂，周而復(fù)始環(huán)下去，導(dǎo)致SCC不斷向開裂前沿發(fā)展，造成縱深裂紋，直至斷裂。應(yīng)力腐蝕分為穿晶應(yīng)力腐蝕和晶間應(yīng)力腐蝕。穿晶應(yīng)力腐蝕主要發(fā)生在含氯離子介質(zhì)中，很少發(fā)生在氫氧化物介質(zhì)中；晶間應(yīng)力腐蝕發(fā)生在一般的水溶液介質(zhì)中。

影響奧氏體不銹鋼應(yīng)力腐蝕開裂的因素很多，碳含量大于0.06%時(shí)，應(yīng)力腐蝕開裂的敏感性增大[6]。適量的氮可以提高奧氏體不銹鋼耐晶間腐蝕和晶間應(yīng)力腐蝕的性能[7-8]。在含氮高的鋼中雖有氮化鉻在晶界析出，但由于氮化鉻沉淀速度很慢，敏化處理不會造成晶界貧鉻[9]。此外，添加Mo有利于奧氏體不銹鋼的耐硫酸的應(yīng)力腐蝕開裂[6]，304較304L不銹鋼發(fā)生SCC的概率大幅增加[10]，在288 ℃高溫水中的應(yīng)力腐蝕破裂，304L的斷裂所需的時(shí)間較304小得多[11]。

基于以上分析，從耐應(yīng)力腐蝕開裂角度，304L、304LN和316LN不銹鋼是較為理想的堆內(nèi)構(gòu)件用材料。

3.3 耐點(diǎn)腐蝕與縫隙腐蝕性能

點(diǎn)腐蝕是指在金屬材料表面大部分不腐蝕或腐蝕輕微而分散發(fā)生高度的局部腐蝕，常見蝕點(diǎn)的尺寸小于1.00 mm，深度往往大于表面孔徑，輕者有較淺的蝕坑，嚴(yán)重的甚至形成穿孔?？p隙腐蝕是指在金屬構(gòu)件縫隙處發(fā)生斑點(diǎn)狀或潰瘍形的宏觀蝕坑，當(dāng)金屬表面出現(xiàn)某種沉淀或附著物時(shí)產(chǎn)生，是局部腐蝕的一種形式，它可能出現(xiàn)在溶液停滯的縫隙之中或屏蔽的表面內(nèi)。

合金元素Cr、Mo、N和Ni是提高奧氏體不銹鋼耐點(diǎn)腐蝕的最有效的元素，而提高奧氏體不銹鋼耐縫隙腐蝕的合金元素包括Cr、Mo和Ni[12-13]。Mo可提高鈍化膜的強(qiáng)度，顯著增強(qiáng)耐局部腐蝕性。特別是抗氯離子點(diǎn)蝕，同時(shí)能提高還原性介質(zhì)中，如硫酸、磷酸及有機(jī)酸中的耐蝕性。由于Mo是鐵素體形成元素，為了平衡組織，加Mo的不銹鋼中應(yīng)相應(yīng)增加Ni等奧氏體形成元素含量。N是劇烈的奧氏體形成和穩(wěn)定元素，其Ni當(dāng)量為30。可顯著提高鋼的強(qiáng)度，增強(qiáng)抗點(diǎn)蝕及縫隙腐蝕的能力[14-15]，并能減少δ相析出，防止高溫脆性，使奧氏體具有良好的抗敏化能力。有研究表明，在同等條件下，304LN的耐點(diǎn)腐蝕性能約為321的四分之一[16-17]。

僅就耐點(diǎn)腐蝕和縫隙腐蝕而言，304LN、316和316LN不銹鋼是較為理想的選擇。

3.4 焊接性

雖然奧氏體不銹鋼的焊接性較好，但若不采取正確的預(yù)防措施也會出現(xiàn)焊接性問題。

材料的焊接性可通過裂紋敏感度指數(shù)來確定，包括冷裂紋敏感指數(shù)（Pcm）和熱裂紋敏感指數(shù)（Hes），可經(jīng)驗(yàn)公式計(jì)算獲得：

上述公式通常用來計(jì)算低合金高強(qiáng)度鋼的焊接性，但其計(jì)算結(jié)果對不銹鋼的焊接性具有一定的參考意義。根據(jù)公式（1）和公式（2）計(jì)算出各種牌號不銹鋼的裂紋敏感指數(shù)，見表5。從表中可知，304LN不銹鋼的冷裂紋敏感指數(shù)和熱裂紋敏感指數(shù)均最低，而316不銹鋼的冷裂紋敏感指數(shù)最高，304H不銹鋼的熱裂紋敏感指數(shù)最高。Creq/Nieq比值影響不銹鋼的焊接性，Creq/Nieq比值達(dá)到一定值后，抗裂紋阻力會劇烈增加[18]，不同Creq/Nieq比值對不銹鋼抗裂性的影響見圖3。文獻(xiàn)[4]也認(rèn)為，鉻鎳比小于1.61時(shí)，容易產(chǎn)生熱裂紋。此外，C含量較低，有利于控制不銹鋼焊接接頭的刀狀腐蝕[19],超低碳不銹鋼可以克服焊接接頭的刀狀腐蝕[4]。

綜合焊接性因素，304LN不銹鋼是反應(yīng)堆結(jié)構(gòu)材料理想的選擇。

表5 不銹鋼的焊接性Table 5 Weldability of stainless steel

圖3 Creq/Nieq比值對不銹鋼抗裂性的影響Fig.3 Influence of Creq/Nieqto corrosion resistance of stainless steel

3.5 輻照效應(yīng)

關(guān)于不銹鋼的輻照效應(yīng)，雖然有研究表明元素硼和氮受到快中子輻照后，通過（n，α）反應(yīng)和（n，p）反應(yīng)會生成He和H，形成He氣泡導(dǎo)致He脆化。但對于壓水堆而言，除靠近堆芯的圍筒組件外，堆內(nèi)構(gòu)件的快中子注量率為1021n/cm2數(shù)量級，較快堆1023n/cm2的注量率小的多。因此，由N元素導(dǎo)致的不銹鋼的He脆等輻照效應(yīng)主要出現(xiàn)在快堆（平均能量為0.1 MeV）和改進(jìn)型氣冷堆，對于平均能量為0.025 MeV的熱中子堆，輻照效應(yīng)較小，對反應(yīng)堆的安全威脅不大[20-21]。

4 堆內(nèi)構(gòu)件結(jié)構(gòu)材料選擇

4.1 非超低碳不銹鋼的應(yīng)用

根據(jù)前文分析，304H、304和316不銹鋼可能帶來晶間腐蝕、應(yīng)力腐蝕等危險(xiǎn)，且原材料采購過程中，若按照ASTM A262進(jìn)行敏化處理，彎曲試驗(yàn)均出現(xiàn)裂紋，即材料的耐晶間腐蝕性能不合格，這也是ASME規(guī)范對原材料采購不強(qiáng)制要求進(jìn)行敏化態(tài)晶間腐蝕的原因。

本文認(rèn)為，304H、304和316不銹鋼在焊接等熱加工過程中，由于焊接熱循環(huán)將很難避免焊接接頭的敏化，導(dǎo)致晶間貧鉻。之所以沒有在商運(yùn)的核電站中發(fā)生晶間腐蝕和應(yīng)力腐蝕開裂是由于一回路水化學(xué)對硫酸鹽、氯化物、氟化物、氧等雜質(zhì)元素的嚴(yán)格控制，因?yàn)闊o論是晶間腐蝕還是應(yīng)力腐蝕均發(fā)生在腐蝕環(huán)境中。一回路水化學(xué)嚴(yán)格限制了補(bǔ)水水質(zhì)、冷態(tài)水壓試驗(yàn)和熱態(tài)功能試驗(yàn)水質(zhì)、換料、維修和熱停堆期間水質(zhì)以及正常功率運(yùn)行期間的反應(yīng)堆冷卻劑水質(zhì)，避免了反應(yīng)堆運(yùn)行在腐蝕環(huán)境中。但在事故工況下，冷卻劑的水質(zhì)很難達(dá)到設(shè)計(jì)要求，加大了反應(yīng)堆出現(xiàn)腐蝕破裂的風(fēng)險(xiǎn)。因此，從固有安全性分析，304H、304和316不銹鋼不是堆內(nèi)構(gòu)件結(jié)構(gòu)材料的最佳選擇。

4.2 推薦的材料選擇

根據(jù)堆內(nèi)構(gòu)件材料的選材要求，從耐晶間腐蝕性能、耐應(yīng)力腐蝕開裂性能、耐點(diǎn)腐蝕和縫隙腐蝕性能、焊接性以及輻照效應(yīng)的分析結(jié)果，結(jié)合反應(yīng)堆一回路水化學(xué)要求及國內(nèi)外堆內(nèi)構(gòu)件失效案例，304LN和316LN是堆內(nèi)構(gòu)件主體結(jié)構(gòu)材料較為理想的選擇。但在316LN中，Mo是鐵素體形成元素，為了平衡組織，加Mo的同時(shí)應(yīng)當(dāng)相應(yīng)增加Ni等奧氏體形成元素含量。與304LN相比，316LN需要增加30%左右的Ni含量，由于Ni價(jià)格較高，造成材料的成本增加較多。此外，Ni受到輻照活化后會產(chǎn)生60Co導(dǎo)致放射性增大，且Ni受到高注量的快中子輻照后，會產(chǎn)生核脆問題。由表6可知，304LN與304、304H、316、316LN在350 ℃的屈服強(qiáng)度值Sy和基本許用應(yīng)力值基本相同Sm，綜合考慮，因此，對于堆內(nèi)構(gòu)件主體結(jié)構(gòu)材料，宜選用304LN，而對于用量較少的螺栓緊固件和銷連接件用材料，可選用316LN。

N元素對不銹鋼耐腐的影響較為復(fù)雜，除了前文所述及的對耐晶間腐蝕性能和耐點(diǎn)腐蝕性能有益外，N元素還會對不銹鋼的性能產(chǎn)生不利影響。N含量會導(dǎo)致焊縫中的鐵素體含量降低很多，吸收0.1%的N，將使焊縫金屬中鐵素體的含量降低約8%，容易產(chǎn)生焊接裂紋。此外，還有研究表明，N使不銹鋼的抗應(yīng)力腐蝕開裂性能惡化[12]。因此，要控制N元素的含量。推薦的堆內(nèi)構(gòu)件用304LN與316LN不銹鋼化學(xué)成分要求見表7。

表6 不銹鋼的基本許用應(yīng)力強(qiáng)度值Sm和屈服強(qiáng)度值SyTable 6 Allowable basic stress intensity values Sm and yield strength values Sy

表7 推薦的堆內(nèi)構(gòu)件用304LN和316LN的化學(xué)成分Table 7 Recommended chemical requirements for 304LN and 316LN used in RVI

5 結(jié)束語

材料設(shè)計(jì)是堆內(nèi)構(gòu)件設(shè)計(jì)的重要環(huán)節(jié)，材料性能的優(yōu)劣直接威脅著核電廠的安全。壓水堆核電廠堆內(nèi)構(gòu)件常用的結(jié)構(gòu)材料包括304H、304、304LN、321、316、316LN等，且這些材料在國際上均具有成功的使用經(jīng)驗(yàn)，滿足URD、EUR等對材料的要求，雖然RCC-M、ASME規(guī)范規(guī)定的這些常用材料的基本許用應(yīng)力強(qiáng)度值和高溫屈服強(qiáng)度值相同，但還是存在差異：

1）耐腐蝕性能存在差異，304LN的耐應(yīng)力腐蝕開裂、點(diǎn)腐蝕和縫隙腐蝕性較好，尤其是不銹鋼焊接時(shí)敏化可能導(dǎo)致的晶間腐蝕，降低了核電廠運(yùn)行時(shí)堆內(nèi)構(gòu)件的固有安全性；

2）物理性能存在差異，采用單一牌號的304LN材料，由于材料線膨脹系數(shù)等相同，結(jié)構(gòu)的相容性較好，且不需考慮過盈配合、過渡配合時(shí)的材料線膨脹系數(shù)的差異；

3）焊接性，高碳材料的焊接性較低碳、超低碳材料差，必須采用焊接線能量較小的焊接方法，且需嚴(yán)格控制焊接時(shí)的最大焊接線能量，加大了堆內(nèi)構(gòu)件的焊接制造難度；

4）采用不同牌號的材料，增加了采購的成本及難度。

綜合以上分析，本文認(rèn)為304LN是壓水型反應(yīng)堆堆內(nèi)構(gòu)件主體結(jié)構(gòu)材料理想的選擇，316LN是壓水型反應(yīng)堆堆內(nèi)構(gòu)件螺紋緊固件和銷連接件材料理想的選擇。

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Optimum Option of Structural Materials of Reactor Vessel Internals in PWR Nuclear Power Plant

WANG Qing-tian, LUO Ying, HU Chao-wei, JIANG Xing-jun, WANG Zhong-hui
(Key Laboratory of Science and Technology on Reactor System Design Technology,
Nuclear Power Institute of China, Chengdu, Sichuan Prov. 610041，China)

As a key equipment, reactor vessel internals (RVI) influence the safety of nuclear power plant. There is a rigid requirement for the structural material of reactor vessel internals because of the high temperature, high pressure and high dose irradiation. Combining the stainless steel usually used in different nations, the paper analyzes the corrosion resistance property, weldability and irradiation property and recommends the optimum stock option.

PWR; reactor vessel internals; material; corrosion; option

TM623 Article character：A Article ID：1674-1617（2016）04-0298-08

TM623

A

1674-1617（2016）04-0298-08

2016-09-10

王慶田（1982—），男，成都人，高級工程師，碩士，現(xiàn)從事核反應(yīng)堆堆內(nèi)構(gòu)件的焊接、材料等方面設(shè)計(jì)研究工作。