殷京玉，金春潔，石曉勇，張傳松

（中國海洋大學(xué) 化學(xué)化工學(xué)院，山東 青島 266100）

2013年夏秋季黃海溶解無機氮的分布及季節(jié)變化特征

殷京玉，金春潔，石曉勇，張傳松

（中國海洋大學(xué) 化學(xué)化工學(xué)院，山東 青島 266100）

依據(jù)2013年夏季和秋季對黃海海域兩個航次的調(diào)查結(jié)果，對該海域溶解無機氮的季節(jié)變化，垂直變化，平面分布狀況及其影響因素進行了初步分析和探討。結(jié)果表明，該海域溶解無機氮的分布及組成存在明顯的季節(jié)性：秋季NO3-N的平均濃度為（7.09±4.15）μmol/dm3，遠高于夏季（3.21±3.31）μmol/dm3；夏季NH4-N含量（0.99±0.95）μmol/dm3較秋季（0.79± 0.82）μmol/dm3高；夏、秋兩個季節(jié)溶解無機氮的主要組成部分均為NO3-N，其比例約為70%和90%。受浮游植物生長、海水層化以及黃海冷水團存留的影響，調(diào)查海域夏季表層溶解無機氮的濃度較低，底層濃度較高；此外，研究海域表層溶解無機氮的分布明顯受陸源輸入控制，表層溶解無機氮的整體呈現(xiàn)出近岸高外海低的現(xiàn)象，NH4-N的高值區(qū)主要出現(xiàn)在靠近城市的近岸海區(qū)。該論文可以為該海域氮鹽的海洋化學(xué)循環(huán)研究及赤潮等有害藻華的預(yù)防提供科學(xué)的理論依據(jù)。

黃海；溶解無機氮；分布

黃海是我國重要的陸架邊緣海，它西鄰中國大陸架，東鄰朝鮮半島（吳明強等，2001），北側(cè)與渤海相通，南側(cè)與東海相連。這種特殊的地理位置決定了它水深較淺，入注的河流較多。因此海水中營養(yǎng)物質(zhì)含量一直較高，生物資源也非常豐富，被稱為黃海大海洋生態(tài)系統(tǒng)（韋欽勝等，2010 a），也是世界五十大海洋生態(tài)系統(tǒng)之一。同時，黃海也是我國經(jīng)濟開發(fā)相對集中的地帶，因此，對整個中國的經(jīng)濟社會發(fā)展有著至關(guān)重要的作用。

氮作為一種重要的生源要素，是海洋生物生長繁衍所必需的最基本要素之一，現(xiàn)已成為海洋生物的種群發(fā)育和生長以及生物群落演替的限制因素（Song et al，2000；Fasham et al，2001；KarlD et al，2001）。研究表明海水中氮（N）等營養(yǎng)鹽的分布情況對浮游植物的初級生產(chǎn)力水平產(chǎn)生很大影響（郭水伙等，2009；張輝等，2009），而海洋初級生產(chǎn)力是全球氣候變化的重要因子（Fasham，2001）。近年來對黃海中N這種營養(yǎng)元素的分布狀況已經(jīng)有較多的研究（張傳松等，2009；顧宏堪等，1982；史華明等，2009；王年斌等，2003），研究表明海水中N的分布情況對認識該海域的生物資源利用狀況和可利用度以及對水環(huán)境的評估等具有重要的戰(zhàn)略意義。就目前的研究狀況，大量的研究主要集中在溶解無機氮的分布方面，而對南北黃海溶解無機氮的具體組成、分布以南北差異的對比研究較少。因此，本文根據(jù)2013年夏、秋兩個季節(jié)對南黃海海水的最新調(diào)查，對NO2-N、NO3-N、NH4-N含量的分布及結(jié)果進行了分析，并對南北黃海三態(tài)溶解無機氮的分布情況進行了對比，為進一步豐富和完善該海域N分布的時空變化規(guī)律為生物地球化學(xué)循環(huán)提供依據(jù)。

1 材料與方法

本文于2013年6月22日-7月9日和2013年11月6日-23日在黃海118°53′36″-125°39′34″E，31°11′31″-39°49′01″N海區(qū)進行了兩個航次的現(xiàn)場調(diào)查，調(diào)查區(qū)域包括整個黃海海域，從黃東海分界線長江口至濟州島，共布設(shè)6個斷面，23個大面站。采樣現(xiàn)場使用Niskin（20 L） 采水器分別對表層、底層海水進行采集。采集得到的海水樣品經(jīng)過GF/F濾膜（450℃灼燒4 h）過濾后將水樣和濾膜于-20℃條件下冷凍保存，由SeaBird 911plus多參數(shù)分析儀現(xiàn)場測得海水的溫度和鹽度。

分別利用萘乙二胺分光光度法和次溴酸鹽氧化法對NO2-N和NH4-N進行了現(xiàn)場手工測定。在陸地實驗室應(yīng)用QUAARTO營養(yǎng)鹽自動分析儀用Cd-Cu還原法測定溶解態(tài)的NO3-N，其測定精度是99.41%。在分析測定的過程中，使用國家海洋局第二海洋研究所生產(chǎn)的營養(yǎng)鹽系列標準作為基準物質(zhì)進行了校準，各項目檢測限分別為0.05 μmol/dm3、0.02 μmol/dm3、0.03 μmol/dm3。

圖1 調(diào)查海域及站位

2 結(jié)果與討論

2.1三氮含量的狀況

表1列出了調(diào)查海域夏、秋兩個季節(jié)表層和底層海水中NO2-N、NO3-N、NH4-N的平均濃度及其變化范圍。結(jié)果顯示，調(diào)查海域溶解無機氮的濃度在空間和時間上均有明顯的差異，分析如下：

2.1.1 濃度狀況

由表1可知，溶解無機氮在南北黃海海域存在明顯的地區(qū)性差異，其特征主要表現(xiàn)為南黃海濃度高于北黃海。以NO3-N為例，夏秋兩個季節(jié)的平均濃度分別為南黃海（5.52±4.37）μmol/dm3北黃海（3.66±3.43）μmol/dm3，南黃海明顯高于北黃海，差值約為2 μmol/dm3。NO3-N的這種南高北低的分布特征，符合該海域溶解無機氮分布情況的一般規(guī)律（辛明，2011）。同時，NH4-N的南北差異也比較明顯，北黃海的濃度（1.30±1.08）μmol/dm3，幾乎是南黃海（0.73±0.79）μmol/dm3的兩倍。北黃海夏秋兩季溶解無機氮的濃度分別與2006年7月和2007年10月份（史華明等，2009）相比皆有所下降，同時，南黃海與2011年8月份黃海和東海長江口海域的研究結(jié)果（米鐵柱等，2015）相比，溶解無機氮的濃度有所下降，與2000年10-11月份東、黃海的研究結(jié)果（高生泉等，2004）比較其濃度亦有所下降。而與2010年2-3月份渤海的研究（張乃星等，2011）相比，NO3-N的濃度比較高。

2.1.2 溶解無機氮的組成

由表1可知，研究海域溶解無機氮的主要組成成分為NO3-N。譬如，夏季平均濃度為（3.21± 3.31）μmol/dm3，約占溶解無機氮的70%。秋季濃度為（7.09±4.15）μmol/dm3，約占90%。次要組分為氨氮，夏季平均濃度為（0.99±0.95）μmol/dm3，所占比例為20%，秋季的平均濃度為（0.79±0.82）μmol/dm3，占10%。NO2-N是含量最少的組分，其濃度所占的比重最小。同時，3種組分在不同海域所占得比重差異比較大，例如，夏秋兩季NO3-N在南黃海的總濃度占溶解無機氮的70%，而在北黃海為80%。NH4-N在南北黃海中分別占20%和10%。二者在這兩部分海域中差異均非常明顯。

2.1.3 季節(jié)性變化

NO3-N和NO2-N的濃度在不同海域中均表現(xiàn)為夏季低于秋季。北黃海夏季NO3-N的平均濃度與秋季相比，二者相差比較懸殊，秋季約是夏季的6倍。南黃海夏秋兩季NO3-N平均濃度的季節(jié)性差異相對較小，秋季NO3-N的濃度僅為夏季的2倍。此外，NO2-N在北黃海的平均濃度同樣是秋季高于夏季，秋季大約是夏季的4～5倍，南黃海的季節(jié)性差異同樣比北黃海小。NH4-N的季節(jié)性表現(xiàn)出不同的特征，在北黃海海域，夏季和秋季的平均濃度相差不大。在南黃海海域由夏季到秋季的過程，其平均濃度降低。

2.1.4 垂直變化

從垂直方向上來看，溶解無機氮的含量在整個黃海的分布表現(xiàn)為底層高于表層。以NO3-N為例，北黃海底層NO3-N的濃度大約比表層高四分之一。南黃海表底兩層的濃度差異相對較大，底層大約是表層的兩倍多。同時，夏季整個黃海海域表底層NO3-N濃度差異比較大，底層濃度大約是表層的近兩倍。而秋季NO3-N的濃度則發(fā)生了較大的變化，雖底層依然約是表層濃度的兩倍，但與夏季相比，二者均有較大幅度的上升，同時，表、底兩層的較大差異依然存在。從調(diào)查的結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，垂直方向上的分布情況與2006年（張傳松 等，2009）的研究結(jié)果一致。

表1 黃海三種形態(tài)氮的含量（濃度單位：μmol/dm3）

2.2溶解無機氮的平面分布

2.2.1 NO3-N的平面分布

NO3-N的分布如圖2所示，NO3-N在夏秋兩季表層海水的分布中皆表現(xiàn)出近海濃度高于遠海，沿岸向離岸方向呈現(xiàn)出逐漸降低的趨勢。而在底層，NO3-N濃度則是中央海區(qū)濃度較高，夏秋兩季均在南黃海中部海域出現(xiàn)高值區(qū)。

具體而言，夏季表層NO3-N濃度在長江口以東附近海域（31.5°N，123°E）和青島外海出現(xiàn)高值區(qū)，長江口外濃度數(shù)值為14.67 μmol/dm3，其濃度等值線分別沿東北方向和西南方向逐次減低，等值線與海岸線大致平行，至中央海區(qū)時，NO3-N濃度降到最低，其數(shù)值低于1.0 μmol/dm3。與表層截然不同的是，底層NO3-N的高值區(qū)與表層的低值區(qū)相對應(yīng)，主要出現(xiàn)在南黃海的中部海區(qū)，中心最高含量可達9.77 μmol/dm3，等值線沿大陸架向近岸方向數(shù)值逐漸降低。

秋季表層NO3-N的分布與夏季基本相同，等值線同樣與海岸線平行且由近海向遠海降低，最高濃度依然出現(xiàn)在長江口海域。然而和夏季不同的是，秋季NO3-N濃度整體上有所上升，其變化相對平緩，低值區(qū)面積明顯縮小，等值線衰減至中心海區(qū)時，濃度低于2 μmol/dm3。底層NO3-N濃度的高值區(qū)依然為黃海中央海區(qū)，但是其位置發(fā)生了明顯的北移現(xiàn)象。此外，高值區(qū)的面積也明顯擴大，最高濃度也明顯上升，可達16.80 μmol/dm3。

圖2 2013年夏、秋兩季黃海表、底層NO3-N的平面分布

2.2.2 NO2-N的平面分布

圖3是調(diào)查海域夏、秋兩季NO2-N的平面分布。由圖3可知，NO2-N在每個季節(jié)表底兩層內(nèi)的分布比較相似。夏季表底兩層的高值區(qū)出現(xiàn)在長江口以東海域，而秋季的高值區(qū)主要出現(xiàn)在調(diào)查海域的西部近岸區(qū)，夏秋兩季的濃度整體呈現(xiàn)出由近岸向外海逐級降低的趨勢。

夏季海水中NO2-N濃度的最高值均出現(xiàn)在長江口以東（32°N，123°E）海域，表底兩層的高值點分別是1.80 μmol/dm3和1.81 μmol/dm3。秋季，在表、底兩層的分布也是較為相似，長江口外的NO2-N濃度的高值區(qū)消失，在南黃海西部近岸區(qū)出現(xiàn)3個高值區(qū)，分別在山東青島附近（36°N，122.5°E），蘇北外海海域（34°N，122°E）和威海外海海域，最高值分別是1.5 μmol/dm3，1.05 μmol/dm3，1.20 μmol/dm3?？傮w來說，季節(jié)性差異比較明顯NO2-N的濃度高值從夏季到秋季發(fā)生了北移。

圖3 2013年夏、秋兩季黃海表、底層NO2-N的平面分布

2.2.3 NH4-N的平面分布

NH4-N的分布情況如圖4所示，NH4-N的分布整體表現(xiàn)出由近岸向遠海降低的趨勢，高值區(qū)主要出現(xiàn)在調(diào)查海域的西部海域。夏季，表層高值中心出現(xiàn)在蘇北外海海域，高值達到1.34 μmol/dm3。與夏季相比，秋季表層的高值中心發(fā)生了北移，出現(xiàn)在青島外海海域，最高值為3.90 μmol/dm3。兩季表層海水中在大連外海海域的含量始終比較高。底層海水中，夏季在青島外海有一個高值區(qū)，最高可達5.23 μmol/dm3，而在秋季，整個南黃海NH4-N的含量都比較低，北黃海則是大連外海海域含量比較高（3.94 μmol/dm3），并以此為中心，呈現(xiàn)出從北向南遞減的趨勢。

圖4 2013年夏、秋兩季黃海表、底層NH4-N的平面分布

3 討論

如前文所述，黃海的無機氮存在明顯的南北差異、季節(jié)差異、垂直差異以及分布差異特征，其主要影響因素總結(jié)如下：

首先，陸源輸入是影響黃海營養(yǎng)鹽含量及分布的主要因素。以NO3-N為例，陸地入海河流會給研究海域帶來豐富的營養(yǎng)鹽，研究表明，無機氮的輸出通量通常與徑流量呈顯著的線性關(guān)系（高學(xué)魯?shù)龋?007）。資料顯示，黃海的主要入海河流依次為鴨綠江、淮河、沂河，以及對南黃海影響非常大的長江，年徑流量分別是345億m3，453億m3，35.1億m3和9414億m3（李丹，2009），這些河流的徑流都會對黃海NO3-N有非常大的補充（王保棟，1998），進而影響了其分布特征，導(dǎo)致最終表現(xiàn)的研究結(jié)果為表層海水等值線呈現(xiàn)近岸高外海低的狀況。同時，南北不同河流徑流量的差異不僅導(dǎo)致了NO3-N濃度南黃海高北黃海低的特點也很好的解釋了南黃海海域NO3-N的含量高于渤海同時又低于黃東海海域的現(xiàn)象。NO3-N在南黃海底層的分布特征主要受到西部沿岸流的影響，即魯北沿岸水繞過成山角后在山東半島南部海域與當?shù)睾Ｋ旌线M而南下（韋欽勝等，2011）。同時，NO2-N在秋季高值區(qū)北移且出現(xiàn)多個高值區(qū)應(yīng)該也是受此影響。此外，人類活動產(chǎn)生的廢水中NH4-N的含量相對較高，在青島、大連等沿海城市的近岸海區(qū)，由于城市的人口密度較大，城市的排海廢水相對較多，從而導(dǎo)致黃海海域大城市的近岸區(qū)為NH4-N分布的高值區(qū)。

其次，生物因素也是影響黃海溶解無機氮含量及分布的重要因素之一。夏季，黃海浮游植物生長繁殖旺盛（許清輝等，1993），黃海海域經(jīng)常會有大規(guī)模藻華發(fā)生，調(diào)查期間正值赤潮和綠潮發(fā)生期，極大的消耗研究海域的營養(yǎng)鹽，造成該海域夏季NO3-N輸入通量很高但是其海區(qū)平均濃度反而較低的現(xiàn)象。在秋季，海水中浮游植物光合作用相對減弱，而溫鹽躍層以下的生物代謝或死亡產(chǎn)生的有機質(zhì)體不斷降解，使得該海域各溶解無機氮的含量得到積累（王保棟等，2001），同時秋季躍層的下沉和減弱有利于底層營養(yǎng)鹽輸送（韋欽勝等，2011），最終導(dǎo)致含量明顯高于夏季。同時，由于黃海中部海域受到陸源輸入的影響比較小，消耗的溶解無機氮很難得到及時的補充（張傳松等，2007），因此在研究結(jié)果中黃海中部海域表層的低值區(qū)長時間存在。

再次，冷水團的存在也是一個非常重要的影響因素。夏季，中北部的黃海冷水團已經(jīng)成型（韋欽勝等，2010 b），攜帶大量的營養(yǎng)鹽盤踞在黃海中北部的底層，從而形成了該海域NO3-N的高值區(qū)。同時，由于表、底層海水的溫鹽差異較大，海水層化現(xiàn)象嚴重（黃江嬋等，2012），海水的垂直交換作用基本終止（韋欽勝等，1999），底層的營養(yǎng)鹽不能對表層進行補充，因此導(dǎo)致了表層出現(xiàn)大面積低值區(qū)和底層高值區(qū)的明顯差異。秋季，在黃海暖流的作用下，一支高溫鹽水（韋欽勝等，1999）呈舌狀自濟州島以西由東南海域向西北海域延伸，可以將部分南下的西朝鮮沿岸流富營養(yǎng)鹽冷水卷挾至南黃海中央海域（王保棟等，2001）導(dǎo)致該海域NO3-N的含量依然很高，造成了該海域NO3-N的含量長年居高不下的現(xiàn)象。此時，海水層化現(xiàn)象減弱，垂直混合作用加強，因此表層與底層溶解無機氮的濃度的差異有了不同程度的縮小。

4 結(jié)論

（1）在夏、秋兩個季節(jié)內(nèi)，所調(diào)查海域的溶解無機氮有著明顯的季節(jié)性變化，NO2-N和NO3-N的平均含量秋季>夏季，而NH4-N的平均含量是夏季>秋季。

（2）所調(diào)查海域中溶解無機氮有著明顯的層次性變化，在夏季，表層的含量低于底層，秋季表層含量高于底層，但相對于夏季，秋季各層含量的差異較小。

（3）NO2-N和NO3-N在南黃海海域的平均濃度高于北黃海，而NH4-N則是北黃海濃度較高。

（4）溶解無機氮的分布情況受到陸源輸入、冷水團和生物因素等多方面的影響，表層海水中呈現(xiàn)出近海濃度高遠海濃度低的一般性規(guī)律，NO3-N在底層海水受冷水團影響存在常年的高值區(qū)；NO2-N主要受到陸源輸入和沿岸流的影響較大，季節(jié)性差異較為明顯；NH4-N在大城市周圍濃度較高，受沿岸河流排放影響比較大。

致謝：感謝2013年基金委共享航次船上所有人員。

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（本文編輯:袁澤軼）

Distribution and seasonal variation in dissolved inorganic nitrogen of the Yellow Sea in summer and autumn of 2013

YIN Jing-yu,JIN Chun-jie,SHI Xiao-yong,ZHANG Chuan-song

（College of Chemistry and Chemical Engineering,Ocean University of China,Qingdao 266100,China）

Based on the data of two cruises in the Yellow Sea in summer and autumn of 2013,the seasonal and vertical variations,horizontal distributions and influencing factors of dissolved inorganic nitrogen (DIN)were analyzed.The results show that the average concentration of NO3-N in autumn (7.09±4.15 μmol/dm3)is higher than that in summer(3.21±3.31 μmol/dm3)and the average concentration of NH4-N in summer(0.99±0.95 μmol/dm3)is higher than that in autumn (0.79±0.82 μmol/dm3).The most important component of DIN is NO3-N and its percentage is about 70%and 90%in summer and autumn,respectively.In summer,due to the influences of phytoplankton growth,sea water stratification and the Yellow Sea Cold Water Mass retention,the DIN concentration of the surface water is lower than that of the bottom water.In addition,influenced by terrigenous input,the DIN concentration of the surface water in the coastal area is higher than that in the offshore area and the high value regions of NH4-N appear in the coastal area off the big city.This paper can provide some basic scientific data and theoretical basis on the research of nitrogen cycle and harmful algal bloom in the Yellow Sea.

Yellow Sea;dissolved inorganic nitrogen;distribution

P714+.4

A

1001-6932（2017）01-0074-08

10.11840/j.issn.1001-6392.2017.01.010

2015-07-03；

2015-11-09

國家自然科學(xué)基金（41376106）。

殷京玉（1990-），女，碩士研究生，主要研究方向為海洋污染生態(tài)化學(xué)與海水分析化學(xué)。電子郵箱：qdyinjingyu@163.com。

張傳松（1972-），男，博士，講師，主要研究方向為海水富營養(yǎng)化對海洋生態(tài)系統(tǒng)的影響。電子郵箱：zcsong@ouc.edu.cn。