馬紅霞，張菁菁，鄭艷軍，崔德富，劉 嫻

(新疆大學(xué) 紡織與服裝學(xué)院，新疆 烏魯木齊 830046)

活性炭應(yīng)用于印染廢水處理及其回收現(xiàn)狀

馬紅霞，張菁菁，鄭艷軍，崔德富，劉 嫻*

(新疆大學(xué) 紡織與服裝學(xué)院，新疆 烏魯木齊 830046)

介紹了活性炭吸附法處理印染廢水中色度、COD(化學(xué)需氧量)、DON(含氮類化合物)、有機污染物、重金屬污染物等的研究現(xiàn)狀及活性炭的再生方法，指出了各種再生方法的優(yōu)缺點，展望了活性炭再生技術(shù)的發(fā)展前景。

活性炭；吸附法；印染廢水；再生方法

隨著印染工業(yè)的發(fā)展，印染廢水的非法排放已造成了地表水水質(zhì)的嚴重污染，這類廢水不僅存在色度深、有機污染物和重金屬含量高、難生物降解等問題，而且含有多種具有生物毒性或?qū)е隆叭隆?致癌、致畸、致突變)危害的有機物，對環(huán)境及水質(zhì)的污染非常大。因此，印染廢水處理已成為目前污水治理的主要研究方向之一。在已有的研究中，印染廢水的處理方法主要有生物處理法、化學(xué)絮凝法、化學(xué)氧化法、吸附法和電化學(xué)法等。考慮到印染廢水色度高及處理成本的經(jīng)濟適用性，目前印染廢水的處理通常采用活性炭吸附的方法。美國環(huán)境保護署(USEPA)在飲用水標(biāo)準(zhǔn)中公布的64項有機污染物指標(biāo)中有51項將顆?；钚蕴课椒袨樽钣行У挠袡C污染物處理技術(shù)[1]。本文主要介紹了活性炭對印染廢水處理的現(xiàn)狀及活性炭再生技術(shù)的研究進展，為今后印染廢水的處理提供參考。

1 活性炭吸附技術(shù)

1.1 吸附原理

活性炭是含碳物質(zhì)經(jīng)過高溫?zé)峤夂突罨?，得到的一類多孔狀碳化物?；钚蕴坑休^大的比表面積，一般可達到500～1 500 m2/g，其吸附能力主要來源于具有較大的吸附比表面積[2]?；钚蕴康奈竭^程可分為2種：物理吸附和化學(xué)吸附。

物理吸附是因為活性炭的內(nèi)部分子處于各向受力均等的情況，而表面分子則處于各向受力不均等的情況，這就使得其他物質(zhì)分子極易在這種不平衡力的作用下吸附于活性炭表面。其主要吸附的過程有2種：(1)液膜擴散，由流體主體擴散至吸附劑表面；(2)孔擴散，由吸附劑孔內(nèi)液相擴散至吸附劑中心[3]?；瘜W(xué)吸附是通過活性炭與被吸附物質(zhì)產(chǎn)生化學(xué)反應(yīng)來達到吸附的目的，主要以化學(xué)鍵的方式相結(jié)合。通常情況下，活性炭吸附是物理吸附與化學(xué)吸附的協(xié)調(diào)作用[4]。

1.2 應(yīng)用現(xiàn)狀

活性炭是目前最有效的吸附劑之一，它能有效地去除印染廢水中的色度、COD和DON，而且可以吸附多種不同類型的有機污染物和重金屬污染物。但由于活性炭去除色度和COD時，大多數(shù)情況下是和其他工藝耦合的，因此活性炭多作為載體、催化劑或應(yīng)用于印染廢水的深度處理。活性炭對染料具有選擇性，其脫色能力大小順序依次為堿性染料、直接染料、酸性染料和硫化染料。這是由于活性炭微孔多、大中孔不足、親水性強，限制了大分子及疏水性染料的內(nèi)擴散，即活性炭脫色多適用于分子量不超過400的水溶性染料，對大分子或疏水性染料的脫色效果較差[5]。在目前的印染廢水處理過程中，這一點也限制了活性炭的大面積應(yīng)用和推廣。

2 活性炭對印染廢水的吸附

印染廢水是指棉、毛、麻、絲、化纖或混紡產(chǎn)品在預(yù)處理、染色、印花和整理等過程中所排出的廢水。隨著染料的合成、應(yīng)用以及染整加工過程中廢水的排放，使得進入水環(huán)境中的染料、有機污染物、重金屬的數(shù)量和種類明顯升高，對環(huán)境造成的污染也日趨嚴重[6]。

2.1 活性炭對色度的吸附

色度的去除是印染廢水處理的一大難題，印染廢水中的染料品種繁多，結(jié)構(gòu)各異，而且各種物質(zhì)之間還具有協(xié)同增強的作用，這就使得印染廢水中的色度很難被處理。特別是廢水中含有親水性或易溶于水的染料，脫色更為困難[7]。由于活性炭對溶解性有機物具有很強的吸附能力，能有效脫去廢水的顏色，來源廣泛且具有操作簡單的特點，目前已被廣泛應(yīng)用于廢水色度的去除工藝[8]。

白曉龍等[9]采用8%(owf)鹽酸溶液浸泡的活性炭處理亞甲基藍和甲基橙兩種模擬染料廢水，其吸附率分別為93.46%和95.60%。陳鎮(zhèn)等[10]通過采用CaCl2改性竹炭吸附廢水中的染料，得出改性后的竹炭對亞甲基藍模擬廢水的吸附脫色效果可以提高4倍以上，脫色率接近100%。張曉璇等[11]發(fā)現(xiàn)活性炭在溫度為70 ℃時，對酸性品紅的脫色率為99.48%，對堿性品紅的脫色率為99.22%，對活性黑B-133的脫色率為70.95%，即活性炭對印染廢水具有良好的脫色效果。

2.2 活性炭對COD、DON的吸附

DON主要來源于細菌或藻類代謝所產(chǎn)生的溶解性物質(zhì)、農(nóng)業(yè)用水的排放和土壤DON的釋放，是一系列含氮化合物的總稱。其分子量小，親水性強，致癌風(fēng)險高，嚴重威脅飲用水的安全。

陸朝陽等[12]將自制的大孔樹脂用于去除生產(chǎn)分散藍NKF所產(chǎn)生的廢水，COD去除率大于90%。李欣玨等[13]利用煤灰質(zhì)碳、竹炭和椰殼炭3種炭型，對印染廢水生化單元出水進行了吸附試驗研究。結(jié)果表明，活性炭吸附過程能顯著地去除印染廢水中的COD、DON及生化出水時的生物毒性。

唐首鋒[14]研究發(fā)現(xiàn)，微污染水源中DON的濃度為1.28 mg/L，其中小分子量的DON占有的比例較大為68%。在混凝試驗中DON去除率大約為20%，在活性炭吸附試驗中DON的去除率大約在60%。而在混凝和活性炭吸附組合試驗中DON的去除率達到82%。凈化后的水源中DON的濃度約為0.23 mg/L，DON濃度達到或低于發(fā)達國家水源總DON濃度水平。

2.3 活性炭對有機物的吸附

活性炭吸附微量有機物的機理有3種解釋[12]：(1)表面含氧基團與吸附質(zhì)之間發(fā)生給-受電子作用；(2)在石墨結(jié)構(gòu)的π電子與吸附質(zhì)之間發(fā)生擴散作用；(3)離子間存在的靜電吸引和排斥作用?；钚蕴康目讖酱笮〔煌瑢τ袡C物的吸附能力也不同，一般大孔多適用于高濃度有機物的吸附[15-16]。李欣玨[17]在靜態(tài)吸附平衡容量試驗中表明，煤質(zhì)炭的大孔結(jié)構(gòu)對水樣中有機物處理效果最優(yōu)，其中對弱疏水性有機物去除效果最好，對分子量小于4 000的有機物的去除率最大。

2.4 活性炭對重金屬的吸附

Langmuir和Freundlich模型是活性炭吸附金屬離子的經(jīng)典經(jīng)驗?zāi)Ｐ?。對于重金屬離子而言，其吸附機理有以下過程：重金屬離子在活性炭表面沉積而發(fā)生物理吸附；重金屬離子在活性炭表面發(fā)生離子交換反應(yīng)；重金屬離子與活性炭表面的含氧官能團發(fā)生化學(xué)吸附[18]。

2.4.1 活性炭對汞的吸附

重金屬污染物中以汞的毒性最大，如果汞攝入到人體內(nèi)，就會破壞酶和其他蛋白質(zhì)的功能進而影響其重新合成，對人體有嚴重的毒害作用[19]。甲基汞會在人體腦組織中積累，破壞神經(jīng)功能?；钚蕴磕苡行У匚綇U水中的汞，但是只適用含汞濃度低的廢水。當(dāng)廢水中含汞濃度較高時，可與其他廢水處理方法一起使用，將活性炭用于高濃度含汞廢水多層處理的最后一層。研究表明，活性炭對有機汞的吸附能力高于無機汞。用二硫化碳溶液預(yù)處理活性炭可以大幅度提高其去除汞的能力，二硫化碳浸潤過的活性炭可將廢水中含汞量由初始值10.0 μg/L降到0.2 μg/L,當(dāng)pH為10時，二硫化碳體系的處理效果最佳[20]。

2.4.2 活性炭對含鉻廢水的處理

金屬鉻離子不僅毒性強大且極易在各類動植物體內(nèi)集聚，可以由生物鏈匯入人體，對人體呼吸道及內(nèi)臟造成嚴重破壞，導(dǎo)致常見的支氣管癌及呼吸道癌?；钚蕴坑蟹浅０l(fā)達的微孔結(jié)構(gòu)和較高的比表面積，具有極強的物理吸附能力。并且活性炭表面含有數(shù)量眾多的含氧基團，譬如羧基(—COOH)、羥基(—OH)等，這些含氧基團的靜電吸附功能對金屬鉻離子具有強大的吸附效果。試驗表明，廢水含鉻量為50 mg/L、吸附時間為1.5 h、pH為3時，通過活性炭吸附處理的含鉻廢水凈化效果最佳。同時，由于活性炭處理含鉻廢水操作簡便、成本低廉、吸附效果穩(wěn)定，目前已被廣泛應(yīng)用于各行各業(yè)[21]。

2.4.3 活性炭對其他重金屬的吸附

陳芳艷[22]發(fā)現(xiàn)Langmuir和Freundlich模型都能較好地模擬Cu2+、Ni2+、Cd2+在活性炭纖維上的吸附。張淑琴等[23]研究了活性炭對水溶液中重金屬離子鉛、鎘、銅的吸附行為，研究了ICP測定重金屬鉛、鎘、銅的分析方法，并對分析的最佳條件進行了探討。結(jié)果表明，在最佳工藝下活性炭對Pb2+、Cd2+、Cu2+的最大吸附容量分別可達到52.54、35.65、57.05 mg/g。同時，它的吸附行為遵循Langmuir方程，在所考察的濃度范圍內(nèi)，吸附行為也符合Freundlich方程。

3 活性炭的回收現(xiàn)狀

目前活性炭的再生方法主要分為兩類：一類是傳統(tǒng)活性炭再生方法，包括熱再生法、化學(xué)藥品再生法、生物再生法等；另一類就是新型活性炭再生方法，包括催化濕式氧化再生法、超聲再生法、電化學(xué)再生法、微波再生法和超臨界流體再生法等。

3.1 傳統(tǒng)活性炭再生方法

活性炭吸附法是治理低濃度、高毒性、難生化降解有機廢水，以及突發(fā)性環(huán)境污染事故形成的廢水的有效方法。常規(guī)活性炭吸附只是將污染物從水相轉(zhuǎn)移到固相，不能達到徹底去除污染物的目的。然而，如果將吸附后的活性炭直接廢棄，不僅會導(dǎo)致二次環(huán)境污染，而且還會造成資源浪費。并且，活性炭的價格高，在水處理過程中的用量大，也不適宜一次性使用。所以不論是從經(jīng)濟還是環(huán)保的角度考慮，活性炭的再生都是十分必要的，因此研發(fā)高效的活性炭再生方法一直為國內(nèi)外學(xué)者所關(guān)注。

活性炭再生技術(shù)在實際工業(yè)生產(chǎn)中已經(jīng)應(yīng)用多年，具有操作簡單易行、工藝成熟等優(yōu)點。其中熱再生法是目前工業(yè)上工藝最為成熟、應(yīng)用最為廣泛的活性炭再生方法。其原理是利用加熱的方法使活性炭的溫度升高，從而改變活性炭與吸附質(zhì)的吸附平衡關(guān)系，使吸附質(zhì)發(fā)生脫附和分解。這種方法適應(yīng)能力強、再生效率高(可達90%以上)、再生反應(yīng)完全、再生時間短且沒有廢水產(chǎn)生[24]?；瘜W(xué)藥品再生法是根據(jù)活性炭吸附物質(zhì)的不同，利用反應(yīng)產(chǎn)物在一定條件下易脫附的特點，選擇不同的化學(xué)藥品和不同的工藝使吸附質(zhì)與之反應(yīng)，活性炭得以再生。生物再生法是人們在生活中無意發(fā)現(xiàn)的一種飽和活性炭再生技術(shù)[25]，該技術(shù)通過馴化專門的細菌對活性炭表面吸附的有機物進行生物氧化，進而使有機物分解成二氧化碳和水。

3.2 新型活性炭再生方法

傳統(tǒng)活性炭再生過程中會造成空氣的二次污染，活性炭損失較大，再生后其吸附能力有明顯下降。為克服這些缺陷，世界各國研究者展開大量的研究，發(fā)現(xiàn)了幾種新型活性炭再生方法。

3.2.1 催化濕式氧化再生法

催化濕式氧化法是指在高溫高壓下，用氧氣或空氣作為氧化劑，在液相中將活性炭上吸附飽和的有機污染物氧化降解成小分子，從而實現(xiàn)活性炭再生的一種處理方法。催化濕式氧化再生活性炭技術(shù)是20世紀(jì)70年代發(fā)展起來的一種工藝，在美國和日本研究較多[26]。陳玲等[27]通過研究發(fā)現(xiàn)催化劑在非均相催化濕式氧化再生活性炭的過程中具有較好的穩(wěn)定性，并且同其他活性炭再生方法比，非均相催化濕式氧化法具有快速、能耗低、二次污染小等優(yōu)點。李光明等[28]采用動態(tài)吸附法吸附苯酚溶液，模擬活性炭的吸附飽和過程，在最佳條件下活性炭再生效率為47.0%。催化濕式氧化再生法適宜處理毒性高、難生物降解的吸附質(zhì)，通常用于再生粉末活性炭，但再生效率不高。

3.2.2 電化學(xué)再生法

電化學(xué)再生法是采用化學(xué)方法進行再生的一種較為理想的方法。電化學(xué)再生是在電解質(zhì)存在的條件下將吸附質(zhì)脫附并氧化，使活性炭得以再生。研究表明，在一定的實驗條件下，用苯酚吸附飽和后的活性炭，在電化學(xué)攪拌槽反應(yīng)器中可以使活性炭得到有效再生，能夠達到比較高的再生效率(再生效率大于80%)。在試驗中對比了不同攪拌狀態(tài)下的再生活性炭效率，發(fā)現(xiàn)強制攪拌的方法可使再生效率提高10%以上[29]。電化學(xué)再生法簡單易行、再生效率高、能耗低、活性炭損失小、處理范圍大、可避免造成二次污染等[30]。

3.2.3 超聲再生法

超聲法是一種符合綠色化學(xué)工業(yè)未來發(fā)展理念、具有良好應(yīng)用前景的一項新技術(shù)。在超聲波的作用下吸附質(zhì)和吸附劑之間的物理結(jié)合作用被減弱[31]。眾所周知,超聲是一種清除環(huán)境中污染物的方法，借助超聲在液體中產(chǎn)生的物理和化學(xué)作用，可以有效地促進清潔、降解和提取反應(yīng)的進行。超聲波功率、處理時間對提高活性炭的再生效率起著重要的作用。試驗發(fā)現(xiàn)，當(dāng)超聲波的功率為220 W，超聲處理時間為120 s時，活性炭的再生效果最好[32]。

3.2.4 微波輻照再生法

微波輻照再生法的基礎(chǔ)是熱再生法，但比熱再生活性炭提供了更加精確的炭床溫度、短暫的再生時間和較少的能量消耗，并能提高再生活性炭的吸附量。其原理是以電為能源，利用微波輻照加熱活性炭，使活性炭上的污染物發(fā)生脫附或分解，從而實現(xiàn)活性炭的再生。張立強等[33]發(fā)現(xiàn)輻射微波輻照再生是脫硫活性炭再生的有效手段，在合適的輻射功率下，經(jīng)過多次循環(huán)吸附再生后，活性炭仍然保持較高的吸附容量。王寶慶經(jīng)試驗發(fā)現(xiàn)，微波再生次數(shù)對再生活性炭的吸附性能影響不大。相對傳統(tǒng)的加熱方式，微波解吸再生吸附劑對于酒精這類極性物質(zhì)是一種經(jīng)濟的選擇，并且在含極性有機物的廢水處理中有廣泛的應(yīng)用前景[34]。微波輻照再生法操作時間短、過程能耗低、設(shè)備結(jié)構(gòu)簡單、加熱不需要經(jīng)過中間媒體、加熱速度快且均勻。但是，在微波加熱有機物脫附和降解的過程中，會有未知中間產(chǎn)物生成。

3.2.5 超臨界流體再生法

超臨界流體(SCF)是指其熱力學(xué)性質(zhì)，即溫度和壓力都處于臨界點以上的液體。利用SCF作為溶劑，將吸附在活性炭上的有機污染物擴散，溶解于SCF之中。根據(jù)流體性質(zhì)依賴于溫度和壓力，可以將有機物與SCF有效分離，達到再生的目的。再生過程可間歇操作也可連續(xù)操作[35]。目前超臨界流體主要為CO2。研究表明，在CO2的臨界點附近，再生效率的變化很大，對未被烘干的活性炭，則需要延長其再生時間[36]。

3.2.6 聯(lián)合工藝再生法

由于新型的再生技術(shù)仍有不足，在新型再生技術(shù)基礎(chǔ)上研究聯(lián)合工藝是一個重要的發(fā)展方向。張峰等[37]經(jīng)試驗發(fā)現(xiàn)利用微波-超聲波聯(lián)合工藝對吸附飽和的活性炭進行再生處理，活性炭再生效率可達95.8%。同時，研究了再生處理前后的活性炭對苯酚的吸附行為，發(fā)現(xiàn)再生前的活性炭吸附行為符合Langmuir等溫吸附模型，飽和吸附量為156.6 mg/g；再生后的活性炭吸附行為符合Freundlich等溫吸附模型，為多層吸附。聯(lián)合工藝能夠最大程度上提高活性炭的再生效率，減少活性炭吸附性能的損失，因此，其必將成為今后的研究熱點和方向。

4 結(jié)語

活性炭微孔較多，大中孔不足，限制了染料大分子的吸附，這就需要我們爭取在活化方法上擴大微孔，使之可以容納大分子，讓活性炭在廢水凈化中發(fā)揮更大的作用。

活性炭用量大，迫切需要經(jīng)濟實用的再生技術(shù)。雖然傳統(tǒng)再生技術(shù)成熟，但經(jīng)濟性、通用性和有效性都存在明顯的缺陷，因此新型活性炭再生技術(shù)替代傳統(tǒng)再生技術(shù)具有必然性。而在新型活性炭再生技術(shù)的基礎(chǔ)上采用聯(lián)合工藝也將逐漸成為今后的研究方向。

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Application of Activated Carbon in Printing and Dyeing Wastewater Treatment and Its Recovery Status

MA Hong-xia, ZHANG Jing-jing, ZHENG Yan-jun, CUI De-fu, LIU Xian*

(College of Textiles and Clothing, Xinjiang University, Urumqi 830046, China)

The research status on the treatment of chroma, COD(chemical oxygen demand)，DON (nitrogen compounds), organic pollutants and heavy metal pollutants by active carbon adsorption method was detailed. The regeneration methods of activated carbon were introduced. The advantages and disadvantages of various regeneration methods were pointed out, and the development of activated carbon regeneration technology was prospected.

activated carbon; adsorption method; printing and dyeing wastewater; regeneration method

2017-03-13；

2017-03-16

新疆大學(xué)大學(xué)生創(chuàng)新訓(xùn)練計劃項目(201610755076)

馬紅霞(1997-)，女，研究方向：優(yōu)勢紡織材料,E-mail：1581916165@qq.com。

*通信作者：劉 嫻(1985-)女，講師，研究方向：優(yōu)勢紡織材料，清潔染整技術(shù)與功能紡織品，E-mail：liuxian1216@163.com。

TS199

A

1673-0356(2017)05-0034-05