苑鴻慶，李社宏，繆秉魁，嚴 松，粟陽揚

(1.中國科學院 地質與地球物理研究所，中國科學院 礦產資源研究重點實驗室，北京 100029；2.中國科學院大學，北京 100049；3.地質流體與地質過程廣西高校重點實驗室，廣西 桂林 541004)

廣東惠東地區(qū)離子吸附型稀土礦床地球化學特征

苑鴻慶1,2,3，李社宏3，繆秉魁3，嚴 松3，粟陽揚3

(1.中國科學院 地質與地球物理研究所，中國科學院 礦產資源研究重點實驗室，北京 100029；2.中國科學院大學，北京 100049；3.地質流體與地質過程廣西高校重點實驗室，廣西 桂林 541004)

運用巖石地球化學方法，對廣東惠東地區(qū)離子吸附型稀土礦床的地球化學特征進行研究。結果顯示，風化殼中元素含量及配分特點總體上取決于母巖，但稀土元素在繼承母巖稀土元素的基礎上含量進一步富集，且各風化層中元素含量變化與風化作用之間具有一定相關性。WIG指數相較于CIA指數能更有效地描述風化殼風化強度，風化殼中稀土元素遷出富集與WIG指數及元素遷移系數具有一定規(guī)律性，輕稀土元素多在全風化層上部富集，而重稀土元素在全風化層下部及半風化層明顯遷入富集，Ce、Eu均具明顯負異常。

離子吸附型稀土礦床；地球化學特征；化學風化程度；元素質量遷移系數 ；廣東惠東地區(qū)

0 引 言

離子吸附型稀土礦床作為我國一種極其重要且全球罕見的稀土礦床類型[1-2]，種類齊全，元素含量高，開采成本低，資源潛力巨大[3-5]，具有巨大的經濟價值和研究意義。自20世紀60年代末從我國江西首次發(fā)現了花崗巖風化殼離子吸附型稀土礦床后，前人對該類型礦床賦礦風化殼剖面地球化學特征及風化特征展開了一系列研究[5-11]。研究認為風化強度能有效地反映剖面風化特征，一般常用Chemical Index of Alteration(CIA)、Weathering Index of Parker(WIP)和Weathering Index of Colman(WIC)評估風化程度[12-14]。而龔慶杰等[15]在研究山東玲瓏黑云母花崗巖風化殼剖面時提出一種新的化學蝕變指數Weathering Index of Granite(WIG)用于評估花崗巖風化程度，相對于其他3種化學蝕變指數，WIG指數對風化強度識別更加靈敏。

圖1 廣東惠東地區(qū)地質簡圖(據廣東省公路勘察規(guī)劃設計院資料，2004，修編)Fig.1 Simplified regional geological map of Huidong,Guangdong1.第三系；2.侏羅系；3.花崗巖；4.花崗斑巖；5.黑云母花崗巖；6.二長花崗巖；7.斷層；8.地名；9.研究區(qū)

本文以廣東惠東地區(qū)一典型風化殼剖面為依托，研究風化殼中元素地球化學特征及風化程度，進而探討稀土元素富集與CIA及WIG值之間的關系，同時通過分析稀土元素質量遷移系數，討論輕重稀土元素遷出程度與深度之間的相關性，旨在闡明風化殼剖面中稀土元素遷出遷入規(guī)律和分布規(guī)律，為進一步研究該類型礦床稀土富集特征提供一定依據。

1 地質背景

研究區(qū)位于廣東省惠東縣東北部，大地構造上處于河源深斷裂帶以東地區(qū)，粵東永梅—惠陽坳陷中段，北東向為蓮花山斷裂帶，區(qū)內出露地層主要為侏羅系、第三系，褶皺、斷裂構造較發(fā)育，北東向深斷裂帶是該區(qū)的主導構造[16](圖1)。

研究區(qū)花崗巖類型主要是燕山期中粒斑狀黑云母花崗巖、二長花崗巖及花崗巖，年齡為165～110 Ma[17]，局部見花崗斑巖等，均呈小巖株產出。巖體出露較為完整，受后期構造破壞較少，巖體與圍巖接觸面較平直，接觸界線較清楚，巖相分帶不明顯，僅在較大巖體中可分出2～3個相帶[16]。巖石呈肉紅色，礦物組分較單一，主要礦物組合為鉀長石(35%～40%)+斜長石(25%～30%)+石英(25%～30%)+黑云母(5%)，斜長石主要為鈉長石，含少量更長石，環(huán)帶不甚發(fā)育。主要副礦物為磷灰石、褐簾石、榍石、獨居石、磁鐵礦，含有少量的螢石、磷釔礦、褐釔鈮礦等，一般不含角閃石[7,17]。

2 樣品采集與測試結果

按風化程度不同，在研究區(qū)選取典型風化殼剖面自上而下共采集了10個(HD-01—HD-10)新鮮樣品，每個樣品相隔1 m(圖2)。其中殘坡積層1件，樣號HD-01；全風化層4件，樣號HD-02—HD-05；半風化層3件，樣號HD-06—HD-08；基巖2件，樣號HD-09—HD-10。

所有樣品經室內自然風干，去除雜質后送澳實分析檢測(廣州)有限公司完成樣品主量、微量及稀土元素的分析，主量元素采用PANalytical Axios型X熒光光譜儀測定，相對誤差<5%；微量與稀土元素用電感耦合等離子體質譜儀(美國Agilent 7700x)測定，相對誤差<10%。測試結果見表1及表2。

圖2 研究區(qū)風化殼剖面示意圖Fig.2 Sketch map of the weathered crust profile in the study area

分析項 表層HD?01全風化層HD?02HD?03HD?04HD?05半風化層HD?06HD?07HD?08基巖HD?09HD?10SiO27160754072907440744074407520767075807600Al2O31445138014351345145514651335122012251190Fe2O3485238318330158125194207199170MgO013014016013015013006011003007CaO001001001001001001001008070104Na2O014018017015018019027166259283K2O401506492445531558577517527505MnO001002002002001001001001011003P2O5002001001002001001001001001001TiO2020020020021021024012011005006燒失量410285332325292286248128083084CIA7765724473787447725771716881638458875716WIG2128319928712712335935753919471550315037總量99521000599249939993399339922994099639953

注：CIA=[Al2O3/(Al2O3+CaO+K2O+Na2O)]×100；WIG=100×(Na2O+ K2O+CaO-10/3×P2O5)/(Al2O3+Fe2O3+ TiO2)，(CaO-10/3×P2O5)為負值時，該值為0，即(CaO-10/3×P2O5)取值范圍大于等于0。

表2 惠東地區(qū)風化殼剖面微量元素和稀土元素分析結果(wB/10-6)

3 地球化學特征

3.1 主量元素

表1為研究區(qū)風化殼剖面代表性樣品的化學成分分析數據。在風化殼剖面中，SiO2含量變化范圍是71.6%～76.7%，平均74.68%；Al2O3含量變化范圍是11.9%～14.65%，平均值13.50%；Fe2O3含量變化范圍是1.25%～4.85%，平均2.42%；TiO2含量變化范圍是0.05%～0.24%，平均0.16%；燒失量變化范圍為0.83%～4.1%，平均值2.47%。SiO2、Al2O3和Fe2O3是風化殼剖面的主要成分，而MgO、CaO、Na2O和K2O等易溶組分含量較低，表明巖石在風化過程中易發(fā)生Mg、Ca、Na和K等元素的流失[18]；全風化層中Al2O3、Fe2O3的含量高于基巖中的量，這是由于Al、Fe元素在強淋濾作用下遷移并在全風化層中富集[19-20]。

根據樣品中主量元素的相對活動性，可將其分為3類：第1類，活動組分，例如CaO、Na2O、K2O，隨著風化作用的增強，自下而上含量明顯降低；第2類，較穩(wěn)定組分，例如SiO2、MgO、MnO、P2O5，多在風化殼剖面中變化不大，自下而上，MgO含量略有增加，SiO2和MnO含量略有降低，而P2O5含量則無顯著變化；第3類，穩(wěn)定組分，例如Al2O3、Fe2O3、TiO2，在風化殼剖面中自下而上含量明顯增加，尤其是Al2O3在表層中大量富集。

3.2 微量元素

研究區(qū)風化殼剖面樣品的微量元素分析結果見表2。與主量元素一樣，多數微量元素含量從新鮮基巖到殘坡積層略有增加，少數元素含量甚至有所降低。

圖3 研究區(qū)微量元素原始地幔標準化蛛網圖Fig.3 PM-normalized trace element patterns in the study area

從樣品微量元素原始地幔標準化蛛網圖(圖3)可以看出：曲線呈輕微的右傾趨勢，各微量元素特征保持高度一致，且在風化殼剖面中具有不同程度的富集。大離子親石元素Rb介于351×10-6～443×10-6，含量變化較穩(wěn)定，可能受黏土礦物吸附較強；Ba元素可能受后期風化淋濾作用的影響，相對于殘坡積層，在全風化層和半風化層上部富集明顯；Sr元素在半風化層含量明顯增加，這是由于Sr元素常賦存于易風化的富Ca礦物中，風化過程中，Sr和Ca屬強遷移元素，易被淋濾而富集于半風化層中[18,21-22]。高場強元素Hf、Ta、U、Zr、Nb化學行為幾乎一致，在半風化層含量與基巖相近，分異不明顯，隨風化作用的進行，在風化殼剖面中具有不同程度的富集，主要富集于全風化層及半風化層上部，其中U元素在殘坡積層相對富集，與強氧化環(huán)境下U4+易氧化成U6+隨雨水淋濾至風化殼下部而在半風化層最富集相反[23]，研究認為該區(qū)氧化程度較小，U4+不易氧化成U6+，從而在殘坡積層富集。親銅元素Ga在殘坡積層中富集與遷移一致，風化過程中，Ga元素易被氧化轉移到Fe或Al的氧化物中，常以類質同象的方式存在于Al元素中[24]。

3.3 稀土元素

由表2可知，研究區(qū)風化殼中稀土元素含量(ΣREE=281.51×10-6～888.31×10-6)比原巖中稀土元素含量(ΣREE=161.45×10-6～172.57×10-6)高，說明風化殼中稀土元素含量不僅與母巖中稀土元素含量多少有關，與后期風化過程中遭受的淋濾作用也有一定相關性。原巖中(La/Yb)N在3.11～3.73之間，說明原巖樣品中輕重稀土元素的分餾程度較高；而風化殼中表現出輕重稀土元素分餾明顯((La/Yb)N=4.63～11.21)，輕稀土元素分餾較明顯，重稀土元素分餾不明顯，其中Ce負異常(δCe=0.19～0.86)明顯，反映了在風化過程中稀土元素發(fā)生分餾，導致Ce元素進入流體而被帶出；δEu為0.12～0.27，均小于0.3，負Eu異常明顯。

風化殼和原巖的稀土元素球粒隕石標準化模式圖(圖4)表明，曲線整體微向右傾斜，在輕稀土元素區(qū)間斜率較陡，而在重稀土元素區(qū)間趨于平緩。同時看出風化殼中稀土元素含量明顯高于基巖中稀土元素含量，但趨勢基本一致，顯示風化殼內稀土元素在繼承基巖稀土元素特征的基礎上進一步富集，尤其在全風化層中下部富集更為明顯。

圖4 研究區(qū)稀土元素球粒隕石標準化模式圖Fig.4 Chondrite-normalized REE patterns in the study area

4 討 論

4.1 風化程度與稀土元素富集關系

風化強度是研究風化殼剖面風化特征的重要依據[18,25]，CIA值、WIG值均能衡量花崗巖風化殼剖面的風化強度。前人研究認為風化殼中稀土元素富集與風化程度有一定關系[25]。根據對惠東地區(qū)風化殼剖面典型稀土元素的研究，討論稀土富集與風化程度的關系，對比研究CIA值與WIG值在研究稀土富集時的差異性。

從圖5看出，ΣREE、ΣLREE和ΣHREE含量隨風化程度減弱整體表現出減少趨勢。但在殘坡積層，屬較強化學風化，而 ΣREE=674.71×10-6，小于全風化層中稀土含量(ΣREE=743.45×10-6～888.31×10-6)，認為稀土礦化的基巖受風化作用解體后，在殘坡積層形成Fe(OH)3膠體，易與黏土凝聚，中和大量電荷，減少黏土對稀土離子的吸附，從而導致稀土元素在全風化層及半風化層中富集[26]；基巖受風化程度最小，其稀土元素含量遠遠小于其他層位。

圖5 風化殼剖面稀土富集與風化程度關系Fig.5 Relationship between REE enrichment and weather-ing degree in the weathering crust profile

從表1可知，研究區(qū)CIA值介于57.16～77.65，反映研究區(qū)位于溫暖濕潤的氣候區(qū)[27]，隨著風化程度的減弱，從殘坡積層到半風化層CIA值整體表現出逐漸減小的趨勢；WIG值介于21.28～50.37，從殘坡積層到半風化層WIG值隨風化強度的減弱而增大；但在基巖中兩者數值基本保持不變，表明基巖風化程度相近[28]。隨風化程度的變化，風化殼剖面中CIA值與WIG值呈負相關。相對于CIA，WIG指數受風化作用影響變化幅度更廣，是一種能更靈敏有效描述花崗巖風化殼剖面風化程度的蝕變指數[15]?，F討論典型稀土元素富集程度與WIG數值之間的變化關系。

從圖6中可明顯看出，隨著WIG指數值的增加，La、Pr和Nd等輕稀土元素含量在風化殼剖面中表現出先增加后減少的趨勢，其中在全風化層上部含量最高，而Gd、Dy、Yb和Y等重稀土元素在全風化層下部及半風化層上部相對富集，這是由于輕稀土元素相對于重稀土元素更易被黏土礦物吸附，從而導致輕重稀土元素分離[26]。

圖6 典型稀土元素與WIG指數關系Fig.6 Relationship between typical REE and WIG

隨著WIG值增加，Ce元素變化較為復雜。由于Ce3+在地表易被氧化成Ce4+，通過水解沉淀與其他稀土元素發(fā)生分異，被黏土礦物吸附，從而導致Ce元素在殘坡積層較為富集。隨著淋濾作用的進行，未被完全氧化的Ce3+向下遷移，停積在全風化殼上部，致使Ce元素在半風化層表現出明顯的虧損現象[7,9,29]。

Eu元素在風化殼剖面上表現出向下遷移富集的趨勢，一般在全風化層下部及半風化層上部相對富集，造成這種趨勢可能與Eu的氧化還原有關，由于Eu具有較穩(wěn)定的Eu2+和Eu3+，在風化作用條件下，Eu可能以Eu3+的形式存在，從而使得Eu在剖面中上部富集[7,9]。

表3 研究區(qū)風化殼剖面元素質量遷移系數

Table 3 Mass transfer coefficient of elements in the weathering crust profile

元素HD?01HD?02HD?03HD?04HD?05HD?06HD?07HD?08La053066066059048032050009Ce-081-096-117-100-097-103-154-022Pr042054056046029010036-010Nd035048049039019-001028-024Sm020043046037022000029-045Eu066078079076072062073-019Gd000041047043044027043-042Tb-021029036034046029041-039Dy-032019029028044028041-041Ho-035016025024042027040-030Er-046011020020036019035-032Tm-045009018017034017036-030Yb-054003011013027007030-028Lu-066-003004006023003026-033Y-039013022021046034043-030

4.2 元素質量遷移系數與稀土元素富集關系

圖7 典型稀土元素質量遷移系數隨深度變化圖Fig.7 Mass transfer coefficient of typical REE in varies depths

元素的質量遷移系數可定量反映花崗巖風化殼中稀土元素的遷入或遷出情況[30-31]。風化殼剖面中稀土元素的富集或貧化實際上是風化過程中元素質量遷移的結果，具有內在的規(guī)律性，且與剖面風化程度具有一定的相關性[32]。對研究區(qū)風化殼剖面中稀土元素質量遷移系數與富集關系進行探討分析，根據計算結果(表3)，作出典型稀土元素質量遷移系數隨深度變化圖(圖7)。

元素質量遷移系數為正值時表示該元素發(fā)生遷入作用，即富集；負值時表示元素發(fā)生遷出作用，即貧化[32]。風化殼剖面中稀土元素虧損程度與WIG值有一定的對應關系，隨深度增加，WIG值增加，剖面中稀土元素的遷出程度有減小趨勢，但整體變化不大。通過元素質量遷移對比圖，可以清晰地看出風化殼剖面中稀土元素質量遷移的不同特征，且稀土元素遷移具有一定的規(guī)律性，La、Pr、Nd等輕稀土元素質量遷移系數在深度為3 m左右的全風化層上部達到最大。Ce元素質量遷移系數整體表現為負值，且從殘坡積層到半風化層，隨著深度的增加整體表現出變小趨勢，說明Ce元素在風化殼各層發(fā)生帶出作用，但在殘坡積層相對富集。而Tb、Dy、Ho等重稀土元素遷移系數在殘坡積層均為負值，表明重稀土元素全部遷出，在殘坡積層表現出貧化的特征；向下遷移過程中元素遷移系數由負變正，并且均在深度5 m處達到最大，在全風化層下部明顯遷入、富集，表明研究區(qū)風化殼剖面中重稀土元素遷出能力較輕稀土元素強[33]，且輕重稀土元素遷移能力不同是稀土元素分異的主要原因。

5 結 論

(1)廣東惠東地區(qū)離子吸附型稀土礦床的風化殼中稀土元素在繼承母巖稀土元素的基礎上含量進一步富集，各風化層中元素含量變化與風化作用具有一定相關性。

(2)WIG值比CIA值能更有效地描述風化殼風化強度。隨著WIG指數值降低，基巖到殘坡積層的風化程度逐漸增大，ΣREE含量表現出降低的趨勢。

(3)質量遷移系數表明風化殼剖面殘坡積層中所有重稀土元素均遷出虧損，La、Pr、Nd等輕稀土元素在全風化層上部富集，而Tb、Dy、Ho等重稀土元素在剖面底部的全風化層下部及半風化層中明顯遷入富集；Ce元素遷移活性弱于其他元素，幾乎不發(fā)生明顯遷出，在殘坡積層相對富集。風化殼剖面中整體表現出Ce、Eu的負異常。

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Geochemical Characteristics of Ion-adsorption Type Rare Earth Elements Deposit in Huidong,Guangdong

YUAN Hongqing1,2,3，LI Shehong3，MIAO Bingkui3，YAN Song3，SU Yangyang3

(1.Key Laboratory of Mineral Resources, Institute of Geology and Geophysics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029,China;2.UniversityofChineseAcademyofSciences,Beijing100049,China;3.KeyLaboratoryofGeologicalFluidandGeologicalProcessatUniversitiesofGuangxiProvince,Guilin,Guangxi541004,China)

Based on geochemical research, we analysis the weathering crust of ion-adsorption type REE deposit in Huidong area, Guangdong. The data show that the content of CaO,Na2O and K2O are decreased with the increase of weathering, Al2O3is opposite. The trace elements such as Ba,Sr,U and REE are enriched in the semi-weathered layer and weathered layer. The characteristics of distribution and content of the elements in weathering crust profile reflect the nature of parent granite. The index of WIG is more effectively to describe the weathering degree of the profile than CIA. The degree of weathering and enrichment of REE decrease with the increase of WIG. It can be concluded that LREE are abundant in upper of weathering layer ,while HREE are abundant in semi-weathered layer and in lower part of the weathered layer. Eu and Ce are significantly loss in area where enrichment of the REE.

ion-adsorption type REE deposit; geochemical characteristics; degree of chemical weathering; coefficient of elements migration；Huidong area, Guangdong

2015-09-14；改回日期：2016-09-18；責任編輯：樓亞兒。

中國地質調查局項目(1212011120354)。

苑鴻慶，女，博士研究生，1992年出生，礦產普查與勘探專業(yè)，主要從事礦產普查與勘探研究。

Email：yuanhq2013@163.com。

李社宏，男，副教授，1977年出生，礦產勘查專業(yè)，主要從事礦床地質、礦產勘查研究。

Email：359391917@qq.com。

P596

A

1000-8527(2016)06-1267-09