吳凱飛姚曉，2趙波韓世寰魏靜楊紅霞

1.南京工業(yè)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院；2.江蘇先進(jìn)生物與化學(xué)制造協(xié)同創(chuàng)新中心；3.新疆科力新技術(shù)發(fā)展有限公司

聚表劑耗散顆粒動(dòng)力學(xué)模擬及溶液特性研究

吳凱飛1姚曉1，2趙波3韓世寰3魏靜3楊紅霞3

1.南京工業(yè)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院；2.江蘇先進(jìn)生物與化學(xué)制造協(xié)同創(chuàng)新中心；3.新疆科力新技術(shù)發(fā)展有限公司

為了提高高礦化度非均質(zhì)稠油油藏的采收率，基于耗散顆粒動(dòng)力學(xué)（DPD）模擬，對(duì)聚合物表面活性劑KL-6的溶液特性進(jìn)行了研究，分析了KL-6的分子結(jié)構(gòu)及水溶液增黏機(jī)理，并與部分水解聚丙烯酰胺（HPAM）進(jìn)行了對(duì)比。利用DPD方法模擬了PAM、HPAM、KL-6在水溶液中的溶解狀態(tài)，研究了分子鏈結(jié)構(gòu)對(duì)聚合物分子行為的影響，分析了不同濃度HPAM和KL-6溶液的增黏性；比較了HPAM和KL-6溶液的增黏性、表面活性、抗鹽性及兩種聚合物溶液的微觀(guān)結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明，聚表劑KL-6具有分子間締合作用和表面活性，其臨界締合濃度為0.6 g/L；在臨界締合濃度以上，KL-6溶液黏度顯著高于HPAM；在相同濃度下，KL-6溶液的表/界面活性顯著高于HPAM；鹽溶液中KL-6分子鏈形成了三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，具有很好的抗鹽能力。研究結(jié)果可為開(kāi)發(fā)和應(yīng)用性能優(yōu)異的聚合物表面活性劑提供理論指導(dǎo)。

聚表劑；耗散顆粒；動(dòng)力學(xué)模擬；表面活性；增黏性；抗鹽性

近年來(lái)，從分子水平上指導(dǎo)產(chǎn)品的研發(fā)已經(jīng)成為科學(xué)研究的一種重要手段。分子模擬可以模擬常規(guī)實(shí)驗(yàn)方法無(wú)法考察的現(xiàn)象和過(guò)程，還可以研究化學(xué)反應(yīng)的路徑、過(guò)渡態(tài)、反應(yīng)機(jī)理等關(guān)鍵問(wèn)題，代替以往的化學(xué)合成、結(jié)構(gòu)分析、物理檢測(cè)等方法，降低開(kāi)發(fā)成本［1-5］。在三次采油中，聚合物/表面活性劑驅(qū)是提高石油采收率的有效方法之一?，F(xiàn)在廣泛應(yīng)用的復(fù)合驅(qū)（二元或三元復(fù)合驅(qū)）由于聚合物與表面活性劑推進(jìn)速度不同步，活性劑在地層吸附量大，在三元復(fù)合驅(qū)油技術(shù)中所用強(qiáng)堿又會(huì)腐蝕設(shè)備并使地層垢化，因此開(kāi)發(fā)具有表面活性的聚合物（聚表劑）是聚合物驅(qū)的發(fā)展方向［6-10］。

聚表劑KL-6的分子結(jié)構(gòu)特征使其不僅具有較高的表面活性，而且具有很好的增黏性和抗鹽性。采用模擬和實(shí)驗(yàn)相結(jié)合的方法，通過(guò)耗散顆粒動(dòng)力學(xué)（DPD）方法模擬研究了聚表劑KL-6分子鏈的特性，從微觀(guān)上解釋了聚合物表面活性劑增黏機(jī)制。通過(guò)實(shí)驗(yàn)對(duì)比了KL-6溶液和HPAM溶液在增黏性、抗鹽性和表面活性方面的差別。此外還利用環(huán)境掃描電鏡觀(guān)察了兩種聚合物分子鏈在鹽溶液中的微觀(guān)結(jié)構(gòu)，證明了KL-6具有更好的增黏和抗鹽性能。

1 實(shí)驗(yàn)

Tests

1.1 主要試劑與儀器

Major agents and instruments

NaCl，CaCl2，MgCl2，無(wú)水氯化鐵，西隴化工股份有限公司；部分水解聚丙烯酰胺（HPAM），聚合物表面活性劑 （KL-6），新鄉(xiāng)市精誠(chéng)石化有限公司。KL-6相對(duì)分子質(zhì)量小于HPAM近一個(gè)數(shù)量級(jí)，特性黏數(shù)也約為HPAM的40%，具體參數(shù)見(jiàn)表1。

表1 HPAM和KL-6基本性能參數(shù)Table 1 Essential properties of HPAM &KL-6

主要儀器：ZNN-D6型六速旋轉(zhuǎn)黏度計(jì)，青島海通達(dá)專(zhuān)用儀器有限公司；德國(guó)KRUSS全自動(dòng)表面張力儀K100；FEI QUANTA 200環(huán)境掃描電鏡。

1.2 模擬和實(shí)驗(yàn)方法

Simulation and test methods

1.2.1 耗散顆粒動(dòng)力學(xué)模擬 采用耗散顆粒動(dòng)力學(xué)（Dissipative particle dynamics即DPD）進(jìn)行聚合物溶液體相模擬，模擬中的基本顆粒是珠子，用珠子代替體系中的原子或分子，模擬中所有粒子運(yùn)動(dòng)遵循牛頓運(yùn)動(dòng)方程的微分形式［11-12］。將聚合物劃分為若干個(gè)珠子，珠子的質(zhì)量、時(shí)間和溫度都采用DPD單位，兩珠子間相互作用的大小用相互作用參數(shù)αij表示，αij與Flory-Huggins參數(shù)χij相關(guān)聯(lián)，χ可以通過(guò)Materials Studio 6.0分子模擬軟件Blends模塊計(jì)算兩者的相互作用混合能求得［13］。

聚表劑KL-6模擬中每個(gè)分子中包含3種不同的重復(fù)單元，分別是丙烯酰胺基團(tuán)、疏水改性基團(tuán)、丙烯酸根基團(tuán)，且每條分子鏈中N丙烯酰胺+N疏水改性基團(tuán)+N丙烯酸根=100，其中N代表該基團(tuán)在分子鏈上的個(gè)數(shù)。模擬中以珠子所代表的聚合物基團(tuán)分子量基本相同、官能團(tuán)不能拆分等原則將KL-6分子鏈劃分為A、B、C、D、E五種不同的珠子，A表示丙烯酰胺基團(tuán)，B代表異丙基，C表示季銨基團(tuán)（Cl-為自由離子），D代表丁基，E代表丙烯酸根，疏水烷基鏈— C16H33用4個(gè)D珠子表示，H表示水珠子，聚合物的結(jié)構(gòu)模型如圖1所示。

圖1 DPD模擬中KL-6的結(jié)構(gòu)Fig.1 Structure of KL-6 in DPD simulation

模擬中通過(guò)Blends模塊最終計(jì)算出αij值，見(jiàn)表2。模擬中使用DPD單位，采用20×20×20具有周期邊界條件的立方格子，珠子密度為3.0，格子中約有24 000個(gè)珠子（為了更清晰地表示，圖中刪減省略了水珠子）。DPD模擬運(yùn)行100 000步達(dá)到平衡狀態(tài)，步長(zhǎng)0.05 DPD units，模擬總時(shí)間5 000 DPD units。

1.2.2 聚合物溶液特性測(cè)試 用純水配制聚合物溶液，利用ZNN-D6型黏度計(jì)測(cè)試聚合物溶液在室溫下黏度-質(zhì)量濃度曲線(xiàn)，用德國(guó)KRUSS全自動(dòng)表面張力儀K100測(cè)定聚合物溶液的表面張力和界面張力；用NaCl、CaCl2、MgCl2和FeCl3溶液配制相同質(zhì)量濃度的HPAM和KL-6溶液，測(cè)量HPAM和KL-6溶液在室溫下黏度-鹽濃度曲線(xiàn)；用環(huán)境掃描電鏡FEI QUANTA 200觀(guān)察不同聚合物分子鏈在鹽溶液中的微觀(guān)結(jié)構(gòu)。

表2 模擬中珠子之間的相互作用參數(shù)αijTable 2 Interaction parameter αijamong beads in simulation

2 結(jié)果與討論

Results and discussions

2.1 分子鏈結(jié)構(gòu)對(duì)聚合物分子行為的影響

Impacts of molecular chain structure on properties of polymer molecules

圖2為PAM、部分水解HPAM和KL-6的分子結(jié)構(gòu)，圖3為PAM、部分水解HPAM和KL-6在水相中的模擬圖，其中A為紅色珠子，B為綠色珠子，C為黃色珠子，D為深藍(lán)色珠子，E為青色珠子；加入聚合物的摩爾分?jǐn)?shù)χ=0.03。

圖2 PAM及HPAM和KL-6的分子結(jié)構(gòu)Fig.2 Molecular structures of PAM,HPAM and KL-6

圖3 水相中PAM、HPAM和KL-6的模擬圖Fig.3 Simulated conditions of PAM,HPAM and KL-6 in water

從模擬直觀(guān)圖3（a）中可以看出，常規(guī)聚丙烯酰胺很不均勻地分布在整個(gè)體系中，分子鏈發(fā)生明顯的簇集現(xiàn)象。其原因?yàn)榫郾０贩肿渔溕硝０坊鶊F(tuán)之間存在氫鍵，使整條分子鏈相親，聚合物分子鏈聚集，高分子鏈蜷縮趨勢(shì)明顯。從直觀(guān)圖3（b）可以看出，HPAM分子鏈相對(duì)伸展，分子鏈間沒(méi)有聚集趨勢(shì)，整個(gè)體系基團(tuán)分布均勻。這是由于HPAM分子鏈上部分丙烯酰胺基團(tuán)被丙烯酸根取代，丙烯酸根之間的靜電斥力迫使聚合物分子鏈展開(kāi)［14］。聚表劑KL-6分子鏈彎曲程度明顯增大，但KL-6溶液中分子鏈的狀態(tài)與聚丙烯酰胺體系中分子鏈的蜷縮狀態(tài)并不相同，不是整條分子鏈纏結(jié)在一起，而是通過(guò)疏水基交聯(lián)，如圖3（c）所示。

2.2 聚表劑的增黏性

Viscosity-enhancement capacities of polymer surfactant

配制質(zhì)量濃度不同的HPAM和KL-6聚合物溶液，利用旋轉(zhuǎn)黏度計(jì)測(cè)量其黏度，如圖4所示。隨著聚合物質(zhì)量濃度的增大，兩種聚合物的黏度均增加，但HPAM溶液的黏度隨濃度的增大只是均勻地增加，而聚表劑KL-6隨溶液濃度的增大，出現(xiàn)了明顯的拐點(diǎn)，在濃度超過(guò)0.6 g/L后黏度迅速增加。

圖4 27 ℃聚合物溶液黏-濃曲線(xiàn)Fig.4 Changes in viscosity and concentration of polymer solution at 27 ℃

溶液中水分子的擴(kuò)散系數(shù)與體系的黏度有關(guān)，黏度越大，水分子被束縛的越嚴(yán)重，水分子的擴(kuò)散系數(shù)就相應(yīng)的越?。?5］。通過(guò)水分子的擴(kuò)散系數(shù)可間接反映聚合物溶液黏度的變化［16］。隨聚合物濃度的增大，聚合物溶液中水分子擴(kuò)散系數(shù)逐漸減小，體系黏度逐漸升高，如圖5所示。在KL-6體系中，χ≥0.03 時(shí)水分子擴(kuò)散系數(shù)減小的趨勢(shì)明顯大于χ≤0.03 的體系，而在HPAM體系中，水分子擴(kuò)散系數(shù)一直均勻減小，說(shuō)明聚合物KL-6溶液存在臨界締合濃度，在此濃度后體系的黏度會(huì)隨聚合物加入迅速升高，此濃度即對(duì)應(yīng)實(shí)際體系中的0.6 g/L。

圖5 水分子擴(kuò)散系數(shù)隨聚合物摩爾分?jǐn)?shù)的變化Fig.5 Change of dispersion coefficient of water molecule with mole fraction of polymer

通過(guò)計(jì)算機(jī)模擬，得到濃度不同的聚合物溶液的模擬直觀(guān)圖，如圖6所示。在低濃度χ=0.005時(shí)，聚合物KL-6分子鏈孤立地分散在體系中，隨著聚合物量的增加；在高濃度χ=0.05時(shí)，聚合物分子鏈之間發(fā)生明顯的交聯(lián)作用，體系中分子鏈之間通過(guò)疏水基團(tuán)相互連結(jié)在一起，整個(gè)體系形成空間網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。而聚合物HPAM分子鏈之間只是簡(jiǎn)單的纏繞，不管是在低濃度還是在高濃度時(shí)，都沒(méi)有出現(xiàn)交聯(lián)。

圖6 HPAM和KL-6不同濃度時(shí)的體系模擬Fig.6 System simulation for HPAM at different concentrations

2.3 表面活性

Surface activity

分別配制濃度為0.25 g/L和0.5 g/L的HPAM溶液和KL-6溶液，在27 ℃下用KRUSS全自動(dòng)表面張力儀K100測(cè)定其表面張力以及與煤油之間的界面張力，實(shí)驗(yàn)結(jié)果見(jiàn)表3。

HPAM溶液的表面張力和界面張力相比純水有所增高，證明HPAM溶液沒(méi)有表面活性。而KL-6聚合物溶液在濃度為0.5 g/L時(shí)表面張力相比純水下降了46%，界面張力值下降37%，表明KL-6聚合物溶液有著較高的表面活性。

表3 27 ℃下HPAM溶液和KL-6溶液表界面張力值Table 3 Interfacial tensions of HPAM and KL-6 solutions at 27 ℃

2.4 聚表劑的抗鹽性

Salinity-resistance of polymer surfactant

用不同濃度NaCl、CaCl2、MgCl2及FeCl3分別配制相同質(zhì)量濃度的HPAM和KL-6溶液，考察HPAM和KL-6溶液黏度與鹽濃度的關(guān)系，如圖7所示。在鹽溶液中，隨著礦化度的增大，兩種聚合物的黏度均下降，但在相同礦化度的條件下，KL-6溶液黏度比HPAM溶液黏度更高，說(shuō)明聚表劑KL-6有更好的抗鹽性。這是由于在聚表劑KL-6分子中引入了抗鹽單體，電解質(zhì)溶液的加入使溶液極性增大，KL-6分子鏈中疏水基團(tuán)之間相互作用力增強(qiáng)，使分子鏈間作用力增強(qiáng)，表現(xiàn)出更好的抗鹽性能。對(duì)于同一種聚合物在不同鹽溶液中的黏度變化趨勢(shì)，可以看出4種無(wú)機(jī)鹽對(duì)聚合物溶液黏度的影響程度大小為FeCl3＞ CaCl2＞ MgCl2＞ NaCl，這跟離子的水合作用強(qiáng)弱有關(guān)。此外，HPAM和KL-6水解基團(tuán)含有羧酸根，其氧原子上的孤對(duì)電子可以進(jìn)入Fe3+的空軌道與之形成穩(wěn)定的配合物，這是FeCl3溶液對(duì)聚合物黏度的影響遠(yuǎn)大于其他幾種鹽溶液的原因。

圖7 27 ℃HPAM和KL-6溶液黏度隨鹽濃度變化Fig.7 Changes in viscosities of HPAM and KL-6 solutions with salinities at 27 ℃

2.5 微觀(guān)結(jié)構(gòu)

Microscopic structure

由于KL-6具有更好的抗鹽性，因此在鹽溶液中的微觀(guān)結(jié)構(gòu)和HPAM也有一定區(qū)別。采用相同礦化度的水配制相同質(zhì)量濃度的KL-6溶液和HPAM溶液，用FEI QUANTA 200環(huán)境掃描電鏡對(duì)兩種聚合物分子鏈微觀(guān)結(jié)構(gòu)進(jìn)行比較，如圖8所示?？梢钥闯觯琀PAM在鹽溶液中出現(xiàn)團(tuán)聚，分子鏈蜷縮如圖8（a）所示，而聚表劑KL-6在鹽溶液中形成了三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)如圖8（b）所示。因?yàn)榫郾韯㎏L-6在鹽溶液中分子鏈相互纏結(jié)，形成三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，使聚表劑KL-6具有更好的抗鹽性和增黏性。

3 結(jié)論

Conclusions

（1） 采用耗散顆粒動(dòng)力學(xué)（DPD）研究了聚合物表面活性劑的分子結(jié)構(gòu)和增黏方式，可從介觀(guān)層次提供不同結(jié)構(gòu)聚合物在體相中的信息，可為開(kāi)發(fā)性能更好的聚合物表面活性劑提供理論指導(dǎo)。

圖8 HPAM和KL-6分子鏈在鹽溶液中的微觀(guān)結(jié)構(gòu)Fig.8 Microscopic structures of HPAM and KL-6 molecular chains in salt solution

（2） DPD模擬結(jié)果表明，在聚表劑KL-6摩爾分?jǐn)?shù)大于0.03時(shí)（對(duì)應(yīng)0.6 g/L的聚合物濃度），水分子擴(kuò)散系數(shù)顯著降低。在濃度超過(guò)0.6 g/L后聚合物溶液的增黏效果遠(yuǎn)高于HPAM溶液。

（3） 聚表劑KL-6具有較高的表/界面活性，可改善波及系數(shù)并提高洗油效率；KL-6具有比HPAM更好的抗鹽性，聚合物在鹽溶液中的微觀(guān)結(jié)構(gòu)差異性，證明了KL-6在鹽溶液中能形成三維空間網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，因而抗鹽性能優(yōu)異。

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（修改稿收到日期 2016-09-12）

〔編輯 李春燕〕

Dissipative particle dynamics simulation and study on solution properties of polymer surfactants

WU Kaifei1,YAO Xiao1,2,ZHAO Bo3,HAN Shiyuan3,WEI Jing3,YANG Hongxia3
1.College of Materials Science and Engineering,Nanjing Tech Uniνersity,Nanjing 210009,Jiangsu,China;
2.Jiangsu Cooperatiνe Innoνation Center of Biological and Chemical Manufacturing,Nanjing 210009,Jiangsu,China;
3.Xinjiang Keli New Technology Deνelopment Co.Ltd.,Kelamay 834000,Xinjiang,China

To enhance oil recovery of high-salinity and heterogeneous heavy oil reservoirs,dissipative particle dynamics (DPD) simulations have been performed to determine the properties of KL-6 polymer surfactant solution,molecular structure and viscosity-enhancement mechanism of KL-6 have been analyzed,and comparison has been made with partially hydrolyzed polyacrylamide (HPAM).Based on DPD simulation,conditions of PAM,HPAM,KL-6 in water have been determined to highlight the impact of molecular chain structures on properties of polymer molecules,viscosity-enhancement capacities of HPAM and KL-6 solutions at different concentrations have been analyzed to compare microscopic structures,viscosity-enhancement capacities,surface activity and salinity-resistance of these HPAM and KL-6 polymer solutions.Research results show that KL-6 has both intermolecular association and surface activity with a critical association concentration of 0.6 g/L;at an association concentration higher than the critical,KL-6 solution has viscositysignificantly higher than that of HPAM;at the same concentration,KL-6solution has surface activity much more than that of HPAM;with molecular chains to form 3D network structures in salt solution,KL-6 displays outstanding salinity resistance.Relevant research results may provide theoretical basis for development and application of desirable polymer surfactants.

polymer surfactant;dissipative particle;dynamics simulation;surface activity;viscosity-enhancement capacity;salinity resistance

吳凱飛，姚曉，趙波，韓世寰，魏靜，楊紅霞.聚表劑耗散顆粒動(dòng)力學(xué)模擬及溶液特性研究［J］.石油鉆采工藝，2016，38（6）：863-868.

TE357.46

A

1000-7393（ 2016 ） 06-0863-06

10.13639/j.odpt.2016.06.029

:WU Kaifei,YAO Xiao,ZHAO Bo,HAN Shiyuan,WEI Jing,YANG Hongxia.Dissipative particle dynamics simulation and study on solution properties of polymer surfactants［J］.Oil Drilling &Production Technology,2016,38(6):863-868.

國(guó)家國(guó)際科技合作專(zhuān)項(xiàng)“高礦化度嚴(yán)重非均質(zhì)稠油油藏提高采收率技術(shù)聯(lián)合開(kāi)發(fā)” （編號(hào)：2015DFR60530）；江蘇高校優(yōu)勢(shì)學(xué)科建設(shè)工程資助項(xiàng)目。

吳凱飛（1991-），南京工業(yè)大學(xué)材料工程專(zhuān)業(yè)碩士研究生，從事油田化學(xué)方面研究。通訊地址：（210009）江蘇省南京市新模范馬路5號(hào)南京工業(yè)大學(xué)材料學(xué)院。E-mail:wukaifei1991@sina.com

姚曉（1960-），教授、博士生導(dǎo)師，2000年畢業(yè)于南京化工大學(xué)，獲材料學(xué)博士學(xué)位，主要從事油田化學(xué)材料研究。通訊地址：（210009）江蘇省南京市新模范馬路5號(hào)南京工業(yè)大學(xué)材料學(xué)院。電話(huà)：025-83587253。E-mail:yaoxiao@njtech.edu.cn