陰麗淑,李金娟,郭興強(qiáng),劉小春,楊慧妮

(貴州大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院,貴州 貴陽 550025)

貴州“兩控區(qū)”城市PM2.5及其陰陽離子污染特征

陰麗淑,李金娟*,郭興強(qiáng),劉小春,楊慧妮

(貴州大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院,貴州 貴陽 550025)

2015年3月～2016年2月,對貴州主要城市(包括貴陽、安順、遵義、畢節(jié)、都勻)9個采樣點和貴州省背景點雷公山的PM2.5按照季節(jié)進(jìn)行采樣,分析PM2.5污染特征及其中9種陰陽離子的分布特征.結(jié)果表明:PM2.5平均質(zhì)量濃度范圍為13.84～167.17μg/m3,從季節(jié)分布上看,冬春＞秋夏,從空間分布上看,貴陽市區(qū)PM2.5污染較重,平均質(zhì)量濃度為(80.15±30.18)μg/m3.PM2.5樣品中總陰陽離子濃度范圍為7.85～47.02μg/m3,SO42-、NO3、NH4+(SNA)占PM2.5質(zhì)量濃度比重范圍為10.00～68.48%,從季節(jié)分布上看,夏冬＞秋春,從空間分布上看,背景點貴陽高坡、雷公山SNA占PM2.5質(zhì)量濃度平均比重較大,分別為41.45%、53.45%.AE/CE平均值為1.53,總體呈弱酸性.NH4+與SO42-的相關(guān)性(R=0.67)大于NH4+與NO3的相關(guān)性(R=0.33),Ca2+與M g2+的相關(guān)性(R=0.57)明顯.與其他城市相比,研究區(qū)[NO3]/[SO42-]較低,均值為0.29,表明貴州主要城市PM2.5受固定源影響較大,大氣污染以煤煙型為主.

PM2.5；陰陽離子；細(xì)粒子；霧霾

PM2.5是導(dǎo)致中國大部分城市霧霾產(chǎn)生的主要原因,已成為中國城市大氣污染的首要污染物.PM2.5對人體呼吸系統(tǒng)、心血管系統(tǒng)、遺傳生殖系統(tǒng)等都有影響,甚至?xí)禄⒅掳?、致突變[1-3].陰陽離子是大氣顆粒物重要的組成部分,對大氣顆粒物酸堿度產(chǎn)生直接影響[4]. PM2.5中水溶性物質(zhì)具有親水性,能促使云的凝結(jié)核(CCN)形成,從而對能見度、氣候產(chǎn)生重要影響[5].研究表明[6],大多數(shù)霾是由于人類活動直接排放的一次顆粒物和氣態(tài)前體物轉(zhuǎn)化成的二次顆粒物所導(dǎo)致.細(xì)粒子中的硫酸鹽、煤灰等對能見度的影響最大[7].

眾多學(xué)者對中國城市大氣顆粒物及陰陽離子污染特征已作出研究[8-14],但對貴州城市開展類似研究很少.本文對2015年貴州“兩控區(qū)”PM2.5及其陰陽離子的污染特征、酸堿性、相關(guān)性等進(jìn)行研究,為掌握貴州主要城市PM2.5及其陰陽離子污染特征,及城市大氣管理與污染控制提供科學(xué)依據(jù).

1 材料與方法

1.1 采樣點的選擇

貴州地處云貴高原東部斜坡,地勢西高東低,平均海拔1100m左右,處在長江、珠江兩大水系的上游分水嶺.本文結(jié)合貴州省生態(tài)質(zhì)量現(xiàn)狀確定采樣區(qū)(貴陽、畢節(jié)、安順、遵義、都勻、雷公山),并在各采樣區(qū)選擇具有代表性的采樣點對大氣中PM2.5進(jìn)行采集,采樣點分布圖見圖1.其中,市區(qū)點及背景點的設(shè)置分別為貴陽環(huán)保局(市區(qū)點)、貴陽高坡(背景點);畢節(jié)環(huán)保局(市區(qū)點)、畢節(jié)農(nóng)科所(背景點);安順一中(市區(qū)點)、安順電力城(背景點);遵義丁字口(市區(qū)點)、遵義鳳凰山(背景點);都勻財政局(市區(qū)點);雷公山(貴州省背景點).(注:雷公山PM2.5實驗數(shù)據(jù)僅作對比,未計入平均值計算.)

圖1 研究區(qū)采樣點分布圖Fig.1 Sampling sites in study area

1.2 樣品采集及分析方法

1.2.1 樣品采集 采樣時間與頻次 2015年3月～2016年2月按照季節(jié)(3～5月(春)、6～8月(夏)、9～11月(秋)、12～次年2月(冬)),每個季度每個采樣點采樣5～7d,連續(xù)采集24h,如遇雨雪天氣采樣順延;采樣儀器:青島金仕達(dá)電子科技有限公司KB-120F型智能大氣顆粒物中流量采樣器,流量100L/min;濾膜:直徑90mm的石英濾膜(Whatman-QM-A).

1.2.2 PM2.5質(zhì)量濃度 根據(jù)HJ 618-2011《環(huán)境空氣PM10和PM2.5的測定 重量法》[15],對PM2.5的質(zhì)量濃度進(jìn)行測定.

1.2.3 樣品預(yù)處理 將每個采樣點采集的5～7張PM2.5的石英濾膜,取1/4用陶瓷剪剪碎,放入聚丙乙烯離心管中,并準(zhǔn)確加入50mL超純水,在15℃下超聲提取30min后靜置,取上清液并用0.45μm微孔濾膜過濾,待測.

1.2.4 樣品測試方法 分析項目包括F、Cl、NO3、SO42-、K+、Ca2+、Na+、Mg2+、NH4+,分析方法、儀器名稱及型號見表1.樣品檢測過程中的質(zhì)量保證與質(zhì)量控制嚴(yán)格按照實驗室監(jiān)測技術(shù)規(guī)范執(zhí)行.

表1 分析方法、儀器名稱及型號Table 1 Analysis methods and instruments employed

2 結(jié)果與討論

2.1 PM2.5污染水平及特征

2015年研究區(qū)PM2.5的污染水平見圖2.2015年研究區(qū)春、夏、秋、冬PM2.5平均質(zhì)量濃度范圍分別為28.49～167.17μg/m3、16.05～59.59μg/ m3、23.63～71.90μg/m3、13.84～116.51μg/m3,與《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095-2012)[16]PM2.524h平均濃度二級限值相比較,超標(biāo)率分別為24.24%、2.70%、10.64%、28.57%.

圖2 研究區(qū)PM2.5污染特征Fig.2 Average concentrations of PM2.5in study area

由圖2可知,從季節(jié)分布上看,總體冬春季高于秋夏季.由于秋末冬季及春初為貴州省的采暖期,燃煤是研究區(qū)主要取暖方式,燃煤排放了大量的大氣污染物[17];并且較夏季而言,冬季降雨、刮風(fēng)少,逆溫出現(xiàn)的頻率較高,大氣對流不活躍不利于空氣中污染物的擴(kuò)散,導(dǎo)致大氣污染加重.而夏季由于太陽輻射很強(qiáng),大氣對流活動旺盛,且降雨量很大,對大氣顆粒物有沖刷作用,使空氣污染程度相對減輕[18].貴州省常年雨量充沛,時空分布不均,降水量的地區(qū)分布趨勢是南部多于北部,東部多于西部,但夏半年降水量的年際變率大,常有干旱發(fā)生,2015年夏季遵義地區(qū)降雨量少導(dǎo)致其PM2.5濃度較高.從空間分布上看,貴陽環(huán)保局采樣點污染最嚴(yán)重,PM2.5平均質(zhì)量濃度為(80.15± 30.18)μg/m3,超過了標(biāo)準(zhǔn)濃度限值,其原因是貴陽環(huán)保局位于貴陽市一環(huán)以內(nèi),周圍車流量、人流量較大,植被較少,建筑活動頻繁,再加上2015年貴陽市輕軌建設(shè)導(dǎo)致貴陽市PM2.5濃度較高,污染較重,與2012年貴州省PM10污染特征[19]相比較,除貴陽高坡PM2.5質(zhì)量濃度比貴陽環(huán)保局低以外,其他地區(qū)的市區(qū)點與背景點PM2.5質(zhì)量濃度相差不大,這說明隨著經(jīng)濟(jì)發(fā)展與城市化進(jìn)程,背景點大氣顆粒物的污染逐漸加重.貴州省背景點雷公山2015年P(guān)M2.5平均質(zhì)量濃度為(18.14± 2.98)μg/m3,空氣質(zhì)量優(yōu).

2.2 PM2.5中陰陽離子污染水平及特征

由圖3所示,2015年研究區(qū)PM2.5樣品中總陰陽離子濃度范圍為7.85～47.02μg/m3,與PM2.5平均質(zhì)量濃度季節(jié)分布特征一致.SO2-、NO、43NH4+統(tǒng)稱二次無機(jī)氣溶膠(SNA),是大氣顆粒物中表征二次污染的主要無機(jī)離子.2015年研究區(qū)SNA占PM2.5質(zhì)量濃度平均比重范圍為10.00%～68.48%,均值為34.41%,說明二次無機(jī)離子是PM2.5重要組成部分.春、夏、秋、冬SNA占PM2.5質(zhì)量濃度平均比重分別為25.25%、32.36%、31.20%、33.75%,從季節(jié)分布上看,表現(xiàn)為夏冬季較高,與刀谞等[8]對大同市的研究結(jié)果一致,一是由于夏季紫外線強(qiáng)度較強(qiáng)等氣象因素有利于光化學(xué)反應(yīng)使二次離子濃度增加,并且PM2.5的質(zhì)量濃度較低;二是由于冬季燃煤導(dǎo)致PM2.5中SO2濃度增加,也導(dǎo)致夏冬季SNA占PM2.5質(zhì)量濃度比重較大.從空間分布上看,貴陽高坡、雷公山SNA占PM2.5濃度比重較大,分別為41.45%、53.45%,這是由于這2個背景點污染源比較單一,主要以燃煤、農(nóng)業(yè)為主,因此SNA占PM2.5質(zhì)量濃度比重較大.貴陽環(huán)保局冬季PM2.5質(zhì)量濃度及其陰陽離子質(zhì)量濃度較春秋季偏低.原因是2015年全年,貴陽市共淘汰(改造)10T/h及以下燃煤鍋爐146臺共534.92蒸噸,一環(huán)內(nèi)居民燃煤“煤改氣”工程全部完成,采樣點周圍燃煤量大大減少,導(dǎo)致SO2排放量減少,因此冬季PM2.5污染較其他季節(jié)稍輕.

圖3 研究區(qū)PM2.5樣品中陰陽離子分布Fig.3 Distribution of ions of PM2.5samples in study area

2.3 PM2.5的酸堿性

AE/CE可表征顆粒物的酸堿性,其計算公式見(1)(2).若AE/CE＞1,表示顆粒物偏酸性,反之偏堿性[9-10,20].2015年研究區(qū)PM2.5AE/CE比值見表2.

由表2所示,2015年貴州“兩控區(qū)”城市PM2.5樣品中AE/CE范圍為0.49～4.41,全省均值為1.53,總體呈弱酸性.AE/CE春、夏、秋、冬分別為0.92、1.02、1.81、2.38,從季節(jié)分布上看,秋冬季PM2.5的酸性要強(qiáng)于春夏季,這是由于春季風(fēng)速較高,吹起了土壤、路面揚塵及周邊的建筑塵,導(dǎo)致PM2.5中Ca2+、Mg2+濃度升高(同時存在人類活動的影響),使之呈堿性;而秋冬季燃煤取暖導(dǎo)致PM2.5樣品中SO42-、NO3濃度升高,使之呈酸性.從空間分布上看,貴陽高坡、安順一中PM2.5的酸性稍強(qiáng),AE/CE分別2.54、2.05,這是由于貴陽高坡周邊為農(nóng)民居住的村寨,秋冬季節(jié)燃煤取暖、熏制食物量大并且相對集中;安順一中周圍屬于老式的居民住宅區(qū),并且有一個農(nóng)貿(mào)市場,燃煤量較大.

表2 研究區(qū)PM2.5樣品中AE/CE一覽表Table 2 Ratios of AE/CE of PM2.5samp les in study area

2.4 相關(guān)性分析

對陰陽離子之間的相關(guān)性分析可以揭示大氣顆粒物中陰陽離子間的結(jié)合方式和同源性[21].對2015年研究區(qū)PM2.5中陰陽離子進(jìn)行相關(guān)性分析,結(jié)果見表3.

表3 PM2.5與陰陽離子Pearson相關(guān)系數(shù)(n=40)Table 3 Pearson correlations of PM2.5and the ions (n=40)

由表3所示,2015年研究區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度與SO42-、NO3、Cl、NH4+的相關(guān)性系數(shù)分別為0.65、0.60、0.44、0.37,相關(guān)性較好,說明PM2.5質(zhì)量濃度的變化受這幾種離子的影響較大,與銀燕等[22]對南京市細(xì)顆粒的研究,Lee等[23]對韓國全州市PM2.5的研究結(jié)果一致.Na+與F的相關(guān)性較好,Na+排除貴州受海洋源的影響,主要來自與土壤揚塵和燃煤[24],F主要來自于燃煤和工業(yè)(鋁廠、磷肥廠等)[25-26],貴州省鋁礦資源豐富,鋁廠較多,無組織排放的煙塵含有NaF[27].Na+與K+的相關(guān)性較好,研究表明[28-30],其可能主要以鈉鉀顆粒物(NaK)的形式存在于大氣顆粒物中.NO3與Cl的相關(guān)性相當(dāng)高(R=0.85),這說明兩者來源一致,可能來自于燃煤排放和機(jī)動車尾氣[22].NH4+與SO42-的相關(guān)性(R=0.67)大于NH4+與NO3的相關(guān)性(R=0.33),這是由于在大氣顆粒物中,SO42-的反應(yīng)活性強(qiáng)于NO3,并常以(NH4)2SO4存在,一旦形成就能在大氣中穩(wěn)定存在[31],但NH4NO3在大氣中不穩(wěn)定,容易受到溫度、濕度的影響[11].Ca2+與Mg2+的相關(guān)性(R=0.62)較強(qiáng),說明兩者都來源于土壤和建筑塵.

2.5 [NO3]/[SO42-]

NO3和SO42-是大氣顆粒物中重要的組成部分,能反應(yīng)人類活動對大氣環(huán)境的影響. NO3-主要來自于汽油、天然氣等化石燃料燃燒排放的NOx二次反應(yīng)轉(zhuǎn)化而成,排放源大多數(shù)為機(jī)動車,稱之為移動源;SO42-主要來自于燃煤排放的SO2二次反應(yīng)轉(zhuǎn)化而成,排放源相對固定,稱之為固定源.2015年研究區(qū)PM2.5樣品中[NO3]/[SO42-]見表4.

研究表明[12],大氣顆粒物中[NO3]/[SO42-]＞1,表明移動源(機(jī)動車)的影響強(qiáng)于固定源(燃煤)的影響,反之固定源的影響強(qiáng)于移動源的影響.由表4可知,2015年研究區(qū)PM2.5樣品中[NO3]/ [SO42-]范圍在0.04～0.86,全省均值為0.29.說明研究區(qū)PM2.5受固定源影響較大,為煤煙型污染. [NO3]/[SO42-]春、夏、秋、冬分別為0.19、0.15、0.27、0.53,從季節(jié)分布上看,冬季最高,其次是春秋季,夏季最低.研究表明,在大氣中白天主要是NO2與OH自由基通過光化學(xué)反應(yīng)生成HNO3[32],然后HNO3(g)與NH3(g)反應(yīng)生成NH4NO3(s)[33],該反應(yīng)為放熱反應(yīng),溫度降低濕度升高有利于NH4NO3(s)生成[34],因此春秋冬季生成的NO3-多于夏季,而夏季溫度較高濕度較低,抑制NO3-生成,促進(jìn)光化學(xué)反應(yīng)生成SO42-[35],導(dǎo)致春秋冬季[NO3]/[SO42-]高于夏季,該結(jié)論與王佳等[36]的研究結(jié)果一致.從空間分布上看,背景點貴陽高坡、遵義鳳凰山[NO3]/[SO42-]都小于相應(yīng)的市區(qū)點,這是由于其周邊車流量較少,植被覆蓋率較高;而隨著經(jīng)濟(jì)的發(fā)展,其他背景點較市區(qū)點而言,車流量持平甚至更大,所以其[NO3]/[SO42-]相差不大.

表4 研究區(qū)PM2.5樣品中[NO3]/[SO42-]Table 4 Ratios of [NO3]/[SO42-] of PM2.5samples in study area

表5 貴州PM2.5中[NO3]/[SO42-]與其他城市的比較Table 5 Comparisons of [NO3]/[SO42-] in PM2.5of Guizhou with other cities

查閱了大量的相關(guān)文獻(xiàn),統(tǒng)計了近幾年國內(nèi)外典型城市PM2.5樣品中[NO3]/[SO42-],見表5.由表5可知,2015年貴州PM2.5樣品中[NO3]/ [SO42-]為0.29,與其他城市相比較低,貴州主要城市PM2.5污染受固定源影響較大,大氣污染以煤煙型為主.

3 結(jié)論

3.1 2015年,貴州“兩控區(qū)”城市PM2.5平均質(zhì)量濃度范圍為13.84～167.17μg/m3,從季節(jié)分布上看,冬春＞秋夏;從空間分布上看,貴陽市區(qū)PM2.5污染最重.

3.2 PM2.5樣品中總陰陽離子濃度范圍為7.85～47.02μg/m3,與PM2.5質(zhì)量濃度季節(jié)分布特征一致.SNA占PM2.5質(zhì)量濃度平均比重為30.64%,是PM2.5的重要組成部分.從季節(jié)分布上看,冬夏＞秋春;從空間分布上看,貴陽高坡、雷公山SNA占PM2.5質(zhì)量濃度平均比重較大.

3.3 PM2.5樣品中AE/CE范圍在0.49～4.41,全省均值為1.53,總體呈弱酸性.

3.4 PM2.5樣品中NH4+與SO42-的相關(guān)性(R= 0.67)大于NH4+與NO3的相關(guān)性(R=0.33);Ca2+與Mg2+的相關(guān)性(R=0.57)明顯,主要來源于土壤、建筑塵.

3.5 PM2.5樣品中[NO3]/[SO42-]范圍在0.04～0.86,全省均值為0.29.與其他城市相比較低,表明研究區(qū)PM2.5受固定源影響較大,大氣污染以煤煙型為主.

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Pollution characteristics of concentrations and it's ions in PM2.5of sulfur and acid-rain Control Zone Cities, Guizhou Province.

YIN Li-shu, LI Jin-juan*, GUO Xing-qiang, LIU Xiao-chun, YANG Hui-ni
(College of Resources and Environmental Engineering, Guizhou University, Guiyang 550025, China). China Environmental Science, 2017,37(2)：416～423

PM2.5samples were seasonally collected in 9 sites of several cities of Guizhou province (including Guiyang, Anshun, Zunyi, Bijie, Duyun) and one background site of Leigong Mountain during March 2015 to February 2016. Characteristics of PM2.5pollution and distributional characteristics of nine ions in PM2.5were analyzed. The results showed that the average mass concentration of PM2.5was 13.84～167.17μg/m3. The seasonal distribution showed that the average concentrations of PM2.5were higher in spring and winter than in autumn and summer. The spatial distribution showed that the pollution of PM2.5was more serious in Guiyang, with the average mass concentration of (80.15±30.18)μg/m3. The total ions concentrations in PM2.5samples were 7.85～47.02μg/m3. SO42-, NO3, NH4+(SNA) were the dominant ions in PM2.5, which accounted for 10.00～68.48% of the mass concentration of PM2.5. In the perspective of seasonal distribution, the mass ratio of SNA/PM2.5was higher in winter and summer than in autumn and spring, however, in the perspective of seasonal distribution, the mass ratio of SNA/PM2.5in Gaopo and Leigong Mountain was 41.45% and 53.45%, respectively. Basically, PM2.5samples were acidulous and the average ratio of AE/CE of PM2.5was 1.53. The degree of correlation between NH4+and SO42-(R=0.67) was higher than that between NH4+and NO3(R=0.33). The correlation between Ca2+and Mg2+(R=0.57) was obvious. The mean value of [NO3]/[SO42-] in the target area was 0.29, lower than that in other cities. It indicated that stationary emissions were dominant source of PM2.5in Guizhou province and the air pollution mainly belonged to coal-burning pattern.

PM2.5；ions；pollution characteristics；haze

X831

A

1000-6923(2017)02-0416-08

陰麗淑(1992-),女,滿族,貴州貴陽人,貴州大學(xué)碩士研究生,研究方向:大氣污染與控制.

2016-06-20

國家自然科學(xué)基金項目(41265008);貴州省重點學(xué)科建設(shè)項目(黔學(xué)位合字ZDXK[2016]11號);貴州省環(huán)境保護(hù)廳環(huán)境科技項目(黔環(huán)科[2011]6號)

* 責(zé)任作者, 教授, summy_lee@163.com