2006-07賽季，詹姆斯場均數(shù)據(jù)下降到27.3分6.7籃板6助攻1.6搶斷。一些人將他數(shù)據(jù)下滑歸結(jié)到傳球能力退化，投籃選擇不佳等原因上。但騎士連續(xù)第二個賽季拿到50勝，以東部第二打進季后賽。同活塞的東部決賽第五場，詹姆斯拿下了48分9籃板7助攻，一人包攬了騎士最后30分里的29分，其中包括終場前兩秒的上籃絕殺。賽后，馬文·艾爾伯特將詹姆斯的表現(xiàn)稱為“季后賽歷史上最偉大的表現(xiàn)之一?！笔返俜蚩茽栆卜Q詹姆斯的表現(xiàn)“就像喬丹一樣”。2012年，ESPN將詹姆斯那一場的表現(xiàn)評為NBA季后賽歷史第四佳表現(xiàn)。騎士六場贏下了系列賽，拿到了隊史第一個東部冠軍，殺入總決賽。但在總決賽，菜烏詹姆斯被馬刺4比0橫掃，賽后，蒂姆·鄧肯對詹姆斯說出了那句“未來是你的。”

2008年的全明星賽，詹姆斯用27分8籃板9助攻，第二次當選全明星MVP。 3月21日與猛龍的比襄，他超越布拉德·多爾蒂，成為騎士隊史得分王，而且他比多爾蒂少用了100多場比賽。詹姆斯在那個賽季拿下了7次三雙，他也創(chuàng)下了個人和球隊的單賽季三雙紀錄。場均30分同樣排在聯(lián)盟第一，這幫助詹姆斯拿下了個人的第一個得分王。盡管取得了個人榮譽，但騎士的戰(zhàn)績卻下滑到了45勝，排名東部第四。他們在首輪戰(zhàn)勝奇才，這是騎士連續(xù)第三個賽季在季后賽里戰(zhàn)勝奇才。但騎士第二輪倒在了凱爾特人腳下，面對保羅·皮爾斯，雷·阿倫，凱文·加內(nèi)特組成的三巨頭，詹姆斯用一己之力將比賽拖入搶七大戰(zhàn)，最后的決戰(zhàn)，詹姆斯拿下45分，皮爾斯得到41分，美聯(lián)社也將這場比賽描述為“對轟”。

2008-09賽季常規(guī)賽結(jié)束時，詹姆斯在最佳防守球員投票中排名第二，他第一次進入防守第一陣容。他還成為了聯(lián)盟第四個單賽季在得分，籃板，助攻，搶斷和蓋帽均排名全隊第一的球員。詹姆斯的強勢助力讓騎士拿下了隊史最多的66勝，他也以場均28.4分7.6籃板7.2助攻1.7搶斷1.2蓋帽的表現(xiàn)第—次當選MVP——第一個成為MVP的騎士球員。季后賽，騎士橫掃活塞和老鷹，與魔術(shù)在東部決賽相會。系列賽第一場，詹姆斯砍下49分，命中率高達66%，但騎士卻輸?shù)袅吮荣悺５诙?，詹姆斯用絕殺為球隊扳平大比分，但這卻沒有真正拯救騎士，最終他們以2比4負于魔術(shù)。第六場比賽結(jié)束后，詹姆斯沒有和任何對手握手便直接離開場地，很多人認為這是一種沒有體育精神的舉動。

2009-10賽季，由于后衛(wèi)線遭遇嚴重傷病，詹姆斯成為了球隊真正意義上的控衛(wèi)，場均8.6次助攻也是他的生涯新高。該賽季，他蟬聯(lián)了MVP，騎士也第二年取得聯(lián)盟最佳戰(zhàn)績，但在季后賽第二輪騎士又一次敗給凱爾特人，詹姆斯在第五場的表現(xiàn)更是飽受批評，他出手14次，命中率僅20%，全場拿到15分，賽后，詹姆斯在主場球迷的噓聲中離開。此后，成為非受限自由球員的詹姆斯在7月8日的ESPN直播節(jié)目上宣布加入熱火，這讓他招來了騎士老板，球迷以及眾多NBA名宿的抨擊。9月接受CNN采訪時，詹姆斯將批評歸為種族原因，這又令其倍受打擊。2010年自由球員市場也導(dǎo)致詹姆斯成為最不受歡迎的球員之一，而他在直播節(jié)目上說出的“把我的天賦帶到南海灘”也成了被調(diào)侃的對象。

2010年12月2日，詹姆斯第一次重返克利夫蘭，盡管噓聲漫天，但他還是拿下了38分，帶領(lǐng)熱火取勝。這個賽季，詹姆斯場均得到26.7分7.5籃板7助攻，熱火以東部第二身份打進總決賽，并一度取得2比1領(lǐng)先。但之后比賽完全偏離了詹姆斯的掌控，面對達拉斯的聯(lián)防，他的突破受阻。低位進攻中，他的背打技術(shù)更是連J.J.巴里亞也無法逾越。第五場的賽前訓(xùn)練場，詹姆斯和韋德模仿德克·諾維茨基咳嗽的動作——以諷刺對手裝病——徹底激怒了小牛。在連輸兩場后，勒布朗在第六場賽前的更衣室喊出了“要么現(xiàn)在，要么永遠別拿”的聲音，但這依舊無法改變球隊落敗的命運?？倹Q賽期間，詹姆斯場均第四節(jié)得分只有3分.場均得分也只有17.8分。不過在最終失敗后，他和韋德用微笑結(jié)束了賽季。

總決賽失利后，詹姆斯在夏天跟隨哈基姆·奧拉朱旺苦練低位背身。2011-12賽季，他拿到了第三座MVP獎杯，賽季場均得到27.1分7.9籃板6.2助攻1.9搶斷，命中率53%。季后賽第二輪第四場，詹姆斯拿下40分18籃板9助攻，幫助熱火扳平大比分，并最終4比2戰(zhàn)勝步行者。東部決賽面對凱爾特人，在第六場失利就會被淘汰的局面下，詹姆斯拿下45分，幫助球隊取勝，《紐約時報》將這場比賽描述成“確定歷史地位的表現(xiàn)”。七場大戰(zhàn)后，熱火挺進總決賽，并4比1戰(zhàn)勝雷霆，詹姆斯獲得了人生的第一個總冠軍。他毫無懸念地被選為總決賽MVP，場均數(shù)據(jù)28.6分10.2籃板7.4助攻。

2012-13賽季，詹姆斯和熱火完成了27連勝。在詹姆斯的強勢推動下，熱火打出了隊史最佳的66勝16負，詹姆斯第四次當選MVP。該賽季，他場均得到26.8分8籃板7.3助攻1.7搶斷，命中率達到56.5%。盡管季后賽初期熱火狀態(tài)不佳，但球隊還是打進總決賽，迎戰(zhàn)馬刺。當熱火2比3落后時，外界開始批評詹姆斯的打法沒有侵略性。不過在第六場比賽里，他打出了系列賽的第二個三雙，并在第四節(jié)砍下16分，幫助熱火扳平大比分。這場比賽，鄧肯打落詹姆斯發(fā)帶成為了比賽轉(zhuǎn)折點，之后詹姆斯生涯首次未戴發(fā)帶打季后賽。在搶七大戰(zhàn)中，詹姆斯又得到37分，帶領(lǐng)球隊戰(zhàn)勝馬刺，場均拿到25.3分10.9籃板7次助攻2.3搶斷的他再次成為總決賽MVP。

2013-14賽季的三月，詹姆斯在對陣山貓的比賽里拿到了職業(yè)生涯及熱火隊史最高的61分。熱火在這個賽季遭遇傷病潮，球隊在賽季中一共使用了20套不同的首發(fā)陣容。季后賽第二輪面對籃網(wǎng)，詹姆斯在第四場比賽里拿下了個人生涯季后賽單場最高的49分。戰(zhàn)勝步行者后，熱火連續(xù)第四年打進總決賽。季后賽期間，詹姆斯受到腿部痙攣和疲勞的影響，馬刺最終4比1戰(zhàn)勝熱火奪冠。2014年6月25日，詹姆斯跳出合同。7月11日，他正式宣布重返騎士。與2010年的“決定”不同，詹姆斯這一次的選擇收到了良好反響。詹姆斯簽約一個月后，騎士從森林狼交易到凱文·樂福，與凱里·歐文一起組成了新“三巨頭”。

2015年1月，詹姆斯因左膝和腰部受傷休戰(zhàn)兩周，這創(chuàng)下他職業(yè)生涯休戰(zhàn)時間的紀錄。2014-15賽季，詹姆斯場均得到25.3分6籃板7.4助攻。東部決賽中，騎士擊敗老鷹，詹姆斯連續(xù)第五年打進總決賽，他也成為60年代后第一個能夠連續(xù)五年進入總決賽的球員。但季后賽中，樂福在首輪同凱爾特人的比賽中賽季報銷。在殺入總決賽后，歐文只打了一場比賽也宣告賽季結(jié)束。最終，騎士以2比4落敗，但在總決賽MVP的投票中，詹姆斯還是得到了不少選票。

2015-16賽季期間，騎士炒掉主教練大衛(wèi)·布拉特，詹姆斯因此被外界指責過多干預(yù)球隊操作。不過騎士仍打出了57勝戰(zhàn)績，位列東部第一。季后賽，騎士只輸?shù)魞蓤?，最終再次與打出73勝的勇士會師總決賽。騎士在總決賽中曾1比3落后，但詹姆斯隨后兩場比賽里連續(xù)拿下41分，幫助球隊扳平大比分。搶七大戰(zhàn)，詹姆斯不僅拿下三雙，更在比賽還剩兩分鐘時送給安德烈·伊戈達拉大帽，奠定了取勝基礎(chǔ)。戰(zhàn)勝勇士后，騎士不僅為克利夫蘭贏得52年來第一個職業(yè)聯(lián)賽冠軍，他們也成為史上第一個在總決賽1比3落后最終實現(xiàn)大翻盤的球隊。詹姆斯成為史上第三個在總決賽搶七大戰(zhàn)中拿下三雙的球員，他總決賽數(shù)據(jù)更是達到了恐怖的29.7分11.3籃板8.9助攻2.3蓋帽2.6搶斷。