李紅,沈鑫豪,王玉潔,唐量,吳明紅,馬靜

(上海大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院,上海 200444)

道路灰塵中多環(huán)芳烴的污染特征、來(lái)源解析及其健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

李紅,沈鑫豪,王玉潔,唐量,吳明紅,馬靜

(上海大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院,上海 200444)

采用網(wǎng)格布點(diǎn)法在上海中心城區(qū)采集了夏冬兩季112個(gè)道路灰塵樣品,用以評(píng)估上海市中心城區(qū)道路灰塵中多環(huán)芳烴(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)的濃度水平及其對(duì)人體健康的潛在影響,同時(shí)定性解析了路面灰塵中多環(huán)芳烴的來(lái)源.著重分析了美國(guó)環(huán)保署優(yōu)先控制的16種多環(huán)芳烴,測(cè)得夏季濃度范圍為0.817～21.800μg/g,平均值為10.400 μg/g;冬季濃度范圍為4.08～59.90μg/g,平均值為23.70μg/g.對(duì)于功能區(qū)差異的研究顯示,冬夏兩季PAHs高值均出現(xiàn)在交通樞紐、施工區(qū)和商業(yè)區(qū)等區(qū)域,而低值則出現(xiàn)在近江區(qū)、空曠區(qū)和近綠地區(qū)等區(qū)域,且冬季濃度與人口密度有一定的相關(guān)性.通過(guò)特征比值法解析來(lái)源,發(fā)現(xiàn)夏冬兩季道路灰塵中PAHs的主要來(lái)源存在一定的差異.而健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估顯示,雖道路灰塵中多環(huán)芳烴不具有潛在致癌風(fēng)險(xiǎn),但也存在一定的危害人體健康風(fēng)險(xiǎn).此外,冬季道路灰塵中PAHs的終生致癌風(fēng)險(xiǎn)(incremental lifetime cancer risk,ILCR)明顯高于夏季,且灰塵中PAHs對(duì)成年人的終生致癌風(fēng)險(xiǎn)高于兒童.

道路灰塵;多環(huán)芳烴;污染特征;來(lái)源解析;健康風(fēng)險(xiǎn)

多環(huán)芳烴(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)在環(huán)境中分布廣泛,通常來(lái)源于不完全燃燒或有機(jī)物熱分解[1].大量科學(xué)研究證實(shí)了部分多環(huán)芳烴對(duì)動(dòng)物存在致癌風(fēng)險(xiǎn),即對(duì)人類(lèi)具有潛在致癌性[2-3],而城市道路灰塵是引發(fā)城市環(huán)境污染的重要因素.已有研究表明,城市道路灰塵是多環(huán)芳烴的重要來(lái)源[4].城市道路灰塵中多環(huán)芳烴來(lái)源復(fù)雜、遷移性強(qiáng),受交通運(yùn)輸排放、工業(yè)污染等人為因素[4]及干濕沉降等自然因素[5]的影響較大.一方面,城市道路灰塵極易在風(fēng)力或機(jī)動(dòng)車(chē)的作用下重新懸浮到空氣中,從而增大空氣中懸浮顆粒及有機(jī)污染物的濃度[6],直接污染大氣,影響人類(lèi)健康；另一方面,城市道路灰塵易通過(guò)地表徑流沖刷,成為地表水、海洋沉積物及食物鏈中多環(huán)芳烴潛在的污染源[7].

上海市外環(huán)線以內(nèi)區(qū)域的中心城區(qū)面積約660 km2[8],是上海市交通密集區(qū)域.該區(qū)域公路交通發(fā)達(dá),交通活動(dòng)頻繁,使得路面污染越來(lái)越嚴(yán)重,而城市道路灰塵中多環(huán)芳烴濃度的增大會(huì)嚴(yán)重影響城市環(huán)境質(zhì)量,潛在威脅人類(lèi)的安全和健康.因此,對(duì)上海中心城區(qū)道路灰塵中多環(huán)芳烴的系統(tǒng)研究是十分必要的,不僅可以為上海日益嚴(yán)重的環(huán)境問(wèn)題提供科學(xué)依據(jù),而且還可以與其他城市環(huán)境介質(zhì)研究相結(jié)合,互相補(bǔ)充,互為論證,更全面系統(tǒng)地反映區(qū)域環(huán)境的總體狀況.

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

上海是中國(guó)最大的工業(yè)基地之一,同時(shí)也是中國(guó)最發(fā)達(dá)的商業(yè)城市之一.上海有中國(guó)最大的鋼鐵廠和石油化工廠,并具有最高的人口密度和擁堵的交通狀況.統(tǒng)計(jì)資料顯示,2012年上海民用汽車(chē)的數(shù)量已超過(guò)260萬(wàn)輛,中心城區(qū)的交通擁堵?tīng)顩r愈來(lái)愈嚴(yán)重.

1.2 樣品布點(diǎn)與采集

為了深入研究路面灰塵中多環(huán)芳烴的污染狀況,本工作采用網(wǎng)格布點(diǎn)法(2 km×2 km)在上海市中心城區(qū)的道路網(wǎng)點(diǎn)設(shè)置了56個(gè)采樣點(diǎn),分別于2013年夏季(7,8月)和2014年冬季(1, 2月)進(jìn)行了兩次樣品采集,具體道路灰塵采樣點(diǎn)分布如圖1所示.

灰塵樣品均來(lái)自距離路緣石0.5 m的區(qū)域,每隔500 m布設(shè)一個(gè)采樣點(diǎn),在每個(gè)采樣點(diǎn)掃取5個(gè)樣品,將得到的5個(gè)樣品等量均勻混合,作為1個(gè)采樣點(diǎn)的道路灰塵樣品,這樣共獲得有效樣品112個(gè)(夏冬兩季各56個(gè)).樣品均用干凈的鋁箔包裝,再封入自封袋帶回實(shí)驗(yàn)室.在室溫下干燥,并過(guò)50目篩以除去樣品中的石塊、殘葉和其他碎屑,然后于?4°C保存.如果出現(xiàn)雨雪天氣,則采樣時(shí)間順延.

1.3 樣品預(yù)處理和分析

準(zhǔn)確稱(chēng)取5 g灰塵樣品加入1.25 g Na2CO3并充分混勻,倒入萃取池中,同時(shí)加入一定量的氘代混標(biāo)(Naphthalene-d8,Acenaphthene-d10,Phenan-threne-d10,Chrysene-d12,Pyrene-d12,AccuStandard,USA)作為回收率指示劑,利用快速溶劑萃取儀(ASE-150,Dionex, USA)萃取樣品,萃取溶劑為二氯甲烷和正己烷(體積比為3∶1)的混合溶液.使用活性硅膠層析柱(內(nèi)徑35 cm)對(duì)萃取液進(jìn)行凈化,凈化后的樣品濃縮定容至1 mL.

利用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀(GC/MS-QP 2010 Plus,Shimadzu,Japan),配備DB-5毛細(xì)管柱(30 m×0.25 mm×0.25μm)對(duì)凈化后的樣品進(jìn)行定量分析.采用不分流進(jìn)樣,進(jìn)樣量為2μL,進(jìn)樣口溫度為270°C.色譜柱初始溫度為90°C(保持1 min),以8°C/min的升溫速率升至180°C,最后以15°C/min的升溫速率升至280°C(保持15 min),載氣流速為1 mL/min.電子電離源(electron ionization,EI,70 eV),單離子檢測(cè)掃描(single ion monitoring,SIM)模式;離子源溫度為260°C,接口溫度為200°C.

本工作選擇的離子質(zhì)荷比如下:萘(Nap)為128,127;苊烯(Acl)為152,151;苊(Ace)為153, 154;芴(Fle)為166,165;菲(Phe)為178,176;蒽(Ant)為178,176;熒蒽(Flu)為202,200;芘(Pyr)為202,200;苯并(a)蒽(BaA)為228,226;屈(Chr)為228,226;苯并(b)熒蒽(BbF)為252,250;苯并(k)熒蒽(BkF)為252,250;苯并(a)芘(BaP)為252,250;茚苯(1,2,3-cd)芘(IDP)為276,277;二苯并(a,h)蒽(DBahA)為278,276;苯并(ghi)芘(BghiP)為276,277.

圖1 上海市中心城區(qū)道路灰塵采樣點(diǎn)Fig.1 Road dust sampling points in urban areas of Shanghai

1.4 質(zhì)量控制與質(zhì)量保證

在實(shí)際樣品分析過(guò)程中,每12個(gè)樣品增加一個(gè)過(guò)程空白以測(cè)定樣品處理過(guò)程中的空白值.在儀器進(jìn)樣過(guò)程中,每5個(gè)樣品按照同一個(gè)質(zhì)量控制(quality control,QC)標(biāo)準(zhǔn),用以監(jiān)測(cè)儀器的穩(wěn)定性,校正保留時(shí)間,驗(yàn)證儀器響應(yīng).將最低濃度標(biāo)準(zhǔn)物峰面積的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差作為定量限(limit of quantity,LOQ),本工作中LOQ為0.624～1.030 ng/g.

5種氘代PAHs內(nèi)標(biāo)物的回收率如下:Naphthalene-d8為51.1%～57.2%,Acenaphthened10為56.4%～69.2%,Phenan-threne-d10為59.5%～89.2%,Chrysene-d12為70.5%～98.9%, Pyrene-d12為67.4%～97.0%.

2 結(jié)果與討論

2.1 道路灰塵樣品中多環(huán)芳烴的季節(jié)分布特征

上海道路灰塵中16種優(yōu)先控制多環(huán)芳烴夏冬(樣品數(shù)各56個(gè))兩季的濃度如表1所示, ND(not detected)表示未檢出.

表1 夏冬兩季道路灰塵樣品中PAHs的濃度Table 1 Concentrations of PAHs in summer and winter road dust samplesμg/g

2.2 道路灰塵樣品中多環(huán)芳烴的區(qū)域分布特征

上海市中心城區(qū)夏冬兩季道路灰塵樣品中PAHs的空間分布如圖2所示.圖中,本工作16種PAHs的總濃度隨著采樣點(diǎn)位置的不同變化較大.夏季道路灰塵中濃度高值主要集中在中心城區(qū)的北部和東北部地區(qū),而冬季則主要集中在中部地區(qū).

圖2 上海市中心城區(qū)夏冬兩季道路灰塵樣品中PAHs濃度的空間分布Fig.2 Spatial distribution of concentrations of PAHs in summer and winter road dust samples in the urban areas of Shanghai

夏季PAHs濃度最高的采樣點(diǎn)是17,其次是30,22,6,7和15.在這些采樣點(diǎn)中,17, 22和15位于車(chē)流量和人口密度均較大的商業(yè)區(qū);30,6和7則靠近車(chē)流量大的交通干道,其中采樣點(diǎn)30靠近上海南站,大型客車(chē)較多.夏季PAHs濃度最低的采樣點(diǎn)為10,其次為35,9,8, 33和34,這可能是因?yàn)檫@些采樣點(diǎn)所在的道路車(chē)流量較小.冬季PAHs濃度最高的采樣點(diǎn)是位于滬嘉高速公路附近的采樣點(diǎn)1,這可能是因?yàn)樯虾Ｊ形鞅苯脊S較為集中,交通運(yùn)輸量大,加之冬季運(yùn)煤和年末貨運(yùn)客運(yùn)量的明顯增長(zhǎng),使得采樣點(diǎn)區(qū)域濃度大幅增加.其次是采樣點(diǎn)5, 21,36,18和37,其中21,36,18和37都位于商業(yè)區(qū),且交通擁擠,其中采樣點(diǎn)5位于康寧路,處于道路施工區(qū),路況較差,灰塵量大,利于多環(huán)芳烴的富集.總之,夏季道路灰塵中濃度高值主要集中在上海市中心城區(qū)的北部及東北部地區(qū).冬季PAHs濃度最低的采樣點(diǎn)是41,其次是31,38,32和49,這些區(qū)域道路較窄且人流量和車(chē)流量均不大,可能是導(dǎo)致PAHs濃度較低的原因.可見(jiàn),車(chē)流量對(duì)道路灰塵樣品中PAHs的空間分布有較大的影響.

此外,氣候和地理位置也對(duì)道路灰塵中PAHs的空間分布有較為重要的影響.上海屬亞熱帶季風(fēng)氣候,風(fēng)向、溫度和降水變化顯著.根據(jù)采樣期間的氣象參數(shù)數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì),冬季平均溫度約3.5～10.8°C,風(fēng)向復(fù)雜,降水較少;而夏季平均氣溫約28.5～36.7°C,風(fēng)向多為南風(fēng)或西南風(fēng),降水較多[16].此外,上海地處長(zhǎng)江三角洲,地勢(shì)平坦,更有助于空氣中污染物的擴(kuò)散及路面灰塵的遷移,因此夏季上海北部和東北部地區(qū)道路灰塵中多環(huán)芳烴的含量較高.

2.3 道路灰塵樣品中PAHs組成的功能區(qū)差異

如圖3(b)所示,不同功能區(qū)灰塵樣品中PAHs的組成狀況較為一致,組成特征大致為4環(huán)>5環(huán)>3環(huán)>6環(huán)>2環(huán),此變化趨勢(shì)與大氣顆粒物中PAHs含量有一定的相關(guān)性[17],可能是由于城市環(huán)境中灰塵的流動(dòng)性較大,灰塵在路面和大氣中的沉降活動(dòng)較為頻繁.通常,石油中的多環(huán)芳烴以2環(huán)和3環(huán)多環(huán)芳烴為主,而熱解產(chǎn)生的多環(huán)芳烴中4環(huán)及以上的比例較高.高分子量的多環(huán)芳烴(4～6環(huán)的PAHs)在本工作中貢獻(xiàn)了74.3%～97.6%(平均86.3%),表明了熱解來(lái)源的主導(dǎo)地位.

圖3 不同功能區(qū)道路灰塵中濃度分布及環(huán)數(shù)組成Fig.3 Concentrations ofand ring compositions of PAHs in various functional areas

2.4 利用特征比值解析來(lái)源

通常,通過(guò)判斷特征比值來(lái)分析PAHs的主要來(lái)源.00.1,說(shuō)明主要來(lái)源于不完全燃燒;Flu/(Flu+Pyr)<0.4,IDP/(IDP+ BghiP)<0.2,說(shuō)明可能是石油源;0.40.5,InP/(InP+BghiP)>0.5,說(shuō)明可能主要來(lái)源于煤和木材的燃燒[18].考慮到灰塵中PAHs的檢測(cè)結(jié)果以及高環(huán)PAHs的同分異構(gòu)體在灰塵中性質(zhì)更穩(wěn)定,本工作采用Ant/(Ant+Phe),Flu/(Flu+Pyr),IDP/(IDP+BghiP)的同分異構(gòu)體比值對(duì)土壤中的PAHs進(jìn)行源解析(見(jiàn)圖4和5).由圖4可知,夏季道路灰塵中PAHs主要來(lái)源于燃燒源,特別是石油、生物質(zhì)燃料以及煤炭的不完全燃燒,這與李新榮等[19]的研究結(jié)果一致.圖5顯示冬季路面灰塵中PAHs的主要來(lái)源是石油源和不完全燃燒.

圖4 夏季道路灰塵中PAHs的多特征比值Fig.4 Multi-feature ratios of PAHs in summer road dust

圖5 冬季道路灰塵中PAHs的多特征比值Fig.5 Multi-feature ratios of PAHs in winter road dust

2.5 道路灰塵中多環(huán)芳烴的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

由于BaP是所有致癌多環(huán)芳烴同系物中唯一具有充分毒性數(shù)據(jù)的物質(zhì),故本工作基于BaP的毒性當(dāng)量因子(toxic equivalency factor,TEF)來(lái)衡量道路灰塵中的多環(huán)芳烴的致癌性.定義BaP的毒性當(dāng)量因子為1,16種PAHs單體的毒性當(dāng)量因子[13]及其夏冬兩季樣品中PAHs的毒性當(dāng)量(toxic equivalency,TEQ)濃度如表2所示.

區(qū)域內(nèi)總的毒性當(dāng)量可以表示為T(mén)EQs=(Ci×TEFi),其中Ci為16種PAH單體的平均濃度,TEFi是各單體PAH的毒性當(dāng)量因子.對(duì)于TEQ的計(jì)算,未檢出的(ND)以0代替[13].

道路灰塵中PAHs主要是通過(guò)呼吸吸入、皮膚接觸和經(jīng)口攝入3種暴露途徑進(jìn)入人體,本工作利用終生致癌風(fēng)險(xiǎn)(incremental lifetime cancer risk,ILCR)模型來(lái)計(jì)算居民暴露于上海市中心城區(qū)道路灰塵的致癌風(fēng)險(xiǎn).根據(jù)美國(guó)環(huán)保署的相關(guān)規(guī)定:當(dāng)10?610?4時(shí),則表示風(fēng)險(xiǎn)很高,需要優(yōu)先處理.

表2 PAHs組分的毒性當(dāng)量因子和毒性當(dāng)量Table 2 Toxicity equivalency factors and toxicity equivalency concentrations in PAHs componentsμg/g

圖6 夏冬兩季道路灰塵樣品中的空間分布Fig.6 Spatial distribution ofin summer and winter road dust samples

式中:CDIingest,CDIdermal和CDIinhale分別為經(jīng)口攝入、皮膚接觸以及呼吸暴露3種暴露途徑下的慢性日攝入量;Csoil為的濃度值(mg·kg?1).致癌風(fēng)險(xiǎn)可以用如下公式[20]計(jì)算:

式中:CSF(carcinogenic slope factor)為致癌風(fēng)險(xiǎn)斜率系數(shù)(mg·kg?1·d?1)?1;CSFingest, CSFdermal和CSFinhalation分別為經(jīng)口攝入、皮膚接觸以及呼吸暴露3種暴露途徑下的致癌風(fēng)險(xiǎn)斜率系數(shù).CSFingest=7.3(mg·kg?1·d?1)?1,CSFdermal=25.0(mg·kg?1·d?1)?1,CSFinhalation= 3.9(mg·kg?1·d?1)?1[21].依據(jù)ILCR模型及相關(guān)參數(shù)對(duì)上海中心城區(qū)路面灰塵中PAHs可能存在的致癌風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià),計(jì)算結(jié)果如表4所示.

由表4可知,經(jīng)口攝入及皮膚接觸道路灰塵中的PAHs對(duì)兒童和成人有一定的健康威脅,但該健康風(fēng)險(xiǎn)可以忽略.另外,本工作中夏季和冬季道路灰塵中對(duì)兒童的Cancer risk分別為5.31×10?8和1.15×10?7;夏季和冬季道路灰塵中的PAHs對(duì)成人的∑Cancer risk分別為2.18×10?7和4.71×10?7,雖然均小于10?6,不具有潛在致癌風(fēng)險(xiǎn),但仍具有一定的人體健康風(fēng)險(xiǎn),應(yīng)引起足夠的重視.此外,冬季道路灰塵中的PAHs對(duì)人體的終生致癌風(fēng)險(xiǎn)明顯大于夏季,且成年人的終生致癌風(fēng)險(xiǎn)高于兒童.綜上所述,應(yīng)對(duì)道路灰塵中的PAHs的含量進(jìn)行控制,減少其對(duì)人體產(chǎn)生的健康風(fēng)險(xiǎn).可以一方面從源頭對(duì)PAHs在道路灰塵中濃度進(jìn)行有效控制,另一方面采取一定措施減少皮膚暴露面積、暴露時(shí)間及灰塵攝入量,進(jìn)一步降低致癌風(fēng)險(xiǎn).

表4 上海中心城區(qū)道路灰塵中PAHs可能存在的致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果Table 4 Potential cancer risk evaluation results of PAHs in road dust samples from urban areas of Shanghai

3 結(jié)束語(yǔ)

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Pollution characteristics,source identifcation and health risk assessment of PAHs in road dust

LI Hong,SHEN Xinhao,WANG Yujie,TANG Liang,WU Minghong,MA Jing
(School of Environmental and Chemical Engineering,Shanghai University,Shanghai 200444,China)

A total of 112 road dust samples from Shanghai urban areas were collected with a mesh point method to investigate road dust in Shanghai.Levels of polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)and their potential risks to human health were assessed,and source contributions to road dust PAHs were identifed.This paper is focused on 16 the United States Environmental Protection Agency priority PAHs,concentrations ofin summer samples ranging from 0.817 ng/g to 21.800μg/g with a mean of 10.400μg/g, and in winter samples ranging from 4.08μg/g to 59.90μg/g with a mean of 23.70μg/g. Diference of PAHs in road dust samples taken from functional areas between summer and winter shows that the total PAH concentrations at transportation hubs,construction areasand commercial districts are high,while ofshore region,green areas and open territory have a low level.Diferences exist in main sources of road dust in summer and winter using a characteristic ratio method.However,the health risk assessment for both children and adults exposed to road dust in summer and winter indicates thatCancer risk is less than 10?6,without posing a potential cancer threat.In addition,the incremental lifetime cancer risk(ILCR)of PAHs in road dust in winter is signifcantly higher than that in summer, and ILCR of PAHs in road dust for adults is higher than for children.

road dust;poiycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs);pollution characteristics;source identifcation;health risk

X 820

A

1007-2861(2017)01-0101-11

10.3969/j.issn.1007-2861.2015.03.017

2015-04-09

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(21477072)

馬靜(1980—),女,副研究員,博士,研究方向?yàn)榄h(huán)境中有機(jī)污染物的分析檢測(cè)與健康評(píng)估等. E-mail:jingma@shu.edu.cn