徐 玥

上海長寧區(qū)環(huán)境監(jiān)測站，上海 200052

我國固定源大氣顆粒物監(jiān)測技術的現狀與改進建議

徐 玥

上海長寧區(qū)環(huán)境監(jiān)測站，上海 200052

針對國內固定源大氣顆粒物監(jiān)測技術的現狀及不足，通過對資料總結發(fā)現國內固定源排放顆粒物的監(jiān)測技術現狀中存在國標精度要求較低和技術細節(jié)不足等問題，并重點從分級采樣和大氣低濃度顆粒物檢測方面深入剖析相關技術的不足與需求，并結合國內外的經驗，從國標的修訂與補充、分級采樣技術體系的建立和低濃度大氣顆粒物采樣方法的改進等3個方面提出技術與設備方面的改進建議。

固定源排放；大氣顆粒物；PM2.5；分級監(jiān)測；低密度監(jiān)測

隨著人們環(huán)保意識的不斷加強，人們渴望呼吸到清潔空氣的呼聲越來越高，公眾對大氣環(huán)境質量日益關心，空氣質量指數(AQI)幾乎成了市民們每天出門前必看的指數。固定污染源排放的煙塵和廢氣是造成大氣污染的主要污染物之一[1]，主要來自燃煤、燃油、燃氣的鍋爐和工業(yè)窯爐以及石油化工、冶金、建材等生產過程[2]。污染顆粒物作為固定污染源排氣中的主要指標之一，如果現場監(jiān)測失控，即使實驗室分析得非常準確，也不能如實反映污染源的真實情況。這些污染物顆粒是綁定多環(huán)芳烴[3]、鏈烷[4]和有毒重金屬[5]的重要載體，是固定源排放廢氣中對人類健康構成嚴重危害的罪魁禍首。因此，對固定源排氣中顆粒物濃度實行準確監(jiān)測尤為重要。

雖然國內一些技術團隊始終堅持在固定源排放顆粒物的監(jiān)測技術領域進行研發(fā)工作，并且也取得一定成績和進展，但是一些技術并未適時形成標準用于行業(yè)實施的規(guī)范，并且技術的更新速度整體上仍無法完全滿足社會對于監(jiān)測技術的需求。與國內情況不同，國際相關領域技術進步較快，許多技術標準已經成熟應用，并且一些關鍵技術十分值得我們借鑒參考。但是目前國內方面從整體上來看缺乏對國外技術信息的及時了解和吸收。本文基于以上背景，從我國當前現狀出發(fā)，針砭時弊地提出問題，結合國內外的先進技術研發(fā)經驗系統地為我國固定源大氣顆粒物樣品采集技術的更新與修訂提供一定的借鑒與參考。

1 我國固定源排放顆粒物的監(jiān)測技術現狀

國內大部分城市大氣顆粒物的來源解析資料顯示，燃煤源對于我國大氣可吸入顆粒物(PM10)的年均貢獻率達7.9%～30%，其中采暖季的貢獻率可升至8.8%～59%[6]。我國目前主要依據《固定污染源排氣中顆粒物測定與氣態(tài)污染物采樣方法》(GB/T 16157—1996)[7]和《固定源廢氣監(jiān)測技術規(guī)范》(HJ/T 397—2007)[8]等標準來執(zhí)行對煙氣的監(jiān)測。該方法籠統地適用于各種鍋爐、工業(yè)爐窯及其他固定源排氣中的顆粒物測定，對于質量濃度不低于50 mg/m3的情況基本能夠得到比較準確的檢測結果[9]。但是隨著生產設備和技術的不斷發(fā)展，我國燃煤顆粒物的排放正在努力朝著極凈化的方向發(fā)展，因此目前國標中的某些條款已經不適應當前現場取樣的實際情況[10]，需要進行修訂和補充。另外在監(jiān)測技術方面，目前我國根據GB/T 16157—1996[7]所設立的檢測方法：將煙塵采樣管由采樣孔直接插入煙道中，按照等速采樣的原理抽取一定量的含塵氣體后，根據采樣管濾筒所捕集到的顆粒物在取樣空氣中的占比來分析濃度，此方法在高塵含量及塵粒粘結性強的場合的應用出現明顯的限制[6]，尤其在大氣顆粒物的分級采樣和低濃度的檢測精度上都存在明顯的技術不足，導致現有的顆粒物采集器所收集的多粒徑混合濃度數據并不能充分說明不同粒徑的煙塵排放量和排放濃度的差別，尤其在低濃度粒徑方面的問題尤其突出。

2 當前我國大氣固定源排放顆粒物的監(jiān)測技術方面的不足與需求

2.1 國家技術標準

目前我國主要的國標中雖然對采樣條件和技術進行了一些說明和要求，但是在技術細節(jié)和可操作性上則存在明顯的不足。例如，在GB/T 16157—1996[7]中規(guī)定，當煙道斷面大于9.0 m2時，等面積小塊長邊長度小于或等于1.0 m，測點數小于或等于20。然而，受到我國目前測試現場空間的限制，上述技術參數已經無法滿足我國當前煙道流速的采樣要求[10]。又如，在HJ/T 397—2007[8]中規(guī)定：采樣位置應優(yōu)先選擇在垂直管段，應避開煙道彎頭和斷面急劇變化的部位；采樣位置應設置在距彎頭、閥門、變徑管下游方向不小于6倍直徑和距上述部件上游方向不小于3倍直徑處[10]。但在現實情況下，許多彎頭、閥門和變徑管等并不能充分避免，且上下游管道間長度很難滿足6倍或3倍的要求。同樣，在HJ/T 397—2007[8]中雖然提出采樣斷面與彎頭等的距離至少為煙道直徑的1.5倍的要求，但是對于煙道尺寸、彎頭角度和流速范圍等具體的技術細節(jié)尚未提出規(guī)范的可行辦法。李春生[2]曾針對HJ/T 397—2007[8]中的采樣斷面與彎頭問題提出改進建議：在測試現場空間位置有限并滿足規(guī)定要求的情況下，采樣斷面與彎頭等的距離至少是煙道直徑的1.5倍，并應適當增加測點數量和采樣頻次。另外，在長期尺度上的檢測技術也需要具體的執(zhí)行方案來補充。雖然我國于2016年1月1日起實施的《環(huán)境空氣質量標準》(GB 3095—2012)[11]中增加了對PM2.5的日均值和年均值的監(jiān)測，但是在日間或年際尺度上分別執(zhí)行何種數據收集和處理標準目前仍比較模糊。這些問題導致在實際工作中的技術人員無法利用統一有效的技術標準來完成監(jiān)測任務，導致取樣點結果間的差異較大，影響顆粒物污染水平評估的準確性。

2.2 分級采樣的技術方法

固定源排放廢氣中的粉塵由多徑級顆粒物組成，包含PM10、PM2.5和PM1等多級顆粒，只有準確地對各級顆粒進行精準測量才能對整體大氣污染物進行準確評估。國內首個分級監(jiān)測大氣顆粒物的案例發(fā)生于2000年實施的“北京市大氣污染防治對策研究”項目中，當時將總懸浮顆粒物TSP和PM10列為“常規(guī)污染物”，將PM2.5定位為“研究性污染物”，進而通過在粉塵采樣器中同時使用3種材質的濾膜來實現分級監(jiān)測[12]。而后人們發(fā)現分級采樣技術的關鍵在于采樣器設備的研制和使用。但是在隨后的近10年時間里，國內相關設備技術的研發(fā)都沒有形成實質性的突破。

近年來，我國大陸在采樣器的研制生產領域取得了不小的進步。資料顯示，臺中的FANG等[13]通過現代化的污染空氣采集器收集并測定得到當地PM2.5的質量濃度為(20.5±6.30) μg/m3，而PM2.5～10的質量濃度僅為(11.2±4.44) μg/m3。錢鵬等[14]成功研制出YL-1型三通道大氣顆粒物采樣器，滿足了國內長時間露天采集近地表大氣顆粒物樣品的需求，成功采集到TSP、PM10和PM2.5等3個不同粒徑的樣品。田世麗等[15]以安德森分級采樣器為例，利用不同材質濾膜在極高的擬合度下檢測出PM2.5和PM2.1等顆粒濃度。張陽等[16]利用自行設計并開發(fā)的完全自主知識產權的大氣顆粒物雙通道采樣器對3種徑級的大氣顆粒物進行檢測后，其結果和國際經典采樣器的測量值的擬合相關度高達99%以上。近年來，隨著光電技術水平的不斷提升，采用遙感傅里葉紅外光譜技術可以較好地了解大氣層存在的微量組分并對多組分同時監(jiān)測。盡管如此，目前國內對于分類采樣技術的研發(fā)更偏重于理論研究而缺乏向實際應用中的成果轉移轉化。

公眾對于PM2.5的污染及其危害具有充分的認識和理解，但是對于其他徑級的顆粒物則相對缺乏明確認知。中國環(huán)境監(jiān)測總站的齊文啟等[17]曾提出：PM2.5屬于大氣顆粒物中較小徑級的粒子，如果以其作為重點目標來部署全國的監(jiān)測體系，那么對于更小徑級粒子(1～2 μm)的監(jiān)測將會構成影響。而對于PM10等更大徑級的顆粒物的檢測也難免會導致成本升高、效率下降等問題。因此，只有形成針對不同徑級的大氣顆粒物的監(jiān)測技術體系才能低成本、高效率地準確評價整體大氣顆粒物的污染水平。

2.3 對大氣低濃度顆粒物的監(jiān)測精度

隨著我國環(huán)保治理力度的不斷加強和環(huán)境治理能力的不斷提升，固定污染源排放的廢氣顆粒物濃度已經有所下降，但基于現有的重量法所監(jiān)測的低濃度顆粒物的結果誤差仍較大。我國現階段顆粒物監(jiān)測方法主要采用GB/T 16157—1996[7]，但是其僅適用于顆粒物質量濃度高于50 mg/m3的情況，而對于低濃度顆粒物的監(jiān)測而言則無法滿足精度的要求。目前我國絕大部分30萬kW/h機組以上的電廠已普遍采用了靜電除塵和脫硫除塵技術，因此顆粒物排放的質量濃度早已降至30 mg/m3以下，有些甚至低于10 mg/m3[18]，但是目前我國整體上仍不具備對于30 mg/m3以下密度顆粒物采樣監(jiān)測的成熟技術。

我國真正意義上對低濃度顆粒物的采樣技術研發(fā)的嘗試來自于白志鵬等[19]自主開發(fā)的第一代煙氣稀釋通道采樣器，并將其應用到顆粒物源解析研究中。同期，北京大學的周楠等[20]從促進煙氣顆粒物沉降的角度入手，開發(fā)了一臺倒U形稀釋通道采樣器，并將其應用于顆粒物排放特征研究中。清華大學李興華等[21]開發(fā)了一套小型化的稀釋采樣系統，并成功將其應用于現場測試。近年來，青島嶗山電子儀器總廠有限公司針對濾筒采集低密度顆粒物誤差較大等問題，研發(fā)出以濾膜代替濾筒采集低密度顆粒物的技術方法，其結果在50 mg/m3以下密度水平上優(yōu)于傳統濾筒采樣裝置。然而，我國現行的方法只能滿足測量可捕集顆粒物的要求，并不能真實地反映實際排入大氣中的顆粒物情況，這在很大程度上也會影響檢測的精度結果。

3 國外固定源排放顆粒物的監(jiān)測技術經驗分析

3.1 國外大氣顆粒物采樣技術的標準經驗

國外相關的技術標準內容同國內相差不大，但是在技術細節(jié)和可操作性方面卻表現得更為出色。例如，類似于我國的標準GB/T 16157—1996[7]中所提到的監(jiān)測點數的問題，美國的標準《Standard test method for average velocity in a duct (Pitot tube method》(ASTMD3154—00 [2006])[22]中不僅對監(jiān)測點的數量做了明確的規(guī)定，同時對實際操作中監(jiān)測點數量的調整也做了明確的說明：當采樣位置距離任何流體擾動下游小于8倍直徑、上游大于2倍直徑，需增加采樣點數[10]。

3.2 國外有關不同徑級顆粒物的采樣技術

與我國同期，德國也是在2000年時由環(huán)保部發(fā)起一系列大氣顆粒物的分級監(jiān)測項目，但是當時德國所采用的分級監(jiān)測標準就已經實現了高精化和集約化的要求[23]。日本神戶學院大學的YAMAGUCHI等[24]早在2004年就已實現通過大體積氣流取樣完成1.1～7.0 μm的5級監(jiān)測。隨后德國的EHRLICH等[23]采用與日本類似的方法對德國全境106個固定源排放的取樣點的303個單位取樣結果分析后發(fā)現，PM10在德國大氣總顆粒物中占90%以上，而PM2.5占50%～90%。立陶宛的科學家MASALATIE等[25]利用碳同位素示蹤技術(δ13CTC)成功地檢測出從0.056 μm到18 μm的11個徑級的顆粒濃度，打破了世界上多級顆粒檢測精度的新紀錄；意大利的科學家CALZOLAI等[26]從時間尺度的角度出發(fā)，利用改進后的PIXE檢測分析系統成功地在以小時為單位的短周期尺度上監(jiān)測不同徑級的顆粒并且取得成功；伊朗等中東國家地區(qū)則采用X射線的手段將1～50 μm的徑級范圍內的大氣顆粒物逐一進行了精確的監(jiān)測[27]。近年來隨著監(jiān)測技術的不斷完善和發(fā)展，歐洲國家對于PM1～10分級監(jiān)測已經達到成熟的水平，因而目前更加關注固定源排放廢氣中徑級在100 nm或者更小的顆粒物的分級監(jiān)測問題[4]。即便如此，在歐洲和北美國家地區(qū)仍然存在采樣器技術條件的限制，其中最為關鍵的技術難點是在風速影響下不同徑級固體顆粒物的收集問題[28-29]。

在實際應用的標準方面，ISO在2009年系統提出了利用慣性撞擊原理分級采集PM10/PM2.5的采樣方法《Stationary source emissions-Determination of PM10/PM2.5mass concentration in flue gas-Measurement at low concentrations by use of impactors: 2009》(ISO 23210: 2009)[30]，通過在采樣裝置前加裝一個分級采樣裝置來實現分級采樣的目的。這些裝置包括慣性撞擊分級器、虛擬慣性撞擊分級器和旋風分級采樣器，其原理是通過顆粒物本身的質量不同所產生的慣性差異，通過撞擊或者旋風離心的方法將不同粒徑的顆粒物加以分離，從而收集我們想要的粒徑范圍的顆粒物。而后ISO又于2012年提出了利用虛擬慣性撞擊原理來優(yōu)化分級采集PM10/PM2.5的采樣方法《Stationary source emissions-Determination of PM10/PM2.5mass concentration in flue gas-Measurement at higher concentrations by use of virtual impactors: 2012》(ISO 13271: 2012)[31]，進一步完善了分級監(jiān)測大氣顆粒物的國際技術規(guī)程。但是，目前國際上許多先進的分級監(jiān)測技術并未完全推廣并應用于相關技術標準的制定當中。

3.3 國外有關低濃度顆粒物的采樣技術

國外研究發(fā)現，大氣中低濃度的顆粒物主要呈現可凝結顆粒狀，這部分顆粒物往往以粒徑小于100 nm的顆粒物為主要形態(tài)，并且其中75%以上的成分均來自于有機物[4]。低濃度顆粒物與其他大徑級的顆粒物不同，在煙道中往往以近氣態(tài)的方式存在，因此需要將它引入到清潔空氣中，讓氣態(tài)物質變?yōu)橐簯B(tài)或固態(tài)物質，才能被有效捕捉，這種方法被稱為稀釋采樣法。早在1989年，HILDEMANN等[32]就通過稀釋采樣法將直接采樣法采集到的大氣顆粒物稀釋了7～16倍，并成功對其監(jiān)測。WIN等[33]也通過實驗證明稀釋采樣采集到顆粒物的濃度遠高于未稀釋采樣。

國外資料顯示，發(fā)達國家的污染源排出的廢氣中小徑級的可凝結顆粒物的占比早已明顯增加[34]，且危害正在日漸加大[35-37]。國際研究顯示，在低濃度大氣顆粒物中小或極小徑級顆粒占主要組成，并且呈現數量龐大但是質量較小的特點，這決定了它們比大徑級顆粒物更容易被頑固固定于肺泡當中，對人類健康構成更加嚴重的威脅[4]。因此，同我國情況相比，國際社會明顯對低密度的固定源排放廢氣顆粒物的監(jiān)測問題更加重視，監(jiān)測結果也更加精準。例如，LYU等[38]成功利用KS-303型風媒顆粒物采集器精確監(jiān)測武漢郊區(qū)的PM1.0的水平，其結果比國內同期結果的精度提高了至少20%。

4 我國固定源排放顆粒物的監(jiān)測方法改進建議

4.1 采樣技術標準的修訂與補充

對于我國現行國標所存在的精度較低和可操作性較差方面的問題，我們應該首先充分了解當前監(jiān)測地的實際情況，從具體技術細節(jié)的調整入手做出更為明確和細致的技術規(guī)定。雖然目前有人呼吁大力參考國外標準并積極吸收國外標準中的具體參數來修訂我們本國的標準，但是我們與外國的國情不同、社會發(fā)展水平也不盡相同，固定排放源的情況也大相徑庭。因此，即使參考ASTMD 3154—00 (2006)[22]、ISO 23210: 2009[30]和ISO 13271: 2012[31]等標準，可以將其技術參數的形成原理參透，之后借鑒其對技術設備的要求，制定針對我國情況的技術體系來修訂現行的國標。具體來講，首先，在我國當前相關技術標準中應該考慮適當增加采樣點數和頻次并提供具體的操作方法；其次，既然當前的采樣位置無法完全規(guī)避彎頭、閥門、變徑管等硬件干擾的問題，應該考慮調整并重設取樣斷面與彎頭等硬件干擾間的標準距離；最后，針對PM2.5等當前嚴重大氣顆粒污染物，建立其點狀檢測數據的收集和處理標準，使之能夠在長期尺度為大氣污染的應對策略提供可行的理論參考。

4.2 建立固定源排放廢氣顆粒物的分級采樣技術體系

首先，在分級采樣技術方面，雖然我國早已有所探索，但是之所以至今仍未顯著突破的最主要原因是在分級濾膜的選擇和使用方面進展較慢，并且分級技術的檢測對象多為PM1～10的較大徑級的顆粒，因此應該引起更多的重視。同時，我們應該積極地吸取近年來國際上在大體積氣流取樣、δ13CTC、PIXE檢測分析系統和X射線等分級取樣技術的先進經驗，取其精華、去其糟粕，并有意識地將監(jiān)測分級的技術對象標準由PM1～10調整為PM1及其以下的水平范圍內，并且盡早啟動針對粒徑小于或等于100 nm的小徑級顆粒物的分級監(jiān)測技術研發(fā)體系。為我國分級取樣的技術提供充分參考。其次，雖然我國在大氣顆粒物分級取樣設備的研制和功能驗證研究方面的成果比較豐富，但是鮮有實驗室的產品能夠推廣為規(guī)?；牟僮餍驮O備。因此，應該加強國內科研成果向實際應用的轉化，使得更多的技術真正落地并應用于分級采樣設備的研制和推廣當中。最后，雖然國外的標準系統中多次提出利用慣性撞擊原理分級采集PM10、PM2.5的標準方法，但是顯然同類型的技術方法并未在我國的技術標準中充分體現。因此，建議相關部門同時從分級檢測的技術和設備的實際情況入手，建立適用于我國的分級檢測的標準方法，在國標層面上真正實現固定源排放廢氣顆粒物的分級采樣技術體系的建立。

4.3 改進低濃度顆粒物的采樣方法

確立準確可靠的低濃度顆粒物的采樣方法既是完成分級采樣的重要前提，也是充分完成固定源排放廢氣污染評估的決定性手段。對于低濃度顆粒物排放而言，為了能夠降低測量誤差，最好的辦法就是增加采樣體積，并且盡可能多地采集大氣樣品。增加采樣體積有2種方式：一是增加采樣時間，二是增加采樣速率。由于顆粒物采樣一般都要求等速采樣，因此，增加采樣速率的方法不可行。但是，考慮到工作效率和現場采樣的實際情況，不可能無限期地延長時間，因此，只有在改進低濃度的采樣設備基礎上適時增加采樣時間才有可能提高低濃度采樣方法的精度。同我國目前分級采樣技術現狀類似，我國在實驗室階段的大氣低濃度顆粒物采樣器的理論研發(fā)已經取得了豐碩的成果，但是均未落地轉化，因此，可以考慮將煙氣稀釋通道、U型稀釋通道或低濃度濾膜等技術投入轉化推廣當中，改進我國現有的低濃度采樣方法。然而，對于某些排放濃度較低的廢氣，其中低濃度的顆粒物主要呈現可凝結顆粒狀，因此，即使延長了采樣時間，也不一定具有良好的效果。我們需要積極地吸取國外的稀釋采樣技術經驗，生產專用的濾膜和設備，提升我們國家的低濃度采樣技術水平。最后，在技術設備的完善性方面，我們應該同時從風速、降雨和人類干擾等多角度考慮實際因素，不斷以實際工作中的參數來修訂研發(fā)的理論結果，盡快利用國際先進的技術及設備條件提升我們本國的微小徑級顆粒物的監(jiān)測精度。

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Improvement of Monitoring Measures on Atmospheric Particulates from Exhaust Gas by Stationary Sources in China

XU Yue

Changning District Environmental Monitoring Station, Shanghai 200052, China

In the present study, results of a literature search and summary work revealed the shortages of low precision and insufficient technical detail about the National Technical Standard (NTS) for gaseous pollutants emitted from exhaust gas by stationary sources in China. The deeper analysis on relevant technical shortage and demand suggested two aspects mostly contributing to the current technical stage in China: short of monitoring gaseous particulate matters (PMs) at multiple categories for particle-diameter and insufficient techniques for monitoring PMs at low gaseous density. Accordingly, through the summary for advances from internationally technical experiences on these shortages, three suggestions about technique and equipment were put forward: to revise and replenish critical techniques in NTS, to establish the technical system for the gaseous PMs classification, and to improve the technique for monitoring PMs at low gaseous density.

stationary source emission; atmospheric particulates; PM2.5; classified monitoring; low-density monitoring

2016-01-12;

2016-05-08

徐 玥(1983-)，女，浙江寧波人，碩士，工程師。

X831

A

1002-6002(2017)01- 0054- 07

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.01.09